DE1215826B

DE1215826B - Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennstoffelements

Info

Publication number: DE1215826B
Application number: DES69590A
Authority: DE
Inventors: Dr-Ing Franz Jeitner
Original assignee: Siemens Plania Werke AG
Current assignee: Siemens Plania Werke AG
Priority date: 1960-07-25
Filing date: 1960-07-25
Publication date: 1966-05-05

Description

Verfahren zur Herstellung eines Kemreaktor-wBrennstoffelements - Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennstoffelementes aus Kembrennstoff und Graphit, dessen Oberfläche frei von Kernbrennstoff ist.
In den üblichen graphitmodulierten gasgekühlten Reaktoren und auch in den fortgeschrittenen Typen werden die Brennelemente in Form von Stäben oder Platten mit metallischen Umhüllungen angewendet. Beim übergang auf höhere Temperaturen muß man zunächst an Stelle von metallischem Uran Uranoxyd als Brennstoff und bei höheren Temperaturen auch Urankarbid vorsehen. Ab 6001 C reagiert ein Teil der bisherigen, für die Brennstoffumhüllungen verwendeten Materialien mit den zur Verwendung kommenden Kühlmitteln und den anderen Reaktorbaustoffen. Man ist daher gezwungen, auf Materialien überzugehen, die bei diesen und noch höheren Temperaturen korrosionsfest und mit anderen Materialien verträglich sind. Dies trifft in besonderem Maße für Graphit zu, und man hat daher bei den zur Zeit in Projektierung begriffenen Hochtemperaturreaktoreil vielfach Graphit als wesentliches Baumaterial und auch als Canningmaterial vorgesehen; z. B. sollen gasdichte Graphitrohre als Umhüllung für den Brennstoff und zur Führung des stark aktiven Kühlgaskreislaufes dienen. Auch bei den sogenannten Kugelhaufen-Reaktoren wird Graphit als Reflektormaterial verwendet, und zwar in Form von Kugeln- als Moderator- und Umhüllungsstoff für das als Brennstoff verwendete Urankarbid.
Es ist bereits ein Brennstoffelement mit einer kugelförmigen gasdichten Hülle aus Graphit bekannt, die mit einem gleichfalls gasdichten Graphitstopfen, der zusätzlich gasdicht verkittet wird, verschlossen ist. Bei diesem bekannten Brennstoffelement kann der Brennstoff auch als homogene Masse aus Graphit und Brennstoff vorliegen. Es wurde in diesem Zusammen- hang auch darauf hingewiesen, daß solche Brennstoffelemente mit homogener Verteilung des Brennstoffs im Graphit eine äußere, brennstofffreie Graphithülle benötigen, damit eine Verseuchung des Kühlgaskreislaufes durch gasförmige Zersetzungsprodukte und darüber hinaus auch durch feinverteilte Partikeln, die beim Abrieb entstehen können, vermieden wird. Gleichzeitig wurde auf die erheblichen Herstellungsschwierigkeiten solcher homogener Brennstoffelemente hingewiesen.
Es ist ferner ein Verfahren zur Herstellung eines keramischen Brennstoffelementes für Kernreaktoren bekannt, gemäß dem ein keramisches Pulver aus Spalt- oder Brutstoff in einer Metallkapsel eingeschlossen und anschließend der Kapseldurchmesser durch Drehstauchung reduziert wird. Ein solches Verfahren ist jedoch auf Kernbrennstoffelemente, die aus dem Kernbrennstoff und Graphit bestehen und keine metallische Hülse aufweisen, nicht anwendbar, da auf diese Weise keine dichte Graphithülle geformt werden kann.
Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennstoffelementes aus Kernbrennstoff und Graphit anzugeben, wobei die Oberfläche frei von Kernbrennstoff ist und allein aus Graphit besteht.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß die allseitige Umhüllung des Kernbrennstoffes mit einer brennstofffreien Graphitrandzone in einemArbeitsgang mit der Formgebung des Brennstoffelements in einer die Bestandteile des Brennstoffelementes vollständig umschließenden verformbaren Hülle -unter Anwendung von allseitigem erhöhtem Außendruck vorgenommen wird, danach die verformbare Hülle entfernt und anschließend in an sich bekannter Weise die brennstofffreie Graphitrandzone nachverdichtet wird, daß sie weitgehend gasdicht und abriebfest ist.
Die Formgebung kann vorteilhafterweise in einer verschließbaren, beutelartigen Hülle vorgenommen werden. Zweckmäßigerweise wird hierzu eine Hülle aus elastischem Werkstoff verwendet.
