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Diese Erfindung betrifft ein Gebinde zur Lagerung von radioaktivem Abfall, das zur ultralangen, sicheren Endlagerung geeignet ist, mit einer feuchtigkeitsundurchlässigen, korrosionsbeständigen Graphitmatrix und mit metallumhüllten Abfallprodukten, die in die Matrix eingebettet sind, sowie ein Verfahren zu seiner Herstellung.
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Die Bezeichnung „radioaktiver Abfall” bezieht sich auf jede Art Abfalls, der radioaktive Strahlung emittiert bzw. der Spalt- und Zerfallsprodukte enthält. Diese Erfindung ist insbesondere für die Endlagerung von hochradiokativem Abfall, so gen. High Level Waste (HLW), geeignet. Das sind beispielsweise diejenigen Abfälle, die bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Brennelementen anfallen. Außerdem werden unter anderem abgebrannte Brennelemente, die nicht aufgearbeitet werden, als HLW eingestuft.
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Allein in Europa liegen zurzeit in Zwischenlagern etwa 8000 Kubikmeter HLW aus Wiederaufarbeitungsanlagen. Jedes Jahr kommen ca. 280 Kubikmeter hinzu. Alle zur Zeit verfügbaren Werkstoffe und Verfahren zum Einschluss von derartigen HLW-Abfällen sind bisher nicht für eine dauerhafte Lösung zur Endlagerung geeignet.
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Bei der Aufarbeitung von abgebrannten Brennelementen, z. B. eines Leichtwasser-Kernreaktors mit einer Leistung von 1000 MWe, fallen jährlich etwa 720 kg hochradiokative Abfälle an. Die Abfälle liegen nach der Aufarbeitung in flüssiger Form vor und werden üblicherweise durch Kalzinierung in eine feste Form überführt. Ungünstigerweise unterscheiden sich Zerfallswärme und Halbwertzeit der einzelnen Radionuklide um mehrere 10er Potenzen voneinander.
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Zur Konditionierung und Lagerung von HLW wurde eine Reihe Verfahren mit dem Ziel entwickelt, die Anforderungen eines Endlagers zu erfüllen.
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Um eine sichere Endlagerung von HLW über einen ultralangen Zeitraum zu gewährleisten, werden an die Abfallgebinde hohe Anforderungen bezgl. der Korrosionsbeständigkeit des Behälters gestellt, damit trotz der radioaktiven Strahlung und Temperaturen oberhalb 100°C das Eindringen von Feuchtigkeit und die daraus entstehende Korrosion, bedingt durch die Radiolyse, weitgehend ausgeschlossen werden kann. Außerdem wird eine möglichst geringe Mobilität der Radionuklide durch Diffusionsvorgänge gefordert.
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Gegenwärtig ist das Verfahren zur Herstellung von HLW haltigen Glas-Blöcken am weitesten entwickelt. Dabei wird der aus der Wiederaufarbeitungsanlage stammende HLW vorzugsweise in Borosilikatglas eingeschmolzen und die hergestellten Glas-Blöcke werden in Edelstahlbehälter eingebracht und stellen somit das Abfallgebinde (Waste Package) dar.
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Die Verglasung von HLW-Blöcken wird bereits im Produktionsmaßstab beherrscht. Hierzu wurden unter anderem in Marcoule und La Hague, Frankreich, Produktionsanlagen gebaut, die seit 1970 in Betrieb sind.
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Die äußeren Stahlbehälter stellen sowohl die Korrosionsschutzschicht als auch die Diffusionsbarriere für Radionuklide dar. Die Korrosionsbeständigkeit der Behälter hängt vor allem vom Behältertyp, vorhandener Feuchtigkeit und der damit verbundenen Radiolyse bei Temperaturen oberhalb 100°C ab.
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Der Nachteil aller von außen mit einem Metallbehälter umschlossenen HLW haltigen Komponenten besteht in einer begrenzten Korrosionsbeständigkeit des Metallbehälters. Diese ist dadurch begründet, dass die heute verfügbaren Metallwerkstoffe zur Behälterherstellung eine zu erwartende Korrosionsbeständigkeit von maximal etwa 10.000 Jahren haben. Folglich ist ein sicherer Einschluss der radioaktiven Abfälle über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet. Außerdem ist die Abfuhr der Zerfallswärme aus den bekannten Gebinden wegen niedriger Wärmeleitfähigkeit erschwert.
