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Die Erfindung betrifft ein Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
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Radiokarbon ist das radioaktive Isotop 14C des Kohlenstoffs. Es entsteht außer auf natürliche Weise durch kosmische Strahlung in Neutronenstrahlungsfeldern von Kernreaktoren in geringen Mengen als Spaltprodukt oder durch Aktivierung des zu 1,1% in natürlichem Kohlenstoff vorkommenden Isotops 13C bei einem Wirkungsquerschnitt von 0,0009 barn, aber vorwiegend durch Aktivierung von Stickstoff (14N) in einer n,p-Reaktion mit einem Wirkungsquerschnitt von 1,81 barn. Außerdem kann das nur mit 0,038 % im Luftsauerstoff vorhandene Isotop 17O mit geringerem Wirkungsquerschnitt von 0,235 barn über eine n,α-Reaktion in Radiokarbon umgewandelt werden.
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Wegen seiner langen physikalischen Halbwertszeiten von 5.730 Jahren und seiner guten Einbaubarkeit in biologischen Systemen auf Grund einer Substitution von 12C oder 13C durch Radiokarbon in Kohlenstoffverbindungen mit einer hohen biologischen Halbwertszeit stellt Radiokarbon eine problematische Kontamination in radioaktiven Abfällen dar und verlangt besondere Sicherheitsvorkehrungen. Andererseits ist es jedoch auch ein wertvoller Indikator für die Forschung an biologischen Vorgängen, weil es sich in biologischen Systemen wie natürlicher Kohlenstoff einbaut und leicht wegen des radioaktiven Zerfalls als Marker verfolgt werden kann.
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Eine Entfernung zumindest eines erheblichen Teils des Radiokarbons aus Keramiken, insbesondere aus kerntechnischen Abfällen, kann daher sowohl der Dekontamination der Abfälle als auch der Gewinnung eines Wertstoffes für die Forschung dienen. Als beispielhafte Keramiken seien genannt: Reaktorgraphit, Kohlestein, SiC, Al2O3, MgO sowie Verbundmaterialien, die Keramiken enthalten, z. B. kohlefaserverstärktes SiC.
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Besonders hohe Konzentrationen von Radiokarbon liegen in den meisten graphitischen Strukturen graphitmoderierter Reaktoren (MAGNOX-Reaktor (CO2-gekühlter Reaktortyp mit Natururan-Brennelementen mit Magnox-Hülle), AGR (Advanced Gas-cooled Reactor), HTR (Hochtemperatur-Reaktor), RBMK (wassergekühlter Kernreaktortyp russischer Bauart)), aber auch in den thermischen Säulen von Forschungsreaktoren (z. B.
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MERLIN, siehe ATW. Jahrgang 48, Heft 6, Juni 2003, Seiten 404–407) vor. Der Hauptanteil stammt dabei meist aus der Aktivierung von Stickstoff und Sauerstoff. Sauerstoff und Stickstoff lagern sich z. B. durch Luftzutritt an thermischen Säulen und Adsorption an. Bei der thermischen Zersetzung von stickstoffhaltigen Kunststoffen (z. B. Hexamethylentetramin als Binder) bei der Herstellung von Graphiten findet bevorzugt ein Einbau in Korngrenzen statt.
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Aus der
DE 101 48 146 A1 ist ein Verfahren der eingangs genannten Art bekannt, welches die Entsorgung eines mit mindestens einem Toxikum, insbesondere Radiotoxikum, kontaminierten Gegenstandes aus Keramik, Graphit oder Kohlestein betrifft. Es ist offenbart, zur teilweisen Dekontamination des Gegenstandes diesen aufzuheizen, gleichzeitig die entfernten Teile der Toxika aufzufangen und anschließend den dekontaminierten Gegenstand und die aufgefangenen Toxika getrennt weiteren Entsorgungsschritten zuzuführen. Dabei kann der Gegenstand vor, während oder nach der thermischen Behandlung zu Granulat zerkleinert und derart mit einer Hüllmasse umgossen werden, dass das Granulat mit einer keramischen Umhüllung versehen wird. Gemäß diesem Stand der Technik soll die Bildung von Radiokarbon enthaltenden Kohlenstoffgasen während des beschriebenen Prozesses vermieden werden.
