DE19737891C2 - Verfahren zur Entsorgung eines mit Radiotoxika kontaminierten Gegenstandes aus Reaktorgraphit oder Kohlestein - Google Patents
Verfahren zur Entsorgung eines mit Radiotoxika kontaminierten Gegenstandes aus Reaktorgraphit oder KohlesteinInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entsorgung eines mit Radiotoxika kontaminierten
Gegenstandes aus Reaktorgraphit oder Kohlestein.
Kohlestein ist ein nur bis ca. 1.200°C wärmebehandeltes Vorprodukt bei der Graphitherstellung
mit einer weitgehend amorphen Struktur, geringer Wärmeleitfähigkeit und hoher Porosität.
Daraus entsteht bei höheren Temperaturen (< 2.500°C) kristalliner Graphit. Durch chemische
Zusätze während der Graphitierung können die Verunreinigungen auf das für die nukleare
Verwendung erforderliche Maß reduziert werden. Dieser sogenannten Reaktorgraphit wird
vorwiegend als Moderator, Reflektor, Strukturmaterial und als Material für "thermische Säulen"
eingesetzt. Kontaminierter Kohlestein und Reaktorgraphit stellen wegen der großen Mengen,
ihrer Brenn- und Auslaugbarkeit ein Entsorgungsproblem dar.
Die Entsorgung derartiger kontaminierter Gegenstände ist in der konventionellen Technik und
insbesondere im Zusammenhang mit dem Betrieb, der Stillegung und der Beseitigung von kern
technischen Anlagen ein bedeutender wirtschaftlicher Faktor. Die Entsorgung kerntechnischer
Anlagen bzw. ihrer Komponenten ist insbesondere deshalb aufwendig und damit ein erheblicher
Kostenfaktor, weil die Belastung der Umwelt mit toxischen, insbesondere radiotoxischen
Materialien vermieden bzw. gering gehalten werden muß.
Derzeit und in naher Zukunft werden zum Beispiel mehrere Reaktoren mit Moderatoren aus
Kohlenstoff, die mehrheitlich zu den ältesten kerntechnischen Anlagen gehören, stillgelegt.
Insbesondere in derartigen kerntechnischen Anlagen werden Graphit, Kohlestein und solche
Materialien mit anderer keramischer Grundstruktur in vielfacher Weise, z. B. als Moderatoren
oder Struktur- und Isolationswerkstoffe, verwendet. Zu radioaktiven Verunreinigungen dieser
Materialien kommt es durch Neutronenaktivierung vorhandener chemischer Verunreinigungen
oder durch Adsorption bzw. Diffusion von Spaltprodukten.
Es ist bekannt, zur Entsorgung schwach radioaktiver Abfälle diese im Meer zu versenken. Diese
Verfahrensweise ist ökologisch bedenklich und wird daher schon seit vielen Jahren entsprechend
dem diesbezüglichen Londoner Abkommen von den westlichen Ländern nicht mehr praktiziert.
Des weiteren ist es bekannt, schwach aktive Abfälle in speziellen Lagerstätten entweder sofort in
einem Endlager oder für Zeiträume von 50 bis 100 Jahren in einem Zwischenlager zu de
ponieren. Problematisch sind hierbei die anfallenden hohen Mengen: Zum Beispiel fallen bei
einem stillgelegten kohlenstoffmoderierten Reaktor je nach dessen Größe mehrere hundert
Tonnen schwach radioaktiver Abfälle an.
Um das Abfallvolumen zu reduzieren, ist es bekannt, schwach radioaktive Abfälle zu verbrennen
und lediglich die Verbrennungsrückstände endzulagern. Dabei werden jedoch im Fall von
Kohlenstoffstrukturen problematische Radionuklide wie Tritium und 14C in die Atmosphäre
freigesetzt, und es ist fraglich, ob dies dem Minimierungsgebot entspricht und ob der Ort der
Verbrennung und die dort herrschenden Windverhältnisse tatsächlich eine tolerierbare
Verdünnung dieser Radionuklide in der Atmosphäre gewährleisten.
