DE2601767A1

DE2601767A1 - Verfahren zur herstellung von kernbrennstoffkoerpern

Info

Publication number: DE2601767A1
Application number: DE19762601767
Authority: DE
Inventors: Dwight Evan Davis; David Frederick Leary
Original assignee: General Atomics Corp
Current assignee: General Atomics Corp
Priority date: 1975-01-21
Filing date: 1976-01-19
Publication date: 1976-07-22
Also published as: FR2298858A1; CA1051190A; JPS5196995A; JPS5836758B2; US4035452A; GB1525522A

Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. F. Wr ι ο km αν η, ZbU I /υ /

Dipl.-Ing. Η.Ψποκμανν, Dipl.-Phys. Dr. K. Fincke Dipl.-Ing. RA.\^v£ickmann, Dipl.-Chem. B. Huber

H/WE/ZB 8 MÜNCHEN 86, DEN

POSTFACH 860 820 MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 98 39 21/22

Case G 1024 GEW

General Atomic Company, 10955 John Jay Hopkins Road,

San Diego, California, USA

Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffkörpern

Die Erfindung betrifft ein Verfahren für die Herstellung von Kernbrennstoffkörpern und insbesondere die Herstellung von Kernbrennstoffkörpern, die aus einem Gemisch aus Brennstoff teilchen, die mit pyrolytisehem Kohlenstoff überzogen sind, Graphit und einem geeigneten Bindemittel wie Pech geformt sind.

Kernbrennstoffkörper für Kernreaktoren, beispielsweise für gasgekühlte Hochtemperaturreaktoren, besitzen einen relativ großen Kernbereich und daher müssen die Spalt- und Brütfüllstoffe bzw. Beschwerungsmaterialien der Brennstoffkörper, die an unterschiedlichen Bereichen des Kerns vorhanden sind, relativ stark'¹ variiert werden. Man nimmt an, daß es für die wirtschaftliche Herstellung von Brennstoff für Reaktoren dieser Art erforderlich ist, Brennstoffkörper einheitlicher Dimensionen herzustellen, die in einfachen Ausführungsformen relativ große Variationen der Brennstofffüllmaterialerfordernisse erfüllen.

RO 9830/0687

Eine Möglichkeit, dieses Ziel zu erreichen, ist die Verwendung eines inerten Füllstoffes oder eines "Teils" bzw. eines "Abstandstückes", im allgemeinen in Form von Graphitteilchen mit einer Größe, die der Größe der Brennstoffteilchen ähnlich ist,und ein Vermischen des teilchenförmigen Graphits in unterschiedlichen Mengen mit den beschichteten Kernbrennstoffteilchen, um die Brennstoffbeladung, die für einen besonderen Kernbrennstoffkörper gewünscht ist, herzustellen. Man nimmt an, daß die Verwendung von Graphitteilchen in Brennstoffkörpern die Hochtemperatur- und BestrahlungsStabilität ergibt und eine verbesserte Wärmeleitfähigkeit sicherstellt. Die Neutronenökonomie des Kerns wird nicht nachteilig beeinflußt, da Graphit die Wirkung des Moderators bzw. der Brennsubstanz in einem Reaktor, in dem die Brennelemente selbst aus einem Kohlenstoffbremsmaterial, beispielsweise aus Graphitblöcken, hergestellt sind, verstärkt.

Es wurde gefunden, daß zwei der wichtigen Eigenschaften von einem solchen Abstandsgraphit die Festigkeit und das Schüttgewicht oder der Porositätsgrad sind, um eine reproduzierbare und einheitliche Brennstoffkörperfabrikation sicherzustellen. Der teilchenförmige Graphit sollte die geeignete Festigkeit besitzen, so daß eine Verdichtung unter Druck, der üblicherweise bei der Formung von grünen Brennstoffkörpern angewendet wird, minimal gehalten wird, und es ist bevorzugt, daß teilchenförmiger Graphit mit einheitlicher guter struktureller Festigkeit und niedriger Porosität verfügbar ist.

Wenn in der vorliegenden Anmeldung von teilchenförmigen! Graphit gesprochen wird, so soll darunter auch Graphit in Makroteilchenform verstanden werden.