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Aus der
DE 197 37 891 C2 ist ein Verfahren zur Entsorgung eines mit Radiotoxika kontaminierten Gegenstandes aus Reaktorgraphit oder Kohlestein bekannt, bei dem ein Teil der Radiotoxika durch Aufheizen des Gegenstandes aus diesem entfernt und einem weiteren Entsorgungsschritt zugeführt wird und bei dem zumindest eine geschlossene Schicht an der Oberfläche des Gegenstandes durch Ausfüllen von Poren mit Pyrokohlenstoff mittels Infiltration von Kohlenwasserstoffen oberhalb 1000°C und/oder durch chemische Reaktion mit einer Siliziumverbindung unter Bildung von Siliziumcarbid dichtend und/oder diffusionshemmend ausgebildet wird. Dabei ist offenbart, dass das Aufheizen in Vakuum oder unter Schutzgas erfolgt, um zu verhindern, dass beim Erhitzen durch Reaktionen mit dem atmosphärischen Sauerstoff Kohlenmonoxid und Kohlendioxid entstehen, die das vorhandene Radiokarbon enthalten und daher nicht unkontrolliert entweichen dürfen. Beim Verfahren nach dem beschriebenen Stand der Technik sollen andere Toxika als Radiokarbon, z. B. an die keramische Struktur des Gegenstands gebundenes Tritium oder Cäsium entfernt werden. Die Bildung der geschlossenen Schicht an der Oberfläche des Gegenstandes soll insbesondere ein unerwünschtes Eindringen von Substanzen verhindern, mit denen die im Gegenstand verbliebenen Reste, unter anderem auch Radiokarbon, während der Zwischen- oder Endlagerung chemisch oder durch Lösung ausgetrieben werden könnten. Darüber hinaus ist jedoch ein wirksamer Schutz gegen Verbrennen und gegen die Diffusion der Toxika zur Oberfläche des Gegenstandes gegeben. Mit dem beschriebenen Verfahren wird somit der zu behandelnde Gegenstand nicht in erheblichem Umfange von der Radiokarbon-Kontamination befreit.
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In der
DE 197 37 891 C2 , deren Offenbarungsgehalt hier ausdrücklich eingebunden wird, sind weitere Entsorgungsverfahren dargestellt, von denen aber keines eine wirkungsvolle Trennung des Radiokarbons von einer damit kontaminierten Keramik offenbart. Somit verbleibt gemäß dem Stand der Technik das Radiokarbon im zu entsorgenden Gegenstand oder gelangt – z. B. auf Grund einer Verbrennung von schwach kontaminiertem Material – in die Umwelt.
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Die
WO 01/27935 A2 offenbart ein Verfahren zur Behandlung radioaktiven Graphits, bei dem das radioaktive Graphit in einem Temperaturbereich zwischen 250° und 900°C einem überhitzten Dampf oder Gas mit Wasserdampf ausgesetzt wird, um nach Zwischenschritten Wasser und Kohlendioxid zu erhalten. Diese beiden Reaktionsprodukte werden anschließend einer Weiterbehandlung zugeführt, Offensichtlich soll auf diese Weise das komplette radioaktiv kontaminierte Graphit umgesetzt werden. Eine konzentrationsmindernde selektive Entfernung des Radiokarbons aus dem Graphit ist nicht offenbart.
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Es ist nun Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren der eingangs genannten Art zur Verfügung zu stellen, bei dem Radiokarbon zu einem erheblichen Anteil aus einer kontaminierten Keramik entfernt werden kann und welches eine anschließende effektive entsorgende oder verwertende Weiterbehandlung des Radiokarbons erlaubt.
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Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 gelöst.
