DE1909871A1

DE1909871A1 - Verfahren zur Herstellung von kugelfoermigen Graphitbrennelementen

Info

Publication number: DE1909871A1
Application number: DE19691909871
Authority: DE
Inventors: Spener Dipl-Chem Dr Gerhard; Hrovat Dipl-Chem Milan
Original assignee: Nukem GmbH
Current assignee: Nukem GmbH
Priority date: 1969-02-27
Filing date: 1969-02-27
Publication date: 1970-09-10
Also published as: FR2032443B1; FR2032443A1; DE1909871B2

Description

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NUKEM

Nuklear-Chemie und -Metallurgie Gesellschaft m.b.H. Wo Ifgang b. Hanau

Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Graphitbrennelementen,

Kugelförmige Graphitbrennelemente für Kugelhaufen-Hochtemperatur-Kernreaktoren haben im Reaktorbetrieb hohe Anforderungen zu erfüllen. Ausser einer guten Oxydationsbeständigkeit gegen Verunreinigungen im Kühlgas, gutem Abriebverhalten, guter Wärmeleitfähigkeit und guter Bestrahlungsbeständigkeit gegen eine hohe Dosis von schnellen Neutronen werden insbesondere eine hohe Fallfestigkeit und Bruchfestigkeit gefordert. Bisher stellte die bei praktisch allen Kugelhaufenreaktoren erforderliche Fallbeständigkeit für den Fall aus mehreren Metern Höhe auf ein Graphitkugelbett die für die Festigkeit der Brennelementkugeln bestimmende Spezifikation dar. Die Anforderungen an die Festigkeit der Elemente werden neuerdings noch dadurch erhöht, dass bei Leistungsreaktoren die Abschaltstäbe direkt in das Kugelbett eingefahren werden sollen.

Hs ist bekannt, kugelförmige Graphitbrennelemente durch Pressen einer homogenen Mischung von Graphitpulver, Binder und Brennstoffpartikeln herzustellen, wobei der Brennstoff vorzugsweise in Form von beschichteten Teilchen eingesetzt wird. Die sphärischen Brennstoffteilchen von einigen 100 /U Durchmesser bestehen vorzugsweise aus Uran- oder Uran/Thorium-Karbid bzw. -Oxid. Die auf den Brennstoffteilchen pyrolytisch abgeschiedenen Beschichtungen aus Kohlenstoff, Karbiden oder Oxiden haben die Aufgabe, die im Reaktor entstehenden Spaltprodukte zurückzuhalten. Um beim Pressen der Kugeln diese

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Schichten nicht zu beschädigen, sind verschiedene Methoden einzeln oder kombiniert angewendet worden.

Einmal hat es sich als vorteilhaft erwiesen, das Pressgemisch in Gummiformen zu füllen und entweder den Pressdruck von aussen isostatisch durch eine Flüssigkeit zu übertragen oder die aussen zylindrisch geformte Gummiform in einer Stahlmatrize zweiseitig zu pressen (semihydrostatisches Pressverfahren). Ausserdem hat es sich als zweckmässig erwiesen, die beschichteten Brennstoffpartikeln mit dem beim Pressen verwendeten Graphitpulver in einer Dragiertrommel zu umhüllen„ Beim Pressen dieser umhüllten beschichteten Partikeln sina die spröden Beschichtungen jeweils durch die weichen Umhüllungsschichten voneinander getrennt. Während die Bruchlast der nackten beschichteten Partikeln, gemessen zwischen zwei planparallelen Platten, nur 1 bis 3 kg pro Partikel beträgt, können eingebettete Partikeln ü
Schädigung aushalten.

2 gebettete Partikeln über 5 000 kg/cm Pressdruck ohne Be-

Zur Herstellung kugelförmiger Brennelemente kann man daher die beschichteten Brennstoffteilchen mit der gesamten Menge an Graphitpresspulver umhüllen, die zur Bildung der Graphitmatrix erforderlich ist und dann diese umhüllten Teilchen zu einer Kugel pressen. Auf diese brennstoffhaltige Kugel wird (zum Schutz gegen eine mechanische Beschädigung der Brennstoffteilchen) aus dem Graphitpresspulver eine brennstoff freie Graphitschale aufgepresst. Mit solchen Brennelementkugeln ist es möglich, die meisten vom Reaktorbetrieb gestellten Anforderungen zu erfüllen. Allerdings ist die Festigkeit von Kugeln, deren Kern in dieser Art aus umhüllten Partikeln hergestellt wird, nach der abschliessenden Temperaturbehandlung erheblich geringer als die Festigkeit von

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Graphitkugeln, die auf die gleiche Weise mit gleichem Graphitpresspulver hergestellt werden. Die Ursache für diesen Festigkeitsunterschied ist eine Orientierung des Graphitpresspulvers beim Umhüllen der Partikeln zu einer zwiebelähnlichen Struktur der Umhüllungsschicht auf den Partikeln. Diese Orientierung führt beim Pressvorgang an den Grenzflächen zwischen den umhüllten Teilchen zu Gleiteffekten und damit zu einem schlechteren Verbund in der Graphitmatrix an diesen Trennflächen.

iJs wurde nun gefunden, dass bei den Brennelementkugeln eine ebenso gute Festigkeit wie bei reinen Graphitkugeln erreicht werden kann, wenn folgendes Herstellungsverfahren gewählt wird: Nur ein Teil des zum Herstellen des Kugelkerns erforderlichen Graphitpresspulvers wird zur Umhüllung der beschichteten Partikeln verwendet. Der Rest des erforderlichen Graphitpresspulvers wird vor dem Pressen mit den umhüllten Partikeln gemischt .