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Verfahren, welche die Beschichtung kleiner HLW-Partikel vorsehen, haben sich nicht durchsetzen können. Dies liegt an erschwerten Herstellungsbedingungen im Heißzellenbetrieb bei der Beschichtung von gesinterten Wasteteilchen in Wirbelbettanlagen, verbunden mit einem hohen Bedarf an Trägergasen (bis zu 20 m3/Stunde), gefolgt von der schwierigen und aufwändigen Konditionierung der Teilchen. Hinzu kommt die teure Entsorgung des Trägergases.
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In Deutschland ist vorgesehen, mit HLW beladene Gebinde in Salzgestein-Bohrungen oder Kavernen einzulagern und nach der Einlagerung mit Salzgruß oder Salzbeton zu verschließen. Dieses Konzept hat jedoch bis heute noch keine Genehmigungszustimmung gefunden. Deshalb wird seit 2002 noch einmal eine Evaluierung möglicher Endlagerstandorte in Deutschland durchgeführt.
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Die Stahlbehälter gemäß dem Stand der Technik haben die Aufgabe, sowohl die Korrosion des Stahlbehälters als auch die Diffusion der Radionuklide aus den HLW haltigen Komponenten wie z. B. Glas-Blöcken zu unterbinden.
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Da die Korrosionsbeständigkeit der äußeren Stahlbehälter nach heutigem Stand auf max. 10.000 Jahre beschränkt ist, kann ein sicherer Einschluss der Radionuklide über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet werden.
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Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, Gebinde zur Lagerung von radioaktiven Abfällen bereit zu stellen, die eine sichere Endlagerung solcher Abfälle über ultralange Zeiträume ermöglichen und sich kostengünstig herstellen lassen.
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Die Aufgabe wird durch die Gegenstände der Patentansprüche gelöst.
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Die erfindungsgemäßen Gebinde umfassen eine Matrix und in die Matrix eingebettete Abfallprodukte. Die Abfallprodukte weisen abfallhaltige, verbundgepresste Elemente (z. B. Stäbe) auf, die von einer metallischen Hülle übergangslos umschlossen sind. Die Matrix umfasst Graphit und ein anorganisches Bindemittel, vorzugsweise Glas.
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Das Gebinde ist gekennzeichnet durch eine inverse Auslegung (Design). Im Gegensatz zu den bekannt gewordenen Gebinden mit Glas-Blöcken, die von außen mit einem Stahlbehälter umschlossen sind, werden bei den Abfallgebinden gemäß der Erfindung, die metallumhüllten, abfallhaltigen Stäbe oder Zylinder in die korrosionsfeste, feuchtigkeitsundurchlässige (impermeable) Graphit-Glas-Matrix (IGG Matrix) eingebettet. Dabei ist es wesentlich, dass die Funktion eines äußeren Stahlbehälters durch die Metallumhüllung der Abfallprodukte in den inneren Gebindebereich verlagert wird, deshalb inverses Design.
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Die Anforderung, sowohl Korrosion zu verhindern als auch die Diffusion der Radionuklide zu vermeiden, wird bei den Abfallgebinden gemäß der Erfindung getrennt voneinander erfüllt. Dabei ist die IGG-Matrix möglichst porenfrei und hat eine hohe Dichte, die nahe an der theoretischen Dichte ist, und ist somit feuchtigkeits-undurchlässig und korrosionsbeständig. Die innere Metallumhüllung wirkt als Diffusionsbarriere.
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Bedingt durch die hohe Korrosionsbeständigkeit der IGG-Matrix einerseits und durch die intakte Metallumhüllung des eingebetteten Abfalls im inneren Bereich des Gebindes andererseits, wird jegliche Freisetzung von Radionukliden in die Bio-Sphäre aus den endgelagerten Abfallgebinden für einen ultralangen Zeitraum (mehr als 1 Million von Jahren) unterbunden.
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Zum Einbinden von Abfällen wurde erfindungsgemäß eine impermeable und korrosionsbeständige Graphitmatrix mit anorganischem Bindemittel, vorzugsweise Glas, entwickelt.