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Diese Verfahrensweise beruht auf der Erkenntnis, dass ein signifikanter Teil des Radiokarbons auf den Oberflächen der Graphitkristalle oder im Binder sitzt und bei den üblichen Betriebstemperaturen gegebenenfalls auch nur in oberflächennahe Kristallbereiche oder Korngrenzen hinein diffundiert. Zuvor ging die Fachwelt davon aus, dass Radiokarbon nahezu vollständig auf regulären Gitterplätzen der betroffenen Keramik eingebaut ist und sich damit einer selektiven Entfernung weitgehend entzieht. Es wird zudem inzwischen angenommen, dass der bei der Herstellung technischer Graphit verwendete organisch-chemische Binder bei der Herstellung nicht vollständig graphitiert, weshalb das dort entstandene Radiokarbon unter bestimmten Bedingungen ebenfalls leichter korrodiert werden kann als dies bei regulären Graphitkristallen der Fall ist.
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Das erfindungsgemäße Verfahren bringt eine Reihe von erheblichen Vorteilen mit sich:
Das Verfahren kann bei relativ geringen Temperaturen durchgeführt werden, so dass eine stärkere Einbindung des Radiokarbons, z. B. durch Diffundieren von oberflächennahem Radiokarbon in das Kristallgitter hinein oder durch eine Nachgraphitierung verhindert wird.
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Zum einen kann durch das Verfahren die Konzentration der Radiokarbonkontamination erheblich verringert werden. Mit der Einwirkung auf die Oberflächen und die oberflächennahen Bereiche kann zwar nicht das gesamte Radiokarbon aus der behandelten Keramik entfernt werden. Jedoch selbst eine Entfernung von z. B. 50%, die mit dem Verfahren gemäß durchgeführter Messungen erreichbar sind, würde die Nutzbarkeit von Abfall-Lagern verdoppeln können, weil die (End-)Lagerkapazitäten an die gesamte kumulierte 14C–Aktivität gekoppelt sind. Teildekontaminiertes Graphitmaterial kann bei hinreichend niedriger Restkontamination auch einer vollständigen Umwandlung in CO oder CO2 bei höheren Temperaturen von z. B. über 1000° C in Luft zugeführt werden.
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Zum anderen ist die Konzentration des Radiokarbons in den aufgefangenen Reaktionsgasen im Vergleich zum natürlichen Vorkommen deutlich angereichert, was eine gute Voraussetzung für eine Weiterverwertung des Radiokarbons als Wertstoff ist.
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Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren kann die behandelte Keramik auf ihrer Oberfläche derart dosiert korrodiert werden, dass die inneren Bereiche möglichst stabil bleiben.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass als Korrosionsmedium Sauerstoff eingesetzt wird. Beim Einsatz von Sauerstoff reagiert dieser mit Kohlenstoff zu Kohlenmonoxid oder Kohlendioxid, also flüchtigen Kohlenstoffverbindungen.
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Dabei kann das erfindungsgemäße Verfahren auch so ausgeführt werden, dass Luft als Sauerstofflieferant verwendet wird. Alternativ kann auch reiner Sauerstoff oder Sauerstoff im Gemisch mit anderen Gasen in einer von der Luft verschiedenen Zusammensetzung eingesetzt werden. Die Umsetzung in die vorgenannten flüchtigen Kohlenstoffverbindungen geschieht bereits bei Temperaturen von etwa 500°C. Bei diesen Temperaturen kann der Sauerstoff weit in ein vorhandenes Porensystem eindringen, um die Kristalle an der inneren Oberfläche partiell zu oxidieren. Bei höheren Temperaturen setzt hingegen eine starke Oxidation an der Außenseite der zu behandelnden Keramik ein, da die Porendiffusion weniger stark durch Temperaturerhöhung beschleunigt wird als die chemische Reaktion und es damit zu einer Verarmung am Korrosionssauerstoff im Inneren des Porensystems des zu korrodierenden keramischen Mediums kommt. Die optimale Temperatur für die dosierte Korrosion hängt damit von der chemischen Reaktivität des Korrosionsmediums, der Diffusionsrate im Porensystem, welche zum Beispiel durch Druckverminderung oder durch Zugabe leichter Inertgase vergrößert oder kontrolliert werden kann, und den Dimensionen des zu korrodierenden keramischen Materials ab.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass Wasserdampf als Sauerstofflieferant verwendet wird. Hierbei hat es sich als vorteilhaft erwiesen, ein Inertgas bei Raumtemperatur mit Wasser zu sättigen und das Wasser-Inertgas-Gemisch dann auf Prozesstemperatur aufzuheizen.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass als Korrosionsmedium Wasserstoff eingesetzt wird. Als Reaktionsprodukt mit Kohlenstoff wird in diesem Fall im Wesentlichen CH4 gebildet.