Für die sofortige Endlagerung kontaminierter Gegenstände ohne vorherige Volumenreduzierung
fehlen in den meisten Ländern hinreichende und/oder kostengünstige Lagerkapazitäten. Das
Mengenproblem wird erheblich dadurch verschärft, daß nicht nur die Menge des Abfalls an sich,
sondern auch die Art der Kontamination für den Volumenbedarf eines Lagers bzw. eines
Transport- und/oder Lagerbehälters sowie für die jeweiligen Sicherheitsvorkehrungen
ausschlaggebend ist. So darf beispielsweise im Falle des Radiotoxikums 60Co pro Behälter nur
eine bestimmte Menge dieses Isotops eingelagert werden, um gesetzlich festgelegte Grenzwerte
der Strahlenbelastung außerhalb des Behälters und für das Betriebspersonal nicht zu
überschreiten. Die hierdurch verursachten Mehrkosten entstehen nicht nur für die Bereitstellung
der Behälter, sondern auch bei Transport und Endlagerung.
Die Langzeitzwischenlagerung der radioaktiven Abfälle stellt lediglich ein Verschieben der
Probleme der Endlagerung dar und kann daher nicht als endgültige Entsorgungsalternative
betrachtet werden.
Aus der DE 195 29 832 A1 ist ein Verfahren zum Dekontaminieren von mit giftigen Stoffen
oder Schadstoffen belasteten Materialien bekannt, bei dem diese Materialien aufgeheizt und die
austretenden giftigen Stoffe über einen Filter herausgefiltert werden. Radiotoxische
Kontaminationen sind nicht Thema dieses Standes der Technik. Die DE 34 18 207 A1 betrifft
ein Verfahren zum Dekontaminieren von Metallteilen mit radioaktiven Oberflächenbelägen, die
abgelöst werden sollen. Hierzu werden die Teile bis in die Nähe ihrer Schmelztemperatur erhitzt.
Dazu kann eine Salzschmelze verwendet werden, in die die Metallteile eintauchen. Dieser
Ansatz zeigt keine Lösung auf zur Entsorgung von Teilen aus Reaktorgraphit oder Kohlestein,
die auch im Körperinneren Kontaminationen aufweisen.
Die DE 43 18 885 A1 offenbart, einen Gegenstand, vorzugsweise Beton aus Abbruch, mit einem
mineralischen Überzug, beispielsweise durch Aufsprühen einer wässrigen Silikatlösung, zu
versehen. Damit werden radioaktive Partikel oder Staub gebunden. Hierdurch ist ein reines
Beschichtungsverfahren gegeben, das die Kontamination lediglich abdeckt.
Aus der DE 33 44 525 A1 ist es bekannt, zur sicheren Lagerung abgebrannter Brennelemente auf
deren Oberfläche eine neutronenabsorbierende Substanz anzulagern. Damit soll ein
versehentliches Erreichen der Kritikalität der gelagerten Brennelemente vermieden werden. Ein
besonderer Schutz des zu entsorgenden Materials vor Brand und Auslaugung wird hierdurch
nicht erreicht.
Aus der WO 93/12842 ist ein Verfahren zur Behandlung von mit toxischen Metallen und/oder
organischen Materialien kontaminierten Abfällen bekannt, bei dem der Abfall so weit erhitzt
wird, dass die Metalle ausgegast werden. Der Metalldampf wird chemisch gebunden und
gesondert entsorgt. Besondere Maßnahmen zum Schutz des verbleibenden Abfalls vor Brand
und Auslaugung sind nicht offenbart. Aus dem Artikel "Die industrielle Ausführung von
Dekontaminationsanlagen" aus Atompraxis 15, Heft 1, 1969, Seiten 48 bis 51, sind diverse
Maßnahmen zur Dekontamination von mit Radiotoxika kontaminierten Materialien bekannt,
unter anderem eine Behandlung im Trockenofen bei hohen Temperaturen sowie Beschichtungen,
mit denen die Toxika abgedeckt werden. Maßnahmen zum Schutz gegen Auslaugen oder
Verbrennen des zu lagernden Material werden nicht offenbart.
Es ist nun Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren der eingangs genannten Art zur
Verfügung zu stellen, bei dem die vorgenannten Nachteile vermieden oder zumindest gemindert
werden. Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art gelöst, bei dem
ein Teil der Radiotoxika durch Aufheizen des Gegenstandes aus diesem entfernt und einem
weiteren Entsorgungsschritt zugeführt wird und bei dem zumindest eine geschlossene Schicht an
der Oberfläche des Gegenstandes durch Ausfüllen von Poren mit Pyrokohlenstoff mittels
Infiltration von Kohlenwasserstoffen oberhalb 1000°C und/oder durch chemische Reaktion mit
einer Siliziumverbindung unter Bildung von SiC dichtend und/oder diffusionshemmend ausgebildet wird.
