JP6250651B2 - 熱間等方圧加圧（ｈｉｐ）によって放射性含有物質を圧密化する方法 - Google Patents

Description

（関連出願の引用）
本願は、米国非仮出願第１３／４８８，３７６号（２０１２年６月４日出願）を基礎とする優先権の利益を主張する。該出願は、その全体が参照により本明細書に引用される。

（開示の分野）
本開示は、概して、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）によって、放射性物質を圧密化する方法に関する。特に、本開示は、新規の底部装填ＨＩＰ方法に基づく、放射性物質のための偏在的圧密化技法に関する。

１９５３年始め、使用済み核燃料（ＳＮＦ）は、高濃縮ウランおよび他の核関連生成物を回収するために、エネルギー省によって再処理されていた。処理動作は、ウラン−２３５および他の防衛関連物質をＳＮＦから回収するために、複数のサイクルの溶媒抽出を伴った。冷戦の終了はまた、ＳＮＦを再処理するためのプログラムの終了でもあり、最後の再処理サイクルは、１９９４年に終了した。これらの再処理作業ならびに他の付帯設備作業および動作は、数百万ガロンの液体放射性廃棄物をもたらし、それらは、地下貯蔵タンンク内に貯蔵された。

これらの貯蔵タンクの漏出に関連付けられた危険を軽減するために、液体タンク廃棄物を、概して、洗濯洗剤に類似する稠度を有する細かい粒状固体か焼物に変換するための流動床か焼プロセスが、１９６０年代初期に施行された。か焼プロセスは、貯蔵のためにより安全な生成物をもたらす一方、平均７分の１まで貯蔵廃棄物の体積を縮小させる。約８百万ガロン（３０，３００ｍ^３）の液体タンク廃棄物が、４，４００ｍ^３のか焼物に変換され、それらは、現在、将来的廃棄を待機しつつ、貯蔵されている。

この貯蔵されたか焼廃棄物の廃棄は、廃棄物形態自体によって決定される。廃棄物形態は、廃棄物が閉じ込められる程度（化学的耐久性）ならびに廃棄物装填効率（すなわち、効率が高いほど、より少ないコンテナを要求し、廃棄コストを削減する）を決定する。ガラス化が困難なか焼物等の問題となる廃棄物のためのガラスセラミック廃棄物形態の使用は、主に、より高い廃棄物装填率を介して、有意な性能改良および効率節約をもたらす。廃棄物形態の設計に不可欠なのは、か焼物を処理するために使用される適切なプロセス技術の選択である。

重要な考慮点は、廃棄物形態の化学的性質を制約しない、柔軟なプロセスを選択することである。圧密化技術によって廃棄物形態の化学的性質に課される制約は、廃棄物装填効率およびプロセスの柔軟性の低減をもたらすであろう。例えば、ジュール加熱溶融炉（ＪＨＭ）は、制限された最大動作温度を有するだけではなく、また、ガラスが、特定の電気抵抗率および粘度特性を有することを要求する。同様の考慮は、低温るつぼ溶融炉にも適用される。したがって、ガラスは、単に、廃棄物流に適するように設計されることができない。溶融炉動作温度で溶融され、キャニスタ内に安全に注がれ得るように、ガラスの化学的性質を確実にするために、追加の成分が、添加される必要がある。これらの制約は、最大達成廃棄物装填効率および／またはプロセスの柔軟性を大幅に低減させ、したがって、実質的に、要求される廃棄物キャニスタの数を増加させる。

本発明者らは、新規ＨＩＰ技術を使用することによって、有意な性能向上が実現され得ることを発見した。これらは、より高い廃棄物装填率、向上したプロセス柔軟性、排ガス放出量の削減、競争的生産率、および二次廃棄物の削減に関する一方、ＤＯＥによって概説される、要求される廃棄物形態容認基準に容易に準拠する。

したがって、放射性物質を含むか焼物質を圧密化する方法であって、混合容器の内側において、放射性核種含有か焼物を少なくとも１つの添加剤と混合し、ＨＩＰ前粉末を形成することと、ＨＩＰ前粉末を被覆管の中に装填することと、溶接等によって、被覆管を密閉することとを含む、方法が、開示される。

本発明者らは、完全自動システムを使用して、密閉された被覆管をＨＩＰ容器の底部を通して装填することによって、被覆管が、予加熱され、高温である間に装填されることができることを見出した。これは、１／３またはさらに１／２程度も、プロセス時間の短縮を可能にする。一実施形態では、被覆管は、予加熱され、最大６００℃の温度にある間、装填されることができる。

本教示によると、一例示的実施形態に説明されるように、密閉された被覆管は、ＨＩＰ容器の底部に装填され、被覆管は、１２００〜１２５０℃等の１０００℃〜１２５０℃の温度および圧力３０〜１００ＭＰａで、１０〜１４時間の間、熱間等方圧加圧を受ける。