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Graphit ist bekanntermaßen ein Werkstoff, der eine hohe Korrosionsstabilitat sowie Bestrahlungsstabilität aufweist. Dies ist alleine schon durch den in der Natur seit Millionen von Jahren in unveränderter Form vorliegenden Naturgraphit bestätigt.
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Der Graphitanteil an der Matrix liegt bevorzugt bei 60 bis 90 Gewichtsprozent. Es ist bevorzugt, dass der Graphit Naturgraphit oder synthetischer Graphit oder eine Mischung aus beiden Komponenten ist. Es ist dabei besonders bevorzugt, dass der Graphitanteil in dem erfindungsgemäßen Matrixmaterial zu 60 Gewichtsprozent bis 100 Gewichtsprozent aus Naturgraphit und zu 0 Gewichtsprozent bis 40 Gewichtsprozent aus synthetischem Graphit besteht. Der synthetische Graphit kann auch als graphitiertes Elektrographitpulver bezeichnet werden.
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Der Naturgraphit hat den Vorteil, dass er preisgünstig ist, das Graphitkorn im Gegensatz zu synthetischem Graphit keine Nanorisse aufweist und sich bei mäßigem Druck zu Formkörpern mit nahezu theoretischer Dichte verpressen lässt.
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Das anorganische Bindemittel ist bevorzugt Glas, insbesondere Borosilikatglas. Der Vorteil von Borosilikatgläsern ist eine hohe Korrosionsstabilität. Borosilikatgläser sind sehr chemikalien- und temperaturbeständige Gläser. Die gute chemische Beständigkeit, beispielsweise gegenüber Wasser und vielen Chemikalien erklärt sich durch den Borgehalt der Gläser. Die Temperaturbeständigkeit und Unempfindlichkeit der Borosilikatgläser gegen plötzliche Temperaturschwankungen sind Folge ihres geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten von etwa 3,3 × 10–6 K–1. Gängige Borosilikatgläser sind beispielsweise Duran®, Pyrex®, Ilmabon®, Simax® Solidex® und Fiolax®. Das anorganische Bindemittel gemäß der vorliegenden Erfindung hat ferner den Vorteil, dass es während der Wärmebehandlung keine gasförmigen Crack-Produkte bildet, die zur Porenbildung in der Matrix führen. Das bedeutet, dass die anorganischen Bindemittel keine Umsetzungsprozesse durchlaufen und dadurch keine Poren entstehen. Das verwendete anorganische Bindemittel weist den Vorteil auf, dass es Poren, die sich dennoch bilden können, verschließt, was zu der genannten hohen Dichte, der Undurchlässigkeit für Feuchtigkeit und der hervorragenden Korrosionsbeständigkeit führt.
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Es ist vorteilhaft, das anorganische Bindemittel in einem Anteil von bis zu 40 Gewichtsprozent in der Matrix zu verwenden. Weiter bevorzugt liegt das anorganische Bindemittel in einem Anteil von 10 bis 30 Gewichtsprozent und weiter bevorzugt in einem Anteil von 15 bis 25 Gewichtsprozent in der Matrix vor.
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Es hat sich gezeigt, dass eine derartig ausgestaltete Matrix geeignet ist, über einen ultralangen Zeitraum als Korrosionsbarriere zu dienen. Im Zusammenspiel mit der erfindungsgemäßen Ausgestaltung der Abfallprodukte, werden die hervorragenden Eigenschaften der Gebinde erzielt. Insbesondere ist die Matrix im Wesentlichen porenfrei, nämlich weist sie eine Dichte auf, die im Bereich von > 99% der theoretischen Dichte liegt. Es ist wichtig, dass die Graphitmatrix eine hohe Dichte aufweist, damit keine Feuchtigkeit in das Gebinde mit eingebetteten, abfallhaltigen Stäben eindringen kann. Dies wird einerseits durch die Materialauswahl und andererseits durch den Herstellungsprozess gewährleistet. Damit Porenfreiheit erzielt werden kann, ist es vorteilhaft, ein anorganisches Bindemittel zu verwenden.
