EP2550664B1

EP2550664B1 - Verfahren zur herstellung von gebinden zur lagerung von abfällen

Info

Publication number: EP2550664B1
Application number: EP11711513.9A
Authority: EP
Inventors: Milan Hrovat; Richard Seemann; Karl-Heinz Grosse
Original assignee: ALD Vacuum Technologies GmbH
Current assignee: ALD Vacuum Technologies GmbH
Priority date: 2010-03-25
Filing date: 2011-03-24
Publication date: 2013-12-25
Anticipated expiration: 2031-03-24
Also published as: JP2013524165A; JP5313412B2; CN102906822A; ES2454565T3; CA2794405C; DE102010003289A1; WO2011117354A1; UA105288C2; EP2550664A1; CA2794405A1; KR20120125670A; BR112012024304A2; EA023726B1; KR101450016B1; US20130012374A1; DE102010003289B4; EA201201328A1

Description

Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Gebindes zur Lagerung von Abfallprodukten. Das hergestellte Gebinde ist zur ultralangen, sicheren Endlagerung geeignet und weist eine feuchtigkeitsundurchlässige, korrosionsbeständige Graphitmatrix und wenigstens ein Abfallkompartiment auf, das in die Matrix eingebettet ist.
Die Bezeichnung Abfall," bezieht sich auf jede Art Abfall, vorzugsweise auf solchen, der radioaktive Strahlung emittiert bzw. der Spalt- und Zerfallsprodukte enthält. Diese Erfindung ist insbesondere für die Endlagerung von hochradioaktivem Abfall, so genannten High Level Waste (HLW), geeignet. Das sind beispielsweise diejenigen Abfälle, die bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Brennelementen anfallen. Außerdem werden unter anderem abgebrannte Brennelemente, die nicht aufgearbeitet werden, als HLW eingestuft.
Allein in Europa liegen zurzeit in Zwischenlagern etwa 8000 Kubikmeter HLW aus Wiederaufarbeitungsanlagen. Jedes Jahr kommen ca. 280 Kubikmeter hinzu. Alle zurzeit verfügbaren Werkstoffe und Verfahren zum Einschluss von derartigen HLW-Abfällen sind bisher nicht für eine dauerhafte Endlagerung geeignet.
Bei der Aufarbeitung von abgebrannten Brennelementen, z.B. eines Leichtwasser-Kernreaktors mit einer Leistung von 1000 MWe, fallen jährlich etwa 720 kg hochradioaktive Abfälle an. Die Abfälle liegen nach der Aufarbeitung in flüssiger Form vor und werden üblicherweise durch Kalzinierung in eine feste Form überführt. Ungünstigerweise unterscheiden sich Zerfallswärme und Halbwertszeit der einzelnen Radionuklide um mehrere 10er-Potenzen voneinander.
Zur Konditionierung und Lagerung von HLW wurde eine Reihe Verfahren mit dem Ziel entwickelt, die Anforderungen eines Endlagers zu erfüllen.
Um eine sichere Endlagerung von HLW über einen ultralangen Zeitraum zu gewährleisten, werden an die Gebinde hohe Anforderungen bezüglich der Korrosionsbeständigkeit des Behälters gestellt, damit trotz der radioaktiven Strahlung und Temperaturen oberhalb 100°C das Eindringen von Feuchtigkeit und die daraus entstehende Korrosion, bedingt durch die Radiolyse, weitgehend ausgeschlossen werden kann. Außerdem wird eine möglichst geringe Mobilität der Radionuklide durch Diffusionsvorgänge gefordert.
Gegenwärtig ist das Verfahren zur Herstellung von HLW-haltigen Glas-Blöcken am weitesten entwickelt. Dabei wird der aus der Wiederaufarbeitungsanlage stammende HLW vorzugsweise in Borosilikatglas eingeschmolzen und die hergestellten Glas-Blöcke werden in Edelstahlbehälter eingebracht und stellen somit das Abfallgebinde (Waste Package) dar.
Die Verglasung von HLW-Blöcken wird bereits im Produktionsmaßstab beherrscht. Hierzu wurden unter anderem in Marcoule und La Hague, Frankreich, Produktionsanlagen gebaut, die seit 1970 in Betrieb sind.