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Grundsätzlich kommen als Korrosionsmedien alle Gase oder Dämpfe in Betracht, die mit Kohlenstoff reagieren und in der Lage sind, das oberflächennah gebundene Radiokarbon in gasförmige Reaktionsprodukte zu überführen.
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Es kann auch vorteilhaft sein, das erfindungsgemäße Verfahren so auszuführen, dass die Keramik vor dem Starten der chemischen Reaktion zerkleinert, insbesondere gemahlen, wird. Kleine Kristalldimensionen können eine Erweiterung des nutzbaren Temperaturbereichs mit sich bringen: Zum einen sind wegen der größeren Oberfläche niedrigere Prozesstemperaturen möglich. Andererseits verringern kleine Kristalldimensionen das Maß der notwendigen Diffusion des Korrosionsmediums. Bei höheren Prozesstemperaturen kommt es daher im Vergleich zu größeren Kristalldimensionen nur im verminderten Maße zu der oben beschriebenen Verarmung des Korrosionsmediums in den inneren Poren, d. h. die obere Grenze des nutzbaren Prozesstemperaturbereichs verschiebt sich weiter nach oben. Ein zu starkes Zerkleinern, welches die Kristalle zerstört, ist jedoch zu vermeiden, da hierdurch die ursprünglichen Oberflächen zerstört werden und der Vorteil der erhöhten Konzentration des Radiokarbons an der Oberfläche verloren gehen kann. Der Anteil der natürlichen und stabilen Kohlenstoffisotope 12C und 13C in den Reaktionsprodukten würde steigen. Dieser unerwünschte Effekt würde auch bei nicht zu starkem Mahlen, aber zu hohen Temperaturen auftreten.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass sich die Keramik in einem Behälter befindet, wobei das mindestens eine Korrosionsmedium bei geeigneter Prozesstemperatur kontrolliert zugeführt und das Reaktionsgas abgezogen wird.
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Auf diese Art und Weise kann ein kontinuierlicher Prozess durchgeführt werden, bei dem die gewünschte Reduzierung des Radiokarbongehalts in der Keramik in einem einzigen Aufheizzyklus erreicht werden kann.
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Weiterhin kann es vorteilhaft sein, das erfindungsgemäße Verfahren so auszuführen, dass das mindestens eine Korrosionsmedium von der Oberfläche der Keramik, einschließlich der Porenoberflächen, adsorbiert wird und anschließend die Keramik auf Prozesstemperatur gebracht wird. Dabei kann es vorteilhaft sein, die Keramik unter Vakuum oder in einer Inertgasatmosphäre aufzuheizen. Wie stark die Oberflächen mit dem Korrosionsmedium beladen werden, kann zum Beispiel über den gewählten Partialdruck sowie die Beladungsdauer kontrolliert werden. Der Beladungsgrad sollte dabei so gewählt werden, dass die vorhandene Menge des Korrosionsmediums gerade ausreicht, den gewünschten Korrosionsgrad beim Aufheizen zu erreichen. Dabei kann das Abziehen der Reaktionsgase durch Evakuierung oder auch durch Spülung mit Inertgas nach dem Prozess bei Temperaturen unterhalb des Prozesstemperaturbereichs oder auch während des Prozesses erfolgen. Bei dieser Verfahrensweise wird oberflächennaher Kohlenstoff umgesetzt, der mit dem zuvor adsorbierten Korrosionsmedium chemisch reagiert. Der Anteil des Radiokartons am abgetrennten Kohlenstoff ist bei diesem Verfahren höher als bei der Behandlung in einer dauerhaften Atmosphäre des Korrosionsmediums. Allerdings geht dieser Gewinn einher mit einer Erniedrigung des Gesamtumsatzes auf Grund der geringeren Partialdrücke.