DE3212507A1 - Gebinde fuer die lagerung radioaktiver substanzen mit einer die substanzen umgebenden keramischen korrosionsschutzschicht - Google Patents

Gebinde fuer die lagerung radioaktiver substanzen mit einer die substanzen umgebenden keramischen korrosionsschutzschicht

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DE3212507A1
DE3212507A1 DE19823212507 DE3212507A DE3212507A1 DE 3212507 A1 DE3212507 A1 DE 3212507A1 DE 19823212507 DE19823212507 DE 19823212507 DE 3212507 A DE3212507 A DE 3212507A DE 3212507 A1 DE3212507 A1 DE 3212507A1
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radioactive substances
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casting compound
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Heinz Ing.(grad.) 4200 Oberhausen Bienek
Rudolf Dipl.-Ing. 4030 Ratingen Finkbeiner
Wilhelm Dipl.-Ing. Dr. 4300 Essen Wick
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Steag Kernenergie GmbH
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Steag Kernenergie GmbH
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/34Disposal of solid waste
    • G21F9/36Disposal of solid waste by packaging; by baling

Description

  • Stichwort: Drucklosvergießen
  • Gebinde für die Lagerung radioaktiver Substanzen mit einer die Substanzen umgebenden keramischen Korrosionsschutzschicht Die Erfindung betrifft ein Gebinde für die Lagerung radioaktiver Substanzen, bei dem diese von einer keramischen Korrosionsschutz schicht umgeben sind, deren Ausgangswerkstoff als fließfähige Masse verarbeitbar ist Aus der DE-OS 27 56 700 ist es bekannt, einen radioaktiven Körper in ein Pulver einzubetten, dessen Teilchen aus einem korrosionsbeständigen Material bestehen. Der Körper wird zusammen mit der Pulvermasse in eine Metallkapsel eingeschlossen und danach einem isostatischen Pressen bei einem solchen Druck und einer solchen Temperatur unterworfen, daß sich eine zusammenhängende dichte Hülle aus den Teilchen des korrosionsbeständigen Materials bildet. Als Material für die sich bildende Hülle werden keramische Materialien, wie Oxide solcher Art, die normalerweise in Glas verschiedener Sorten und Gesteinsarten vorkommen, erwähnt, wie z. B. TeO2, Al203, Si02, 13203, MgO, ZrO2 und Cr2Q3, ferner Silikate, Aluminate, Chromate und Titanate. Für den Aufbau der Hülle ist es aber unbedingt erforderlich, daß bei hoher Temperatur im Bereich von 1.3000K und bei hohem Druck von mindestens 10 MPa gearbeitet wird, um die Hülle aufzubauen. Dies Verfahren ist insbesondere für das Arbeiten in einer heißen Zelle von erheblichem Nachteil.
  • Es ist daher die Aufgabc der vorliegenden Erfindung ein Gebinde zu schaffen, das ohne Druckanwendung und ohne hohe Temperaturen erstellt werden kann.
  • Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß die fließfähige Masse eine Gußmasse auf Keramikbasis ist, die drucklos und bei niedriger Temperatur aushärtet.
  • Derartige Massen werden z. B. von der Fa. Aremco Products Inc., Ossining, USA, unter der Handelsmarke Ceramapot vertrieben. Besonders geeignet sind dabei die Typen Ceramapott 575, 576, 583 und 584, wobei die ersten drei mit Wasser anmachbar sind.
  • Derartige gußfähige keramische Massen härten ohne Druckanwendung und bei niedrigen Temperaturen aus. Sie sind strahlenfest und die Grundmassen sind bei der Verarbeitung nicht brennbar, was bei Verarbeitung von Sinterwerkstoffen, die Caphit enthalten, zu einer keramischen Korrosionsschutzschicht einen erheblichen Vorteil darstellt Radioaktive Substanzen, die gelagert werden müssen, können z. B. Reaktorbauteile wie Brennstäbe, Absorberstäbe, Ven tile, Rohrleitungen sein oder Abfälle aus der Wiederaufarbeitung, der nuklearen Medizin oder Betriebsabfälle des Reaktorbetriebs. Diese können in ihrer ursprünglichen Form, in kompaktiertcr Form oder in pulverisierter, körniger bzw. stückiger Form vorliegen. Die zerkleinerten oder gepreßten Teile können bereits vorkonditioniert sein, z B. wie bei dem eingangs erwähnten Stand der Technik in ein Schutzmittel eingeschlossen oder mit diesem umhüllt sein, wie z. B. Glas.