Durch das Ausheizen wird zumindest eine erhebliche Reduktion des Toxikums im Gegenstand
und gleichzeitig durch das Auffangen des Toxikums dessen Anreicherung außerhalb des Gegen
stands erreicht. Das Mengenproblem bei der Entsorgung wird damit deutlich reduziert: Das in
hoher Konzentration vorliegende Toxikum wird bereits beim Auffangen oder anschließend einer
geeigneten Einrichtung zugeführt und kann dann auf eine Weise entsorgt werden, wie es bereits
für stärker radioaktive Abfälle, z. B. Filter aus kerntechnischen Anlagen, bekannt ist. Im
dekontaminierten Gegenstand ist die Konzentration des Toxikums reduziert. Daher kann das
Material des Gegenstands unter geringeren Anforderungen zwischen- oder endgelagert werden.
So wird es beispielsweise ermöglicht, durch reduzierte Abschirmungsmaßnahmen, insbesondere
geringere Behälterwanddicken, das benötigte Volumen und damit gleichzeitig auch die Kosten
bei der Endlagerung und beim Transport zu senken.
Die Entfernung des Toxikums beim Ausheizen erfolgt je nach Art des Toxikums entweder durch
einfaches Ausgasen eines physikalisch, z. B. durch Adsorption, an der z. B. keramischen Struktur
des Gegenstandes gebundenen Toxikums (z. B. Tritium oder Cäsium) oder, falls das Toxikum
chemisch gebunden ist (z. B. als Karbid oder Oxid), durch thermische Zersetzung.
Das Auffangen des Toxikums kann z. B. durch Kondensation an Kühlfallen oder Abscheidung an
geeigneten Filtersubstanzen oder in Flüssigkeiten realisiert werden.
Der Pyrokohlenstoff in den Poren des dekontaminierten Gegenstandes verhindert insbesondere
ein unerwünschtes Eindringen von Substanzen, mit denen die im Gegenstand verbliebenen Reste
des Toxikums während der Zwischen- oder Endlagerung chemisch oder durch Lösung
ausgetrieben werden könnten. Darüber hinaus ist hierdurch ein wirksamer Schutz gegen
Verbrennen und gegen die Diffusion des toxischen Stoffes zur Oberfläche des Gegenstandes
gegeben.
Mit der chemischen Behandlung der Oberfläche des Gegenstandes zur Ausbildung von SiC kann
insbesondere eine Inertisierung gegen weiteren chemischen Angriff erreicht werden.
Siliziumkarbid ist bei hohen Temperaturen chemisch resistent, d. h. auch gegen Verbrennen sehr
beständig. Eine derart konditionierte Oberfläche bietet überdies Schutz gegen Eindringen von
Substanzen und Ausdiffundieren des Toxikums.
Die vorgenannten Maßnahmen zur Oberflächenbehandlung des zu entsorgenden Gegenstandes
sind notwendige Schutzmaßnahmen, da unerwartete Änderungen der Lagerbedingungen nicht
völlig ausgeschlossen werden können. Insbesondere gegenüber hohen Umgebungstemperaturen,
hohen Drücken, Schlagbelastungen und dem Angriff physikalisch und/oder chemisch wirkender
Substanzen sollte der dekontaminierte Gegenstand stabil sein.
Sollte ein Toxikum aufgrund der hohen Stabilität der Bindung nicht oder nur über unwirt
schaftlich lange Zeiträume hinweg durch Aufheizen des Gegenstandes ausgetrieben werden
können, ist es vorteilhaft, das erfindungsgemäße Verfahren so auszuführen, daß das Toxikum
durch chemische Reaktion mit einer geeigneten Substanz, z. B. einem Halogen, in eine thermisch
aus dem Gegenstand entfernbare chemische Verbindung, z. B. ein Halogenid, übergeführt wird.
Es kann auch vorteilhaft sein, das erfindungsgemäße Verfahren so auszuführen, daß, falls das
Toxikum an der Oberfläche und/oder in einem oberflächennahen Bereich in Vergleich zum
Gegenstandsinneren in einer erhöhten Konzentration vorliegt, diese Oberfläche, bzw. der
oberflächennahe Bereich dekontaminiert wird, indem für das Aufheizen eine Temperatur ge
wählt wird, bei der ein weiterer Teil des Toxikums aus der Oberfläche bzw. aus dem oberflä
chennahen Bereich zum Inneren des Gegenstandes hin diffundieren kann.