Es wurde gefunden, daß verbesserte Brennstoffkörper durch Verwendung von Graphit hergestellt werden können, der zuerst auf

609830/068 7

geeignete ¥eise für die Festigkeitserhöhung und die Porositätsabnahme behandelt wurde, ohne daß seine Handhabungseigenschaften als teilchenförmiges Material verschlechtert werden und ohne daß andere wünschenswerte Eigenschaften geopfert werden. Erfindungsgemäß wird teilchenförmiger Graphit mit dem gewünschten Größenbereich verwendet. Dieser Graphit wird mit einem geeigneten wärmehärtbaren Harz imprägniert und dann werden die imprägnierten Teilchen so behandelt, daß von den Außenoberflächen der Teilchen vor dem Härten restliches Harz entfernt wird, so daß die Freifließeigenschaften der Graphitteilchen nach dem Härten des wärmehärtenden Harzes erhalten bleiben.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren für die Herstellung von Kernbrennstoffen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Graphitteilchen mit einem flüssigen wärmehärtbare Harzkomponenten enthaltenden Imprägniermittel imprägniert, überschüssiges flüssiges Imprägniermittel von der Außenoberfläche der imprägnierten Graphitteilchen entfernt, die imprägnierten Graphitteilchen für die Harzhärtung erwärmt, die entstehenden Teilchen mit Kernbrennstoffteilchen vermischt, einen Kernbrennstoffkörper herstellt, indem man die Mischung aus Teilchen zu einer kohäsiven Masse unter Verwendung eines kohlenstoffhaltigen Bindemittels verbindet.

Brennstoffelemente dieser allgemeinen Art können in irgendeiner geeigneten Größe und Form hergestellt werden und bei einem Brennstoffelementmodell für gasgekühlte Hochtemperaturreaktoren wird ein großer Graphitblock verwendet, der eine Vielzahl von parallelen Löchern enthält, von denen einige als Brennstoffkammern und andere als Durchgänge für das Kühlmittel dienen. Obgleich die Brennstoffkammern irgendeine beliebige Form besitzen können, besitzen sie im allgemeinen einen kreisförmigen Querschnitt} dadurch wird die Herstellung erleichtert und sie werden mit Kernbrennstoff-

609830/0687

körpern in Form von Zylindern mit kreisförmigen Querschnitten geeigneter Länge mit der gewünschten Brennstoffbeladung als Brennstoffe beschickt. Bei den bevorzugten Arten werden beschichtete Kernbrennstoffteilchen mit einer Größe im Bereich zwischen ungefähr 500 und 1000 /u. verwendet.

Als Abstandsmaterial bzw. als Keilmaterial wird Graphit verwendet, der bevorzugt fast isotropisch ist und der eine Dichte im Bereich von ungefähr 1,8 bis ungefähr 2,0 g/ cnr besitzt. Dieser Graphit wird von zahlreichen Herstellern im allgemeinen als Graphit mit Reaktorqualität verkauft. Der Graphit wird geeigneterweise bei solchen Bedingungen zerkleinert, daß Teilchen mit dem gewünschten Größenbereich, im allgemeinen nicht größer als 1500/U und bevorzugt zwischen 300 und 1500/U erhalten werden. Man kann irgendwelche geeigneten Zerkleinerungs- und Siebverfahren verwenden.

Die Graphitteilchen werden mit einem flüssigen Imprägnierungsmittel, das wärmehärtbare Harzkomponenten enthält, imprägniert. Dies bedeutet, daß das Imprägnierungsmittel eine oder mehrere Komponenten enthält, die durch Erwärmen zu einem festen Harz durch eine Polymerisationsreaktion oder Polykondensationsreaktion härten. Das Imprägniermittel wird in flüssiger Form verwendet. Bevorzugt besitzt es eine solche Viskosität, daß die Flüssigkeit in die Poren der Graphitteilchen in einer annehmbaren Zeit eindringt. Flüssige Imprägniermittel mit einer Viskosität nicht über 1000 cP bei Zimmertemperatur sind besonders geeignet. Bevorzugte wärmehärtbare Harzkomponenten sind Flüssigkeiten mit ausreichend niedriger Viskosität, so daß die Zugabe eines Lösungsmittels nicht erforderlich ist. Beispiele bevorzugter Imprägniermittel sind die verschiedenen Furanharze wie Furfurylalkohol- und Phenolharze auf Resolgrundlage. Abhängig von dem verwendeten Imprägnierungsmittel

