JP3393916B2 - 放射性ヨウ素の固定化方法 - Google Patents
放射性ヨウ素の固定化方法Info
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- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
再処理工場等の原子力施設から発生する放射性ヨウ素の
固定化方法に関する。
電所等から発生する揮発性の放射性ヨウ素は主に
131I、 129I等である。特に再処理工場から発生する
129Iは、発生量が多く、半減期も 1.7×107 年と非常
に長いことが知られている。
ス中および溶液中に存在する。オフガス中の放射能ヨウ
素の除去方法は、アルカリ洗浄法、活性炭もしくは銀添
着ゼオライト等の吸着剤による方法がある。
ガス状ヨウ素を通し、ヨウ化ナトリウムを生成すること
により、オフガス中の放射性ヨウ素を除去する方法であ
る。しかし、この方法による状態では長期的な貯蔵には
適しておらず、発生量も多くなることから、ヨウ化銅、
ヨウ化鉛の不溶性物にして分離することが試みなられて
いる。
剤は、ガス状ヨウ素を多孔質の構造中に吸着するか、ヨ
ウ化銀の不溶性物化合物にすることにより、オフガス中
のヨウ素を除去する方法である。
は、活性炭もしくは銀添着ゼオライト等の吸着剤、イオ
ン交換樹脂、金属(Ag,Hg,Cu,Pb等)を含む
難溶性のヨウ素化合物を生成する方法がある。銀添着ゼ
オライト等の吸着剤は、オフガス中の放射性ヨウ素の除
去方法と同じである。
い溶液中でI- ,IO3 - の形で存在している放射性ヨ
ウ素をイオン交換により除去する方法である。しかし、
イオン交換樹脂は有機物なので長期的な貯蔵に適してい
ないため、無機化合物にする必要がある。
るAg,Hg,Cu,Pb等を用い、溶解度の低いヨウ
素化合物を生成し除去する方法である。
ら放射性ヨウ素を除去した溶液、吸着剤およびヨウ素化
合物の状態では、物理的にも化学的いずれにおいても非
常に不安定で、長期的な貯蔵には不適当である。このた
め、安定な固化体を形成する必要がある。
ガラス固化、プラスチック固化、アスファルト固化、水
熱固化等がある。セメント固化は、水硬性無機化合物と
水とが水和反応により固化するもので、常温で用いられ
制御が容易である。
が低いガラスを溶融固化するものである。プラスチック
固化は、不飽和ポリエステルの重合反応により、固化体
を生成する。アスファルト固化は、溶融アスファルトを
冷却し固化体を生成する。
に水あるいはアルカリ溶液を少量加え混合し、圧力7M
Pa以上、温度 150℃以上の加圧加熱状態にすることに
より、固化体を生成する。
処分場構造物の材料は、セメント系の水硬性固化材料に
砂、砂利等を混合したモルタルおよびコンクリートが主
に用いられている。
と固化処理をトータル的に考えた固定化材料および固定
化方法は提案されていない。
ヨウ素、特に 129Iは半減期が非常に長く、人体に与え
る被ばく評価上からも重要核種になっているため、この
放射性ヨウ素を処理処分するには、長期的に安定した形
態で貯蔵ができる固定化材料および固定化方法が必要で
ある。
ら発生する廃棄物として、長期的な貯蔵に適している形
態は、難溶性の無機化合物である。しかし、この廃棄物
を従来の固化方法で処理する場合には以下の課題があ
る。
め、固化反応中に放射性ヨウ素が分離する心配がなく最
も有力な固化方法である。しかし、固化体が透水性で還
元性であるため、固化体中のヨウ素化合物が加水分解を
起こし放射性ヨウ素を溶出する可能性があり、セメント
系固定化材料は放射性ヨウ素に対する吸着性が低い。
自体が熱的耐久性に欠け、長期安定性が悪く、放射性ヨ
ウ素の閉じ込め性も低い。プラスチック固化は、常温で
の固化は可能であるが、固化時に酸化物を生成すること
による放射性ヨウ素の放出があり、また、プラスチック
固化体は、放射性ヨウ素の閉じ込め性が低い。
え、 500℃程度の高温にする必要があり、ヨウ素化合物
が加熱分解を起こし、放射性ヨウ素を分離してしまう恐
れがある。また、低融点ガラスは有害物質のAsを含む
ため、取扱いに難点がある。
定したものであるが、固化反応中のヨウ素化合物の変化
および、固化体中での放射性ヨウ素の形態が十分把握で
きていない。
所の構造材料にはセメント系固定化材料が使用されてい
るため、セメント固化と同様に放射性ヨウ素の閉じ込め
性が低い。
れたもので、セメント系固定化材料に対する放射性ヨウ
素の吸着性を大きく改善し、長期的に安定したヨウ素の
固定化物を得ることができる放射性ヨウ素の固定化方法
を提供するものである。
素の 固定化方法は、カルシウム化合物とアルミネート相
鉱物との反応により生成するモノサルフェート(3Ca
O・Al2 O3 ・CaI2 ・mH2 O(あるいは3Ca