  • Wenn die radioaktiven Substanzen in feinteiliger oder stückiger Form vorliegen - vorkonditioniert oder nicht -ist es zweckmäßig, die radioaktiven Substanzen mit der Gußmasse zu vermischen und zum Aushärten in eine Form zu gießen.
  • Andererseits ist es bei Vorliegen eines keramischen Korrosionsschutzbehälters mit einem die radioaktiven Substanzen aufnehmenden Aufnahmeraum zweckmäßig, gemäß einer weiteren Ausbildung der vorliegenden Erfindung, daß innerhalb des Aufnahmeraums die radioaktiven Substanzen von der druck los und bei niedriger Temperatur aushärtenden Gußmasse umschlossen sind.
  • Bei einem Gebinde, bei dem die radioaktiven Substanzen in an sich aus der DE-OS 27 56 700 bekannter Weise in einem in dem Korrosionsschutzbehälter angeordneten Erstbehälter, vorzugsweise aus Metall, eingebracht sind, ist vorgesehen, daß der Zwischenraum zwischen Erstebehälter und Rorrosionsschtzbehälter und/oder der nicht von den radioaktiven Substanzen im Erstbehälter eingenommene Freiraum mit der Gußmasse ausgegossen ist. Der Erstbehälter bildet eine Gasbarriere.
  • Der Einsatz eines Erstbehälters mit einer Zwischenstruktur, die Druck aufnehmen kann, ist im Gegensatz zum Stand der Technik nicht erforderlich, vielmehr ist es zweckmäßig, daß die in dem Aufnahmeraum des Korrosionsschutzbehälters angeordneten radioaktiven Substanzen direkt mit der Vergußmasse umgossen sind.
  • Weiterhin ist es möglich, daß in der Gußmasse im Bereich der Öffnung des Korrosionsschuzbc1iälters mindestens ein Verankerungselement eines den Korrosionsschutzbehälter schließenden Deckels verankert ist.
  • Die Wandung des Korrosionsschutzbehälters und die Korrosionsschutzchicht selbst können vorzugsweise einstückig miteinander ausgebildet sein. Eine die radioaktiven Substanzen geyen Druckbelastung entlasteni-le Vorstruktur ist im Gegensatz zum Stand der Technik hier nicht erforderlich.
  • Der Anspruch 8 betrifft eine weitere vorteilhafte Ausgestalung der Erfindung.
  • Das erfindungsgemäße Gebinde eignet sich insbesondere für den Fall, daß die radioaktiven Substanzen in Umhüllungsrohre einigebrachte und in ihrer Länge reduzierte, insbesondere geknickte oder in Schnecken aufgerollte, stabartige Reaktorbauteile sind, die einzeln oder zu mehreren in einen Erstbehälter eingebracht sinkt oder direkt von der Gußmasse umschlossen sind. Solche stabartigen Reaktorbauteile sind z.B. Brennstäbe, Absorberstäbe oder Sonden.
  • Schließlich richtet sich die Erfindung auch auf eine weitere Ausgestaltung einer bereits vorgeschlagenen Lagervorrichtung zur Lagerung radioaktiver Substanzen mit einem Außenbehälter und mehreren Aufnahmebohrungen für die radioaktiven Substanzen enthaltenden Einzelgebinde.
  • Erfindungsgemäß ist bei dieser Lagervorrichtung vorgesehen, daß die Einzelgebinde Gebinde der in dieser Anmeldung beanspruchten Art sind.