一例示的実施形態によると、ＨＩＰ被覆管は、ＨＩＰ容器の中に装填されることに先立って、追加の格納容器内に封じ込められる。被覆管がその中に含まれた追加の格納容器は、概して、ＨＩＰ容器底部閉鎖部に位置付けられ、次いで、持ち上げられ、固定され、ＨＩＰ容器を密閉する。

一実施形態では、ＨＩＰ前粉末は、ＨＩＰ容器の中に装填されることに先立って、少なくとも１つの予加熱プロセスを受け、例えば、ＨＩＰ前粉末中に存在する過剰な湿気を除去するために必要な温度まで加熱される。本実施形態では、予加熱することは、温度１００℃〜４００℃まで加熱することを含む。本予加熱プロセスは、典型的には、粉末がＨＩＰ被覆管内にある間に行われる。

代替実施形態では、少なくとも１つの予加熱プロセスは、ＨＩＰ前粉末中に存在する望ましくない成分を駆除するために十分であるが、粉末中に存在するいかなる放射性核種も揮発させるほど十分に高くない温度まで加熱することを含む。

本実施形態では、予加熱することは、温度４００℃〜９００℃で生じる。

一実施形態では、ＨＩＰ前粉末は、ＨＩＰ被覆管内への装填に先立って、加熱される。後続真空化ステップもまた、密閉することに先立って、充填された被覆管で行われるであろう。

本発明の方法の利点の１つは、高廃棄物装填容量である。例えば、ＨＩＰ前粉末は、６０〜８０％放射性核種含有か焼物を含み得る。一実施形態では、放射性核種含有か焼物の添加剤に対する比は、重量で約８０：２０であり、ＢａＯ、ＣａＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＳｉＯ_２等の非放射性添加剤は、廃棄物元素および化合物と結合し、セラミック鉱物またはガラス／セラミック物質を形成する。形成され得る結果として生じる鉱物相の非限定的実施例は、ホランダイト（ＢａＡｌ_２Ｔｉ_６Ｏ_１６）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｈＯ_７）、およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ_３）である。非放射性添加剤は、か焼物が、使用済み核燃料、ナトリウム含有廃棄物、または重金属を含有する場合等、か焼物中に存在する放射性核種の種類に基づいて選択される。

前述の主題に加え、本開示は、以下に説明されるもの等、いくつかの他の例示的特徴を含む。前述の説明および以下の説明は両方とも、例示にすぎないことを理解されたい。
本発明は、例えば、以下を提供する。
（項目１）
放射性物質を含むか焼物質を圧密化する方法であって、前記方法は、
放射性核種含有か焼物を少なくとも１つの添加剤と混合し、ＨＩＰ前粉末を形成することと、
前記ＨＩＰ前粉末を被覆管の中に装填することと、
前記被覆管を密閉することと、
前記密閉された被覆管をＨＩＰ容器の底部を通して装填することと、
前記ＨＩＰ容器を閉鎖することと、
温度１０００℃〜１２５０℃および圧力３０〜１００ＭＰａで、１０〜１４時間の間、前記ＨＩＰ容器内の前記密閉された被覆管を熱間等方圧加圧することと
を含む、方法。
（項目２）
前記密閉された被覆管内の前記ＨＩＰ前粉末を前記ＨＩＰ容器内に装填することに先立って、前記ＨＩＰ前粉末を予加熱することをさらに含む、項目１に記載の方法。
（項目３）
前記予加熱することは、前記ＨＩＰ前粉末を前記ＨＩＰ前粉末から過剰な湿気を除去するために十分な温度まで加熱することを含む、項目１または２に記載の方法。
（項目４）
前記過剰な湿気を除去するために十分な温度は、１００℃〜４００℃の範囲である、項目１〜３のいずれか一項に記載の方法。
（項目５）
前記予加熱することは、前記ＨＩＰ前粉末を前記粉末中に存在するいかなる放射性核種も揮発させずに、望ましくない成分を駆除するために十分な温度まで加熱することを含む、項目２または３に記載の方法。
（項目６）
前記粉末中に存在するいかなる放射性核種も揮発させずに、望ましくない成分を駆除するために十分な温度は、４００℃〜９００℃の範囲である、項目５に記載の方法。
（項目７）
前記ＨＩＰ前粉末を前記ＨＩＰ被覆管の中に装填することに先立って、前記ＨＩＰ前粉末を予加熱することをさらに含む、項目１〜６のいずれか一項に記載の方法。
（項目８）
最大６００℃の温度にある間、前記予加熱された粉末および被覆管を前記ＨＩＰ容器の中に装填することをさらに含む、項目７に記載の方法。
（項目９）
前記被覆管を前記ＨＩＰ容器の底部を通して装填することは、自動装填システムの少なくとも１つのロボットを使用することを含む、項目１〜８のいずれか一項に記載の方法。
（項目１０）
前記被覆管を前記ＨＩＰ容器の中に装填することに先立って、前記被覆管を真空化および密閉することをさらに含む、項目１〜９のいずれか一項に記載の方法。
（項目１１）
前記ＨＩＰ前粉末は、６０〜８０％の放射性か焼物を含む、項目１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
（項目１２）
放射性か焼物の添加剤に対する比は、重量で約８０：２０である、項目１１に記載の方法。
（項目１３）
前記添加剤は、前記か焼物と結合されると、前記熱間等方圧加圧後、セラミック鉱物またはガラス／セラミック物質を形成する、ＢａＯ、ＣａＯ、Ａｌ _２ Ｏ _３ 、ＴｉＯ _２ 、およびＳｉＯ _２ から選定される、少なくとも１つの酸化物を含む、項目１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
（項目１４）
前記セラミック鉱物またはガラス／セラミックは、ホランダイト（ＢａＡｌ _２ Ｔｉ _６ Ｏ _１６ ）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｈＯ _７ ）、およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ _３ ）を含む、項目１３に記載の方法。
（項目１５）
前記被覆管は、ステンレス鋼を含む、項目１〜１４のいずれか一項に記載の方法。
（項目１６）
前記ＨＩＰ容器の底部を通して装填することに先立って、前記被覆管を格納容器の内側に封じ込めることをさらに含む、項目１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
（項目１７）
前記被覆管をその中に含む前記格納容器を前記ＨＩＰ容器の底部閉鎖部に位置付け、続いて、前記底部閉鎖部を持ち上げ、固定し、前記ＨＩＰ容器を密閉することをさらに含む、項目１６に記載の方法。
（項目１８）
前記被覆管を密閉することは、前記被覆管を溶接することを含む、項目１〜１７のいずれか一項に記載の方法。
（項目１９）
熱間等方圧加圧後、前記被覆管を前記ＨＩＰ容器内で冷却することをさらに含む、項目１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
（項目２０）
熱間等方圧加圧後、前記被覆管を冷却することに先立って、前記被覆管を前記ＨＩＰ容器から除去することをさらに含む、項目１〜１９のいずれか一項に記載の方法。

