DE1902994A1 - Blockbrennelement fuer gasgekuehlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren - Google Patents

Blockbrennelement fuer gasgekuehlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren

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Description

NUKEM
Nuklear-Chetnie und -Metallurgie Gesellschaft m.b.H.
Wolfgang b. Hanau
Blockbrennelement für gasgekühlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren.
Bei gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktoren kommen graphitische Blockbrennelemente zur Anwendung. Das Brennelement ist ein Graphitprisnia, welches mit mehreren Kühlkanal en versehen ist und Brenn- und Brutstoff in Form von beschichteten Teilchen (coated particles) enthält. Die beschichteten Teilchen sind sphärische Uran-Thorium-Oxidoder Karbid-Kerne von einigen hundert /u Durchmesser, die vorzugsweise mit pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff mehrfach beschichtet sind. Der Graphit dient zugleich als Strukturmaterial j Wärmeleiter und Moderator. Im Hinblick auf die Brennstoffanordnung unterscheidet man zwei Brennelementtypen s ein homogenes, geeignet für den Uran-Thorium-Brennstoff·* zyklus und ein heterogenes, geeignet für den Zyklus mit niedrig angereichertem Uran,
Von den Brennelementen wird gefordert %
Gutes Rückhaltevermögen für die im Partikelkern gebildeten Spaltprodukte. Diese Anforderung setzt eine zerstörungsfreie Einbringung der beschichteten Teilchen in das Brennelement voraus.
Hohe Strahlungeetafoilitai bezüglich mechanischer Festigkeit und Diaeneionsänderungr
BrennetoffftnordniEsig «it eynnseirieoheK Temperatur-
- 2 -■ BAD ORIGINAL
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Kleines Temperaturgefälle zwischen Brennstoffteilchen und
Kühloberflache des Graphits. Thermischer Kontakt von Brennstoffteilchen zum Graphit, Wärmeleitfähigkeit des Graphits und Geometrie bestimmen das Temperaturgefälle,
Hohe Brennstoff- bzw. Leistungsdichte.
Gute Korrosionsbeständigkeit.
Alle bisher bekannten Brennelementtypen beruhen auf mechanischer Bearbeitung von Elektrographit, aus welchem Fünf- oder Sechskant-Prismen angefertigt
Die hexagonalen Prismen sind etwa 787 mm hoch und haben den kleinsten Durchmesser von etwa 355 ■· Jedes Prisma enthält einige hundert axiale Bohrungen, von denen zwei Drittel zur Brennstoffaufnähme und der Rest als Kühlkanale dienen. Die beschichteten Teilchen werden entweder lose in die Bohrungen eingefüllt oder vor dem Einfüllen mit einem Binderharz zu
Stäben verklebt (Fuel Sties) und in die Bohrungen eingesetzt.
Die pentagonalon Prismen entsprechen bezüglich der Dimension in etwa den hexagonalen. Der wesentliche Unterschied besteht in ringförmigen Spalten, welche die Bohrungen ersetzen.
Ferner sind noch Brennelemente mit brennstoffhaltigen Presskörpern vorgeschlagen worden» Hierbei werden die beschichteten Teilchen mit einem Harz-Graphitpulvergemisoh asu Formkörpern ver- preset und ansohlieesend wärmebehandelta Diese Presslinge
werden dann in Bohrungen (0 ca0 @@ msß)
BAD
if
Die Nachteile aller bisher bekannten Brennelemente sind:
1. Zerschneiden von Elektrographit.
Die Anfertigung von Prismen mit Bohrungen oder ringförmigen Spalten ist mit beträchtlichen Bearbeitungskosten und hohem Graphitverlust (bis zu 50 %) verbunden.
2. Schlechte Ausnutzung des Brennelementvolumens, wovon etwa 50 % auf den Blockgraphit und weitere 25 % auf die KUhI-kanäle entfallen. Den Brennstoffteilchen stehen damit nur etwa 25 % des Gesamtvolumens zur Verfügung.
3. Schlechten thermischer Kontakt von Brennstoffteilchen zum Blockgraphit bei Brennelementen mit losen und gebundenen beschichteten Teilchen. Demzufolge ist die Wärmeleitfähigkeit in den mit Brennstoffteilchen gefüllten Bohrungen gegenüber dem Blockgr&phit um den Faktor 6 bis 10 geringer. Man behilft sich durch hohe Zahl der Bohrungen mit kleinem Durchmesser (0 ca. 12 mm, Zahl der Bohrungen 200/Block).
k. Bei lose eingefüllten Brennstoffteilchen besteht die Gefahr, dass diese im Falle eines Blockbruches in den Kühlkreislauf gelangen und dort am Wärmeaustauscher oder in der Gasturbine Schäden anrichten.
