DE2551349A1

DE2551349A1 - Verfahren zur herstellung hochradioaktiven abfall enthaltende koerper

Info

Publication number: DE2551349A1
Application number: DE19752551349
Authority: DE
Inventors: Emile Dr Detilleux; Hubert Dipl Chem Eschrich; Jaques Van Dipl Ing Dr Geel
Original assignee: EUROPAEISCHE GES fur DIE CHEM; Gelsenberg AG
Current assignee: EUROPAEISCHE GES fur DIE CHEM; Gelsenberg AG
Priority date: 1975-11-15
Filing date: 1975-11-15
Publication date: 1977-05-26
Also published as: DE2551349C2

Description

Verfahren zur Herstellung
hochradioaktiven Abfall enthaltende Körper Zusatz zu P 25 24 169.4 Gegenstand des Patentes 25 24 169.4 sind hochradioaktive Abfallstoffe und/oder S2tinide enthaltende Körper, die aus hochradioaktivem Glasgranulat bestehen, das in eine Matrix aus reinem Metall oder Metallegierungen eingebettet ist. Das Material der Matrix kann aus Blei, 9lei-Antimonlegierungen, Blei-Zinnlegierungen, Elei-Wismutlegierungen, Blei-Zinklegierungen oder deren Mischungen, Aluminium-Siliciumlegierungen, Aluminium-Mangnesiumlegierungen, Aluminium-Kupfer-legierungen oder deren Misohungen bestehen, insbesondere aus einer Blei-Antimon-Zinnlegierung, die vorzugsweise 84 ffi Blei, 12 ffi Antimon und 4 % Zinn enthält. Das Glasgranulat besteht insbesondere aus Phosphatglas oder Bleiborosilikatglas und kann bis zu 35 ffi Abfall in Form von Oxiden enthalten. Glasgranalien und Matrix füllen zweckmäßigerweise einen Behälter aus korrosionsbeständigem Material, insbesondere Edelstahl, Graphit oder Titan und können mit einem weiteren Metall insbesondere Blei, Bleilegierungen, Aluminium, Aluminiumlegierungen oder Mischungen davon überzogen sein.
Ein weiterer Gegenstand des Hauptpatentes 25 24 169.4 ist ein Verfahren zur Herstellung der genannten Körper, bei dem ein korrosionsbeständiger Behälter mit dem metallischen Matrixmaterial bei einer Temperatur oberhalb der Schmelztemperatur des Metalls vollständig oder zum Teil, z.B. zu ungefähr 40 Vol. % gefüllt wird, die hochaktiven Abfall enthaltenden Granalien in den Behälter eingeführt werden und der Körper dann abgekühlt wird. Bei der vollständigen Vorfüllung des Behälters mit dem flüssigen Metall kann das durch die Glasgranalien verdrängte flüssige Matrixmaterial zur Vorfüllung eines weiteren Behälters verwendet werden. Bei der teilweisen Vorfullung des Behälters mit flüssigem Metall sollte die Metall- und die Glasmenge so aufeinander abgestimmt sein, daß nach beendigter wellung die Oberfläche des Metalls über die Oberfläche der Granalien gestiegen ist.
Die Vorfüllunr des korrosionsbeständigen Behälters mit der flüssigen Metallschmelse wird zu dem Zweck vorgenommen, die von den hochradioaktiven Abfall enthaltenden Glasgranalien abgegebene Wärme schnell ab zuführen, um eine tberhitzung und Erweichung oder Rekriw stallisation des Glases zu verhindern. Für Granalien mit einer geringeren Wärmeerzeugung wird im Hauptpatent ein Verfahren erwähnt, bei dem die Glasgranalien vorab in den Behälter gefüllt und dann das flüssige Matrixmaterial zum Ausfüllen der Zwischenräume zwischen den Glasgranalien eingefüllt wird.
Es wurde nun gefunden, daß insbesondere in diesen Fällen, in denen die Wärmeerzeugung der Glasgranalien nicht so groß ist, daß die Gefahr der tberhitsung und Erweichung bzw. Rekristallisation des Glases besteht, das Zuführen des flüssigen Metalls vermieden werden kann. Erfindungsgemäß wird das Metall in fester Form in die bereits die Glasgranalien enthaltenden Behälter eingebracht.
Das Matrixmaterial - Metall oder Metallegierung - kann dabei als Stangen oder in zerkleinerter Form, z.B. als kleine Kugeln (Schrot), Späne oder Pulver eingesetzt werden. Die Verwendung des Matrixmaterials in Stangenform hat den Vorteil, daß man diese Stangen senkrecht in den Behälter stellen kann, so daß sie vermöge ihrer Schwere in dem Maße nachrutschen, wie sie am unteren Teil aufschmelzen,und eventuelle Störungen nach Sinterungen,Oxidbildung oder dergleichen durch ihr Gewicht verhindern. Weiterhin kann man der Anlage nach vollständiger Füllung des Behälters mit dem Matrixmaterial den aus dem Behälter herausragenden, noch nicht aufgeschmolzenen Teil des Matrixmatrials leicht entnehmen.
Die Verwendung von feinkörnigem Matrixmaterial, z.B. in Form von Schrot, läßt eine Abänderung des erfindungsgemäßen Verfahrens zu, bei dem ein Teil des Matrixmaterials zusammen mit den Glasgranalien in den Behälter eingebracht wird und nur der Rest, der wegen der nicht vollständßgen Raumerfüllung der Zwischenräume zwischen den Glasgranalien durch das Schrot benötigt wird, nachgefüllt werden muß.
Beispiel 1: Ein becherförmiger Edelstahlbehälter von 1,0 1 Inhalt wurde mit Granalien eines Phosphatglases, bestehend aus 60 ffi P205, 10 % Oxiden von Prozeßchemikalien, insbesondere Na2O und 30 % hochradioaktiven Abfallprodukten (gerechnet als Oxide) des Purex-Verfahrens gefüllt. Die Granalien hatten Durchmesser zwischen 4 und 5 mm. Der Behälter war oben mit einem Sieb abgeschlossen, durch das in Behältermitte ein senkrecht stehendes Rohr bis fast zum Bodes des Behälters führte. In dieses Rohr wurde ein Dreikantstab aus Blei gestellt und der Behälter in einem Ofen aufgeheizt. Nach Überschreiten der Schmelztemperatur des Bleies schmolz der Stab an seinem unteren Ende ab, das geschmolzene Blei füllte nach und nach die Zwischenräume zwischen den Glasgranalien, während der Bleistab naohrutschte.
Weitere Stäbe wurden nachgeführt. Nach vollständiger Füllung des Behälters mit Blei wurde der noch aus dem Behälter ragende Teil des letzten Bleistabes entfernt und der Behälter abgekühlt. Nach Abschneiden des Einführungsrohres wurde der Deckel des Behälters mit einer Edelstahlplatte verschlossen.
Beispiel 2: In einen Behälter der gleichen Art wie im Beispiel 1 beschrieben, der auf einer rotierenden Platte stand, wurden gleichzeitig Phosphatglasgranalien wie im Beispiel 1 und Bleischrot von 0,5 mm Durchmesser im Volumenverhältnis 3 : 1 eingebracht, so daß das Bleischrot zum Teil die Zwischenräume zwischen den Glasgranalien füllte.
Nach dem Einbringen der Glasgranalien und des Bleischrots in den Behälter wurde dieser oben mittels eines Siebes mit Einführrohr verschlossen und über die Schmelztemperatur des Bleies aufgeheizt.
Durch das Einführungsrohr wurden, wie im Beispiel 1 angegeben, der Rest des Bleies zugeführt und das System nach vollständiger Füllung des Behälters mit Blei abgekühlt, das Einführungsrohr entfernt und der Behälter mit einer Edelstahlplatte verschlossen.