付随の図は、本明細書内に組み込まれ、その一部を構成する。
図１は、本教示の例示的実施形態による、ＨＩＰか焼物廃棄プロセスのためのプロセス流れ図である。 図１は、本教示の例示的実施形態による、ＨＩＰか焼物廃棄プロセスのためのプロセス流れ図である。 図２は、本教示による、ＨＩＰか焼物廃棄プロセスのためのブロック流れ図であり、例示的機器を示す。 図２は、本教示による、ＨＩＰか焼物廃棄プロセスのためのブロック流れ図であり、例示的機器を示す。

（本明細書で使用される定義および頭字語）
本明細書で使用される場合、「か焼物」は、ＳＮＦからのウランの第１のサイクルの溶媒抽出後に残留する固化された液体廃棄物流、および燃料の第２および第３のサイクル抽出からの濃縮廃棄物である。

「使用済み核燃料」（ＳＮＦ）はまた、「使用後核燃料」とも称され得、核反応器（通常、原子力発電所において）内で照射されたが、通常の熱反応器内で核反応を持続させるにはもはや有用ではない、核燃料である。

「ラフィネート」は、ある成分または複数の成分が除去された生成物である。除去された物質を含有する生成物は、抽出物と称される。例えば、溶媒抽出では、ラフィネートは、元の液体からの溶質が不混和性液体との接触を通して除去された後に残る、液体流である。冶金学では、ラフィネート化は、不純物が液体物質から除去されるプロセスを指す。

「完全自動システム」は、いかなる直接ヒト接触も伴わずに、ロボットを含む機械および制御システムを使用して、ＨＩＰシステムからＨＩＰ被覆管を装填し、取り出す能力を指す。

「ＲＣＲＡ」は、固形廃棄物および危険廃棄物の廃棄を規制する米国の重要な連邦法である、１９７６年の「資源保全回収法」（４２ ＵＳＣ ６９０１）を指す。

「ＡＣＯＰ」（活性格納オーバーパック）は、第１のＨＩＰ被覆管を封じ込める、二次被覆管等の追加のコンテナを指す。

「ＣＲＲ」（炭素還元改質器）は、流動床水蒸気改質器を指す。

「ＣＣＩＭ」（冷温るつぼ誘導溶融炉）は、るつぼを囲む誘導コイルによって、供給物または溶融物を加熱する、水冷るつぼを指す。

「ＤＭＲ」（脱硝／鉱化改質器）は、添加剤が添加され、鉱化生成物を形成する、流動床水蒸気改質器を指す。

「ＨＥＰＡ」は、高効率粒子空気を指す。

「ＨＬＷ」（高レベル廃棄物）は、核反応器の内側で生じる反応の副産物として生成される高放射性物質である。高レベル廃棄物は、２つの形態、すなわち、（１）廃棄のために容認されたときの使用済み（または、使用後）反応器燃料、および（２）使用済み燃料が処理された後に残る廃棄物物質のうちの一方をとる。

「ＪＨＭ」（ジュール熱溶融炉）は、熱を放散するために、導体を通した電流の通過に依拠する、オーム加熱および抵抗加熱として知られる、ジュール加熱に依拠する溶融炉を指す。