Die Nachverdichtung der Graphitrandzone kann durch Imprägnierung erfolgen. Eine besonders hohe Nachverdichtung kann durch pyrolytische Zersetzung kohlenstoffhaltiger Verbindungen und Niederschlag des sich bildenden Kohlenstoffs aus der Gasphase in den Poren der Randzone erfolgen. Die Verteilung des Brennstoffs in dem Brennstoffelement kann derart vorgenommen werden, daß in dem Brennstoffelement sowohl Bereiche mit einer Anreicherung von Brennstoff als auch andere Bereiche ohne Brennstoff aufgebaut werden. Es ist auch möglich, den Brennstoff über den ganzen Querschnitt des Brennstoffelementes mit Ausnahme der Graphitrandzone zu verteilen. So kann nach dem Verfahren gemäß der Erfindung in vorteilhafter Weise ein Brennstoffelement in Form einer Kugel gepreßt werden, die aus einem homogenen Brennstoff-Graphitgemisch mit einer umhüllenden Außenschieht aus reinem Graphit besteht.
Das Verfahren gemäß der Erfindung bringt eine Reihe besonderer Vorteile: 1. Durch die von allen Seiten gleichmäßige Druckeinwirkung besitzen die resultierenden Körper ein fast isotropes Verhalten. Dies ist ein eindeutiger Vorteil gegenüber allen anderen, z. B. nach dem Strangpreß- oder Blockpreßverfahren hergestellten Graphitforinkörpern, die zwangsweise eine erhebliche Anisotropie aufweisen.
2. Die Festigkeit der nach diesem Verfahren hergestellten Formkörper ist erheblich größer als nach jeder anderen Art der Verformung. Dies ist erwünscht, damit wiederum der Abrieb und der Verschleiß der Kugeln in möglichst geringen Grenzen gehalten werden kann.
3. Die nach diesem Verfahren hergestellten Körper weisen ohne Nachbehandlung eine verhältnismäßig hohe Dichte und sehr gute Einheitlichkeit sowie ein gutes Gefüge auf. Die an sich schon hohe Dichte wird durch die Nachverdichtung noch weiter erhöht. Im folgenden wird an einem Ausführungsbeispiel das Verfahren nach der Erfindung beschrieben.
Das zur Anwendung kommende Rohmaterial - meist wohl Petrolkoks in sehr feinkörniger Form - wird mit einem Bindemittel, Pech, Teerpech oder Kunstharz, heiß gemischt und zum Verpressen vorbereitet, wobei es auch unter Umständen lioch einmal sehr fein aufgemahlen wird. Einem Teil der Mischung wird nach Beendigung des Mischprozesses gleich der feinverteilte Brennstoff in Pulverform zugesetzt und noch einmal gut vermischt. Da der Anteil an Brennstoffmaterial verhältnismäßig gering ist, bleiben die Preßeigenschaften beider Mischungen - annähernd gleich. Nun wird in einen runden, eiförmigen oder zylinderförmigen ballonartigen Gummibehälter, dessen Größe iii Bezieh ung zu dem fertigen Graphitkörper stehen muß, zunächst zur Bildung der Randzone eine brennstofffreie Graphitinischung eingebracht und in diese die der Endform entsprechende Einlage aus der mit Brennstoff versetzten Graphitmischung eingelegt, nach oben verschlossen und durch die Einfüllöffnung evakuiert. Dann wird dieser Gummibehälter, der noch von einem runden, gitterförmigen, aufklappbaren Behälter umschlossen werden kann, in eine Druckpresse eingesetzt und mit dem zur Verformung erforderlichen Druck, der möglielik hoch sein muß, zusammengedrückt. Nach dem Verpressen wird die metallische gitterförmige Außenhülle aufgeklappt, der Gummibehälter entfernt oder aufgeschnitten und der resultierende Körper, wenn er genügend fest ist, bereits in grünem Zustand bearbeitet. Diese Bearbeitung kann aber auch nach dem nachfolgenden Brennprozeß vorgenommen werden. Dieser Verformung schließt sich wie bei der Herstellung von Graphit ein Brand bis etwa 1000 1 an; dann folgt der Graphitierungsvorgang, der in diesem Fall allerdings nicht bis zu Temperaturen von 2500 bis 3000 'C geführt wird, sondern unterhalb 2300' C abgeschlossen werden muß, da sich bei dieser Temperatur das Urankarbid zersetzt. Es ist sogar nicht einmal notwendig, diesen Brennprozeß zu trennen. Man kann die res ultierenden grünen Körper direkt einem Graphitierungsbrand, d. h. also einem durchgehenden Brand bis 23001 C unterwerfen. Damit ist die Herstellung abgeschlossen, wenn nicht noch besondere Nachbehandlungsoperationen angeschlossen werden sollen.
In der Zeichnung ist ein nach der Erfindung hergestelltes Brennstoffelement in Kugelform im Querschnitt dargestellt. Sein Inneres 1 besteht aus einem homogenen Brennstoff-Graphit-Gemisch. Seine Oberflächenschicht 2 ist frei von Brennstoffen und weitorehend gasdicht und abriebfest; sie besteht aus C Graphit.

