CN102906822A - 用于废弃物储存的封装箱 - Google Patents

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CN102906822A CN2011800157125A CN201180015712A CN102906822A CN 102906822 A CN102906822 A CN 102906822A CN 2011800157125 A CN2011800157125 A CN 2011800157125A CN 201180015712 A CN201180015712 A CN 201180015712A CN 102906822 A CN102906822 A CN 102906822A
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Abstract

本发明是有关于一种用于储存放射性废弃物的一封装箱，其是适合于安全、超长的终极处置，此种处置具有一湿气无法渗透、抗腐蚀石墨母体以及被金属包装的废弃物产品，其是被嵌入至母体之中。用于制造此种封装箱的方法亦是本发明的一部分。

Description

用于废弃物储存的封装箱
技术领域
本发明是有关于一种废弃物储存箱，其是适合于超长安全终极处理，具有一湿气无法渗透、抗腐蚀石墨母体以及至少一废弃物隔室，其乃是被嵌入至基体之中。再者，本发明特别是有关于一种制造废弃物储存箱的方法。
背景技术
会发出放射性辐射线的废弃物含有分裂及衰变产物。本发明是特别适合于具有高程度放射性废弃物(亦即所谓的高程度废弃物(High Level Waste，HLW))的终极处理。此种废弃物是累积了废核燃料组件的再处理。此外，未被再处理的废核燃料组件是被分类为高程度废弃物(HLW)。
光是在欧洲，目前约有8000立方米的高程度废弃物(HLW)，来自于在中间储存设施中的再处理工厂。每一年，约有280立方米的高程度废弃物被增加。对于此种高程度废弃物(HLW)的所有目前可得的材料与程序到目前为止并不适合于终极的处置。
来自于一轻水反应炉的废核燃料组件的再处理是每一年累积。在核燃料再处理之后，废弃物是以一液体的形式存在，并且经常是通过锻烧而被转换成一固体形式。不幸的是，衰变热量及单一放射性核素的半衰期是以数十进制而彼此不同。
对于高程度废弃物(HLW)的调理与储存，一系列的方法已被发展去符合一终极处置地点的要件。
为了确保高程度废弃物(HLW)的安全超长终极处置，关于容器的腐蚀抵抗能力是高度需求于封装箱的上，如此一来，由幅(radiolysis)所引起的湿气穿透以及导致的腐蚀能被大幅地排除，尽管有放射性辐射与高于100°C的温度。再者，通过扩散程序的放射性核素的流动性是被要求尽可能的低。
目前，用于制造含有HLW的玻璃块的方法是最被发展。出现于再处理设施的高程度废弃物(HLW)是较佳地被熔化于高硼硅玻璃之中，以及所产生的玻璃块是被引入至不锈钢容器之中，并且因此代表着废弃物封装箱。
HLW块的玻璃化是已经以生产规模被实现。对此，在法国的生产设施是被建立，而从1970年运作至今。
外钢容器是对于物理放射性核种的腐蚀保护层以及扩散阻碍物。容器的腐蚀抵抗力特别是取决于容器的形式，湿气帽(moisture hat)是存在的，以及关联的幅(radiolysis)是处于超过100°C的温度。
由一外金属容器围绕的所有含HLW零件的缺点是金属容器的有限的腐蚀抵抗力。此是由于到目前为止可用于制造容器的金属材料具有至多大约10,000年的腐蚀抵抗力的一预期的最大值。因此，超过此时期的放射性废弃物的一安全冢无法被保证。此外，来自于已知封装箱的衰变热是被低热传导率所阻碍。
包含小HLW粒子的涂布的方法并不是成功的。此是由于加重的生产状况在热巢室运作过程中于烧结废物粒子的涂布之中于紊乱流化床工厂中与对于运载气体(高至20m3/小时)的一高需求有关，由困难与费力的粒子调节所跟随。一进一步的原因是运载气体的昂贵的处置。