「ＬＬＷ」（低レベル廃棄物）は、放射性物質で汚染された、または中性子放射への暴露を通して、放射性となったものを指す。この廃棄物は、典型的には、汚染した保護靴カバーおよび衣類、拭き取り雑巾、モップ、フィルタ、反応器水処理残留物、機器およびツール、発光ダイヤル、医療用チューブ、綿棒、注射針、注射器、ならびに実験動物の死体および組織から成る。

「ＭＧＲ」は、監視されている地層処分場を指す。

「ＭＴＨＭ」は、メータートンの重金属を指す。

「ＳＢＷ」（ナトリウム含有廃棄物）は、廃棄物中に存在する比較的に高濃度のナトリウムイオン（１−２モル）からその名を得ている。ナトリウムは、水酸化ナトリウム、過マンガン酸ナトリウム、および炭酸ナトリウム等のナトリウム含有化学物質を利用するプロセスおよび作業から生じる。ＳＢＷは、典型的には、第１のサイクルのラフィネートよりはるかに低レベルの核分裂産生活性を有する。

本開示は、新規圧密化方法に依拠する、大量の貯蔵された放射性か焼物を廃棄するための方法に関する。特に、本発明者らは、その独特の熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）プロセスが、か焼物の直接廃棄または処理のいずれかに対して、少なくとも以下のライフサイクル節約をもたらすことができることを示した。
・より高い処理廃棄物装填率（より少ない廃棄キャニスタ）
・最大体積の縮小（処理または直接廃棄のための処分場コストの節約）
・向上した処理上の化学的耐久性（より低い環境リスク）
・より高い処理柔軟性（全か焼物に対して１つの添加剤組成物）
・低排ガス放出量
・高度な汚染制御
・液体廃棄物を発生させない
・最小修正を伴う既存の設備の再使用
述べられたように、か焼された液体廃棄物の主要源は、使用済み核燃料溶解および後続ウラン抽出からのラフィネート（廃棄物溶液）であった。他の廃棄物源として、機器浄化、ウラン精製（第２および第３のサイクルのラフィネート）、ならびにイオン交換水処理システムと排ガス処理システムを含む支援動作、および放射性物質の実験分析が挙げられた。

多数の反応器からの種々の使用済み核燃料は、約４０年間、ＳＮＦ再処理プログラムを実施するＤＯＥによって処理されていた。燃料構成、特に、燃料被覆物質における差異は、種々の種類の燃料を再処理するための異なる化学物質の使用に影響した。これらの化学的に異なるプロセスは、化学的に異なる液体廃棄物、その結果、化学的に異なるか焼物をもたらした。

（１）第１のサイクルのラフィネートおよび（２）ナトリウム含有廃棄物（ＳＢＷ）の液体廃棄物の２つの一般的カテゴリが、生成およびか焼された。使用済み核燃料の溶解、次いで、ウランの抽出によって生成される、第１のサイクルのラフィネートは、溶解された燃料被覆および元々使用済み燃料内にあった核分裂生成物のバルクを含有していた。

ナトリウム含有廃棄物（ＳＢＷ）は、浄化作業等の現場動作の生成物であり、そのうちのいくつかは、希釈水酸化ナトリウムを使用して、表面を洗浄し、残留物を可溶化する。その結果、有意な硝酸ナトリウム塩が、ＳＢＷ溶液中に存在する。比較的に高ナトリウム含有量は、硝酸ナトリウムが低温で溶融し、粒状の自由流動か焼生成物を生成しないであろうため、これらの溶液を、その現在の形態では、直接か焼のために好ましくないものにする。ＳＢＷは、硝酸アルミニウムの添加に応じてか焼されることができる。本か焼物生成物は、本発明に従って処理されることができる。しかしながら、ＳＢＷは、使用済み核燃料（ＳＮＦ）再処理から生じないため、最初は、高レベル廃棄物（ＨＬＷ）ではなく、このＨＬＷ流との混合によって、ＨＬＷとなる、混合された低レベル超ウラン（ＴＲＵ）廃棄物である。例えば、一実施形態では、ＳＢＷの放射性含有量は、^９０Ｓｒおよび^１３７Ｃｓの各々が約０．２キュリー（Ｃｉ）／リットルであり、アクチニド活性は、^２３８ｐｕからの約３５０μＣｉ／ｌと^２３９ｐｕから１２５μＣｉ／ｌとから成る、約５００マイクロキュリー／リットル（μＣｉ／ｌ）である。

ＳＮＦの従来の処理は、ＳＮＦが、従来のホウケイ酸ガラスの中で溶融され、したがって、隔離されるガラス溶融プロセスを使用する。しかしながら、本発明の方法を使用して処理される少なくとも１つの種類のか焼物は、異質であり、放射性核種を隔離するために使用される従来のガラス溶融プロセスに問題となる有意な割合の成分を含有する。例えば、か焼物は、アルミナ、ジルコニア、およびフッ化カルシウム、ならびに重金属を含有し得る。これらの成分の一部または全部は、問題となり、コスト競争力のある廃棄物装填率において、従来の溶融工程に組み込むことが困難である。これらは、ガラス（ジルコニアおよびアルミナ）中で低溶解度を伴って難溶性であるか、またはガラス粘度（流動性）およびフッ化カルシウムの場合は溶融炉腐食に著しい影響を及ぼし得るかのいずれかである。しかしながら、これらの物質に関連付けられた制限は、ＨＩＰが、廃棄物形態の粘度に敏感ではなく、かつ溶融炉腐食を受けないため、関係なく、本明細書に開示されるＨＩＰ技術を利用することによって、克服される。