609830/0687

kann es wünschenswert sein, eine geringe Menge an einem geeigneten Katalysator oder Koreaktionsteilnehmern (bevorzugt organisch) zu verwenden, die die Härtung unterstützen bzw. die Beendigung der Härtung aktivieren. Wird beispielsweise Furfurylalkohol verwendet, so kann man eine Dicarbonsäure oder ein -anhydrid, beispielsweise Maleinsäureanhydrid, verwenden.

Nach der Imprägnierung werden die Graphitteilchen behandelt, um überschüssiges flüssiges Imprägnierungsmittel von der Außenoberfläche der Teilchen zu entfernen. Dies kann man durch Behandlung mit einer heissen wäßrigen Säurelösung, bevorzugt einer Mineralsäure wie Chlorwasserstoffsäure oder Schwefelsäure, erreichen. Im allgemeinen wird die Losung 1 - 10 Gew.-% Säure enthalten. Die Temperatur beträgt bevorzugt mindestens 80⁰C und Temperaturen zwischen 92 und 98⁰C sind besonders geeignet. Die imprägnierten Teilchen werden in der wäßrigen Säurelösung im allgemeinen während einer oder zwei Stunden bewegt. Man hat gefunden, daß eine solche Behandlung eine Vorhärtung des Harzes innerhalb der Poren der Graphitteilchen ergibt und daß im wesentlichen das ganze überschüssige Imprägnierungsmittel, mit dem die Graphitteilchenoberflächen ursprünglich beschichtet waren, entfernt wird. Dieser Überschuß an Imprägnierungsmittel auf der Teilchenoberfläche würde sonst bewirken, daß der teilchenförmige Graphit aneinanderklebt und dadurch würde die freie Fließfähigkeit beseitigt werden und man müßte anschließend zerkleinern, um die Eigenschaften von Makroteilchen zu haben, die für die Brennstoffkörperherstellung wünschenswert sind (durch eine solche Verkleinerung würde die Endausbeute vermindert werden, da unvermeidbar zusätzliche feine Materialien gebildet würden). Die Anwesenheit von Kohle aus dem Harz auf der Oberfläche

609830/0687

-fides Abstandsmaterials könnte ebenfalls eine Verminderung in der Bestrahlungsstabilität der fertigen Brennstoffstäbe und auch eine Verschlechterung ihrer thermischen Leitfähigkeit ergeben.

Nach einem geeigneten Spülen der behandelten Teilchen mit frischem Wasser erfolgt die Endhärtung des Imprägniermittels während einer Zeit bei einer Temperatur, die dem verwendeten Imprägniermittel entsprechen. Beispielsweise kann die Härtung relativ langsam bei einer Temperatur von 150 bis 25O°C während ungefähr 10 bis 15 Stunden durchgeführt werden. Höhere Temperaturen und kürzere Zeitperioden können verwendet werden, um im wesentlichen das gleiche Zeit-Temperatur- Integral zu ergeben.

Die entstehenden gehärteten Teilchen sind im wesentlichen frei fließend und irgendwelche geringen Klumpen, die auftreten können, brechen leicht bei der Handhabung. Die gehärteten Teilchen können durch ein grobes Sieb mit Öffnungen der gewünschten maximalen Größe gesiebt werden, ohne daß ein wesentlicher Rückstand verbleibt.

