DE2551349C2

DE2551349C2 - Verfahren zur Herstellung von Körpern mit hochradioaktive Abfallstoffe und/oder Aktinide enthaltendem Glasgranulat

Info

Publication number: DE2551349C2
Application number: DE19752551349
Authority: DE
Inventors: Emile Dr. Mol Detilleux; Hubert Dipl.-Chem. Geel Eschrich; Jaques van Dipl.-Ing. Dr. Retie Geel
Original assignee: Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Current assignee: Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Priority date: 1975-11-15
Filing date: 1975-11-15
Publication date: 1985-08-08
Also published as: DE2551349A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Körpern mit hochradioaktive Abfallstoffe und/oder Aktinide enthaltendem Glasgranulat, wobei das Glasgranulat in einer Matrix «us reinem Metall oder Metallegierungen eingebettet ist und wobei ein korrosionsbeständiger Behälter mit dem metallischen Matrixmaterial gefüllt, das Glasgranulat in den Behälter eingeführt und der Körper abgekühlt wird, nach Patent 25 24 169.

Gemäß dem Patent 25 24 169 kann das Material der Matrix aus Blei, Blei-Antimonlegierungen, Blei-Zinnlegierungen, Blei-Wismutlegierungen, Blei-Zinklegierungen oder deren Mischungen, Aluminium-Siliciumlegierungen, Aluniinium-Magnesiumlegierungen, Aluminium-Kupferle^ierungen oder deren Mischungen bestehen, insbesondere aus einer Blei-Antimon-Zinnlegierung, die vorzugsweise 84% Blei, 12% Antimon und 4% Zinn enthält. Das Glasgranulat kann aus Phosphatglas oder Bleiborosilikatglas bestehen und kann bis zu 35% radioaktiven Abfall in Form von Oxiden enthalten. Das Glasgranuiat und die Matrix füllen zweckmäßigerweise einen Behälter aus korrosionsbeständigem Material, insbesondere Edelstahl, Graphit oder Titan können mit einem weiteren Metall, insbesondere Blei, Bleilegierun-

s gen. Aluminium, Aluminiumlegierungen, oder Mischungen davon überzogen sein.

Zur Herstellung der genannten Körper wird ein korrosionsbeständiger Behälter mit dem metallischen Matrixmaterial bei einer Temperatur oberhalb der

ίο Schmelztemperatur des Metalls vollständig oder zum Teil, z. B. zu ungefähr 40 VoL% gefüllt, das hochaktiven Abfall enthaltende Granulat in den Behälter eingefüllt und der Körper dann abgekühlt Bei der vollständigen Vorfüllung des Behälters mit dem flüssigen Metall kann

is das durch die Glasgranulate verdrängte flüssige Matrixmaterial zur Vorfüllung eines weiteren Behälters verwendet werden. Bei der teilweisen Vorfüllung des Behälters mit flüssigem Metall sollte die Metall- und die Glasmenge so aufeinander abgestimmt sein, daß nach beendigter Füllung die Oberfläche des Metalls über die Oberfläche des Granulats gestiegen ist Die Vorfüllung des korrosionsbeständigen Behälters mit der flüssigen Metallschmelze erfolgt zu dem Zweck, die von dem hochradioaktive AbfaHstoffe und/oder Actinide enthaltenden Glasgranulat abgegebene Wärme schnell abzuführen, um eine Überhitzung und Erweichung oder Rekristallisation des Glases zu verhindern.

Es wurde nun gefunden, daß insbesondere in den Fällen, in denen die Wärmeerzeugung des Glasgranulats

nicht, so groß ist daß die Gefahr der Überhitzung und Erweichung bzw. Rekristallisation des Glases besteht, ein vorheriges Einfüllen von flüssigem Metall nicht erforderlich ist
Die DE-OS 23 43 241 betrifft ein Verfahren zur Verfestigung radioaktiver Abfallösungen, bei dem die ggf. eingedampften, konzentrierten Lösungen an porösen, vorzugsweise kugelförmigen Granulaten sorbiert werden. Die Granulate bestehen vollständig oder überwiegend aus weitporigem Kieselgel und/oder Aluminiumoxid. Das mit derartigen Lösungen getränkte Granulat wird zur Überführung der Salze in Oxide und zumindest teilweisen Umsetzung derselben mit dem Adsorptionsmaterial auf mindestens 400⁰C erhitzt. Es handelt sich hier also um die Verfestigung durch Adsorption von Lösungen an porösem Material mit anschließendem Trocknen und chemischer Reaktion. Es hat sich gezeigt, daß die so hergestellten, die radioaktiven Abfallstoffe enthaltenden Körper nicht endlagerfähig sind. Sie sind nicht ausreichend auslaugbeständig und weisen vor also lern keine zufriedenstellende Wärmeleitfähigkeit auf. Außerdem wird in der DE-OS 23 43 241 noch auf die Möglichkeit der Überführung radioaktiver Abfallösungen in Glasgranulat und dessen Lagerung in einem Behälter hingewiesen.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, das eingangs genannte Verfahren so auszubilden, daß eine Einbettung des Glasgranulats in einer Metallmatrix ohne Einfüllen von flüssigem Metall in einen mit Glasgranulat vorgefüllten Behälter erzielt wird. Diese Aufgäbe wird mit den im kennzeichnenden Teil des Anspruchs 1 angegebenen Maßnahmen gelöst.

Die erfindungsgemäße Lösung hat den Vorteil, daß das Matrixmaterial nicht vorher aufgeschmolzen zu werden braucht.

