DE2741661C2

DE2741661C2 - Verfahren zur Umkleidung von Abfallfässern mit einer auslaugsicheren, geschlossenen Hülle

Info

Publication number: DE2741661C2
Application number: DE2741661A
Authority: DE
Inventors: Ernst-Peter Dipl.-Chem. 3360 Osterode Uerpmann
Original assignee: GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE
Current assignee: GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE
Priority date: 1977-09-16
Filing date: 1977-09-16
Publication date: 1986-12-11
Also published as: JPS5453800A; US4222889A; FR2403632A1; FR2403632B1; JPS6363880B2; GB2005460B; SE429385B; CA1115918A; SE7809738L; GB2005460A; DE2741661A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umkleidung radioaktiver, mit Bindemittel zu verfestigende und in Abfallfässern unterzubringende Abfälle mit einer gegenüber Wasser und wäßrigen Lösungen natürlicher Salzminerale beständigen, auslaugsicheren geschlossenen Hülle nach den Oberbegriffen der Ansprüche 1 und 2.

Eine solche Vorgehensweise ist aus »Nuclear Engineering« Bd. 13, No. 149, Okt 1968, Seiten 845-847 oder aus der GB-PS12 72 730 bekannt

Die Auslaugbeständigkeit radioaktiver Abfälle gegenüber Wasser und wäßrigen Lösungen natürlicher Salzminerale hat einen wichtigen Einfluß auf die Beurteilung der langfristigen Sicherheit der Endlagerung radioaktiver Abfälle in geologischen Endlagern oder anderen Lagerformea Bislang wurde die Verfestigung radioaktiver Abfälle gegen Wasser und wäßrige Lösungen durch Vermischen mit Bitumen oder hydraulischen Bindemitteln erreicht und diese radioaktiv kontaminierten Massen erstarrten anschließend in Blechfässern. Borathaltige flüssige Abfälle aus Kernkraftwerken werden an einigen Orten der Bundesrepublik Deutschland (Würgassen, Stade) unmittelbar in Fässern eingedampft und erstarren beim Abkühlen zu einem festen Salzblock, welcher wasserlöslich ist Feste kontaminierte Abfälle aus Laboratorien, Landessammelstellen und Kernkraftwerken werden ohne weitere Behandlung in Fässer gegeben und gelangen zur Endlagerung. Solche Abfälle werden teilweise durch Pressen verdichtet

Sogenannte verlorene Betonabschirmungen nehmen jeweils ein 200 Liter-Abfallfaß auf und begrenzen die Dosisleistung an der Oberfläche der Behälter auf die zulässige Dosisleistungswerte. Diese Behälter können von Wasser und wäßrigen Salzlösungen benutzt werden. Der Beton weist außerdem Poren auf, in welche Wasser und gelöste Salze eindringen können. Dadurch kann eine Zerstörung des Betons und eine Auslaugung der Radioaktivität stattfinden.

In allen diesen Fällen sind die radioaktiven Abfälle einer Einwirkung von Wasser oder wäßrigen Lösungen im Falle des als größten angesehenen hypothetischen Wassereinbruchs unmittelbar ausgesetzt Diese Einwirkung kann zu einer teilweisen Auslaugung der in den Fässern enthaltenen Radioaktivität führen. Damit ist die Möglichkeit gegeben, daß sich Radioaktivität in dem mit Wasser vollgelaufenen Grubengebäude weiter ausbreiten kann und u. U. einen Weg in Grundwasser führende Deckschichten findet Neben der Auslaugung kann ein chemischer Angriff vor allem auf die mit hydraulischen Bindemitteln verfestigten Abfälle stattfinden. Das Klinkermineral Tricalciumaluminat (im Zement vorhanden) setzt sich mit den Sulfationen der wäßrigen Lösungen zu Tricalciuminatsulfat (Ettringit) um. Dabei wird infolge des Kristallisationsdruckes das Gefüge des Bindemittels zerstört und es kann eine Krümelmasse entstehen. Infolge der starken Oberflächenvergrößerung des radioaktiven Abfalls steigt auch der Anteil der ausgelaugten Aktivität. Im Falle der eingedampften Lösungen borathaltiger Abfälle oder der kompaktierten oder nicht kompaktierten Festabfälle kann es zu einer Auflösung oder Auswaschung des gesamten radioaktiven Inhalts kommen.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Verfahren zu bieten, mit denen die Beständigkeit der radioaktiven, mit Bindemitteln verfestigten Abfälle bzw. Abfallbehälter selbst gegen Wasser oder wäßrige Salzlösungen

so durch Erzeugung e:nes geschlossenen fviaPitcls aus inaktivem, wasserabstoßenden und wasserundurchlässigen porendichten Material gewährleistet werden kann.