Die frei fließenden teilchenförmigen Graphitmaterialien werden mit Kernbrennstoffteilchen vermischt. Man kann sowohl brütbare als auch spaltbare Brennstoffteilchen und Gemische daraus verwenden. Bevorzugt sind die Brennstoffkernteilchen mit pyrolytischer Kohle überzogen. Der Abstandsgraphit wird üblicherweise in einer Menge von mindestens 2 Vol.-$ und bevorzugt von 2-40 Vol.-%, bezogen auf das Gesamtvolumen des fertigen Brennstoffkörpers, verwendet. Er kann somit zwischen ungefähr 5 Gew.-% und ungefähr 50 Gew.-% der Charge aus Abstandsgraphit und Brennstoff ausmachen. Beispielsweise kann ein Ansatz aus teilchenförmigen! Material für die Herstellung von Brennstoff-

609830/0687

körpern mit vorbestimmter Menge an Brennstoffbeladungen für eine Stelle in einem Kernreaktorkern hergestellt werden, indem man 48 Gew.-Teile Graphit mit 4 Gew.-Teilen spaltbaren Brennstoffteilchen und 48 Gew.-Teilen brütbaren Brennstoffteilchen vermischt und ein anderer Ansatz für die Herstellung von Brennstoffkörpern mit unterschiedlicher Brennstoffbeladung kann hergestellt werden, indem man 9 Gew.-Teile Graphit mit 3 Teilen spaltbaren Teilchen und 88 Teilen brütbaren Teilchen vermischt.

Bei einem Verfahren für die Herstellung von grünen Brennstoffkörpern wird zuerst eine Form oder eine Brennstoffkammer mit der Mischung aus Brennstoffteilchen und Graphit gefüllt und dann wird das kohlenstoffhaltige Bindemittel in flüssiger Form in die Zwischenräume davon injiziert und verbindet die Teilchen zu einem kohäsiven Brennstoffkörper. Üblicherweise wird ein Druck von mindestens ungefähr 65 at, beispielsweise von ungefähr 80 at (1200 psi) verwendet. Das Bindemittel kann erwärmt werden, so daß es flüssig wird und die gewünschte Viskosität besitzt.

Bei einem anderen Verfahren für die Herstellung grüner Brennstoffkörper wird der Ansatz aus einheitlich vermischtem teilchenförmigen! Material mit der geeigneten Menge an kohlenstoffhaltigem Bindemittel vermischt, wobei das Bindemittel so vermählen wurde, daß die Teilchen eine geeignete Größe, beispielsweise von 500 bis 1000 /U, besitzen,

so daß eine einheitliche Verteilung möglich wird. Die Mischung wird dann in geeignete Formen der gewünschten Größe und Form gegeben, um zylindrische Körper herzustellen. Die Form wird dann erwärmt, um das Bindemittel zu schmelzen, und die erwärmte Mischung wird unter Druck verdichtet, um einen Brennstoffkörper der gewünschten Dichte herzustellen. Der Druck beträgt üblicherweise mindestens 65 at,

609830/06 8-7

beispielsweise ungefähr 80 at.

Nach dem Abkühlen können die grünen Brennstoffkörper aus den Formen entnommen werden und dann gebrannt werden, um das Bindemittel zu carbonisieren, indem man die flüchtigen Stoffe abtreibt und dabei wird der gewünschte Brennstoff körper gebildet. Das Brennen kann in den Brennstoffkammern der Brennstoffelemente selbst oder sonstwo erfolgen und es wird durchgeführt, indem man auf eine ausreichende Temperatur unter Inertatmosphäre während einer Zeitperiode erwärmt, die eine Carbonisierung des Bindemittels sicherstellt, das heißt, daß sich das Bindemittel zersetzt, daß die flüchtigen Materialien abgetrieben werden und daß ein Rückstand verbleibt, der im wesentlichen reiner Kohlenstoff ist.

Beispiele geeigneter kohlenstoffhaltiger Bindemittel sind Erdölpech und Kohlenteerpech. Das Bindemittel kann zusätzlich Graphitmehl enthalten.