Die äußeren Stahlbehälter stellen sowohl die Korrosionsschutzschicht als auch die Diffusionsbarriere für Radionuklide dar. Die Korrosionsbeständigkeit der Behälter hängt vor allem vom Behältertyp, vorhandener Feuchtigkeit und der damit verbundenen Radiolyse bei Temperaturen oberhalb 100°C ab.
Der Nachteil aller von außen mit einem Metallbehälter umschlossenen HLW-haltigen Komponenten besteht in einer begrenzten Korrosionsbeständigkeit des Metallbehälters. Diese ist dadurch begründet, dass die heute verfügbaren Metallwerkstoffe zur Behälterherstellung eine zu erwartende Korrosionsbeständigkeit von maximal etwa 10.000 Jahren haben. Folglich ist ein sicherer Einschluss der radioaktiven Abfälle über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet. Außerdem ist die Abfuhr der Zerfallswärme aus den bekannten Gebinden wegen niedriger Wärmeleitfähigkeit erschwert.
Verfahren, welche die Beschichtung kleiner HLW-Partikel vorsehen, haben sich nicht durchsetzen können. Dies liegt an erschwerten Herstellungsbedingungen im Heißzellenbetrieb bei der Beschichtung von gesinterten Abfallteilchen in Wirbelbettanlagen, verbunden mit einem hohen Bedarf an Trägergasen (bis zu 20 m³/h), gefolgt von der schwierigen und aufwändigen Konditionierung der Teilchen. Hinzu kommt die teure Entsorgung des Trägergases.
In Deutschland ist vorgesehen, mit HLW beladene Gebinde in Salzgestein-Bohrungen oder Kavernen einzulagern und nach der Einlagerung mit Salzgruß oder Salzbeton zu verschließen. Dieses Konzept hat jedoch bis heute noch keine
Genehmigungszustimmung gefunden. Deshalb wird seit 2002 noch einmal eine Evaluierung möglicher Endlagerstandorte in Deutschland durchgeführt.
Die Stahlbehälter gemäß dem Stand der Technik haben die Aufgabe, sowohl die Korrosion des Stahlbehälters als auch die Diffusion der Radionuklide aus den HLW-haltigen Komponenten wie z.B. Glasblöcken zu unterbinden.
Da die Korrosionsbeständigkeit der äußeren Stahlbehälter nach heutigem Stand auf maximal 10.000 Jahre beschränkt ist, kann ein sicherer Einschluss der Radionuklide über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet werden.
In der älteren nachveröffentlichten Internationalen Patentanmeldung WO 2010/052321 ist ein Matrixmaterial beschrieben, das Graphit und ein anorganisches Bindemittel umfasst und zur Endlagerung von radioaktivem Abfall geeignet ist. Als anorganische Bindemittel sind Gläser, Alumosilikate, Silikate, Borate und/oder Bleisulfide vorgesehen. Pulverförmiger radioaktiver Abfall wird in die Matrix eingebettet durch direktes Vermischen des Abfalls mit den Matrixkomponenten. Abfall in Form geometrischer Körper wird eingebettet durch Einfüllen des Abfalls in Kavitäten eines aus den Matrixkomponenten gefertigten Formkörpers.
Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, Gebinde zur Lagerung von Abfällen bereit zu stellen, die eine sichere Endlagerung solcher Abfälle über ultralange Zeiträume ermöglichen und sich kostengünstig herstellen lassen.
Die Aufgabe wird durch die Gegenstände der Patentansprüche gelöst.
Die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Gebinde umfassen eine Matrix und in die Matrix eingebettete Abfallkompartimente. Die Abfallkompartimente weisen vorzugsweise abfallhaltige, verbundgepresste Elemente (z.B. Stäbe) auf, die von einer metallischen Hülle übergangslos umschlossen sind. Die Abfallkompartimente weisen Abfallprodukte in einer Metallhülle auf. Die Abfallprodukte können mit einem Bindemittel gemischt sein, welches vorzugsweise ebenfalls Glas ist. Die Matrix umfasst Graphit und Glas als anorganisches Bindemittel.