ハイブリッドガラス／セラミック配合組成との組み合わせのＨＩＰは、高密度廃棄物形態を生成するために、より低い動作温度を要求する。ガラス／セラミック廃棄物形態は、システムの化学的耐久性を損なわせるのではなく、向上させる、制御された成分の結晶化を可能にすることによって、ガラスの溶解度制限を克服する。

ガラスセラミック廃棄物形態を利用することによって、廃棄物装填効率は、ＳＮＦを隔離するために使用される従来のホウケイ酸ガラスプロセスにおいて、少なくとも３倍増加される一方、環境評価（ＥＡ）ガラス基準よりはるかに優れた化学的耐久性を維持することができる。これはまた、圧密化された廃棄物形態の密度増加により、直接か焼物廃棄と比較して、３５％超の体積縮小ももたらしながら達成されることができる。したがって、現在認定されている処分場廃棄キャニスタを使用ながら、輸送および処分場廃棄コストに１０億ドルの節約をもたらす。

これらの利点は、開示されるＨＩＰ技術を使用することによって達成される。ガラスセラミック廃棄物形態はまた、プロセスの化学的性質および廃棄物変動に関して、非常にロバストである。本発明のプロセスでは、１つの単一の化学的に柔軟性のガラスセラミック配合組成が、８０重量％の廃棄物装填率を伴って、か焼物全体を処理することができる。処理枠の広さは、廃棄物供給流の組成不確実性からのリスクを最小限にする一方、依然として、ホウケイ酸ガラスより有意に高い廃棄物装填効率および化学的耐久性を維持する。

ＨＩＰプロセスは、それらの結晶構造中に、高レベル廃棄物か焼物中に存在する元素のほぼ全てを一緒に組み込む、いくつかの天然鉱物から作製される、ガラスセラミック廃棄物形態を生成する。ＢａＯ、ＣａＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＳｉＯ_２等の従来の酸化物と廃棄物元素および化合物を結合することによって、セラミック鉱物またはガラス／セラミック物質の安定したモノリスが、形成される。形成され得る結果として生じる鉱物相の非限定的実施例として、ホランダイト（ＢａＡｌ_２Ｔｉ_６Ｏ_１６）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｈＯ_７）、およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ_３）が挙げられる。ジルコノライトおよびペロブスカイトは、プルトニウム等の長寿命アクチニドの主体であるが、ペロブスカイトは、主に、ストロンチウムおよびバリウムを固定化させる。ホランダイトは、主に、カリウム、ルビジウム、およびバリウムとともに、セシウムを固定化させる。

より一般論として、ＨＩＰは、断熱された抵抗加熱炉を囲む圧力容器から成る。ＨＩＰを用いた放射性か焼物の処理は、ステンレス鋼被覆管をか焼物および添加剤で充填することを伴う。被覆管は、真空化され、ＨＩＰ炉内に設置され、容器は、閉鎖、加熱、および加圧される。圧力は、典型的には、圧力下、効率的熱導体にもなる、アルゴンガスを介して提供される。熱および圧力の組み合わせは、高密度モノリスに廃棄物を圧密化および固定化する。

か焼物処理は、典型的には、専用混合容器の内側において、重量で約８０：２０の比率で、回収されたか焼物を処理添加剤と混合することから開始する。混合物は、次いで、ＨＩＰ被覆管の中に装填され、随意に、温度約６００℃まで予加熱および真空化される。一例示的実施形態では、か焼物および添加剤の混合物は、被覆管装填に先立って予加熱され、好ましくは、依然として、最大６００℃の温度の高温である間、ＨＩＰ容器の中に装填され、通常ＨＩＰプロセス時間の３分の１またはさらに２分の１等、プロセス時間を有意に短縮することを可能にする。装填された被覆管は、次いで、例えば、溶接によって密閉され、ＨＩＰ容器の中に装填される。

ＨＩＰは、処理圧力３０〜１００ＭＰａで、温度約１０００℃〜１２５０℃、より具体的には、約１２００℃等の温度まで、１度に１つの被覆管を処理するであろう。ＨＩＰ被覆管を処理するためのサイクル時間は、約１２時間等の約１０〜１６時間の範囲である。ＨＩＰから除去されると、被覆管は、廃棄キャニスタの中に装填されることに先立って、周囲温度まで冷却されるであろう。