Die Brennstoffkörper besitzen eine annehmbare Festigkeit und Bestrahlungsstabilität. Es wurde gefunden, daß es durch die Verwendung des starken imprägnierten teilchenförmigen Graphits möglich ist, Brennstoffkörper auf einheitliche Weise innerhalb genauer Toleranzen in ihren physikalischen Dimensionen und ebenfalls in der Brennstoffbeladung herzustellen. Durch die Festigkeit des imprägnierten teilchenförmigen Graphits ist dieser gegenüber einer Zerkleinerung bzw. einem Zerreiben beständig, selbst wenn hohe Temperaturen verwendet werden, um eine vollständige Füllung der Form bei der Herstellung der grünen Brennstoffkörper zu gewährleisten.Im Gegensatz dazu hat man durch die inhärenten Eigenschaften des Graphitabstandsmaterials dauernd unterschiedliche Kernbrennstoffkörper erhalten.

609830/0687

Obgleich es inhärent schwierig ist, kleine Teilchen mit einer Größe im Bereich zwischen ungefähr 1000 und 500/U zu behandeln, wird erfindungsgemäß ein wirksames und leistungsfähiges Verfahren geliefert, um solche Teilchen mit ausgezeichneter Festigkeit, hoher Dichte und frei fließenden Eigenschaften zu versehen.

Das folgende Beispiel erläutert die Erfindung. Beispiel

250 g fast isotropischer Graphit mit einer Qualität für Brennelemente (Great Lakes Carbon Nr. 1099) werden so zerkleinert, daß Teilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße mit ungefähr 800 /u gebildet werden. Man siebt, um irgendwelche Teilchen unter 600/U und irgendwelche über 1200/U zu entfernen. Der zerkleinerte Graphit wird in einen rostfreien Stahlbecher gegeben, der dann in eine Vakuumkammer gestellt wird. Vakuum wird angelegt und der Druck wird unter 200 Ai Quecksilber erniedrigt und bei diesem Wert während ungefähr 2 Stunden gehalten, damit der besondere Graphit entgast wird.

Furfurylalkohol der 5 Gew.-% Maleinsäureanhydrid darin gelöst enthält, wird in den Becher in ausreichender Menge gegeben, so daß der teilchenförmige Graphit bedeckt ist. Das Vakuum wird dann entspannt und ein Druck von 4 at Luft wird angelegt und "'während 2 Stunden gehalten. Man nimmt ans daß am Ende dieser Zeit die Imprägnierung beendigt ist. Der Druck wird weggenommen und der Becher und sein Inhalt werden aus der Vakuumkammer entfernt.

Die imprägnierten Graphitteilchen werden von dem überschüssigen

609830/0687

-AO-

Imprägnierungsmittel durch Ablaufenlassen auf einem Sieb mit ausreichend kleinen Öffnungen abgetrennt, wobei sich das Sieb auf einem Trichter befindet, um überschüssiges Imprägnierungsmittel, das entfernt wird, wieder zu gewinnen. Nachdem das Ablaufen beendigt ist, werden die imprägnierten Teilchen langsam in eine stark gerührte wäßrige 2 %-lge Chlorwasserstoffsäurelösung, die bei einer Temperatur von 95°C gehalten wird, gegeben. Die Temperatur wird bei diesem Wert gehalten und man rührt weitere 2 Stunden. Während dieser Zeit härtet das Imprägnierungsmittel in den Poren des Graphits vor und wird an der Außenoberfläche entfernt. Nach Beendigung der zweistündigen Behandlung wird die Mischung abkühlen gelassen und die Säurelösung wird verworfen. Die Graphitteilchen werden dann mehrere Male mit frischem Wasser gewaschen und nach dem Ablaufen in einen Ofen mit zirkulierender Luft gegeben, um zu trocknen und das Imprägniermittel vollständig zu härten. Das Maleinsäureanhydrid aktiviert, die Härtung und da es ebenfalls eine organische Verbindung ist, wird es schließlich carbonisiert, üblicherweise innerhalb des Brennstoffelementes, wc die Carbonisierung der Brennstoffkörper im allgemeinen stattfindet. Die Härtung ist im ti!gemeinen beendigt, wenn man den Ofen bei ungefähr 200⁰C i:ber I-Jacht hält.

l'.&oh Ablauf" dieser Zeit können die Grapbitteilchen abkühlen und "ve^den geprüft. Man stellt fest, daß sie im wesentlichen frei fließend sind und irgendwelche zufälligen Bindungen _s die- zwischen benachbarten Teilchen auftreten, sind so schv/acli, daß die Teilchen Krümel bilden, vrenn man sie z'.'Tlsoh'sn den Fingern bewegt» Die Teilchen gehen alle durch oii; Si3b Eit öffnungen ~ian 1200 /a hindurch und das Abstands-

609830/0687

material ist für die Herstellung von Kernbrennstoffkörpern fertig. Die Dichte des Graphits, die ursprünglich 1,85 g/cm beträgt, hat sich nun auf 1,95 g/cm^ erhöht.