在德国，其是欲埋葬装载有HLW的封装箱于盐岩钻孔或洞穴之中，并且是欲在以盐材料或盐凝结物的埋葬后密封相同的封装箱。然而，在此种概念上的一同意协议至今未被发现。再一次地，在德国的潜在处置地点的一评估是自从2002年被施行。
根据习知技术的钢容器具有避免钢容器腐蚀的功能以及防止来自于含HLW零件(例如，玻璃块)的物理放射性核种的扩散的功能。
由于外钢容器的腐蚀抵抗力是被限制于至多10,000年，超过此时期的物理放射性核种的一安全包含无法被保证。
发明内容
本发明基本上采用如下所详述的特征以为了要解决上述的问题。
因此，本发明的目的是要提供用于废弃物储存的封装箱，其可允许此种废弃物的一安全超长终极的处置以及能被符合成本效益地制造。
此目的是由申请专利范围的议题所解决。
根据本发明的封装箱包括一母体以及嵌入至该母体中的多个废弃物隔间。所述多个废弃物隔间较佳地包括含有废弃物的复合压挤的组件(例如，杆)，其是由一金属壳所无缝围绕。因此，所述多个废弃物隔间较佳地具有位于一金属壳中的多个废弃物产品。所述多个废弃物产品能以一捆扎物被混合，其较佳地是玻璃。该母体包括石墨及玻璃做为无机捆扎物。
废弃物产品能较佳地被选自于废核燃料组件。
在此说明书中使用术语“废弃物产品”意味着废弃物经常是数个产品的一混合物。根据本发明，该术语亦涵盖了由一单一组件所构成的产品。
封装箱是由一反逆形态(反逆设计)所赋予特征。对比于已知的封装箱，根据本发明的废弃物封装箱的多个废弃物隔间是嵌入至一抗腐蚀、湿气无法渗透的玻璃石墨母体(impermeable Graphite-Glass-Matrix，IGG-Matrix)之中。在这方面，重要的是，外钢容器的功能是通过多个废弃物产品的金属壳所变换至内封装区域之中，因此为“反逆设计”。
防止物理放射性核种的腐蚀及扩散的必要条件彼此分开于根据本发明的封装箱之中。IGG-Matrix较佳地是无气孔的以及具有一高密度，其是接近理论密度，并且因此是湿气无法渗透以及抗腐蚀的。内金属壳作用如同一扩散阻碍物。
由于在一方面IGG-Matrix的高腐蚀抵抗力以及在另一方面于封装箱的内部区域中的嵌入废弃物的完整无缺的金属壳，从封装箱进入生物圈中的物理放射性核种的任何释放是被防止于一超长的时间(超过1百万年)。
根据本发明，具有玻璃做为无机捆扎物的一无法渗透与抗腐蚀的石墨母体已被发展用于废弃物的整合。
石墨是一种材料，其已知具有一高腐蚀抵抗力以及抗辐射的稳定度。天然石墨可以不改变的形式存在数百万年已经被确认了。
在母体中的石墨部分较佳地总计占60%至90%的重量。较佳地，石墨是天然石墨或合成石墨或两者的混合物。更佳地，根据本发明的在母体材料中的石墨部分包括占60%至100%重量的天然石墨以及占0%至40%重量的合成石墨。合成石墨亦能被指涉为是石墨化的石墨粉末。
天然石墨的优点是在于定价好、石墨颗粒无纳米裂隙以及能通过施加适当的压力以几近理论密度被压缩成塑造体。
根据本发明，被使用做为捆扎物的玻璃较佳地是高硼硅玻璃。高硼硅玻璃的优点是良好的腐蚀稳定性。高硼硅玻璃是具有高化学与温度抵抗力的玻璃。举例来说，对于水及许多化学药品的良好的化学抵抗力能通过玻璃的硼含量来被说明。高硼硅玻璃对抗温度的突然波动的温度抵抗性及不敏感性是大约3.3x10-6K-1的热膨胀的低系数的结果。举例来说，普遍的高硼硅玻璃是
Figure BDA00002187273800041
及
Figure BDA00002187273800043
再者，根据本发明的捆扎物具有在热处理过程中不会形成气体裂隙的优点。此意味着根据本发明的无机捆扎物不是反应过程的部分，以及因此没有气孔会被形成。被使用的无机捆扎物具有封闭可能形成的气孔的优点，其导致所述的高密度、湿气无法渗透性以及卓越的腐蚀抵抗性。