  • Die Erfindung soll @un anhand der beigetägten Figuren genauer beschrieben werden. Es zeigt: Figur 1 eine erste Ausführungsform des Gebindes, bei dem die in @einteiliger oder in stückiger Form vorliegenden radioaktiven Substanzen mit der Gußmasse vermischt sind, Figur 2 a und 2 b Gebinde mit einem gesondert gefertigten Korrosionsschutzbehälter und einem die radioaktiven Substanzen aufnehmenden Erstbehälter, Figur 3 ein Gebinde mit einem Korrosionsschutzbehälter ohne Erstbehälter zur Aufnahme geknickter Brennstäbe, Figur 4 ein Gebinde, bei dem die Wandung des Korrosionsschutzbehälters und die Korrosionsschutzschicht einstückig miteinander ausgebildet sind, Figur 5 einen Teilschnitt eines Gebindes mit Korrosionsschutzbehälter und einem diesen verschließenden Deckel und Verankerungssystem und Figur 6 eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Gebindes mit besonders hoher Korrosionssicherheit.
  • Ehe die beispielhaften, aber bevorzugten Ausführungsformen des Gebindes beschrieben werden, wird auf das Datenblatt "Aremco data" bezüglich der Ceramapot-Ceramics für die Typen 575, 576, 583 und 584 im Januar 1982 verwiesen und dessen Inhalt zum Gegenstand der Offenbarung der vorliegenden Anmeldung gemacht.
  • Als Beispiel für eine Gußmasse wird Ceramapott 575 herausgegriffen. 11auptbestandteil dieser Masse ist Al203.
  • Unterteile dieser Masse können mit 19 bis 22 Teilen Wasser angemacht werden. Nach Einbringen dieser Masse in den von ihr aufzufüllenden Ifohlraum bleibt die Masse 24 Stunden bei Raumtemperatur, wobei dafür gesorgt wird, daß Feuchtigkeit nicht abdampfen kann. Danach wird die Masse 3 Stunden lang bei 93°C einem ersten Härteschritt unterworfen, worauf ein weiterer Härteschritt von 2 Stunden bei einer Temperatur von 121°C erfolgt.
  • Bei der in der Figur 1 gezeigten Anwendungsform werden radioaktive Stückchen 1 mit der gußfähigen drucklos und bei niedriger Temperatur aushärtenden Masse M auf Keramikbasis vermischt und nach Mischen in eine Gußform 2 gegossen. Die Gießform 2 kann als verlorene Gußform als Transportbehälter dienen. In diesem Falle wird die Gußform 2 durch einen Deckel 3 verschlossen, z. B. verschweißt.
  • Bei der Ausführungsform gemäß Figur 2 a ist ein vorgefertigter keramischer Korrosionsschutzbehälter 4 vorgesehen, in dessen Aufnahmeraum ein metallischer Erstbehälter 5 mittels Abstandshaltern 6 angeordnet. Die Abstandshalter 6 sind ebenfalls aus einem keramischen Werkstoff horgesteilt In den Erstbehälter 5 ist die radioaktive Substanz in Form eines in ein Umhüllungsrohr 7 eingeschlossenen Brennstabs 8 eingebracht. Diese Darstellung ist rein schematisch. Bei der Figur 2 a ist der zwischen Umhüllungsrohr 7 und Innenwandung des rstbehälters 5 verbleibende Raum und der Raum außerhalb des Innenbehälters mit der Gußmasse M aufgefüllt. Selbstverständlich muß die Gußmasse M in dem Erstbehälter 5 vor Schließen des Erstbehälters eingebracht sein. Der Korrosionsschutzhelldlte8' ist mit einem Deckel 9 verschlossen, der eingeklebt sein kann. Eine andere Sicherungstechnik wird im Zusammenhang mit der Figur 5 beschrieben.
  • Bei der Ausführungsform gemäß Figur 2 b ist der Freiraum im Erstbehälter 5 nicht aufgefüllt.