Die Dekontamination der Oberfläche bzw. des oberflächennahen Bereiches erfolgt in diesem
Fall über zwei gleichzeitig ablaufende Prozesse: die Entfernung des einen Teils des Toxikums
aus dem Gegenstand und die Diffusion eines weiteren Teils in das Gegenstandsinnere. Diese Art
der Dekontamination bietet sich bei solchen toxischen Stoffen an, die nur dann in kritischer
Weise auf die Umgebung wirken, wenn sie in oberflächennahen Bereichen gebunden sind, wie
z. B. α- und β-Strahler. Es ist dann nicht erforderlich, nahezu die gesamte Menge des Toxikums
zu entfernen, wodurch die Dekontamination weniger aufwendig, z. B. bei relativ niedrigen
Temperaturen, durchgeführt werden könnte.
In der Dekontaminationsphase wird der Gegenstand Umgebungsbedingungen ausgesetzt, die bei
der weiteren Entsorgung, insbesondere bei der Zwischen- und/oder Endlagerung höchst
wahrscheinlich nicht mehr auftreten. Eine Restkontamination, die diesen Bedingungen stand
gehalten hat, wird daher in der Regel für die Zwischen- und/oder Endlagerung hinreichend stabil
im ansonsten dekontaminierten Gegenstand gebunden sein.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch so ausgeführt werden, daß zum Schutz gegen das
Freisetzen der Restkontamination die Oberfläche des dekontaminierten Gegenstands beschichtet
wird.
Hierfür können insbesondere CVD-Verfahren, Schlickerverfahren und Plasmaspritzverfahren
angewendet werden.
Schließlich kann es vorteilhaft sein, vor, nach und/oder während der Dekontamination des
Gegenstandes die Konzentration des Toxikums im Gegenstand und/oder die Konzentration des
aufgefangenen Teils des Toxikums zu kontrollieren.
Die Konzentrationskontrolle kann bei radiotoxischen Stoffen beispielsweise γ-spektrometrisch
oder mit einem Geigerzähler erfolgen.
Die im erfindungsgemäßen Verfahren einzusetzenden Parameter, wie z. B. Temperatur, Ver
weilzeiten, Druck, Beschichtungsdicke, sind jeweils abhängig von der Art und ursprünglichen
Konzentration des Toxikums sowie den angestrebten Eigenschaften des dekontaminierten
Gegenstandes und des aufgefangenen Toxikums und lassen sich anhand der Konzentrations
kontrolle individuell festzulegen.
Im folgenden wird eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens
dargestellt.
Als Beispiel für einen zu entsorgenden Gegenstand wird im folgenden von einem in einem
Kernkraftwerk eingesetzten Moderatorelement aus Kohlenstoff ausgegangen. Derartige Mo
deratoren weisen eine sich aus Graphit und Kohlestein zusammensetzende keramische Struktur
auf. Üblicherweise ist ein derartiger Moderator mit unterschiedlichen toxischen Stoffen kon
taminiert. Um diese toxischen Stoffe möglichst weitgehend zu entfernen, wird das Moderator
element in einem Hochtemperaturofen durch direkten Stromdurchgang erhitzt. Alternativ kann
auch induktiv oder durch gesonderte Heizelemente geheizt werden. Das Aufheizen geschieht in
Vakuum oder unter Schutzgas, um zu verhindern, daß beim Erhitzen durch Reaktion mit dem
atmosphärischen Sauerstoff Kohlenmonoxid und Kohlendioxid entstehen, die das in bestrahltem
Kohlenstoff in der Regel vorhandene radioaktive 14C enthalten und daher nicht unkontrolliert
entweichen dürfen.
Die Höhe der Temperatur richtet sich nach der Art der toxischen Stoffe und der angestrebten
Dekontaminationsfaktoren. Hierbei kann im wesentlichen auf die in der Graphitindustrie be
kannte Vorgehensweise zur Graphitreinigung zurückgegriffen werden. Leicht flüchtige toxische
Stoffe, wie z. B. Tritium oder Cäsium werden bereits bei relativ niedrigen Temperaturen
ausgegast. Chemisch am Kohlenstoff gebundene toxische Stoffe müssen bei höheren Tempe
raturen durch Pyrolyse von der keramischen Struktur abgelöst werden. Sind einzelne toxische
Stoffe hierdurch nicht aus dem Moderatorelement zu entfernen, z. B. schwer zersetzbare Karbide,
können diese durch Zugabe und Infiltration gasförmiger Halogenverbindungen in flüchtige
Halogenide umgewandelt werden.