较佳地，无机捆扎物是被使用于母体中占高达40%的重量。更佳地，无机捆扎物是在母体中占10%至30%的重量。最佳地是，无机捆扎物是在母体中占15%至25%的重量。
如此的一种母体是适合去做为用于一超长时间架构的一腐蚀障碍物。结合于根据本发明的废弃物隔间的构造，封装箱的卓越特性可以被获得。特别的是，母体本质上是无气孔的，并且具有大于理论密度的99%的一密度。重要的是，石墨本体具有一高密度以防止湿气进入至封装箱之中。此是通过材料的选用以及制造方法而被确保。
物理放射性核种的衰变热的散热是通过以金属装进的形式至IGG-Matrix中的废弃物产品的实施例来被显著地改善，其是由于IGG-Matrix的高热传导性。
基本上，废弃物产品能具有任何形状。废弃物产品较佳地是圆筒状的形状，以达成封装箱体积的良好利用。倘若废弃物封装箱具有一六角形棱柱的较佳形式，则此是最好的。封装箱较佳地具有400至600mm的扳手尺寸以及800至1200mm的高度。
210废弃物隔间以杆的形式能以一三角形8-系列设计于如此一六角形棱柱中被配置，其一部分(5%至10%)能以吸收物杆被覆盖，用于中子吸收。B4C能被使用做为吸收物材料。
IGG-Matrix能通过混合粉末形式的原料而被制造。压粉末较佳地是通过混合石墨粉末与玻璃粉末而被制造。压粉末可以含有占总量数个百分比的辅助药剂。举例来说，辅助压材料可以包括有酒精。
石墨粉末较佳地是被使用以小于30μm的颗粒直径。剩余的成分较佳地是近乎石墨粉末的相同颗粒尺寸。
较佳地，颗粒是从压粉末所制造。对于制造一颗粒，原料，特别是石墨粉末及玻璃粉末，是被混合在一起，被压紧以及随后被压碎及筛选去形成具有小于3.14mm与大于0.31mm的一颗粒尺寸。
来自于颗粒，易于处理以及具有凹处用于接收金属包装废弃物的一基体是被预先压挤。举例来说，预先压挤是被施行于具有三个液压装置的一四柱压挤机之中。压钢模是分离于压挤机的下轭铁，并且是通过一中心挡物所单独定位。
对于制造凹处而言，成型由两部分所构成的杆是被使用。
具有一较大直径的杆的一构成部分是位于一较细的运载杆的上。
最初，一下冲头是向上移动，如此一来，所需的填充空间是被获得于钢模的上边缘。一预先给药的颗粒部是均匀地注入，如此一来，相同的填充空间至钢模的上边缘是被获得。此程序是被重复，直到紧密砖状物的所需长度是被获得。由于推进所需的压力总是低于加压的压力，制造全长度的预先压挤的基体是可能的。此是一重要的必要条件去避免在最终压挤过程中的废弃物隔间的任何弯曲。
根据本发明，一颗粒形成以及基体的预先压挤的两个制程步骤是被施行于热巢室的外(远程运作)。
含有废弃物的HLW复合压挤废弃物隔间的制造是被施行于热巢室之中。因此，金属壳(较佳地含有铜)是被载以放射性废弃物以及做为捆扎物的玻璃的一较佳地同质的混合物。在密封壳之后，它们是被加热于一挤压机之中，并且是被挤压形成复合压挤废弃物隔间。
如此一种修正的程序亦是适合于具有废弃及未预先处理的核燃料组件的废弃物封装箱的制造，此核燃料组件举例来说具有LWR及SWR(轻水反应器及重水反应器)。
由于LWR的杆具有高至4800mm的长度，故其是先被引入至铜管之中，然后被成型成螺旋形体，以及随后被嵌入至石墨-玻璃-母体之中。
再者，修正的程序亦是适合于照射石墨的安全的终极处置，此照射石墨是被来自于石墨节制核能电厂(例如，来自英国的Magnox或AGR、来自法国的UNGG以及来自俄罗斯的RBMK)的放射性同位素污染。
根据本发明的废弃物封装箱是被塑造于Dragon-18-Pin-BE-设计的上，用于高温反应器。封装箱较佳地是一六角形棱柱，其具有500mm的扳手尺寸以及1000mm的高度。为了减少对于废弃物封装箱的最终热压挤的温度，以及因此能够使用由传统钢铁所制成的器具以及能够缩短压挤循环(加热与冷却)，一低熔化高硼硅玻璃是较佳地被使用做为一捆扎物及一铝镁合金，特别是AlMg1，是较佳地代替铜被使用于金属壳(圆筒)。由于衰变热相较于高程度放射性废弃物是可以忽略地低，故对于载有照射石墨(IG)的圆筒的凹处的直径是被增加至80mm。如上所述，大约120kg的照射石墨能被嵌入至所建议的废弃物封装箱之中。