5. Schlechtes Bestrahlungsverhalten der gebundenen Brennstoffteilchen.
Das Brennelement mit gebundenen Teilchen besteht hinsichtlich Kristallinität, Isotropie und Graphitierungsgrad aus drei verschiedenen Kohlenstoffmodifikationens Elektrographit als Formkörperj Pyrographit als Besohiohtungssaierial und Kohlenstoffmatrix als Binder für die Brennstoffteilohen. Die drei Kohlenstoffarten verhalten eich
bei der Bestrahlung unterschiedlich. Bekanntlich unterliegt die Kohlenstoffmatrix einer starken strahlungsinduzierten Dimensionsänderung, die zu einem vorzeitigen Partikelbruch führt.
Gemäss der Erfindung lassen sich alle oben beschriebenen Nachteile umgehen, in dem ein Blockbrennelement mit guten Festigkeitsund Leitfähigkeitseigenschaften aus nur einer nahezu isotropen Kohlenstoffmatrix hoher Kristallinität besteht, in welche die beschichteten Teilchen eingepresst sind. Ein solches Blockbrennelement beliebiger Grosse mit beliebiger Brennetoffanordnung kann durch direktes Verpressen von beschichteten Teilchen mit geeignetem Presspulver und ansrchliessender Wärmebehandlung des Presslings hergestellt werden. Kühlkanale, Abstandshalter, Besohickungskanal für Lademaschine und ähnliches können nach Wunsch mitgepresst werden.
Der Hauptbestandteil des Presspulvers 1st Naturgraphitpulver, welchem graphitiertes Petrolkokspulver und eine kleine Menge von Phenolharzbinder zugesetzt werden. Gegebenenfalls kann der Petrolkoks durch gemahlenes Elektrographitpulver oder graphitierten Russ ersetzt werden.
Durch Vermischen der beiden Graphitkomponenten, Lösen des Binderharzes in Methanol und anschliessendes Kneten, Trocknen und Mahlen dieser Ausgangsstoffe ,wird das Presspulver hergestellt.
Der Naturgraphit ist ein feingemahlenes, nuklear reines Pulver extrem hoher Kristallinität und grösstmögliohem Graphitierungegrad. Er verleiht den Formkörper gute thermische
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Leitfähigkeit und führt zugleich zu einer nur geringen strahlungsinduzierten Dimensionsänderung.
Der graphitierte Petrolkoks wird zugesetzt, um die Rissbildung der Presskörper bei der Wärmebehandlung zu vermeiden. Zugleich kann bei richtiger Wahl von Petrolkokskörnung und -menge das Bestrahlungsverhalten der Graphitmatrix dem Verhalten des Pyrokohlenstoffs angepasst werden. Der Binder, vorzugsweise Phenolformaldehydharz mit einem möglichst hohen Molekulargewicht, sorgt für die mechanische Festigkeit der Blöcke.
Da beim Pressen ein relativ hoher Druck angewendet wird, besteht die Gefahr, die Pyrokohlenstoffsohiohten zu zerdrüoken. Um dieses zu verhindern, werden die beschichteten Teilohen vor dem Pressen mit einer nur ca. 50 bis 100 /u dicken Schicht aus Graphitpresspulver - nach Art eines Drageeverfahrens - umhüllt.
Das Pressverfahren muss eine gleichmässig starke Verdichtung des Pressgemisches in axialer und radialer Richtung gewährleisten. Hierfür ist ein isostatisches Pressen in Gummiform am besten geeignet.
Die Gummiform mit prismatischem Hohlraum ist oben und unten mit einem Gummideckel abgeschlossen. Der obere Deckel ist mit Löchern versehen, durch welche Stäbe aus Gummi oder Metall zum Einpressen der Kühlkanale eingesetzt werden. Die Stäbe verlaufen parallel zur Längsaohse des Prismas und münden in entsprechende Vertiefungen des unteren Deckels ein.
Das homogene Element lässt sich durch Pressen in zwei Sohritten herstellen ι
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Beim ersten Schritt werden die umhüllten beschichteten Teilchen und das Presspulver in die Gummiform überführt und darin durchmischt. Nach Aufsetzen des oberen Deckels werden in das lockere Pressgemisch die Stäbe eingefahren, die Form wird verschlossen (dem Vakuum ausgesetzt) und in Flüssigkeit bei einem Druck von etwa 0,1 t/cm isostatisch vorgepresst. Nach Ent-, fernung der Stäbe erhält man ein hantierfestes Prisma mit eingepressten Kühlkanalen.
Beim zweiten Schritt wird der gesamte Pressling elnschliesslich Kühlkanale mit einer brennstofffreien Aussenschicht versehen und zur gewünschten Enddichte fertiggepresst. Hierfür werden in die Kühlkanale etwas dünnere Stäbe als vorher eingesetzt und der Zwischenraum wird mit Presspulver ausgefüllt. Anschliessend wird die Oberfläche des Prismas mit dem gleichen Pulver umgeben, die in der Gummiform enthaltene Luft evakuiert und die Form bei hohem Druck (etwa 2-3 t/cm ) fertiggepresst,
Nach dem Pressen erhält man ein Blockelement mit homogen verteilten Brennstoffteilchen, umgeben von einer brennstofffreien Schicht gleichmässiger Dicke.