Claims

Patentansprüche 1. Verfahren zur Herstellung hochradioaktiver Abfallstoffe und/ oder Aktinide enthaltenden Körpern nach Patent 25 24 169.4, die aus hochradioaktivem Glasgranulat in einer Matrix aus reinem Metall oder Metallegierungen bestehen, dadurch gekennzeichnet, daß die Glasgranalien in einem korrosionsbeständigen 3ehält er eingebracht und auf eine Temperatur oberhalb der Schmelztemperatur des Matrixmaterials aufgeheizt werden, das Natrixmaterial in fester Form in den Behälter gebracht und nach dem Aufschmelzen des Natrixmaterials und Füllung der Zwischenräume zwischen den Glasgranalien mit dem Natriumaterial der Behälter abgekühlt wird.
2. Verfahren n&-h Anspruch 1, daduroh gekennzeichnet, daß das Matrixmaterial in Form von Stangen in den Behälter eingebracht wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Matriumaterial in Form von Sohrot in den Behälter eingebracht wird
4. Abänderung des Verfahrens nach Anspruoh 1, daduroh gekennzeichnet, daß ein Teil, vorzugsweise 60 % des bendtigten Matrixmaterials in feinteiliger Form, s.B. als Sohrot, Späne oder Pulver, zusammen mit dem Glasgranulat vor der Erhitung des Behälters in diesen eingebracht und der Rest des Matrixmaterials nach Frhltzen und Aufschmelzen des eingebrachten Matrixmaterials naohgePEllt wird.