7 Gew.-Teile teilchenförmiger Graphit werden dann mit 3 Gew.-Teilen mit Pyrokohlenstoff beschichteten angereicherten Urancarbidbrennstoffteilchen mit einem durchschnittlichen Außendurchmesser von 500/U und 9 Teilen mit Pyrokohlenstoff beschichteten brütbaren Thoriumcarbidteilchen mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 800/U vermischt. Rostfreie Stahlformen mit einer 65 mm langen Vertiefung mit einem Durchmesser von 15,7 mm werden mit dieser Mischung gefüllt.

Ein Bindemittel in Form von Erdölpech plus Graphitmehl wird auf eine Temperatur von 175⁰C erwärmt, um seine Viskosität zu vermindern und unter einem Druck von 80 at in die Zwischenräume der teilchenförmigen Mischung in der Form injiziert. Eine Zahl von grünen Brennstoffkörpern wird auf diese Weise hergestellt und diese können auf Zimmertemperatur abkühlen und sich verfestigen. Sie werden dann aus den Formen entfernt. Die grünen Brennstoffkörper werden in individuellen porösen Graphitröhren durch Erwärmen auf 1800⁰C im Verlauf von 2 1/2 Stunden gebrannt.

Eine Prüfung der gebrannten Kernbrennstoffkörper zeigt, daß sie sowohl in ihrer Masse, in ihren Außendimensionen und in ihrer Kernbrennstoffüllung bzw. -beladung ungewöhnlich einheitlich sind. Eine Prüfung der Körper unter simu⁴-lierten Reaktorkernbedingungen zeigt, daß sie gegenüber der Beschädigung durch Bestrahlung sehr beständig sind und es wird angenommen, daß sie für Hochtemperaturkernreaktoren sehr gut geeignet sind. Die Eigenschaften des imprägnierten teilchenförmigen Graphits bewirken, daß er zum Vermischen

S09830/0687

mit Kernbrennstoffteilchen, die mit Pyrokohlenstoff beschichtet sind, besonders geeignet ist, um einheitliche Ansätze aus Kernbrennstoffmaterial und Abstandsmaterial herzustellen, damit man kohlenstoffhaltige Kernbrennstoffkörper mit im wesentlichen irgendeiner beliebigen Kernbrennstoffbeladung bzw. -füllung herstellen kann.

609830/0687

Claims

Patentansprüche

' 1. Verfahren-zur Herstellung von Kernbrennstoffkörpern, dadurch gekennzeichnet , daß man Graphitteilchen mit einem flüssigen wärmehärtbare Harzkomponenten enthaltenden Imprägnierungsmittel imprägniert, überschüssiges flüssiges Imprägnierungsmittel von der Außenoberfläche der imprägnierten Graphitteilchen entfernt, die imprägnierten Graphitteilchen zur Harzhärtung erwärmt, die entstehenden Teilchen mit Kernbrennstoffteilchen vermischt, und daß man

einen Kernbrennstoffkörper bildet, indem man die Mischung aus Teilchen unter Verwendung eines kohlenstoffhaltigen Bindemittels zu einer kohäsiven Masse verbindet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Graphitteilchen eine Größe nicht über 1500/U besitzen.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß die Graphitteilchen eine Größe von 300 - 1500/U besitzen.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet , daß die Graphitteilchen Graphit mit einer Dichte von 1,8 - 2,0 g/cnr enthalten.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet , daß die Graphitteilchen in einer Menge von mindestens 2 Vol.-%, berechnet auf das Gesamtvolumen des Brennstoffkörpers, verwendet werden.