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass in einem weiteren Schritt der Behälter evakuiert oder die Keramik mit Inertgas gespült wird, um die Reaktionsgase abzuziehen, und anschließend der Prozess, beginnend mit dem Adsorbieren des mindestens einen Korosionsmediums auf der Oberfläche, mindestens ein werteres Mal durchgeführt wird. Auf diese Weise ist ein diskontinuierlicher Prozess mit mehreren Zyklen gegeben, der einerseits im Vergleich zum kontinuierlichen Verfahren zu längeren Behandlungsdauern führen, andererseits aber erhöhte Anteilen an Radiokarbon in den Reaktionsgasen mit sich bringen kann.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass vor dem Adsorbieren des mindestens einen Korrosionsmediums eine dosierte Korrosion mittels kontrollierter Zugabe des mindestens einen Korrosionsmediums derart bei Prozesstemperatur durchgeführt wird, dass zumindest ein Teil geschlossener Poren geöffnet wird. Der erste Schritt in diesem Verfahren dient zwar vorrangig dem Öffnen der geschlossenen Poren, führt jedoch ebenfalls bereits zu einem Entfernen eines Teils des Radiokarbons. Das Öffnen der geschlossenen Poren kann beispielsweise unter einer Korrosionsmediumatmosphäre geschehen, wobei dieser Behandlungsschritt bei erhöhten Temperaturen in einer relativ kurzen Zeit durchgeführt werden kann, die gerade zum Öffnen der Poren ausreicht. Die Korrosion zu Porenöffnung kann aber auch mit Hilfe eines zuvor adsorbierten Korrosionsmediums im Vakuum oder einer Inertgasatmosphäre durchgeführt werden.
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Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, dass nach letztmaligem Abziehen der Reaktionsgase die verbliebene Restkeramik wiederverwertet wird, zum Beispiel als Nukleargraphit.
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Weiterhin kann das erfindungsgemäße Verfahren so ausgeführt werden, dass das in den aufgefangenen Reaktionsgasen enthaltene Radiokarbon angereichert wird. Anschließend kann das Radiokarbon als Wertstoff einer Wiederverwertung zugeführt werden. Sofern aus dem extrahierten Radiokarbon wieder ein Festkörper, z. B. in Form von Graphit, erzeugt werden soll, kann insbesondere bei Verwendung von Wasserdampf als Sauerstofflieferant ein Kreisprozess für das Korrosionsmedium vorteilhaft sein. Der Kreisprozess könnte wie folgt aussehen: Beim Korrosionsprozess entstehen bei entsprechenden Prozessbedingungen mit der endothermen Reaktion von Graphit mit Wasserdampf als Reaktionsprodukte Kohlenmonoxid und Wasserstoff. Im extrahierten und aufgefangenen Kohlenmonoxid ist nun ein gegenüber der ursprünglichen Keramik deutlich erhöhter Anteil an Radiokarbon enthalten. Dieser Anteil kann nun durch Anreicherungsprozesse weiter erhöht werden. In einem weiteren Schritt kann aus dem Kohlenmonoxid in Reaktion mit dem Wasserstoff fester Kohlenstoff und Wasser(dampf) erzeugt werden. Das Wasser kann dann wieder als Lieferant für das Korrosionsmedium Sauerstoff dienen.
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Dabei kann es vorteilhaft sein, das erfindungsgemäße Verfahren so auszuführen, dass als Reaktionsgas bevorzugt Kohlenmonoxid oder CH4 erzeugt wird. Kohlenmonoxid und CH4 haben ein geringeres Gewicht als Kohlendioxid. Mit diesen Reaktionsgasen kann daher der gegebene Gewichtsunterschied zwischen Radiokarbon und den stabilen Isotopen des Kohlenstoffs besser für eine Anreicherung des Radiokarbons ausgenutzt werden.
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Falls das extrahierte, Radiokarbon enthaltende Material für lange Zeit sicher gelagert werden soll, ist die Herstellung auslaugbeständiger, nicht brennbarer Lagergebinde sinnvoll. Dies kann z. B. durch Reaktion des radiokarbonreichen Materials zu Karbiden, z. B. SiC, oder gesteinsähnlichen Karbonaten geschehen. Das Korrosionsmedium sollte so gewählt werden, dass die Reaktionsgase möglichst direkt für die weiteren Behandlungsschritte geeignet sind.
