DE3029427A1

DE3029427A1 - Behaelter fuer die endlagerung abgebrannten kernbrennstoffs

Info

Publication number: DE3029427A1
Application number: DE19803029427
Authority: DE
Inventors: Horst Dipl.-Chem. Dr.rer.nat. 8901 Biberbach Böder; Karl-Heinz Dr.rer.nat. 8857 Wertingen Geigl; Wolfgang Dipl.-Ing. 8900 Augsburg Heider; Philip Dr.rer.nat. 8850 Donauwörth Rose; Manfred 8901 Langweid Schmid
Original assignee: Sigri Elektrograhit GmbH
Current assignee: Sigri GmbH
Priority date: 1980-08-02
Filing date: 1980-08-02
Publication date: 1982-03-11

Description

Behälter für die Endlagerung abgebrannten Kernbrennstoffs
Die Erfindung betrifft einen Behälter für die Endlagerung abgebrannten Kernbrennstoffs, bestehend aus einer zur Aufnahme des abgebrannten Kernbrennstoffs mit Bohrungen versehenen Graphitmatrix und einer die Matrix umschließenden Metallhülle.
Zur End- oder Langzeitlagerung abgebrannter Brennelemente, in Wiederaufarbeitungsanlagen anfallender hochradioaktiver Ab fälle und anderen hochaktiven Produkten sind Behälter vorgeschlagen worden, die im wesentlichen aus einer Graphitmatrix und einer die Matrix umschließenden Metallhülle oder -schale bestehen. Die Matrix weist zur Aufnahme gasdichter, mit dem abgebrannten Kernbrennstoff gefüllte Metallbehälter eine Vielzahl von Bohrungen auf.
Die äußere metallische Hülle des Behälters soll den Inhalt vor mechanisch bedingten Schäden schützen und Aufgabe der Graphitmatrix ist es, die Korrosion des mit dem Kernbrennstoff gefüllten Innenbehälters zu verhindern Eine Matrix aus normalem synthetischen Graphit ist für diesen Zweck wegen der großen Porosität des Graphitwerkstoffs nicht geeignet, ebenso wie Graphitkörper, die zur Verminderung der Permeabilität mit einem Kunstharz imprägniert sind, da imprägnierte Körper wegen der alterungsbedingten Schrumpfung der Kunstharze für korrosiv wirkende Stoffe nur zeitlich begrenzt undurchlässig sind. Es ist bekannt, Graphitkörper mit Pechen oder auch mit härtbaren Harzen zu imprägnieren und zur überführung des Imprägniermittels in Kohlenstoff auf eine Temperatur von etwa 10000C zu erhitzen. Das in den Poren eingelagerte Imprägniermittel pyrolisiert dabei unter Bildung von Koks und gasförmigen Zersetzungsprodukten, wobei erneut von der Oberfläche her zugängliche Poren entstehen. Es ist daher nötig, das Imprägnieren und Carbonisieren mehrmals zu wiederholen, so daß besonders für großformatige Graphitblöcke ein großer technischer Aufwand entsteht. Nach einem anderen Verfahren ist es bekannt, Graphitkörper durch die Abscheidung von Kohlenstoff aus der Gasphase innerhalb der Poren des Körpers zu verdichten. Auch bei diesem Verfahren ist der Aufwand groß.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einen Behälter mit einer korrosionsfesten und zeitlich unbegrenzt impermeablen Graphitmatrix zu schaffen, die den genannten verfahrensmäßigen Beschränkungen nicht unterliegt.
Die Aufgabe wird mit einem Behälter der eingangs genannten Art gelöst, dessen Bohrungsflächen mit einer impermeablen und korrosionsfesten Hüllschicht versehen sind, die vorzugsweise aus einem kohlenstoffhaltigen Werkstoff besteht.
Ein Vorteil der Hüllschicht besteht darin, daß handelsübliche Graphitsorten für die Graphitmatrix des Behälters verwendet werden können und somit technische und ökonomisch aufwendige besondere Imprägnierungs- und Pyrolysebehandlungen zur Dichtung der Matrix entfallen Da die Graphitmatrix selbst durchlässig für Gase und Flüssigkeiten ist, wird die bestimmungsgemäße Impermeabilität ausschließlich durch die eine besonders niedrige Permeabilität aufweisende Hüllschicht erzielt.
Geeignete Werkstoffe für die impermeable und korrosionsbeständige Hüllschicht sind Siliciumcarbid und vor allem Glaskohlenstoff. Die mit der Matrix kraftschlüssig verbundene Hülle ist in der Regel einschichtig ausgebildet, bei besonders hohen Anforderungen sind Hüllschichten vorzuziehen, die aus alternierenden Schichten aus verschie- denen Werkstoffen bestehen.
Zum Aufbringen der Hüllschicht auf die Bohrungsflächen der Graphitmatrix sind prinzipiell alle bekannten Beschichtungsverfahren geeignet. Bei einer Hüllschicht aus Glaskohlenstoff wird beispielsweise eine Schicht aus einem härtbaren Harz, wie Phenolformaldehyd- oder Furanharz, auf die Bohrungsflächen aufgespachtelt oder -gesprüht, durch Erhitzen auf eine Temperatur von etwa 120-1800C gehärtet und durch weiteres Erhitzen auf eine Temperatur von etwa 10000C in Kohlenstoff übergeführt. Glaskohlenstoff ist außerordentlich korrosionsbeständig und weist einen Permeabilitätskoeffizienten -13 2 von etwa 10 11 bis 10 cm2/s auf. Zur Herstellung von Hüllschichten aus Siliciumkarbid werden pulverförmiges Siliciumcarbid, gegebenenfalls mit Kohlenstoff und/oder Siliciumpulver, und ein organischer Binder, z.B. Pech oder ein Kunstharz, auf die Bohrungsfläche aufgebracht und nach der Pyrolyse des Binders in einer Siliciumdampf-haltigen Atmosphäre siliciert. Nach einem anderen Verfahren wird der Kohlenstoff der Graphitmatrix direkt durch Reaktion mit Siliciumdampf oder einer Siliciumschmelze siliciert, wobei wegen der beträchtlichen Volumenzunahme eine von der Oberfläche der Bohrungsflächen ausgehende korrosionsbeständige und impermeable Schicht gebildet wird. Der Permeabilitätskoeffizient beträgt etwa 10 8 cm2/s.
Erfindungsgemäß bevorzugt wird ein Verfahren, bei welchem korrosionsbeständige und impermeable Rohre aus einem eine größere bleibende thermische Dehnung als die Graphitmatrix aufweisenden Werkstoff in die Bohrungen eingeführt werden und die Anordnung erhitzt wird, bis eine kraftschlüssige Verbindung zwischen Rohr und Matrix entsteht.
Rohre aus Glaskohlenstoff weisen beispielsweise beim Er- hitzen auf etwa 20000C eine ca. 3 % größere bleibende Dehnung als normaler Graphit auf, so daß die Graphitmatrix beim Abkühlen der Anordnung auf die Hüllrohre aufschrumpft. Werden für die Hüllschicht aus mehreren Werkstoffen bestehende, sandwichartige Strukturen verwendet, beispielsweise ein inneres Rohr aus Glaskohlenstoff, ein mittleres aus normalem Graphit und ein äußeres aus Glaskohlenstoff, nutzt man zur Befestigung des äußeren Rohres zweckmäßig die Pyrolyseschwindung des Glaskohlenstoffs von ca. 20 % aus. In beiden Fällen sind die Maßtoleranzen in bekannter Weise derartig aus zu legen, daß übermäßig hohe Spannungen beim Aufschrumpfen nicht entstehen können.
Nach einer anderen Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens vermeidet man übermäßige Spannung dadurch, daß vor dem Tempern zwischen Bohrungsfläche und Hüllrohr Folien aus kompressibler Graphitfolie eingelegt werden.
Schädliche Spannungsspitzen werden dabei durch unterschiedlich starke Verdichtung der Folie während der thermischen Behandlung vermieden.