Die mittlere Schichtdicke der Umhüllung muss bei beschichteten Partikeln von ca. 700 /u Durchmesser noch mindestens 100 bis 200 /U betragen, damit zwei umhüllte Partikeln, die in der Form zufällig direkt aneinandergrenzen, ohne durch lose ^

i\ilver getrennt z"u sein, beim Pressen nicht beschädigt werden.

Das Mischen der umhüllten Partikeln mit dem restlichen Graphitpresspulver wird wegen der leichten Entmischbarkeit vorzugsweise für jede Brennelementkugel portionsweise getrennt durchgeführt.

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Hierzu können beispielsweise die umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen mit dem Graphitpresspulver portionsweise in einem kleinen Mischer homogenisiert und anschliessend direkt in die Gummipressform eingefüllt werden.

Da sich beim Einfüllen in die Gummiform eine geringe Entmischung nicht völlig vermeiden lässt, hat es sich als vorteilhaft erwiesen, das eingefüllte Gemisch unmittelbar vor dem Pressen mit einem' geeigneten Rührer zu homogenisieren. Gegebenenfalls reicht der Rührvorgang in der Pressform für eine gute Durchmischung aus, so dass auf ein Vormischen verzichtet werden kann.

Bei den so hergestellten Kugeln, ist die Festigkeit nach dem Pressen und Glühen so hoch und die Partikeln sind durch die Umhüllung - falls sie dick genug ist - so gut geschützt, dass diese Kugeln den erforderlichen Druckbelastungen genügen, ohne dass eine Beschädigung der an der Kugeloberfläche befindlichen Partikeln eintritt. Falls stärkere Schlagbeanspruchungen zu erwarten sind, und das ist normalerweise im Kugelhaufenreaktor der Fall, kann auf die Kugel in an sich bekannter Weise eine aus weiterem Graphitpulver durch Einformen gebildete Schale aufgepresst und die so geformte Kugel der abschliessenden Glühung unterworfen werden.

Die Verbesserung der Festigkeit von Brennelementkugeln mit 60 mm Durchmesser durch die neue Verfahrensweise zeigt die folgende Tabelle, in der die zwischen zwei parallelen Stahlplatten ermittelte Bruchlast von reinen Graphitkugeln, hergestellt aus dem gleichen Graphitpresspulver, verglichen ist mit Brennelementkugeln, deren Kern hergestellt ist

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1. nur aus (dick) umhüllten beschichteten Breiinstoffpartikeln

2. aus (dünn) umhüllten Partikeln und beigemischtem Graphitpresspulver.

Die Brennelemente haben eine partikelfreie Graphitschale von 5 mm, das Volumen der beschichteten Partikeln beträgt ca. 5 cm , d.h. ihr Volumenanteil im Kern beträgt ca. 8 %.

Tabelle

mittlere Bruchlast

Graphitkugel 2 550 kg Brennelementkugeln

1. Kern nur aus umhüllten Partikeln 1 140 kg

2. Kern aus umhüllten Partikeln und . > Graphitpulver 2 550 kg

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Claims

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PATENTANSPRÜCHE

ti.) Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Graphitbrennelementen hoher Festigkeit für gasgekühlte Hochtemperatur-Kernreaktoren durch Pressen eines Geraisches von vorbehandeltem, binderhaltigem Graphitpresspulver und beschichteten Brennstoffteilchen und anschliessende Wärmebehandlung der Presslinge, dadurch gekennzeichnet;, dass vor dem Pressen ein Teil des für die Graphitmatrix erforderlichen Graphitpresspulvers als Umhüllung auf den beschichteten Brennstoffteilehen aufgebracht und der Rest in Pulverform mit diesen umhüllten Teilchen vermischt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Pressvorgang in einer Gummiform erfolgt»

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet;, dass die gefüllte Gummiform in eine Stahlmatrize eingeführt und mit Ober- und Unterstempel zusammengepresst wird, wobei die Abmessung der Gummiform und die des inneren Hohlraumes so aufeinander abgestimmt sind, dass ein sphärischer Pressling entsteht.

k. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere gefüllte Gummiformen in einer Flüssigkeit isostatisch gepresst werden»

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die umhüllten, beschichteten Brennstoffteilohen portions« weise, d.h. für jede Kugel einzeln mit dem restlichen Graphitpresspulver gemischt werden.

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6. Verfahren nach Anspruch 1 und 5, dadurch gekennzeichnet, dass die umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen mit dem restlichen Graphitpresspulver in der Gummiform gemischt werden.

7. Verfahren nach Anspruch 1 und 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Gemisch von umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen und restlichem Graphitpresspulver zunächst vorgemischt und zusätzlich in der Gummiform homogenisiert wird.

8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass auf die aus dem Gemisch von umhüllten, beschichteten Brennstoffpartikeln und Graphitpresspulver gepressten brennstoffhaltigen Kugeln eine brennstofffreie Schale von Graphit aufgepresst und die so hergestellte Kugel geglüht wird.

7rankfurt/Main, 24.2.1969
^T'chn/Bi

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