本发明包括制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其包括下列步骤：填充多个废弃物产品至一金属壳之中；压缩所述多个废弃物产品；以石墨及玻璃的混合物组装一或多个被包装的废弃物产品，较佳地是以一基体的形式，以形成一紧实砖状物；以及压挤该紧实砖状物以形成一封装箱。
根据此方法，所述多个废弃物产品是被填充至混合有玻璃的该金属壳之中。
所述多个废弃物产品的压缩较佳地是通过压挤被实施。较佳的压缩方法亦包括锻造，除了挤压与热压均衡压挤(HIP)以外。
本发明亦是有关于一种废弃物隔间，其包括有至少一废弃物产品是与玻璃的一混合物于一金属壳之中。此外，此废弃物隔间具有废弃物隔间的特性，其乃是被叙述如上做为废弃物封装箱的部分。
为使本发明的上述目的、特征和优点能更明显易懂，下文特举较佳实施例并配合所附附图做详细说明。
具体实施方式
兹配合附图说明本发明的较佳实施例。
第一实施例
具有HLW的一废弃物封装箱的设计与制造。
此封装箱是由IGG-Matrix所制成的一棱柱，其包括有复合压挤的废弃物隔间于多个杆的形式，多个杆是以铜被包装。
核子级天然石墨具有由Kropfmühl公司提供的小于30μm的颗粒直径以及一高硼硅玻璃具有相同的颗粒尺寸具有大约1000°C的熔点，其是由Schott公司所提供做为原料。
两个成份是混和，而有着石墨对玻璃的质量比例为5：1，并且是以compactor Bepex L 200/50P(Hosokawa公司)所压挤去形成砖状物。砖状物的密度是1.9g/cm3。在随后的压碎与筛选之后，具有小于3.14mm与大于0.31mm的颗粒尺寸以及大约1g/cm3的容积密度的一颗粒是被提供。
对于制造具有用于接收杆的凹处的基体来说，预先压挤是被施行于几个随后的步骤中。形成杆的直径是0.2mm，大于运载杆的直径。在整个砖状物建立过程中，压力是40MN/m2以及推进压力是小于20MN/m2。
在建构之后，形成杆是从上部抽回，以及运载杆是通过朝下拉而被移除掉。
对于制造复合压挤、含有废弃物的杆而言，铜圆筒是被装载以HLW-模拟的一同质的混合物于高硼硅粉末中。在密封之后，圆筒是被加热于一挤压制程中至1000°C，并且是被挤压成具有缩小的3级的复合压挤杆。大约90%理论密度的一密度是被获得于杆之中。
在以复合压挤废弃物杆组装基体之后，其是被加热至1000°C，并且是被处理用于结束。最后的压挤是一动态压挤。砖状物是交替地通过上与下冲头以全负载被移动于钢模之中。在冷却至200°C之后，砖状物是从器具退出。
第二实施例
含有未被再处理的废核燃料组件的废弃物封装箱的制造。
对于制造封装箱而言，燃料组件仿制品是被推入至管状金属壳之中，此管状金属壳是由铜所制成，而具有宽度大约1mm的一间隙。在密封杆之后，它们是通过于1000°C的挤压而被处理成复合压挤、无间隙的杆。接着，杆是被成型成螺旋形体，并且是被嵌入至玻璃-石墨-颗粒之中，类似于基体的制造。废弃物封装箱的最终压挤是被描述于第一实施例之中。
对于IGG-Matrix的特性描述，样品已从测试封装箱以平行(轴向)及垂直(径向)于压挤方向被采取，以及它们的化学与物理特性是被决定。结果是被呈现于下列的表中：
Figure BDA00002187273800071
Figure BDA00002187273800081
被施行于五元光卤石基本解决方案于95°C的腐蚀测试(组成重量百分比：MgCl226.5，KCl 7.7，MgSO4 1.5，NaCl饱和的，平衡H2O)是给予1.1x10-4g/m2d的一腐蚀数值。在此假设的下，在大约100万年之后，小于1.2cm的穿透深度的表面腐蚀必须被预期实现。
第三实施例
用于照射及污染石墨(IG)的废弃物封装箱。