O・Al2 O3 ・Ca(IO3 )2 ・mH2 O))、ト
リサルフェート(3CaO・Al2 O3 ・3CaI2 ・
nH2 O(あるいは3CaO・Al2 O3 ・3Ca(I
O3 )2 ・nH2 O))の吸着物に固定化することを特
徴とする。
り、放射性ヨウ素を長期的に安定な形態で貯蔵すること
ができる。すなわち、このセメント系固定化材料の水和
物、またはカルシウム化合物とアルミネート相鉱物の混
合物を、放射性ヨウ素の吸着剤に用いる。
化材料であるため、固化体中の廃棄物含有量を多くする
ことができ、吸着したヨウ素の浸出が少なく長期的に安
定な形態で貯蔵することができる。
(気体)をアルカリ性溶液中に吸収させるとヨウ素はI
- およびIO3 - として電離する。これをセメント水和
物あるいはカルシウム化合物とアルミネート相鉱物に接
触させる。次に固液分離し、ヨウ素の吸着物として取り
出し、固化処理を終了する。固液分離後の液相はアルカ
リ性溶液に戻す。
び固定化方法の実施例1〜7について図2から図5を参
照して説明する。
トランドセメントを用い、それにフライアッシュを合わ
せて 100重量(wt)%になるように原料を調合した。これ
らを均一に混合した後、水を添加しし、約5分間、ミキ
サーで混練した。
養生した。養生後、その水和物を42メッシュ以下に粉砕
した。次いで粉砕物を3g分取した。 125Iが185Bq/ml
の濃度で添加されている水溶液10ml中に分取した前記粉
砕物を添加し、10℃の恒温槽に7日間保持した。
メンブレンフィルターでろ過し、ろ液を液体シンチレー
ションカウンターで測定した。これらの測定結果から、
分配係数を以下の式により求めた。
く含まれていることになり、放射性ヨウ素の吸着性に優
れていることを図2により説明する。
ドセメント濃度重量wt%に対する分配係数の関係を従来
のセメントと比較して示している。図2から、ポルトラ
ンドセメントの濃度が50%以上で有れば、従来のセメン
ト系固定化材料に比べて1桁以上高い分配係数が得られ
ることがわかる。
トランドセメントを用い、それに高炉スラグとフライア
ッシュを合わせて100wt%になるように原料を調合した。
これらを均一に混合した後、水を添加し、約5分間、ミ
キサーで混練した。室温で相対湿度90%以上に保持して
28日間養生した。実施例1と同様に、その水和物 125I
に対する分配係数を測定した。
ンドセメント、高炉スラグ、フライアッシュ濃度wt%の
三成分系における分配係数の関係を示している。図3か
ら従来のセメント系固定化材料に比べて1桁以上高い分
配係数を示す領域は、斜線部分であることがわかる。
ラグ濃度(B)とフライアッシュ濃度(F)と関係であ
るため以下の式が成り立つ。
スラグとフライアッシュの合計が 100%であることから P+B+F=100 (1)と(2)式を解くと以下の式が得られる。 B= 175−3.5 ×P 上記の式が成り立つ、ポルトランドセメント濃度範囲は 30≦P≦50である。
メントが50%から 100%、残部が高炉スラグとフライア
ッシュの範囲と、ポルトランドセメントが30%から50
%、高炉スラグが( 175− 3.5×ポルトランドセメント
の重量%)%以上、残部らフライアッシュの範囲である
ことを示している。
トランドセメントを用い、これに水を添加し、約5分
間、ミキサーで混練した。室温で相対湿度90%以上に保
持して28日間養生した。養生後、そのポルトランドセメ
ント水和物を42メッシュ以下に粉砕した。
ヨウ化ナトリウム水溶液50mlに分取した粉砕物を添加
し、10℃の恒温層に7日間保持した。この水溶液を0.45
μmのポアサイズであるメンブレンフィルターでろ過
し、固相を真空乾燥した後、X線回析を行った。その結
果を図4に示す。
ることがわかる。このことから、ヨウ素はモノサルフェ
ートに吸着されていることを示している。なお、図4に
おいて(a)はヨウ素を吸着したポルトランドセメント
のX線回折で○印の部分が3CaAl2 O3 ・CaI2
・mH2 Oであり、(b)は純水に浸漬したポルトラン
ドセメントのX線回折で(a)との比較のために示して
いる。
にアルミン酸カルシウム、アルミン酸カルシウム水和
物、α−アルミナ等からなるアルミナセメントの水和物
とカルシウムサルホアルミネートを用い、カルシウム化
合物の種類を換えた放射性ヨウ素の分配係数を測定し
た。試験条件と分配係数結果を表1に示す。
を用い 125Iの放射能濃度は185Bq/mlに調整した。その
水溶液にアルミナセメントの水和物を42メッシュ以下に
粉砕したものを 2.7gとカルシウム化合物 0.3gを添加
し、実施例1と同様の操作を行い、浸漬後の化合物のヨ
ウ素に対する分配係数を求めた。
ネート相鉱物との反応物によるヨウ素の分配係数は、従
来のセメント系固定化材料より1桁以上高い値が得られ
ることがわかった。