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Durch das Einbetten der Abfallprodukte in metallumhüllter Form in die IGG-Matrix wird die Abfuhr der Zerfallswärme der Radionuklide auf Grund der hohen Wärmeleitfähigkeit der IGG-Matrix deutlich verbessert.
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Die Abfallprodukte können grundsätzlich jede denkbare Form haben. Um eine möglichst gute Ausnutzung des Gebinde-Volumens zu erzielen, sind die Abfallprodukte bevorzugt zylinderförmig. Dies ist besonders dann zutreffend, wenn das Gebinde die bevorzugte Form eines Sechskantprismas aufweist. Die Gebinde haben bevorzugt eine Schlüsselweite von 500 mm und eine bevorzugte Höhe von 1000 mm.
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In einem solchen hexagonalen Gebinde lassen sich in trigonaler 8-Reihen-Auslegung 210 Stäbe anordnen. Zur Neutronen Absorption kann ein Teil davon (5–10%) mit Absorberstäben belegt werden. Als Absorberwerkstoff kann bevorzugt B4C eingesetzt werden.
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Die IGG-Matrix ist herstellbar durch Mischen von Ausgangskomponenten in Pulverform. Das Presspulver wird vorzugsweise durch Mischen von Graphitpulver mit Glaspulver hergestellt. Das Presspulver kann Hilfsstoffe in Mengen von einigen Prozent, bezogen auf die Gesamtmenge, umfassen. Dies sind beispielsweise Presshilfsmittel auf alkoholischer Basis.
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Das Presspulver wird vorzugsweise durch Mischen von Graphitpulver mit Glaspulver hergestellt. Das Presspulver kann im Prozentbereich noch weitere Hilfsstoffe umfassen.
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Das Graphitpulver wird bevorzugt mit einem Korndurchmesser von < 30 μm eingesetzt. Die übrigen Komponenten haben vorzugsweise etwa die gleiche Korngröße wie das Graphitpulver.
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Vorzugsweise wird aus dem Presspulver ein Granulat hergestellt. Zur Granulatherstellung werden die Ausgangskomponenten, insbesondere die beiden Komponenten Graphit- und Glas-Pulver, miteinander gemischt, dann kompaktiert und durch anschließendes Brechen und Sieben wird ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und großer als 0,31 mm angefertigt.
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Die Herstellung des erfindungsgemäßen Gebindes
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Aus dem Granulat wird zunächst ein hantierfester Grundkörper mit Ausnehmungen zur Aufnahme von metallumhüllten Abfällen, wie abfallhaltigen verbundgepressten Stäben oder Säulen vorgepresst. Das Vorpressen erfolgt beispielsweise mit einer Vier-Säulen-Presse mit drei hydraulischen Antrieben. Die Pressmatrize steht frei auf dem Unterjoch der Presse und wird lediglich durch einen Zentrieranschlag positioniert.
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Zur Herstellung von Ausnehmungen dienen erfindungsgemäß die Formstäbe, die sich aus zwei Teilen zusammensetzen:
Ein formgebender Stabteil mit einem größeren Durchmesser, der auf einem dünneren Trägerstab steckt.
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Zunächst wird ein Unterstempel soweit hochgefahren, dass bis zu einer Matrizenoberkannte der erforderliche Füllraum entsteht. Eine vordosierte Granulatportion wird gleichmäßig eingefüllt, mit dem Oberstempel zunächst vorverdichtet und dann zusammen bei entriegeltem Unterstempel mit dem Oberstempel soweit nach unten geschoben, dass bis zur Matrizenoberkannte wieder der gleiche Füllraum entsteht. Dieser Vorgang wird so oft wiederholt, bis die erforderliche Länge des Presslings erreicht wird. Da der erforderliche Druck zum Schieben stets unter dem Pressdruck liegt, ist es möglich, den vorgepressten Grundkörper über die gesamte Länge dichtegradientfrei herzustellen. Das ist eine wichtige Voraussetzung, um eine Verbiegung von abfallhaltigen, verbundgepressten Stäbe beim Fertigpressen zu vermeiden.
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Erfindungsgemäß erfolgen beide Fertigungsschritte, Granulatherstellung und Vorpressen der Grundkörper außerhalb von heißen Zellen (remote operation).