具有19个凹处的一基体是由类似于第一实施例的石墨-玻璃-颗粒所制成，在此，19个凹处具有81mm的直径。接着，由AlMg1-合金所制成之中空圆筒是被填充以玻璃与IG-石墨的一同质混合物。在装载圆筒之后，它们是被密封，以及具有80mm直径的杆是通过于500°C的挤压所成型。杆的1.75g/cm3的密度是根据母体中的IG-石墨而被获得。在组装基体之后，相同的事是被处理用于结束，类似于第一实施例。
所有的结果皆与第一实施例中的IGG-Matrix的测量数值相配，除了是两倍高以及具有2.3g/m2的腐蚀数值以外。

Claims (15)

1.一种用于废弃物储存的封装箱，包括一母体，其特征在于：多个废弃物隔间是嵌入至该母体之中，以及该母体包括石墨及一无机捆扎物，其中，该无机捆扎物为玻璃。
2.根据权利要求1所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，在该母体中的石墨的部分是占60%至90%的重量。
3.根据权利要求1或2所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，该无机捆扎物具有低于1500°C的熔点或软化点。
4.根据权利要求1至3的至少一项权利要求所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，所述多个废弃物隔间包括位于一金属壳中的多个废弃物产品。
5.根据权利要求4所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，所述多个废弃物隔间包括与一捆扎物混合的所述多个废弃物产品，其较佳地为玻璃。
6.根据权利要求1至5的至少一项权利要求所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，该捆扎物为高硼硅玻璃。
7.根据权利要求1至6的至少一项权利要求所述的用于废弃物储存的封装箱，其中，该无机捆扎物是在该母体中占40%的重量。
8.一种制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，包括：
填充多个废弃物产品至一金属壳之中；
压缩所述多个废弃物产品；
以石墨及玻璃的混合物组装一或多个被包装的废弃物产品，较佳地以一基体的形式，以形成一紧实砖状物；以及
压挤该紧实砖状物以形成一封装箱。
9.根据权利要求8所述的制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其中，所述多个废弃物产品是被填充至混合有玻璃的该金属壳之中。
10.根据权利要求8或9所述的制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其中，该基体是以多层的形式被预先压挤。
11.根据权利要求8至10的至少一项权利要求所述的制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其中，该基体是被设计以使其具有用于容纳该被包装的废弃物产品的多个凹处。
12.根据权利要求8至11的至少一项权利要求所述的制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其中，理论密度的60%至80%的一密度是通过预先压挤该基体而被达成。
13.根据权利要求8至12的至少一项权利要求所述的制造用于废弃物产品储存的封装箱的方法，其中，压缩是通过挤压、热压均衡压挤或锻造而被施行。
14.一种包含在金属壳中的至少一种废弃物产品与玻璃的混合物。
15.根据权利要求1至7之一所述的用于废弃物储存的封装箱的用途，用于储存放射性的废弃物。
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