Claims

Patentansprüche JBehälter für die Endlagerung abgebrannten Kernbrennstoffs, bestehend aus einem Stahlbehälter und einer zur Aufnahme des abgebrannten Kernbrennstoffs mit Bohrungen versehenen Graphitmatrix, dadurch g e -k e n n z e i c h n e t , daß die Bohrungsflächen eine Hüllschicht aus einem impermeablen und korrosionsfesten Werkstoffs aufweisen.
2. Behälter nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Hüllschicht aus einem kohlenstoffhaltigen Werkstoff besteht.
3. Behälter nach Anspruch 1 und 2, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Hüllschicht aus Glaskohlenstoff besteht.
4. Behälter nach Anspruch 1 bis 3, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Hüllschicht aus Siliciumcarbid besteht.
5. Behälter nach Anspruch 1 bis 4, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Hüllschicht aus alternierenden Schichten verschiedener Werkstoffe besteht.
6. Verfahren zum Herstellen eines Behälters für die Endlagerung abgebrannten Kernbrennstoffs mit einer mit Bohrung versehenen Graphitmatrix und an den Bohrungsflächen anliegenden Hüllschichten, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß impermeable und korrosionsfeste Rohre aus einem kohlenstoffhaltigen, beim Erhitzen eine größere bleibende thermische Verformung als die Graphitmatrix aufweisenden Werkstoff in die Bohrung eingeführt und die Anordnung erhitzt wird, bis eine kraftschlüssige Verbindung zwischen Rohr und Matrix entsteht.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß vor dem Erhitzen zwischen Bohrungsfläche und Mantelfläche der Rohre Folien aus kompressibler Graphitfolie eingelegt werden.