か焼物の直接ＨＩＰは、同一のプロセスライン上で達成され得る。この場合、処理添加剤は、要求されないであろうが、圧密化プロセスのいくつかの利点は、少量の処理助剤を添加することによって得られ得る。ＨＩＰ温度はまた、廃棄物に応じて、修正され得る。圧密化される物質に応じた温度、圧力、および大気等のＨＩＰ条件の種々の変化は、米国特許第５，９９７，２７３号および第５，１３９，７２０号に論じられており、参照することによって、本明細書に組み込まれる。

か焼物装填から完成モノリス生成物までのプロセス全体のより具体的議論は、全て、本発明のプロセスにおいて作用するように適合される、フィーダ、ホッパ、ブレンダ、フィルタ、換気システム等の従来の要素を参照して、以下に説明される。

（例示的プロセス）
本発明の方法の一例示的実施形態では、か焼物は、サージタンク放出回転弁を通して、か焼物供給ブレンダ内に移送される。か焼物供給ブレンダ計量セルは、総移送量を制御する。移送の間、か焼物供給ブレンダは、焼結金属ブローバックフィルタを通して、中央換気システムに通気される。

ＨＩＰ添加剤が、添加剤供給ホッパから被覆管充填セルの屋根を貫通するラインを通して、か焼物供給ブレンダに添加され、添加剤供給スクリューを使用して計測される。添加剤供給ホッパ計量セルは、か焼物に添加される物質の量を制御し、か焼物供給ブレンダのための計量セルチェックとしての役割を果たす。

か焼物供給ブレンダは、か焼物と添加剤を混合するように作動される。

か焼物供給ブレンダ回転放出弁は、体積制御を提供し、ＨＩＰ被覆管の過充填を防止する、ＨＩＰ被覆管供給ホッパに混合物を移送する。か焼物供給ブレンダは、放出点近傍に空気パッドを具備し、固体移動を確実にし得る。ＨＩＰ被覆管供給ホッパは、脱気技法を使用して、ＨＩＰ被覆管の完全充填を確実にし得る。ＨＩＰ被覆管供給ホッパは、焼結金属ブローバックフィルタを通して、中央換気システムに通気される。ＨＩＰ被覆管供給ホッパは、計量セル上に搭載され、ＨＩＰ被覆管に移送される供給物の量を検証し、か焼物ブレンダ計量セルを検証する。

ＨＩＰ被覆管供給ホッパ回転放出弁は、ＨＩＰ被覆管への重力送り接続を通して、供給物をＨＩＰ被覆管に移送する。ＨＩＰ被覆管供給ホッパは、放出面積上に空気パッドを具備し、固体移動を確実にし得る。

ＨＩＰ被覆管は、２つのポートを有し、すなわち、１つ目は、ＨＩＰ被覆管供給ホッパ放出配管に接続された供給ポートであり、２つ目は、中央換気システムまたは中央換気システムに放出されるサブシステムに接続された通気ラインである。ＨＩＰ被覆管は、固体が通気ラインから逃散することを防止する、内蔵焼結金属フィルタを含む。

ＨＩＰ被覆管充填ポートは、ＨＩＰ被覆管の外部との固体汚染を最小限にするように設計される、特殊充填ノズルに嵌合される。ＨＩＰ被覆管装填ステーションは、脱気技法を使用して、ＨＩＰ被覆管供給ホッパからの全物質の完全充填を確実にし得る。平行ガンマ検出器システムが、ＨＩＰ被覆管が適切なレベルまで充填されたことを検証するために使用されるであろう。

充填ポートが取り外されるとき、ＨＩＰ被覆管充填面積およびＨＩＰ被覆管外側表面の最小汚染を確実にするための追加の手段がとられるであろう。ＨＩＰ被覆管は、汚染制御テーブル（平坦テーブルまたは下向きテーブルのいずれか）の下方に位置し、充填ポートのみ、テーブル表面の上方の被覆管充填セルに暴露されるであろう。円形スロットフードが、ＨＩＰ被覆管充填ポートを囲み、流動は、ＨＩＰ被覆管を通して維持され、埃をＨＩＰ被覆管内に寄せ付けないであろう。ＨＩＰ被覆管充填ノズルは、埃の移動を防止する特殊特徴を有するであろう。真空ピックアップおよびワイピングのような種々の方法もまた、ＨＩＰ被覆管を移動させるのに先立って、ＨＩＰ被覆管の暴露表面を清浄するために採用され得る。

ＨＩＰ被覆管が充填され、固体レベルが検証されると、ＨＩＰ被覆管供給ノズルは、取り外され、充填ポートプラグが、ＨＩＰ被覆管の中に挿入され、機器の下流汚染の潜在性を最小限にする。充填ポートプラグはまた、ＨＩＰプロセスの間、ＨＩＰ被覆管の構造完全性を維持するために必要である。プラグ表面および暴露ポート表面は、定位置で清浄され、カバーが、テーブル上の充填ポート面積を覆って置かれる。ＨＩＰ被覆管は、充填ステーションから降下され、プロセス通気ラインは、取り外され、キャップされる。