Ähnlich dem homogenen Brennelement lässt sich ein Element mit heterogener Brennstoffanordnung herstellen. Dazu wird im ersten Schritt ein Prisma aus reinem Graphitpresspulver mit Kanälen vorgep.resst. Anschliessend wird ein Teil der Kanäle mit umhüllten beschichteten Teilchen unter Zusatz einer kleinen Menge von Presspulver ausgefüllt. Die restlichen Kanäle bleiben für die Kühlung erhalten. Auf eine Ummantelung kann beim Fertigpressen verzichtet werden. In den Brennstoffzonen lassen sich mit geeigneten Brennetoif-
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teilchen Schwermetalldichten bis zu 1,5 g/cnr erzielen, ohne die Schichten der Brennstoffteilchen beim Pressen zu beschädigen.
Zum Verkoken des Binderharzes werden die Presslinge im Inertgasstrom langsam auf 800°C erhitzt und anschliessend in Vakuum bei etwa 2 OQO0C ausgeglüht. Die abschliessende Wärmebehandlung ist· wegen der beginnenden Schwermetalldiffusion durch den Pyrokohlenstoff auf Temperaturen von weniger als 2 *i00oC begrenzt und hängt von den Eigenschaften der Partikelschicht ab. Gegebenenfalls kann dieser Gliihvorgang mit einer Halogenreinigung verbunden werden.
Da die Aussenschicht der Brennelemente keine beschichteten Teilchen enthält, ist eine mechanische Nachbearbeitung der Kühlkanäle und der Oberfläche des Prismas möglich.
Bei abschliessender GlUhung wird die Graphitmatrix veredelt, in dem sie gereinigt und von Wasserstoff befreit wird. Ausserdem wird der Binderkoks unter katalytischer Wirkung von Naturgraphit aus einer ungeordneten in eine höher geordnete Kohlenstoff struktur überführt. Damit erreight die Graphitmatrix die Festigkeits- und Leitfähigkeitseigenschaften eines bei 3 000 C gut graphitierten Reaktor-Kunstgraphits. Hohe Kristallinität des Graphitausgangspulvers,zusammen mit guter Isotropie,lassen ein äusserst günstiges Bestrahlungsverhalten erwarten.
Das gepresste Blockbrennelement erlaubt infolge seines hohen Nutzvolumens eine wesentliche Steigerung des Brennstoffgehaltes pro Element. Das Einpressen der beschichteten Teilchen gewährleistet einen guten therraisohen Kontakt zur Graphit*
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matrix. Zusammen mit der hohen thermischen Leitfähigkeit dieser Matrix kann bei relativ niedriger Brennstofftemperatur die Leistungsdichte der Brennelemente beträchtlich erhöht werden. Bei einer günstigen Wärmeabgabe an das Kühlgas wird damit eine weit höhere Leistungsdichte des Reaktorcores ermöglicht.
Minimaler Graphitabfall und geringe Zahl der Fertigungsschritte lassen ausserst niedrige Herstellungskosten erwarten.
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Claims (1)

  1. _ 9 -PATENTANSPRÜCHE
    Blockbrennelement für gasgekühlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren mit homogener und heterogener Brenn- und/oder Brutstoffanordnung, dadurch gekennzeichnet, dass das Blockbrennelement aus nur einer nahezu isotropen Kohlen« stoffmätrix hoher Kristallinitat besteht, in welohe die beschichteten Teilchen eingepresst sind.
    Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dieses Element durch direktes Verpressen von beschichteten Teilchen mit einem geeigneten Presspulver und anschilessen·» der Wärmebehandlung des Presslings bei max. 2 2OO°C hergestelltistt wobei das Presspulver aus Naturgraphit und Binder, oder graphitierte^ Petrolkoks und Binder, oder einer Mischung der beiden Graphitpulver und Binder besteht»
    Brennelement Hi&oh Anspru-oh 1 und 2, dadurch gekennzeichnet!
    Cc&ss ÜL ic ai£ EoLIenst rffnatrix eingepressten be- ;-: hiht ll Ginui: minimalen Abstand von 50
    Ei/QiiEelrnaat nasli Anspri? :-h I1 dadurch ι ^kennzeichnet, dass ei;! ΙπΓί-Γ:Πΐ:δΓμ3Γ aus Kohlenstoff u*id beschichteten · reilclien mit silier Ausser:.f-chicht aua kohlenstoff umgeben ist, &l® ksiii© bssohichi5iv;n Teilchen enthält.
    fiffiOJit nach Anspruch 1, dadurcfe rekennzeichnet, dass Kü^lkanäle isrid/oiier A"bstandshalter beim Pressen tig hergestellt sind«
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