Die Lösung sieht bei einem ersten Verfahren derart aus, daß dann der Raum, der von dem Bodenabstandsmaterial, der seitlichen Abstandsschicht und dem Anteil über den Abfällen mit den Bindemitteln eingenommen wird und von der Hülle ersetzt werden soll, mit einem ein Lösungsmittel enthaltenden Kunstharz aufgefüllt

wird, wobei das Lösungsmittel das Abstandsmaterial am Boden und das Material der seitlichen Abstandsschicht auflöst und der Kunstharz mit der Bodenschicht eine feste und dichte mechanische Verbindung eingeht

Eine andere Lösung dieser Aufgabe sieht vor, daß dann der Raum, der von der Bodenschicht, der seitlichen Abstandsschicht und einer Scheibe, die durch das Oberragen der Außenhülle über das Faß entsteht, eingenommen wird und die Hülle bilden soll, mit einem ein Lösungsmittel enthaltenden Kunstharz aufgefüllt wird, wobei das Lösungsmittel das Abstandsmaterial am Boden und das Material der seitlichen Abstandsschicht auflöst und der Kunstharz mit dem Kunstharz der Bodenschicht eine feste und dichte mechanische Verbindung eingeht

Als besonders vorteilhaft zur Ausführung der o.g. erfindungsgemäßen Verfahren hat sich die Verwendung vo?3 Polyesterharz oder Epoxydharz als Kunstharz, Styrol als Lösungsmittel und geschäumtes Polystyrol als Material für die Bodenschicht und die seitliche Ab-Standsschicht oder den vorgeformten Innenbehälter erwiesen. Die Verwendung solcher Materialien ist aus der DE-OS 23 51 679 oder GB-PS 10 73 751 zwar bekannt, aber nicht zur Herstellung einer auslaugsicheren Schutzschicht für Behälter der Endlagerung. Ebenso können die Fässer auf Kunstharzklötze als Distanzstükke gestellt werden.

Die besonderen Vorteile der erfindungsgemäßen Lösungen liegen in der Einführung einer bislang nicht vorhandenen inaktiven Schicht eines wasserundurchlässigen und wasserabstoßenden Materials, welches in ausreichender Dicke dafür sorgt, daß Wasser oder wäßrige Lösungen natürlicher Minerale mit den in geologischen Formationen zur Endlagerung kommenden radioaktiven Abfällen nicht in eine unmittelbare Berührung kornmen und somit eine Auslaugung, evtl. chemische Zersetzung des Bindemittels und Verbreitung radioaktiver Materialien sicher vermindert, wenn nicht sogar bis zu einem Zerfall dieser Abfälle auf ungefährliche Werte völlig verhindert werden kann. Durch die Erfindung und insbesondere ihre leichte technologische Verwirklichung lassen sich große Vorteile bei der Sicherheit der Endlagerung radioaktiver Abfälle aber auch chemischer Abfälle in geologischen Formationen oder anderen Lagermethoden bei entsprechender Berücksichtigung der Wechselwirkung von Abfallprodukt, Verpackungsmaterial, inaktiver wasserdichter Sperrschicht und Lagermedium erzielen. Eine Auslaugung und Verbreitung radioaktiver oder sonstiger gefährlicher Abfälle wird entscheidend vermindert.

Die Erfindung wird im folgenden anhand zweier Ausführungsbeispiele mittels der Fig. la bis d und 2a bis d näher erläutert.