Die Abfallprodukte können insbesondere auch abgebrannte Brennelemente sein.
Wenn in dieser Beschreibung Abfallprodukte" erwähnt werden, so wird damit zum Ausdruck gebracht, dass es sich bei Abfällen üblicherweise um Mischungen mehrerer Produkte handelt. Allerdings umfasst dieser Begriff erfindungsgemäß auch Produkte, die nur aus einer einzigen Komponente bestehen.
Das hergestellte Gebinde ist gekennzeichnet durch eine inverse Auslegung (Design). Im Gegensatz zu den bekannt gewordenen Gebinden mit Glasblöcken, die von außen mit einem Stahlbehälter umschlossen sind, werden bei dem Verfahren gemäß der Erfindung, die Abfallkompartimente in die korrosionsfeste, feuchtigkeitsundurchlässige (impermeable) Graphit-Glas-Matrix (IGG Matrix) eingebettet. Dabei ist es wesentlich, dass die Funktion eines äußeren Stahlbehälters durch die Metallumhüllung der Abfallprodukte in den inneren Gebindebereich verlagert wird, deshalb "inverses Design".
Die Anforderung, sowohl Korrosion zu verhindern als auch die Diffusion der Radionuklide zu vermeiden, wird bei den mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Gebinden getrennt voneinander erfüllt. Dabei ist die IGG-Matrix vorzugsweise möglichst porenfrei und hat eine hohe Dichte, die nahe an der theoretischen Dichte ist, und ist somit feuchtigkeitsundurchlässig und korrosionsbeständig. Die innere Metallumhüllung wirkt als Diffusionsbarriere.
Bedingt durch die hohe Korrosionsbeständigkeit der IGG-Matrix einerseits und durch die intakte Metallumhüllung des eingebetteten Abfalls im inneren Bereich des hergestellten Gebindes andererseits, wird jegliche Freisetzung von Radionukliden in die Biosphäre aus den endgelagerten Gebinden für einen ultralangen Zeitraum (mehr als 1 Million von Jahren) unterbunden.
Zum Einbinden von Abfällen mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wurde eine impermeable und korrosionsbeständige Graphitmatrix mit Glas als anorganischem Bindemittel, entwickelt.
Graphit ist bekanntermaßen ein Werkstoff, der eine hohe Korrosionsstabilität sowie Bestrahlungsstabilität aufweist. Dies ist schon durch den in der Natur seit Millionen von Jahren in unveränderter Form vorliegenden Naturgraphit bestätigt.
Der Graphitanteil an der Matrix liegt bevorzugt bei 60 bis 90 Gew.-%. Es ist bevorzugt, dass der Graphit Naturgraphit oder synthetischer Graphit oder eine Mischung aus beiden Komponenten ist. Es ist dabei besonders bevorzugt, dass der Graphitanteil in dem Matrixmaterial zu 60 Gew.-% bis 100 Gew.-% aus Naturgraphit und zu 0 Gew.-% bis 40 Gew.-% aus synthetischem Graphit besteht. Der synthetische Graphit kann auch als graphitiertes Elektrographitpulver bezeichnet werden.
Der Naturgraphit hat den Vorteil, dass er preisgünstig ist, das Graphitkorn im Gegensatz zu synthetischem Graphit keine Nanorisse aufweist und sich bei mäßigem Druck zu Formkörpern mit nahezu theoretischer Dichte verpressen lässt.
Das in dem erfindungsgemäßen Verfahren als Bindemittel verwendete Glas ist vorzugsweise Borosilikatglas. Der Vorteil von Borosilikatgläsern ist ihre hohe Korrosionsstabilität. Borosilikatgläser sind sehr chemikalien- und temperaturbeständige Gläser. Die gute chemische Beständigkeit, beispielsweise gegenüber Wasser und vielen Chemikalien erklärt sich durch den Borgehalt der Gläser. Die Temperaturbeständigkeit und Unempfindlichkeit der Borosilikatgläser gegen plötzliche Temperaturschwankungen sind Folge ihres geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten von etwa 3,3x10^-6 K^-1. Gängige Borosilikatgläser sind beispielsweise Duran®, Pyrex®, Ilmabon®, Simax ® Solidex® und Fiolax®. Die Bindemittel gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren haben ferner den Vorteil, dass sie während der Wärmebehandlung keine gasförmigen Crack-Produkte bilden, die zur Porenbildung in der Matrix führen. Das bedeutet, dass die anorganischen Bindemittel keine Umsetzungsprozesse durchlaufen und dadurch keine Poren entstehen. Das verwendete Glas weist den Vorteil auf, dass es Poren, die sich dennoch bilden können, verschließt, was zu der genannten hohen Dichte, der Undurchlässigkeit für Feuchtigkeit und der hervorragenden Korrosionsbeständigkeit führt.
Es ist vorteilhaft, das Glas in einem Anteil von bis zu 40 Gew.-% in der Matrix zu verwenden. Weiter bevorzugt liegt das Glas in einem Anteil von 10 bis 30 Gew.-% und weiter bevorzugt in einem Anteil von 15 bis 25 Gew.-% in der Matrix vor.
Es hat sich gezeigt, dass eine derartig ausgestaltete Matrix geeignet ist, über einen ultralangen Zeitraum als Korrosionsbarriere zu dienen. Im Zusammenspiel mit der Ausgestaltung der Abfallkompartimente, werden mit dem erfindungsgemäßen Verfahren die hervorragenden Eigenschaften der Gebinde erzielt. Insbesondere ist die hergestellte Matrix im Wesentlichen porenfrei, nämlich weist sie eine Dichte auf, die vorzugsweise im Bereich von >99% der theoretischen Dichte liegt. Es ist wichtig, dass die Graphitmatrix eine hohe Dichte aufweist, damit keine Feuchtigkeit in das hergestellte Gebinde eindringen kann. Dies wird einerseits durch die Materialauswahl und andererseits durch den erfindungsgemäßen Herstellungsprozess gewährleistet.
Durch das Einbetten der Abfallprodukte in metallumhüllter Form in die IGG-Matrix wird die Abfuhr der Zerfallswärme der Radionuklide auf Grund der hohen Wärmeleitfähigkeit der IGG-Matrix deutlich verbessert.
Die Abfallprodukte können grundsätzlich jede denkbare Form haben. Um eine möglichst gute Ausnutzung des Gebindevolumens zu erzielen, sind die Abfallprodukte bevorzugt zylinderförmig. Dies ist besonders dann zutreffend, wenn das hergestellte Gebinde die bevorzugte Form eines Sechskantprismas aufweist. Die hergestellten Gebinde haben bevorzugt eine Schlüsselweite von 400 bis 600 mm und eine bevorzugte Höhe von 800 bis 1200 mm.
In einem solchen hexagonalen Gebinde lassen sich in trigonaler 8-Reihen-Auslegung 210 Abfallkompartimente in Form von Stäben anordnen. Zur Neutronenabsorption kann ein Teil davon (5-10%) mit Absorberstäben belegt werden. Als Absorberwerkstoff kann B₄C eingesetzt werden.
Die IGG-Matrix ist herstellbar durch Mischen der Ausgangskomponenten in Pulverform. Das Presspulver wird vorzugsweise durch Mischen von Graphitpulver mit Glaspulver hergestellt. Das Presspulver kann Hilfsstoffe in Mengen von einigen Prozent, bezogen auf die Gesamtmenge, umfassen. Dies sind beispielsweise Presshilfsmittel, die Alkohole umfassen können.
Das Graphitpulver wird bevorzugt mit einem Korndurchmesser von <30µm eingesetzt. Die übrigen Komponenten haben vorzugsweise etwa die gleiche Korngröße wie das Graphitpulver.
Vorzugsweise wird aus dem Presspulver ein Granulat hergestellt. Zur Granulatherstellung werden die Ausgangskomponenten, insbesondere die beiden Komponenten Graphit- und Glas-Pulver, miteinander gemischt, dann kompaktiert und durch anschließendes Brechen und Sieben wird ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und größer als 0,31 mm angefertigt.