  • Bei der Ausführungsform gemäß Figur 4 ist kein Erstbehälter und kein gesondert gefertigter Korrosionsschutzbehälter 4 vorgesehen. In ein Umhüllungsrohr 7 eingebrachte Brennstäbe 8 sind zu Schnecken aufgewickelt und diese Schnecken sind in eine geeignete Gußform 10 eingebracht. Wie die Figur 4 zeigt ist es möglich, die Schnecken direkt aufeinander liegend zu umgießen oder einzelne Schnecken durch Abstandshalter 11 auf Abstand zu halten. Bei dieser Ausführungsform sind Schutzschicht und Wandung des Korrosionsschutzbehälters einstückig miteinander aus der Gußmasse ausgebildet. Bei Einsatz einer geeigneten Gußform kann der Erstbehälter 5 gemäß Figuren 2 a und 2 b ebenfalls in einen in situ ausgebildeten Korrosionsschutzbehälter eingebracht werden.
  • Bei der Ausführungsform gemäß Figur 3 sind in einem Umhüllungsrohr 7 geknickte Brennstäbe 8 in einen vorgefertigten Korrosionsschutzbehälter 4 aus Keramik eingebracht. Der Behälter 4 ist durch einen Deckel 12 verschlossen, der mit einem Ansatz 12 a in die öffnung des Behälters 4 eingreift. Auf seiner Unterseite ist der Deckel 12 mit Ausnehmungen 12 b versehen, in die noch nicht ausgehärtete Gußmasse M beim Einbringen des Deckels in die Aufnahmeöffnung des Behälters 4 aufsteigen kann.
  • Somit ist gesichert, daß sich zwischen Deckel 12 und Behälter 4 kein Freiraum ausbilden kann. Behälter 4 und Deckel 12 sind längs ihrer Eingriffsflächen miteinander verklebt Bei der Ausführungsform gemäß Figur 5 wird in einem vorgefertigten Behälter 4 sovicl Gußmasse M eingebracht, daß eine ausreichende Schichtdicke oberhalb der radioaktiven Substanz (auch hier geknickte Brennstäbe) erreicht ist.
  • In die noch nicht ausgehärtete Gußmasse M ist ein Verankerungselement 13 eingebracht, das nach dem Aushärten fest mit der Gußmasse verankert ist. An seinem a oS GU3-masse herausragenden Abschnitt 13 a ist QAn Außengewinde vorgesehen. In diese Außengewinde greift das Innengewinde einer fest mit einem Deckel 14 verbundenen Mutter 15 ein. Beim Schließen des Behälters 4 wird der Deckel 14 bis zur Anlage einer ringartigen Auflagefläche 14 a auf die ringförmige Auflagefläche des BezhAltexs 4 gedreht, wobei sich die Mutter 15 auf dem Gewindeabschnitt 13 a dreht, so daß der Deckel gegen Zugkrfte auf dem Behälter 4 gesichert ist.
  • Andere Verankerungstechniken, wie z. B. Schnappelemente sind möglich. Vor Aufdrehen des Deckels erscheint es sinnvoll, weitere Vergußmasse einzugießen, so daß der Freiraum im Behälter vollständig und der das Mutterelement 15 aufnehmende Hohlraum im Deckel 14 wenigstens teilweise au£-gefüllt sind, so daß die Deckelstirnfläche auf der Vergußmasse aufliegt und sich abstützt.
  • Die Figur 6 zeigt ein besonders lagerungs- und korrosionssicheres Gebinde. Das Gebinde besteht aus einem ersten Korrosionsschutzbehälter 16, der mit geknickten Brennstäben 8 gefüllt ist. Der Freiraum ist mit der Gußmasse M ausgegossen und durch einen Deckel 17 verschlossen. Bei dieser Ausführungsform und bei den anderen mit einem Dekkel versehenen Ausführungsformen kann es unter Umständen möglich sein, einen gesonderten Deckel in Fortfall kommen zu lassen und diesen von der Gußmasse M selbst bilden zu lassen.
  • Der geschlossene erste Korrosionsschutzbehälter ist kopfüber in einen zweiten Korrosionsschutzbehälter 18 eingeführt und der Spalt zwischen den beiden Behältern mit der Gußmasse M aufgefüllt. Man erhält somit einen sehr langen Korrosionsweg zwischen der Einfüllöffnung des Korrosionsschutzbehälters 16 und der Einführöffnung des Korrosionsschutzbehälters 18.