609830/0687
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 "bis 5, dadurch gekennzeichnet , daß die Graphitteilchen in einer Menge von 2 bis 40 Vol.-%, berechnet auf das Gesamtvolumen des Brennstoffkörpers, verwendet werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , daß das flüssige Imprägnierungsmittel eine Mischung aus Furfurylalkohol und einer Dicarbonsäure oder ihrem Anhydrid ist.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch g e k e η η zeichnet , daß man als Anhydrid Maleinsäureanhydrid verwendet.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , daß man als flüssiges Imprägnierungsmittel ein Phenolharz des Resol-Typs verwendet .
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Imprägnierungsmittel eine Viskosität nicht über 1000 cP bei Zimmertemperatur besitzt.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet , daß das flüssige Imprägnierungsmittel von der Außenoberfläche der imprägnierten Graphitteilchen durch Behandlung mit einer heissen wäßrigen Säurelösung entfernt wird.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet , daß die wäßrige Lösung 1 bis 10 Gew.-^ Säure enthält.

609830/0687
13. . Verfahren nach Anspruch 11.oder 12, dadurch gek e n.n.z ei c h.n et , .daß man als Säure eine Mineral-, säure verwendet. . .,-..-. .
14. Verfahren'nach Anspruch 13, dadurch g e k e η η zeichnet, daß man. als ..Mineralsäure Chlorwasserstoff säure oder Schwefelsäure verwendet.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 14, dadurch gekennzeichnet , daß die Temperatur der Säurelösung mindestens 80⁰C beträgt.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 15, dadurch gekennzeichnet , daß die Temperatur der Säurelösung 92 bis 98⁰C beträgt.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet , daß das Harz durch Erwärmen auf eine Temperatur zwischen 150 und 250°C gehärtet wird.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet , daß die Kernbrennstoff teilchen mit pyrolytischem Kohlenstoff überzogen sind.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet , daß man als Kernbrennstoffteilchen brütbare Brennstoffteilchen, spaltbare Brennstoffteilchen oder ein Gemisch davon verwendet.
20. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 19» dadurch gekennzeichnet , daß die Kernbrennstoffteilchen eine Größe von 500 bis 1000/U besitzen.

609830/0687
21. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet , daß das Gemisch aus Graphitteilchen und Kernbrennstoffteilchen 5 bis 50 Gew.-% Graphitteilchen enthält.
22. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Form oder die Brennstoffkammer mit der Mischung aus Graphitteilchen und Kernbrennstoffteilchen gefüllt wird und daß dann kohlenstoffhaltige Bindemittel in flüssiger Form injiziert werden.
23. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch g e k e η η zeichnet, daß das kohlenstoffhaltige Bindemittel unter einem Druck von mindestens 65 at injiziert wird.
24. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung aus Graphitteilchen und Kernbrennstoffteilchen mit Teilchen des kohlenstoffhaltigen Bindemittels vermischt wird, daß die entstehende Mischung in eine Form gegeben wird und darin erwärmt wird, um das Bindemittel zu schmelzen und unter Druck zu verdichten.
25. Verfahren nach Anspruch 24, dadurch g e k e η η zeichnet, daß das Gemisch unter einem Druck von mindestens 65 at verdichtet wird.
26. Verfahren nach Anspruch 24 oder 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen aus kohlenstoffhaltigem Bindemittel eine Größe von 500 - 1000/u besitzen.
27. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2 6, da-

609830/0687

durch gekennzeichnet , daß man als kohlenstoffhaltiges Bindemittel Petroleumpech bzw. Erdölpech oder Kohleteerpech verwendet.
28. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 27» dadurch gekennzeichnet , daß das kohlenstoffhaltige Bindemittel zusätzlich Graphitmehl enthält.
29· Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 28, dadurch gekennzeichnet , daß man zusätzlich erwärmt, um eine Carbonisierung des kohlenstoffhaltigen Bindemittels sicherzustellen.
30. Kernbrennstoffkörper, hergestellt nach mindestens einem der Verfahren der Ansprüche 1 bis 29.

609830/0687