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Die Herstellung der abfallhaltigen HLW-verbundgepressten Stäbe erfolgt in heißen Zellen. Hierzu werden Metallzylinder (vorzugsweise aus Kupfer) mit einem homogenen Gemisch aus radioaktivem Abfall und Glas als Bindemittel beladen. Nach Verschließen der beladenen Zylinder werden diese in einer Strang-Presse auf erforderliche Temperatur erhitzt und zu verbundgepressten Stäben extrudiert.
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Ein solches modifiziertes Verfahren ist außerdem zur Herstellung von Abfallgebinden mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben aus beispielsweise LWR und SWR (Leichtwasser- und Schwerwasser-Reaktoren) geeignet.
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Da die Stäbe der LWR eine Länge von bis zu 4800 mm aufweisen, werden diese zunächst in Kupferrohre geschoben, dann zu spiralförmigen Körpern geformt und abschließend schichtweise in die Graphit-Glas-Matrix eingebettet.
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Schließlich eignet sich das modifizierte Verfahren auch zur sicheren Entsorgung von bestrahltem und mit Radioisotopen kontaminiertem Graphit aus graphitmoderierten Kernkraftwerken, wie z. B. Magnox oder AGR aus UK, UNGG aus Frankreich und RBMK aus Russland.
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Das erfindungsgemäße Abfallgebinde wird beispielsweise an das Dragon-18-Pin-BE-Design für Hochtemperaturreaktoren angelehnt. Das Gebinde ist ein hexagonales Prisma mit einer Schlüsselweite von 500 mm und einer Höhe von 1000 mm (s. und ). Um die Temperatur beim Fertig-Heißpressen der Abfallgebinde herabzusetzen um somit Werkzeuge aus herkömmlichen Stahl verwenden zu können sowie den Presszyklus zu verkürzen (Aufheizen und Abkühlen), wird erfindungsgemäß ein niedrigschmelzendes Borosilikat-Glas als Bindemittel und für die Hüllrohre (Zylinder) anstelle von Kupfer eine Aluminium-Magnesium-Legierung vorzugsweise AlMg1 eingesetzt. Da die Zerfallswärme (decay heat) gegenüber hochradioaktiven Abfällen vernachlässigbar klein ist, wird der Durchmesser der Ausnehmungen für die mit bestrahltem Graphit (irradiated graphit, IG) beladenen Zylinder auf 80 mm Durchmesser erhöht. Damit lässt sich in das vorgeschlagene Abfallgebinde etwa 120 kg von bestrahltem Graphit einbetten.
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Folgende Beispiele sollen die Erfindung von Abfallgebinden und ihre Herstellung näher erläutern, ohne die Erfindung dabei einzuschränken.
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Beispiel 1
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Auslegung und Herstellung eines Abfallgebindes mit HLW.
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Das Gebinde ist ein Prisma aus IGG Matrix, das im inneren Bereich die mit Kupfer umhüllten, verbundgepressten Abfallstäbe enthält.
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Als Ausgangskomponenten dienten ein nuklearreines Naturgraphit mit einem Korndurchmesser von weniger als 30 μm der Firma Kropfmühl und ein Borosilikatglas der gleichen Korngröße mit einem Schmelzpunkt von etwa 1000°C der Firma Schott.
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Die beiden Komponenten wurden im Gewichtsverhältnis Naturgraphit zu Glas 5:1 trocken gemischt und mit dem Kompaktor Bepex L 200/50 P der Firma Hosokawa zu Briketts verpresst. Die Brikettsdichte betrug etwa 1,9 g/cm3. Durch anschließendes Brechen und Sieben wurde ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und größer als 0,31 mm und mit einer Schüttdichte von etwa 1 g/cm3 angefertigt.
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Zur Herstellung des Grundkörpers mit Ausnehmungen für die Aufnahme der Stäbe erfolgte das Vorpressen in mehreren aufeinanderfolgenden Schichten. Dabei hatten die Formstäbe einen um 0,2 mm größeren Durchmesser als die Trägerstäbe. Der Pressdruck betrug 40 MN/m2 und der Schiebedruck betrug bei dem gesamten Presslingsaufbau weniger als 20 MN/m2.