Aus dem Granulat wird vorzugsweise ein hantierfester Grundkörper mit Ausnehmungen zur Aufnahme von metallumhüllten Abfällen, wie abfallhaltigen verbundgepressten Stäben oder Säulen vorgepresst. Das Vorpressen erfolgt beispielsweise mit einer Vier-Säulen-Presse mit drei hydraulischen Antrieben. Die Pressmatrize steht frei auf dem Unterjoch der Presse und wird lediglich durch einen Zentrieranschlag positioniert.
Zur Herstellung von Ausnehmungen dienen erfindungsgemäß bevorzugt Formstäbe, die sich aus zwei Teilen zusammensetzen:
Ein formgebender Stabteil mit einem größeren Durchmesser, der auf einem dünneren Trägerstab steckt.
Zunächst wird ein Unterstempel soweit hoch gefahren, dass bis zu einer Matrizenoberkannte der erforderliche Füllraum entsteht. Eine vordosierte Granulatportion wird gleichmäßig eingefüllt, mit dem Oberstempel zunächst vorverdichtet und dann zusammen bei entriegeltem Unterstempel mit dem Oberstempel soweit nach unten geschoben, dass bis zur Matrizenoberkannte wieder der gleiche Füllraum entsteht. Dieser Vorgang wird so oft wiederholt, bis die erforderliche Länge des Presslings erreicht wird. Da der erforderliche Druck zum Schieben stets unter dem Pressdruck liegt, ist es möglich, den vorgepressten Grundkörper über die gesamte Länge dichtegradientenfrei herzustellen. Das ist eine wichtige Voraussetzung, um eine Verbiegung der Abfallkompartimente beim Fertigpressen zu vermeiden.
Erfindungsgemäß erfolgen beide Fertigungsschritte, Granulatherstellung und Vorpressen der Grundkörper außerhalb von heißen Zellen (remote operation).
Die Herstellung der abfallhaltigen HLW-verbundgepressten Abfallkompartimente erfolgt in heißen Zellen. Hierzu werden Metallhüllen (vorzugsweise aus Kupfer) mit einem vorzugsweise homogenen Gemisch aus radioaktivem Abfall und Glas als Bindemittel beladen. Nach Verschließen der beladenen Hüllen werden diese in einer Strangpresse erhitzt und zu verbundgepressten Abfallkompartimenten extrudiert.
Ein solches modifiziertes Verfahren ist außerdem zur Herstellung von Abfallgebinden mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben aus beispielsweise LWR und SWR (Leichtwasser- und Schwerwasser-Reaktoren) geeignet.
Da die Stäbe der LWR eine Länge von bis zu 4800 mm aufweisen, werden diese zunächst in Kupferrohre geschoben, dann zu spiralförmigen Körpern geformt und abschließend schichtweise in die Graphit-Glas-Matrix eingebettet.
Schließlich eignet sich das modifizierte Verfahren auch zur sicheren Entsorgung von bestrahltem und mit Radioisotopen kontaminiertem Graphit aus graphitmoderierten Kernkraftwerken, wie z.B. Magnox oder AGR aus UK, UNGG aus Frankreich und RBMK aus Russland.
Das Abfallgebinde wird beispielsweise an das Dragon-18-Pin-BE-Design für Hochtemperaturreaktoren angelehnt. Das Gebinde ist vorzugsweise ein hexagonales Prisma mit einer Schlüsselweite von 500 mm und einer Höhe von 1000 mm. Um die Temperatur beim Fertig-Heißpressen der Abfallgebinde herabzusetzen um somit Werkzeuge aus herkömmlichen Stahl verwenden zu können sowie den Presszyklus zu verkürzen (Aufheizen und Abkühlen), wird erfindungsgemäß bevorzugt ein niedrigschmelzendes Borosilikat-Glas als Bindemittel und für die Metallhüllen (Zylinder) anstelle von Kupfer vorzugsweise eine Aluminium-Magnesium-Legierung insbesondere AIMg1 eingesetzt. Da die Zerfallswärme (decay heat) gegenüber hochradioaktiven Abfällen vernachlässigbar klein ist, wird der Durchmesser der Ausnehmungen für die mit bestrahltem Graphit (irradiated graphit, IG) beladenen Zylinder auf 80 mm Durchmesser erhöht. Damit lassen sich in das Abfallgebinde etwa 120 kg von bestrahltem Graphit einbetten.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Gebindes zur Lagerung von Abfallprodukten mit den Schritten:

Einfüllen der Abfallprodukte in eine Metallhülle,
Verdichten der Abfallprodukte,
Zusammenfügen eines oder mehrerer umhüllter Abfallprodukte mit einer Mischung aus Graphit und Glas, bevorzugt in Form eines Grundkörpers, zu einem Pressling und
Finales Pressen des Presslings zu dem Gebinde.

Bevorzugt werden in diesem Verfahren die Abfallprodukte in einer Mischung mit Glas in die Metallhülle eingefüllt.
Das Verdichten der Abfallprodukte erfolgt vorzugsweise durch Pressen. Bevorzugte Verdichtungsverfahren schließen neben dem Strangpressen und dem heißisostatischen Pressen (HIP) auch das Schmieden ein.
Folgende Beispiele sollen die erfindungsgemäße Herstellung von Abfallgebinden näher erläutern, ohne die Erfindung dabei einzuschränken,

Beispiel 1

Herstellung eines Abfallgebindes mit HLW.
Das hergestellte Gebinde ist ein Prisma aus IGG Matrix, das im inneren Bereich die mit Kupfer umhüllten, verbundgepressten Abfallkompartimente in Form von Stäben enthält.
Als Ausgangskomponenten dienten ein nuklearreines Naturgraphit mit einem Korndurchmesser von weniger als 30µm der Firma Kropfmühl und ein Borosilikatglas der gleichen Korngröße mit einem Schmelzpunkt von etwa 1000°C der Firma Schott.
Die beiden Komponenten wurden im Gewichtsverhältnis Naturgraphit zu Glas 5:1 trocken gemischt und mit dem Kompaktor Bepex L 200/50 P der Firma Hosokawa zu Briketts verpresst. Die Brikettdichte betrug etwa 1,9 g/cm³. Durch anschließendes Brechen und Sieben wurde ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und größer als 0,31 mm und mit einer Schüttdichte von etwa 1 g/cm³ angefertigt.
Zur Herstellung des Grundkörpers mit Ausnehmungen für die Aufnahme der Stäbe erfolgte das Vorpressen in mehreren aufeinanderfolgenden Schichten. Dabei hatten die Formstäbe einen um 0,2 mm größeren Durchmesser als die Trägerstäbe. Der Pressdruck betrug 40 MN/m² und der Schiebedruck betrug bei dem gesamten Presslingsaufbau weniger als 20 MN/m².
Nach dem Aufbau wurden die Formstäbe von oben abgenommen und die Trägerstäbe nach unten abgezogen.
Zur Herstellung von verbundgepressten, abfallhaltigen Stäben wurden die Kupferzylinder mit einem homogenen Gemisch aus HLW-Simulat in Borsilikatpulver beladen. Nach dem Verschließen wurden die Zylinder in einer Strang-Presse auf 1000°C erhitzt und zu verbundgepressten Stäben bei einem Verengungsfaktor von 3 extrudiert. Dabei wurde in den Stäben eine Dichte von etwa 90% der theoretischen Dichte, bezogen auf den Abfall, erzielt.
Nach dem Assemblieren des Grundkörpers mit den verbundgepressten Abfallstäben wurde er auf 1000°C erhitzt und fertiggepresst. Das Fertigpressen ist ein dynamisches Pressen. Dabei wurde der Pressling unter Volllast wechselweise mit dem Ober- und Unterstempel in der Matrize bewegt. Nach dem Abkühlen auf 200°C. wurde der Pressling aus dem Werkzeug ausgestoßen.