Die F i g. 1 a bis d zeigen vier Verfahrensschritte, bei denen radioaktive Abfälle 4, gebunden in Zement oder Gips in ein Abfallfaß 1 aus z. B. Metall eingebracht werden sollen. Der Boden 9 des leeren Abfailfasses 1 (siehe Fig. 1 a) wird mit einem Kunstharz 2 in ausreichender Dicke von ca. 1 bis 2 cm bedeckt. Anstelle dieser Schicht 2 aus Kunstharz kann auch eine Bodenabstandsschicht nach dem Aushärten ein vorgeformter Behälter mit Boden aus geschäumten Polystyrol eingesetzt werden. Dieses Material bzw. diese Abstandsschicht 3 soll die Offenhaltung eines Ringraumes nach dem Erstarren der breiförmig eingebrachten Abfälle 4 gewährleisten. Nach dem Abbinden und Aushärten des mit hydraulischen Bindemitteln versetzten radioaktiven Abfalls 4 (siehe Fig. Ic), wobei die seitliche Abstandsschicht 3 etwas über die Oberfläche 14 des Abfalls 4 hinausragt oder bis zu ihr hinreicht und einen oberen Raumanteil 10 bildet, wird das geschäumte Polystyrol der Abstandsschicht 3 und evtl. der Bodenschicht 2 mit Polyester 6 überschüttet siehe Fig. Id). Das Styrol als Lösungsmittel enthaltende Polyesterharz 6 ist in der Lage, das als Distanzmaterial eingesetzte, geschäumte Polystyrol der Schicht 3 aufzulösen. Dieser Vorgang wird erreicht, wenn zum einen die Topfzeit des Harzes durch Härtezugabe und Temperatur so geregelt wird, daß alles Polystyrol gelöst wird und zum anderen erleichtert, wenn an der Außenseite durch offene senkrechte Kanäle (nicht näher dargestellt) zwischen geschäumten Polystyrol (Schicht 3) und Behälterwand 13 das Vordringen des flüssigen Harzes möglich ist. Nach dem Aushärten des Polyesterharzes ist der mit hydraulischen Bindemitteln verfestigte radioaktive Abfall 4 an jeder Stelle von einer 1 bis 2 cm starken, inaktiven, die Teilräume 2,3 und 10 ausfüllende Hülle 5 aus Polyesterharz umgeben. Bestand die Schicht 2 bereits aus kalthärtendem Kunstharz, so geht dieser eine feste, dichte mechanische Verbindung mit dem eingefüllten Kunstharz 6 ein, der den Platz der seitlichen Abstützung 3 bzw. den Raum 10 oberhalb der Abfälle 4 einnimmt. Ein evtl. noch verbleibender Resthohlraum bis zu einem nicht näher dargestellten Faßdeckel kann z. B. dann mit inaktivem Beton verfüllt werden. Zur Verbesserung der mechanischen Eigenschaften der Kunstharzumhüllung können dem flüssigen Harz Glasfasern zugegeben werden.

Beim Umgeben eines Abfallfasses 1 selbst mittels einer allseitigen dichten Hülle 5 kann gemäß den Verfahrensschritten, wie sie in den F i g. 2a bis 2d schematisch aufgezeigt sind, vorgegangen werden. In Fi g. 2a ist das geschlossene Faß 1 auf eine Bodenabstandsschicht 2 aus bereits ausgehärtetem Kunstharz oder Epoxydharz aufgestellt, wobei diese Schicht 2 selbst wiederum auf dem Boden 17 einer Außenhülle 7, 8, z. B. einer Betonabschirmung, aufgebracht ist. Der Zwischenraum zwischen der Außenhülle 8 und den Seitenwandungen des Fasses 1 wird gemäß F i g. 2b mit der Abstandsschicht 3 aus geschäumten Polystyrol ausgefüllt, wobei diese Abstandsschicht 3 über den Deckel 11 des Fasses 1 etwas hinausragt und dort einen freien Raum 10 bildet. Anschließend wird gemäß F i g. 2c Polyesterharz 6, welcher Styrol als Lösungsmittel enthält, über dem Faß 1 eingefüllt und zwar bis zur Stirnseite 15 der seitlichen Abschirmung 3 oder darüber hinaus bzw. bis zur Stirnseite 16 der Außenhülle 8. Dieses Polyesterharz löst das geschäumte Polystyrol der seitlichen Abstandsschicht 3 auf bzw. verbindet sich mit der Bodenschicht 2 aus bereits ausgehärtetem Kunstharz zu einer festen und dichten mechanischen Verbindung. Die Bodenschicht 2, der