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Im Folgenden werden zwei Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens dargestellt.
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1 zeigt in einem Diagramm das Ergebnis einer Behandlung eines aus dem AVR-Reaktor (erster Hochtemperatur-Versuchs-Reaktor im Forschungszentrum Jülich: siehe VDI-Bericht 729, AVR – 20 Jahre Betrieb, ISBN 3-18-090720-0, VDI-Verlag, Düsseldorf, 1989)) stammenden Graphitpulvers. Als Korrosionsmedium wurde Sauerstoff als Bestandteil von Wasser eingesetzt. Hierzu wurde zunächst Argon bei Raumtemperatur mit Wasserdampf gesättigt. Anschließend wurde das Graphitpulver in der Wasserdampf-Argon-Atmosphäre auf 1057°C aufgeheizt und bei dieser Temperatur 16 Stunden gehalten. 1 stellt die Freisetzung des Kohlenstoffs während des Behandlungszeitraumes dar. Kurve 1 zeigt den Gesamtmassenverlust des Graphitpulvers. Dieser Massenverlust ist durch die linke Skala in Prozent ausgedrückt. Kurve 2 stellt die prozentuale Freisetzung an Radiokarbon in Bezug auf den ursprünglichen Radiokarbongehalt dar. Demzufolge sind nach 16 Stunden etwa 46% des ursprünglich im Graphitpulver vorhandenen Radiokarbons freigesetzt. Durch Kurve 3 ist das Verhältnis zwischen der Radiokarbonfreisetzung in Prozent und der Freisetzung der stabilen Kohlenstoffisotope in Prozent wiedergegeben. Als Beispiel ist im Folgenden das Verhältnis nach etwa 16 Stunden Behandlungsdauer dargestellt. Wie bereits erwähnt sind etwa 46% des Radiokarbons entfernt. Zum gleichen Zeitpunkt wurden durch die Behandlung ein wenig mehr als 16% der stabilen Kohlenstoffisotope freigesetzt. Das Verhältnis der Prozentzahlen 46/16 ergibt ein Verhältnis von etwa 2.85. Das Verhältnis ist auf der rechten Skala des Diagramms in 1 dargestellt. Das Diagramm macht deutlich, dass zu Beginn des Verfahrens im Verhältnis die Ausbeute an Radiokarbon höher ist als zu späteren Zeitpunkten. Dies bestätigt die vorwiegende Anlagerung des Radiokarbons auf der Oberfläche, einschließlich der Porenoberflächen.
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In einer alternativen Verfahrensweise wurde Graphitpulver aus dem Versuchsreaktor MERLIN zunächst in Luft gelagert, so dass die Oberflächen des Pulvers, einschließlich der Porenoberflächen, Sauerstoff adsorbieren konnten. Dieses Material wurde anschließend in eine reine Argon-Atmosphäre gebracht, auf 1057°C aufgeheizt und bei dieser Temperatur etwa 13,5 Stunden gehalten.
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2 zeigt das Ergebnis dieser Behandlung in einem zu 1 entsprechenden Diagramm. Es ist aus ersichtlich, dass insgesamt eine wesentlich niedrigere absolute Freisetzungsrate sowohl bezüglich des Radiokarbons (Kurve 5) als auch bezüglich der stabilen Kohlenstoffisotope (Kurve 4) erzielt wurde. Allerdings ist gemäß Kurve 6 das Verhältnis der prozentualen Freisetzung des Radiokarbons zur prozentualen Freisetzung der stabilen Kohlenstoffisotope um mehr als den Faktor 10 höher. Demnach ist auch der prozentuale Anteil der radiokarbonhaltigen Moleküle bei Reaktionsgasen deutlich höher als bei der Behandlung unter der Wasser-Argon-Atmosphäre. Die Korrosion allein mittels des adsorbierten Sauerstoffs bietet sich insbesondere dann an, wenn hohe Anteile an Radiokarbon in den Reaktionsgasen, zum Beispiel für die Wiederverwertung des Radiokarbons, erreicht werden sollen.