物を42メッシュ以下に粉砕し、それを水酸化ナトリウム
溶液に浸漬させる。この溶液にヨウ素ガスを十分溶解さ
せ、ヨウ素を水和物中に除去させた。その結果、水和物
と溶液との比が1/10で、溶液中のヨウ素濃度が10-7mol/
l の場合、ヨウ素の除去率は99%以上であることがわか
った。
セメント固化を行った。吸着物にポルトランドセメント
水和物の粉砕したものを用い、セメント系の水硬性固定
化材料には高炉C種セメントを用いた。吸着物の添加率
を変えた場合の圧縮強度、比重を測定した。その結果を
表2に示す。
強度、比重に和影響がないことがわかる。また、吸着物
を90%以上添加した場合でも圧縮強度が29MPa程度で
比重が 1.9g/cm3 程度の固化体がえられることがわかっ
た。
水熱固化を行った。吸着物にポルトランドセメント水和
物の粉砕したものを用い、ケイ酸塩にホウケイ酸ガラス
を用いた。また、水熱反応時の圧力を飽和水蒸気以上と
し、反応時間を60分間で行い、反応温度の圧縮強度への
影響を調べた。
を示す。図中○は吸着物が10%含まれた場合、△は吸着
物が50%、□は吸着物のみである。図5から温度が高く
なるほど圧縮強度が高くなることがわかる。
とがわかった。また、吸着物のみの場合でも 150℃で圧
縮強度が30MPa程度得られることがわかった。これら
のことから、反応温度は 150から 300℃が適切であると
考えられる。
して吸着性に富んだ放射性廃棄物の硬化物を容易に形成
することができる。また、この硬化物を吸着剤とするこ
とにより、長期間にわたり安定した放射性ヨウ素の固定
化物を形成することができる。
するための一例を示す処理フロー図。
トとフライアッシュの配合条件に対する分配係数を示す
特性図。
ト−高炉スラグ−フライアッシュ三成分系での分配係数
図。
着したポルトランドセメントのX線回析チャート図、
(b)は純水に浸漬したポルトランドセメントのX線回
析チャート図。
る圧縮強度への影響を示す特性図。
Claims (10)
- 【請求項1】 溶液中の放射性ヨウ素と、カルシウム化
合物とアルミネート相鉱物とを反応させたモノサルフェ
ート(3CaO・Al2 O3 ・CaI2 ・mH2 O、ま
たは3CaO・Al2 O3 ・Ca(IO3 )2 ・mH2
O)、トリサルフェート(3CaO・Al2 O3 ・3C
aI2 ・nH2 O、または3CaO・Al2 O3 ・3C
a(IO3 )2 ・nH2 O)の吸着物を形成することに
より放射性ヨウ素を固定化することを特徴とする放射性
ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項2】 前記アルミネート相鉱物は、アルミン酸
カルシウム(CaO・Al2 O3 、CaO・2Al2 O
3 、3CaO・Al2 O3 、4CaO・Al2 O3 、C
aO・6Al2 O3 )、アルミン酸カルシウム水和物
(3CaO・Al2 O3 ・6H2 O、CaO・Al2 O
3 ・10H2 O、2CaO・Al2 O3 ・8H2 O、3C
aO・Al2 O3 ・12H2 O、4CaO・Al2 O3 ・
19H2 O、4CaO・Al2 O3 ・13H2 O)、α−ア
ルミナ(Al2 O3 )の少なくとも一種であることを特
徴とする請求項1記載の放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項3】 溶液中の放射性ヨウ素と、カルシウム化
合物とカルシウムサルホアルミネート(3CaO・3A
l2 O3 ・CaSO4 )を反応させることにより吸着物
を生成し、溶液中の放射性ヨウ素を除去することを特徴
とする請求項1記載の放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項4】 溶液中の放射性ヨウ素と、カルシウム化
合物とアルミナセメントまたはアルミナセメントの水和
物とを反応させることにより吸着物を生成し、前記溶液
中の放射性ヨウ素を除去することを特徴とする請求項1
記載の放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項5】 前記カルシウム化合物は、水酸化カルシ
ウム(Ca(OH)2 )、酸化カルシウム(CaO)、
炭酸カルシウム(CaCO3 )、硫酸カルシウム(Ca
SO4 )、亜硫酸カルシウム(CaSO3 )、硝酸カル
シウム(Ca(NO3 )2 から選択された少なくとも一
種からなることを特徴とする請求項1記載の放射性ヨウ
素の固定化方法。 - 【請求項6】 前記吸着物を溶液に浸漬し、その溶液に
ガス状ヨウ素を含んだガスを流すことにより、前記ガス
中のヨウ素を除去することを特徴とする請求項1記載の
放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項7】 前記吸着物を固液分離し、液相は前段の