Gemäß einer Weiterbildung der erfindungsgemäßen Lösung ist vorgesehen, das Matrixmaterial in Form von Stangen in den Behälter einzubringen. Dies hat den Vorteil, daß die Stangen senkrecht in den Behälter gestellt

werden können, so daß sie vermöge ihrer Schwere in dem Maße nachrutschen, wie sie am unteren Teil aufschmelzen. Eventuelle Störungen durch Sinterungen oder Oxidbildung werden durch ihr Gewicht verhindert Weiterhin kann man der Anlage nach vollständiger Füllung des Behälters mit dem Matrixmaterial den aus dem Behälter herausragenden, noch nicht aufgeschmolzenen Teil der Stangen leicht entnehmen.

Nach einer anderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Lösung wird das Matrixmaterial in Form von Schrot in den Behälter eingebracht

Eine weitere Lösung der oben angegebenen Aufgabe ist im kennzeichnenden Teil des Anspruchs 4 angegeben. Diese Lösung hat den Vorteil, daß nur noch ein Teil der gesamten benötigten Menge an Matrixmaterial nachgefüllt zu werden braucht Bereits beim Einfüllen zusammen mit dem Glasgranulat füllt das feinteilige Matrixmaterial einen Teil der Zwischenräume zwischen den Glasgranulaten aus.

Dabei hat es sich als günstig erwiesen, zunächst 60% des benötigten Matrixmaterials in feinteiliger Form zusammen mit dem Glasgranulat einzubringen.

Nachfolgend werden zwei Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens näher beschrieben.

Beispiel 1

Ein becherförmiger Behälter aus Edelstahl von 1,01 Inhalt wurde mit Granulat eines Phosphatglases, bestehend aus 60% P₂O₅,10% Oxiden von Prozeßchemika-Hen, insbesondere Na₂O und 30% hochradioaktiven Abfallstoffen (gerechnet als Oxide) des Purex-Verfahrens gefüllt Das Granulat hatte einen Durchmesser zwischen 4 und 5 mm. Der Behälter war oben mit einem Sieb abgeschlossen, durch das in der Behältermitte ein senkrecht stehendes Rohr bis fast zum Boden des Behälters führte. In dieses Rohr wurde eine Dreikantstange aus Blei gestellt und der Behälter in einem Ofen aufgeheizt. Nach Überschreiten der Schmelztemperatur des Bleies schmolz die Stange an ihrem unteren Ende ab, das geschmolzene Blei füllte nach und nach die Zwischenräume im Glasgranulat, während die Bleistange nachrutschte. Weitere Stangen wurden nachgeführt. Nach vollständiger Füllung des Behälters mit Blei wurde der noch aus dem Behälter ragende Teil der letzten Bleistange entfernt und der Behälter abgekühlt. Nach Abschneiden des Einführungsrohres wurde der Deckel des Behälters mit einer Edelstahlplatte verschlossen.

B e i s ρ i e 1 2

In einen Behälter der gleichen Art wie im Beispiel 1 beschrieben, der auf einer rotierenden Platte stand, wurde gleichzeitig Phosphatglasgranulat wie im Beispiel 1 und Bleischrot von 0,5 mm Durchmesser im Volumenverhältnis 3 :1 eingebracht, so daß das Bleischrot zum Teil die Zwischenräume des Glasgranulats ausfüllte. Nach dem Einbringen des Giasgranulats und des Bleischrots in den Behälter wurde dieser oben mittels eines Siebes mit Einführrohr verschlossen und über die Schmelztemperatur des Bleies aufgeheizt. Durch das Einführungsrohr wurde, wie im Beispiel 1 angegeben, der Rest des Bleies zugeführt. Der Behälter wurde nach vollständiger Füllung mit Blei abgekühlt und nach Entfernung des Einführungsrohres mit einer Edelstahlplatte verschlossen.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Körpern mit hochradioaktive Abfallstoff und/oder Aktinide enthaltendem Glasgranulat, wobei das Glasgranulat in einer Matrix aus seinem Metall oder Metallegierungen eingebettet ist und wobei ein korrosionsbeständiger Behälter mit dem metallischen Matrixmaterial gefüllt, das Glasgranulat in den Behälter eingeführt und der Körper abgekühlt wird nach Patent 25 24 169, dadurch gekennzeichnet, daß zuerst das Glasgranulat in den korrosionsbeständigen Behälter eingebracht und auf eine Temperatur oberhalb der Schmelztemperatur des Matrixmaterials aufgeheizt wird, daß danach das Matrixmaterial in fester Form in den Behälter eingebracht wird und daß nach dem Aufschmelzen des Matrixmaterials und der Füllung der Zwischenräume zwischen dem Giasgranulat mit dem Matrixmaterial der Behälter abgekühlt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Matrixmaterial in Form von Stangen in den Behälter eingebracht wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Matrixmaterial in Form von Schrot in den Behälter eingebracht wird.

4. Verfahren zur Herstellung von Körpern mit hochradioaktive Abfallstoffe und/oder Aktinide enthaltendem Glasgranulat, wobei das Glasgranulat in einer Matrix aus reinem Metall oder Metallegierungen eingebettet ist und wobei ein korrosionsbeständiger Behälter mit dem metallischen Matrixmaterial gefüllt, das Glasgranulat in den Behälter eingeführt und der Körper abgekühlt wird nach Patent 25 24 169, dadurch gekennzeichnet, daß zunächst ein Teil des benötigten Matrixmaterials in feinteiliger Form als Schrot, Späne oder Pulver zusammen mit dem Glasgranulat vor der Erhitzung des Behäfcers in diesen eingebracht und daß der Rest des Matrixmaterials nach Erhitzen und Aufschmelzen des eingebrachten Matrixmaterials nachgefüllt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß zunächst 60% des benötigten Matrixmaterials eingebracht werden.