't^Ua.*% A kftnn

die Abfälle 4 (und das gilt auch für das zweite Ausführungsbeispiel) leichter als flüssiger Kunstharz sind. Nach dem Aushärten des Polyesterharzes der Schicht 2 wird die Innen wandung 13 des leeren Fasses 1 mit einer etwa 1 bis 2 cm starken seitlichen Abstandsschicht 3 (siehe F i g. 1 b) von geschäumten Polystyrol ausgekleidet. Daneben könnte über diese Schicht 2 aus Kunstharz genommen war und jetzt mit Polyesterharz ausgefüllt ist und der Raum 10 über dem Deckel 11 bilden alsdann nach dem Aushärten des zugefügten Polyesterharzes 6 und Auflösen der seitlichen Abstandsschicht 3 die allseitig geschlossene Hülle 5 um das Faß 1.

Ebenfalls läßt sich ein Abfallfaß in eine Außenhülle, z. B. eine verlorene BetonabschirmunH, auf mehrere Di-

stanzstücke aus ζ. B. Kunstharz stellen und durch seitlich angebrachte Distanzstücke zentrieren. Nach Über- gießen mit einem kalthärtenden Kunstharz bildet sich ' die allseitig geschlossene Hülle 5 um das Faß 1. u

^jI

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen '

10

15

20

25

30

40

45

50

55

60

65

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Umkleidung radioaktiver, mit Bindemitteln zu verfestigende und in Abfallfässern unterzubringende Abfälle mit einer gegenüber Wasser und wäßrigen Lösungen natürlicher Salzminerale beständigen, auslaugsicheren geschlossenen Hülle wobei auf dem Boden in dem Abfallfaß zuerst eine Bodenschicht aus einem Abstandsmaterial und eine Abstandsschicht angeordnet wird, die den Raum des um den Abfall anzubringenden seitlichen Anteils der Hülle einnimmt, und bei dem dann die Abfälle in das Abfallfaß bis zur oder bis unterhalb der Höhe der Abstandsschicht eingefüllt und sich binden gelassen werden, dadurch gekennzeichnet, daß der Raum, der von dem Bodenabstandsmaterial (2), der seitlichen Abstandsschicht (3) und dem Anteil (10) über den Abfällen (4) mit den Bindemitteln eingenommen wird und von der Hülle (5) ersetzt werden soll, mit einem ein Lösungsmittel enthaltenden Kunstharz aufgefüllt wird, wobei das Lösungsmittel das Abstandsmaterial am Boden (9) und das Material der seitlichen Abstandsschicht (3) auflöst und der Kunstharz mit der Bodenschicht (2) eine feste und dichte mechanische Verbindung eingeht

2. Verfahren zur Umkleidung radioaktiver, mit Bindemitteln zu verfestigende und in Abfallfässern unterzubringende Abfälle mit einer gegenüber Wasser und wäßrigen Lösungen natürlicher Salzminerale beständigen, auslaugsicheren geschlossenen Hülle, wobei das Abfallfaß mit einer bis zum oberen Rand reichenden oder darüber hinausragenden Außenhülle umgeben, unter dem Boden des Abfallfasses eine Bodenschicht aus Abstandsmaterial und dann zwischen dem Abfallfaß und der Außenhülle eine seitliche Abstandsschicht angeordnet wird, die den Raum des um das Abfaüfaß anzubringenden seitlichen Anteils der Hülle einnimmt, dadurch gekennzeichnet, daß dann der Raum, der von der Bodenschicht (2), der seitlichen Abstandsschicht (3) und einer Scheibe (10), die durch das Überragen der Außenhülle (8) über das Faß (1) entsteht, eingenommen wird und die Hülle (5) bilden soll, mit einem ein Lösungsmittel enthaltenden Kunstharz aufgefüllt wird, wobei das Lösungsmittel das Abstandsmaterial am Boden (7) und das Material der seitlichen Abstandsschicht (3) auflöst und der Kunstharz mit dem Kunstharz der Bodenschicht (2) eine feste und dichte mechanische Verbindung eingeht.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Kunstharz ein Polyesterharz oder ein Epoxydharz ist, daß das Lösungsmittel Styrol ist und das Material der Bodenschicht (2) und der seitlichen Abstandsschicht (3) oder eines vorgeformten Innenbehälters aus einem geschäumten Polystyrol besteht.