Claims

Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennstoffelementes aus Kernbrennstoff und Graphit, dessen Oberfläche frei von Kembrennstoff ist, dadurch gekennzeichnet, daß die allseitige Umhüllung des Kernbrennstoffes mit einer brennstofffreien Graphitrandzone in einem Arbeitsgang mit der Formgebung des Brennstoffeleinentes in einer die Bestandteile des Brennstoffelementes vollständig umschließenden, verformbaren Hülle unter Anwendung von allseitigem erhöhtem Außendruck vorgenommen wird, danach die verformbare Hülle entfernt und anschließend in an sich bekannter Weise die brennstofffreie Graphitrandzone derart nachverdichtet wird, daß sie weitgehend gasdicht und abriebfest ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Formgebung in einer verschließbaren beutelartigen Hülle vorgenommen wird. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Formgebung in einer Hülle aus elastischem Werkstoff vorgenommen wird. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Nachverdichtung der Graphitrandzone durch Imprägnierung erfolgt. 5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Nachverdichtung durch pyrolytische Zersetzung kohlenstoffhaltiger Verbindungen und Niederschlag des sich bildenden Kohlenstoffes aus der Gasphase erfolgt. 6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß innerhalb des Brennstoffelementes Bereiche mit einer Anreicherung von Brennstoff und andere Bereiche ohne Brennstoff aufgebaut w:erden. 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoff über den ganzen Querschnitt des Brennstoffelementes mit Ausnahme der Graphitrandzone verteilt wird. 8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Brennstoffelement in Form einer Kugel gepreßt wird, die aus einem homogenen Brennstoff-Graphit-Gemisch mit einer umhüllenden Außenschicht aus reinem Graphit besteht. In Betracht gezogene Druckschriften-Deutsche Patentschriften Nr. 707 569, 726 536, 906 807; Deutsche Auslegeschriften Nr. 1021514, 1026 887, 1032 435, 1037 605, 1 040 711, 1055 143, 1068 821; österreichische Patentschriften Nr. 204 661, 209 452; »Proceedings of the Second United Nations International- Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy«, Vol. 7, 1958, S. 748 bis 750.