ＨＩＰ被覆管は、エアロックの中に移動され、そこで、清掃が行われ、浄化作業が行われ得る。浄化されると、ＨＩＰ被覆管は、エアロックから溶接ステーションに移動され、そこで、ＨＩＰ被覆管充填ポートキャップは、ポートの中に挿入され、漏止溶接され、溶接漏れがチェックされる。

ＨＩＰ被覆管は、ＨＩＰ被覆管焼成ステーションに移動され、そこで、被覆管は、二次格納容器、すなわち、活性格納オーバーパック（ＡＣＯＰ）の中に降下され、通気ラインが、ＨＩＰ被覆管焼成排ガスシステム（以下により詳細に説明される）に取り付けられる。ＨＩＰ被覆管焼成炉断熱蓋が、戻され、ＨＩＰ被覆管およびＡＣＯＰは、ある時間にわたって、約７００℃まで加熱される。いかなる焼成排ガスも、フィルタを通して経由され、いかなる粒子またはガス状成分も除去するために捕獲する。例えば、中央換気システムを通して環境に通気されることができない水銀は、硫黄含浸炭素床トラップを使用して捕捉される。

焼成が完了すると、真空が、通気ラインを通して、ＨＩＰ被覆管に引き込まれる。真空が設定点に達すと、真空が検証される。真空が検証されると、通気ポートが閉鎖され、真空ラインが除去される。ＡＣＯＰは、ＨＩＰ被覆管焼成炉から除去され、レールガイドカートに取り付けられた断熱コンテナ内に設置される。カートは、溶接ステーションに移動され、そこで、閉鎖通気ポートは、漏止溶接され、漏出がチェックされる。ＡＣＯＰ蓋が、ＡＣＯＰ本体に締結される。

遮蔽された隔離用扉が、被覆管充填ホットセルの隔離部分とＨＩＰホットセルとの間で開放される。カートは、ＨＩＰホットセルの中に移動され、遮蔽された隔離用扉が閉鎖される。

ＨＩＰ容器底部閉鎖部は、開放／降下位置にある。ＡＣＯＰは、ＨＩＰ容器底部閉鎖部の定位置に移動される。ＨＩＰ容器底部閉鎖部は、持ち上げられ、固定され、ＨＩＰ容器を密閉する。

ＨＩＰプロセスは、ＨＩＰ容器内の圧力を制御しながら、内側にＨＩＰ被覆管を伴うＡＣＯＰを１０００〜１２５０℃まで加熱することによって開始される。インライン濾過によって保護されるホットセル外のコンプレッサは、ＨＩＰ容器内のアルゴン雰囲気を制御する。圧力および温度の精密な制御は、ＡＣＯＰ内の被覆管を熱間等方圧加圧するために行われる。ＨＩＰプロセスが完了後、ＡＣＯＰおよびＨＩＰ被覆管は、除去のために十分な温度までＨＩＰ容器内で冷却される。

ＨＩＰ容器底部閉鎖部は、降下され、ＡＣＯＰは、断熱ＨＩＰ被覆管冷却キャビネットに移動され、そこで、ＡＣＯＰおよびＨＩＰ被覆管は、周囲温度まで冷却される。

冷却されると、ＡＣＯＰは、ＨＩＰ被覆管冷却キャビネットから移動され、レールガイドカート上に設置される。ＨＩＰホットセルと第１のキャニスタ充填／浄化ホットセルとの間の遮蔽された隔離用扉が、開放される。カートは、ホットセルの中に移動され、扉が閉鎖される。

ＡＣＯＰが開放され、ＨＩＰ被覆管が、汚染のために清掃される。汚染が見つかる場合、ＡＣＯＰおよびＨＩＰ被覆管は、浄化される。清浄ＡＣＯＰが、被覆管充填ホットセルに戻される。

遮蔽されたベルクレーン（ｂｅｌｌ ｃｒａｎｅ）が、ホットセル屋根プラグを除去し、浄化のために未だ除去されていない場合、ＨＩＰ被覆管をＡＣＯＰ内から回収する。

（焼成試験）
ＡｌおよびＺｒ等の金属含有か焼生成物は、重金属等の望ましくない成分およびＨＩＰ前粉末中に存在する過剰な湿気を除去するために、ＨＩＰに先立って、焼成される必要がある。例えば、一実施形態では、Ａｌか焼物は、ＨＩＰ試験に先立って、９００℃（１，６５２°Ｆ）まで焼成される。焼成の目的は、Ｈｇを撥ね飛ばし、ＨＩＰ処理の前にか焼を完了することであった。平均的ＲＣＲＡ金属試験の場合、Ｈｇは、１．０４〜０．５４重量％まで還元された。最大ＲＣＲＡ金属試験の場合、Ｈｇは、２．２５〜０．３６重量％まで還元された。実際のＡｌか焼物は、４００℃（７５２°Ｆ）で生成された。好ましい設計アプローチは、か焼物を１００℃（２１２°Ｆ）まで焼成し、過剰な水分を除去するものである。９００℃（１６５２°Ｆ）までの焼成は、Ｃｓ−１３７を排ガスシステム中に揮発させるであろう。