Die aus dem Moderatorelement entfernten toxischen Stoffe werden an Kondensationsplatten
abgeschieden oder mittels Fallen oder mittels Filter (z. B. für Tritium) aufgefangen, wo sie dann
in einer erheblich höheren Konzentration als im Moderatorelement vorliegen.
Das dekontaminierte Moderatorelement enthält nun allenfalls noch toxische Stoffe, die mit
thermischer und/oder thermochemischer Behandlung nicht zu entfernen waren. Daraus folgt, daß
ein Herausdiffundieren oder Auslaugen dieser toxischen Stoffe auch über extrem lange
Zeiträume nicht stattfinden würde. Derart fest in der keramischen Struktur eingebundene
toxische Stoffe erlauben es aber, das dekontaminierte Moderatorelement in einem vereinfachten
Behälter oder ohne umgebenden Behälter zu lagern. In diesem Fall sollten Gegenstände aus
brennbaren Materialien, wie z. B. das hier betrachtete Moderatorelement, an der Oberfläche und
in den oberflächennahen Bereichen inertisiert werden, in dem z. B. Poren durch Einbringen
impermeabler Substanzen verschlossen oder Schutzschichten aufgebracht werden. Des weiteren
sollte der Gegenstand wirksam gegen langzeitigen chemischen Angriff und Auslaugen geschützt
werden. Die hierfür notwendigen Infiltrationen von oder Beschichtungen mit geeigneten
Substanzen können ggf. unmittelbar im Anschluß an den Reinigungsprozeß, also bei den dann
erreichten hohen Temperaturen durchgeführt werden.
Das dekontaminierte und gegen Verbrennung und chemischen Angriff geschützte Moderator
element kann hiernach unmittelbar mit verringertem Aufwand endgelagert werden. Aufgrund der
dann allenfalls sehr niedrigen Restkonzentration an toxischen Stoffen können dekontaminierte
Moderatorelemente in höherer Dichte ohne Überschreiten der für die Endlagerung kritischen
Konzentrationen der toxischen Stoffe im Abfallgebinde gelagert werden.
Die während des Ausheizens des Moderatorelements aufgefangenen und in hoher Konzentration
gesammelten toxischen Stoffe können mit bekannten Methoden, wie sie z. B. für Filter aus
kerntechnischen Anlagen durchgeführt werden, entsorgt werden, da ihre Entsorgung kein
Mengenproblem darstellt.
Claims (4)
1. Verfahren zum Entsorgen eines mit Radiotoxika kontaminierten Gegenstandes aus
Reaktorgraphit oder Kohlestein, bei dem ein Teil der Radiotoxika durch Aufheizen des
Gegenstandes aus diesem entfernt und einem weiteren Entsorgungsschritt zugeführt wird und bei
dem zumindest eine geschlossene Schicht an der Oberfläche des Gegenstandes durch Ausfüllen
von Poren mit Pyrokohlenstoff mittels Infiltration von Kohlenwasserstoffen oberhalb 1000°C
und/oder durch chemische Reaktion mit einer Siliziumverbindung unter Bildung von SiC dichtend und/oder
diffusionshemmend ausgebildet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Radiotoxikum
durch chemische Reaktion mit einer geeigneten Substanz, insbesondere einem Halogen, in eine thermisch
aus dem Gegenstand entfernbare chemische Verbindung, insbesondere ein Halogenid, übergeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß, falls die
Radiotoxika an der Oberfläche und/oder in einem oberflächennahen Bereich im Vergleich zum
Gegenstandsinneren in einer erhöhten Konzentration vorliegen, diese Oberfläche, oder der ober
flächennahe Bereich dekontaminiert wird, indem für das Aufheizen eine Temperatur gewählt
wird, bei der ein weiterer Teil der Radiotoxika aus der Oberfläche oder aus dem oberflächenna
hen Bereich zum Inneren des Gegenstandes hin diffundieren kann.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zum
Schutz gegen das Freisetzen der Restkontamination die Oberfläche des dekontaminierten
Gegenstands beschichtet wird.
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Legal Events
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R119 | Application deemed withdrawn, or ip right lapsed, due to non-payment of renewal fee | ||
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