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Nach dem Aufbau wurden die Formstäbe von oben abgenommen und die Trägerstäbe nach unten abgezogen.
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Zur Herstellung von verbundgepressten, abfallhaltigen Stäben wurden die Kupferzylinder mit einem homogenen Gemisch aus HLW-Simulat in Borsilikatpulver beladen. Nach dem Verschließen wurden die Zylinder in einer Strang-Presse auf 1000°C erhitzt und zu verbundgepressten Stäben bei einem Verengungsfaktor von drei extrudiert. Dabei wird in den Stäben eine Dichte von etwa 90% der theoretischen Dichte, bezogen auf den Abfall, erzielt.
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Nach dem Assemblieren des Grundkörpers mit den verbundgepressten Abfallstäben wurde er auf 1000°C erhitzt und fertiggepresst. Das Fertigpressen ist ein dynamisches Pressen. Dabei wird der Pressling unter Volllast wechselweise mit dem Ober- und Unterstempel in der Matrize bewegt (siehe Abbildungen). Nach dem Abkühlen auf 200°C wird der Pressling aus dem Werkzeug ausgestoßen.
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Beispiel 2
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Herstellung der Abfallgebinde mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben
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Zur Herstellung der Gebinde wurden zunächst die Brennstab-Attrappen (Dummy Brennstäbe) in die Hüllrohre aus Kupfer bei einer Spaltweite von etwa 1 mm geschoben. Nach dem Verschließen der Rohre werden diese durch Extrudieren bei 1000°C zu verbundgepressten, spaltfreien Stäben verarbeitet. Anschließend werden die Stäbe zu spiralförmigen Körpern geformt und analog der Herstellung der Grundkörper schichtweise in das Graphit-Glas-Granulat eingebettet. Das Fertigpressen der Abfallgebinde ist in Beispiel 1 beschrieben.
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Zur Charakterisierung der IGG-Matrix wurden aus den Test-Gebinden parallel (axial) und senkrecht (radial) zur Pressrichtung Proben entnommen und auf physikalische und chemische Eigenschaften untersucht. Die Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle zusammengestellt:
| Dichte (g/cm3) | | 2,23 (99% der th. Dichte) |
| Druckfestigkeit (MN/m2) | | |
| | radial | 70 |
| | axial | 52 |
| Biegefestigkeit | radial | 35 |
| | axial | 26 |
| lineare thermische Ausdehnung | | |
| 20–500°C (μm/m K) | | |
| | radial | 9,2 |
| | axial | 14,8 |
| Wärmeleitfähigkeit: | | |
| (W/cm K) | | |
| | radial | 0,8 |
| | axial | 0,4 |
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Die Korrosionsuntersuchungen in quinärer Karnalitlauge bei 95°C (Zusammensetzung in Gewichtsprozent: MgCl2 26,5, KCl 7,7 MgSO4 1,5, NaCl gesättigt, Rest H2O) ergaben einen Korrosionswert von 1,1 × 10–4 g/m2d. Unter dieser Annahme ist durch die Flächenkorrosion nach etwa einer Million von Jahren eine Eindringstiefe von weniger als 1,2 cm zu erwarten.
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Beispiel 3
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Abfallgebinde zur Entsorgung von bestrahltem und kontaminiertem Graphit (irradiated graphite, IG)
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Analog dem Beispiel 1 wurde aus dem Graphit-Glas-Granulat der Grundkörper mit 19 Ausnehmungen von 81 mm Durchmesser hergestellt. Anschließend wurden die Hohlzylinder aus AlMg1-Legierung mit homogenem Gemisch aus Glas und IG-Graphit beladen. Nach dem Beladen wurden die Zylinder verschlossen und durch Extrudieren bei 500°C zu Säulen mit einem Durchmesser von 80 mm hergestellt. Dabei wurde eine Dichte in den Säulen, bezogen auf den IG-Graphit in der Matrix, von 1,75 g/cm3 erzielt. Nach dem Assemblieren des Grundkörpers wurde er analog dem Beispiel 1 fertiggepresst.
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Abgesehen von einem um etwas den Faktor zwei höheren Korrossioniswert von 2,3 g/m2d, stimmen alle Werte mit den Werten für die IGG-Matrix aus Beispiel 1 überein.