同様に、Ｚｒ−含有か焼物の場合、焼成は、過剰な湿気を除去するために、１００〜２００℃（２１２〜３９２°Ｆ）で達成されることができる。しかしながら、これによって、か焼物中に位置するＣｄおよびＣｓ−１３７を揮発させ得るため、焼成は、高温では、代替Ｚｒか焼物では行われないであろう。

別様に示されない限り、明細書および請求項に使用される原料の量、反応条件等を表す全ての数字は、全事例において、用語「約」によって修飾されるもと理解されたい。故に、そうでないことが示されない限り、以下の明細書および添付の請求項に記載の数値パラメータは、本教示によって得られることが求められる所望の特性に応じて変動し得る、近似値である。

本教示の他の実施形態は、本明細書の検討および本明細書に開示される主題の実践から当業者に明白となるであろう。本明細書および実施例は、例示にすぎないと見なされることが意図され、本開示の真の範囲および精神は、以下の請求項によって示される。

Claims (19)

1. 放射性物質を含むか焼物質を圧密化する方法であって、前記方法は、
   放射性核種含有か焼物を少なくとも１つの添加剤と混合し、ＨＩＰ前粉末を形成することと、
   前記ＨＩＰ前粉末を被覆管の中に装填することと、
   前記被覆管を密閉することと、
   前記密閉された被覆管をＨＩＰ容器の底部を通して装填することと、
   前記ＨＩＰ容器を閉鎖することと、
   温度１０００℃〜１２５０℃および圧力３０〜１００ＭＰａで、１０〜１４時間の間、前記ＨＩＰ容器内の前記密閉された被覆管を熱間等方圧加圧することと
   を含む、方法。
2. 前記密閉された被覆管内の前記ＨＩＰ前粉末を前記ＨＩＰ容器内に装填することに先立って、前記ＨＩＰ前粉末を予加熱することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
3. 前記予加熱することは、前記ＨＩＰ前粉末から過剰な湿気を除去するために十分な温度まで前記ＨＩＰ前粉末を加熱することを含み、前記過剰な湿気を除去するために十分な温度は、１００℃〜４００℃の範囲である、請求項２に記載の方法。
4. 前記予加熱することは、前記ＨＩＰ前粉末中に存在するいかなる放射性核種も揮発させずに、望ましくない成分を駆除するために十分な温度まで前記ＨＩＰ前粉末を加熱することを含み、前記望ましくない成分は、重金属および過剰な湿気を含み、前記過剰な湿気を除去するために十分な温度は、１００℃〜４００℃の範囲である、請求項２または３に記載の方法。
5. 前記ＨＩＰ前粉末中に存在するいかなる放射性核種も揮発させずに、望ましくない成分を駆除するために十分な温度は、４００℃〜９００℃の範囲である、請求項４に記載の方法。
6. 前記ＨＩＰ前粉末を前記被覆管の中に装填することに先立って、前記ＨＩＰ前粉末を予加熱することをさらに含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
7. 最大６００℃の温度にある間、前記予加熱されたＨＩＰ前粉末および被覆管を前記ＨＩＰ容器の中に装填することをさらに含む、請求項６に記載の方法。
8. 前記被覆管を前記ＨＩＰ容器の底部を通して装填することは、自動装填システムの少なくとも１つのロボットを使用することを含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
9. 前記被覆管を前記ＨＩＰ容器の中に装填することに先立って、前記被覆管を真空化および密閉することをさらに含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
10. 前記ＨＩＰ前粉末は、６０〜８０％の放射性か焼物を含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
11. 放射性か焼物の添加剤に対する比は、重量で約８０：２０である、請求項１０に記載の方法。
12. 前記添加剤は、前記か焼物と結合されると、前記熱間等方圧加圧後、セラミック鉱物またはガラス／セラミック物質を形成する、ＢａＯ、ＣａＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、およびＳｉＯ_２から選定される、少なくとも１つの酸化物を含む、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
13. 前記セラミック鉱物またはガラス／セラミックは、ホランダイト（ＢａＡｌ_２Ｔｉ_６Ｏ_１６）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｈＯ_７）、およびペロブスカイト（ＣａＴｉＯ_３）を含む、請求項１２に記載の方法。
14. 前記被覆管は、ステンレス鋼を含む、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
15. 前記ＨＩＰ容器の底部を通して装填することに先立って、前記被覆管を格納容器の内側に封じ込めることをさらに含む、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の方法。
16. 前記被覆管をその中に含む前記格納容器を前記ＨＩＰ容器の底部閉鎖部に位置付け、続いて、前記底部閉鎖部を持ち上げ、固定し、前記ＨＩＰ容器を密閉することをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
17. 前記被覆管を密閉することは、前記被覆管を溶接することを含む、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
18. 熱間等方圧加圧後、前記被覆管を前記ＨＩＰ容器内で冷却することをさらに含む、請求項１〜１７のいずれか一項に記載の方法。
19. 熱間等方圧加圧後、前記被覆管を冷却することに先立って、前記被覆管を前記ＨＩＰ容器から除去することをさらに含む、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
    

Images