Beispiel 2

Herstellung von Abfallgebinden mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben Zur Herstellung der Gebinde wurden zunächst Brennstab-Attrappen (Dummy Brennstäbe) in rohrförmige Metallhüllen aus Kupfer bei einer Spaltweite von etwa 1 mm geschoben. Nach dem Verschließen der Rohre wurden diese durch Extrudieren bei 1000°C zu verbundgepressten, spaltfreien Stäben verarbeitet. Anschließend wurden die Stäbe zu spiralförmigen Körpern geformt und analog der Herstellung der Grundkörper schichtweise in das Graphit-Glas-Granulat eingebettet. Das Fertigpressen der Abfallgebinde ist in Beispiel 1 beschrieben.
Zur Charakterisierung der IGG-Matrix wurden aus den Test-Gebinden parallel (axial) und senkrecht (radial) zur Pressrichtung Proben entnommen und auf physikalische und chemische Eigenschaften untersucht. Die Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle zusammengestellt:

Dichte (g/cm³)

2,23 (99% der th. Dichte)

Druckfestigkeit (MN/m²)

radial 70

axial 52

Biegefestigkeit

radial 35

axial 26

lineare thermische Ausdehnung (20 - 500°C (µm/m K))

radial 9,2

axial 14,8

Wärmeleitfähigkeit (W/cm K)

radial 0,8

axial 0,4
Die Korrosionsuntersuchungen in quinärer Karnalitlauge bei 95°C (Zusammensetzung in Gew.-%: Mg Cl₂ 26,5, KCI 7,7 Mg S0₄ 1,5, NaCl gesättigt, Rest H₂0) ergaben einen Korrosionswert von 1,1 x 10^-4 g/m² d. Unter dieser Annahme ist durch die Flächenkorrosion nach etwa einer Million von Jahren eine Eindringtiefe von weniger als 1,2 cm zu erwarten.

Beispiel 3

Abfallgebinde zur Entsorgung von bestrahltem und kontaminiertem Graphit (irradiated graphite, IG)
Analog dem Beispiel 1 wurde aus dem Graphit-Glas-Granulat der Grundkörper mit 19 Ausnehmungen von 81 mm Durchmesser hergestellt. Anschließend wurden die Hohlzylinder aus AIMg1-Legierung mit homogenem Gemisch aus Glas und IG-Graphit beladen. Nach dem Beladen wurden die Zylinder verschlossen und durch Extrudieren bei 500°C zu Säulen mit einem Durchmesser von 80 mm hergestellt. Dabei wurde eine Dichte in den Säulen, bezogen auf den IG-Graphit in der Matrix, von 1,75 g/cm³ erzielt. Nach dem Assemblieren des Grundkörpers wurde er analog dem Beispiel 1 fertiggepresst.
Abgesehen von einem um etwa den Faktor zwei höheren Korrosionswert von 2,3 g/m²d, stimmen alle Werte mit den Werten für die IGG-Matrix aus Beispiel 1 überein.

Claims

Verfahren zur Herstellung eines Gebindes zur Lagerung von Abfallprodukten mit den Schritten:
- Einfüllen der Abfallprodukte in eine Metallhülle,

- Verdichten der Abfallprodukte,

- Zusammenfügen eines oder mehrerer umhüllter Abfallprodukte mit einer Mischung aus Graphit und Glas, bevorzugt in Form eines Grundkörpers, zu einem Pressling und

- Finales Pressen des Presslings zu dem Gebinde.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Abfallprodukte in einer Mischung mit Glas in die Metallhülle eingefüllt werden.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Grundkörper schichtweise vorgepresst wird.
Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Grundkörper so ausgestaltet wird, dass dieser Ausnehmungen zur Aufnahme der metallumhüllten Abfallprodukte aufweist.
Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei durch das Vorpressen des Grundkörpers eine Dichte von 60 bis 80% der theoretischen Dichte erreicht wird.
Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Verdichten durch Strangpressen, heißisostatisches Pressen oder Schmieden erfolgt.