吸着工程に送り、固相は固化処理することを特徴とする
請求項1記載の放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項8】 前記吸着物をセメント系の水硬性固化材
料により安定な固化物とすることを特徴とする請求項1
記載の放射性ヨウ素の固定化方法。 - 【請求項9】 前記吸着物を、温度は 150から 350℃、
圧力は飽和水蒸気圧以上で水熱反応を行い安定な固化物
とすることを特徴とする請求項1記載の放射性ヨウ素の
固定化方法。 - 【請求項10】 前記吸着物にケイ酸塩およびアルカリ
溶液を混合し、 150から 350℃の温度でかつ飽和水蒸気
圧以上の圧力で水熱反応を行い安定な固化物とすること
を特徴とする請求項1記載の放射性ヨウ素の固定化方
法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP05181894A JP3393916B2 (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | 放射性ヨウ素の固定化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP05181894A JP3393916B2 (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | 放射性ヨウ素の固定化方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH07256091A JPH07256091A (ja) | 1995-10-09 |
JP3393916B2 true JP3393916B2 (ja) | 2003-04-07 |
Family
ID=12897484
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP05181894A Expired - Lifetime JP3393916B2 (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | 放射性ヨウ素の固定化方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3393916B2 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101450016B1 (ko) * | 2010-03-25 | 2014-10-15 | 에이엘디 배큐움 테크놀로지스 게엠베하 | 폐기물 보관을 위한 패키지, 패키지의 제조 방법 및 패키지의 용도 |
KR101590941B1 (ko) * | 2014-09-16 | 2016-02-03 | 한국원자력연구원 | 핵분열 몰리브덴 생산공정에서 발생하는 기체 상의 요오드 흡착 및 회수방법 |
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---|---|---|---|---|
JP4772459B2 (ja) * | 2005-11-10 | 2011-09-14 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
CN102881346A (zh) * | 2012-09-11 | 2013-01-16 | 南京大学 | 粉煤灰在固化放射性核素中的应用及以其固化放射性核素i-的方法 |
CN108325501B (zh) * | 2017-12-27 | 2022-09-06 | 兰州大学 | 一种可耐高温的气态碘吸附材料及其制备方法 |
-
1994
- 1994-03-23 JP JP05181894A patent/JP3393916B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101450016B1 (ko) * | 2010-03-25 | 2014-10-15 | 에이엘디 배큐움 테크놀로지스 게엠베하 | 폐기물 보관을 위한 패키지, 패키지의 제조 방법 및 패키지의 용도 |
KR101590941B1 (ko) * | 2014-09-16 | 2016-02-03 | 한국원자력연구원 | 핵분열 몰리브덴 생산공정에서 발생하는 기체 상의 요오드 흡착 및 회수방법 |
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JPH07256091A (ja) | 1995-10-09 |
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