  • Die Länge des Gefäßes 18, d. -h. die Länge des Korrosionsschutzweges kann durch die Wahl der Tiefe des Behälters 18 angepaßt werden. D. h. -der Behälter 18 muß nicht unbedingt den Erstbehälter 16 völlig aufnehmen.
  • Die Verarbeitung einer Gußmasse auf Oxidkeramikbasis, die bevorzugt wird, macht für den Aushärtevorgang maximal eine Aushärtetemperatur von unter 150°C erforderlich.
  • Eine Lagervorrichtung bei einem Außenbehälter und mehreren Aufnahmebohrungen ist in-der-deutschen Patentanmeldung P 31 07 503 vom 27. Februar 1981 vorgeschlagen worden. Der Außenbehälter kann vorgefertigt oder um die Einzelgebinde herum in situ -erstellt -werden.
  • Die Erfindung.ist nicht£nur auf die besonderen Gebilde, sondern auch auf die Verwendung einer drucklos und bei niedriger TemperaLur aushärtenden Gußmasse auf Keramikbasis bei der- Lagerung radioaktiver Substanzen, insbesondere Endlagerung bestrahlter Brennelemente, gerichtet.
  • Selbstverständlich- können bei den verschiedenen Gebinden die radioaktiven Substanzen ausgetauscht werden, z. B.
  • können beider Ausführungsform gemäß Fig. 2 a und 2 b auch Schnecken wie bei Fig. 4 oder: Gußblöcke wie bei Fig. 1 eingebracht werden.
  • L e e r s e i t e

Claims (1)

  1. Stichwort: Drucklosvergießen Gebinde für die Lagerung radioaktiver Substanzen mit einer die Substanzen umgebenden keramischen Korrosionsschutzschicht P a t e n t a n s p r ü c h e 1. Gebinde für die Lagerung radioaktiver Substanzen, insbesonder Endlagerung, bei dem diese von einer keramischen Korrosionsschutzschicht umgeben sind, deren Ausgangswerkstoff als fließfähige Masse verarbeitbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß die fließfähige Masse eine Gußmasse auf Keramikbasis ist, die drucklos und bei niedriger Temperatur aushärtet.
    2, Gebinde nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in feinteiliger oder stückiger Form vorliegenden radioaktiven Substanzen mit der Gußmasse vermischt und zum Aushärten in eine Form (2,9) gegossen sind.
    3. Gebinde nach Anspruch 1 mit einem keramischen Korrosionsschutzbehälter mit einem die radioaktiven Sub- stanzen aufnehmenden Aufnahmeraum, dadurch gekennzeichnet, daß innerhalb des Aufnahmeraums die radioaktiven Substanzen von der drucklos und bei niedriger Temperatur aushärtenden Gußmasse umschlossen sind.
    4. Gebinde nach Anspruch 3, bei dem die radioaktiven Substanzen in einem im Korrosionsschutzbehälter angeordneten Erstbehälter, vorzugsweise aus Metall, eingebracht sind, dadurch gekennzeichnet, daß der Zwischenraum zwischen dem Erstbehälter (5) und dem Korrosionsschutzbehälter (4) und/oder der nicht von den radioaktiven Substanzen (7,8) im Erstbehälter eingenommene Freiraum mit der Gußmasse ausgegossen ist.
    5. Gebinde nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die in dem Aufnahmeraum des Korrosionsschutzbehälters angeordneten radioaktiven Substanzen direkt mit der Vergußmasse umgossen sind (Fig. 3; Fig. 5; Fig. 6).
    6. Gebinde nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß in der Gußmasse im Bereich der Öffnung des Korrosionsschutzbehälters (4) mindestens ein Verankerungselement (15) für einen den Korrosionsschutzbehälter schließenden Deckel (14) verankert ist.
    7. Gebinde nach einem der Ansprüche 4 - 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Wandung des Korrosionsschutzbehälters und die Korrosionsschutzschicht einstückig miteinander aus der Gußmasse ausgebildet sind (Fig. 4).
    8. Gebinde nach einem der Ansprüche 3 - 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Korrosionsschutzbehalter (16) mit geschlossener Einfüllöffnung voraus in einen weiteren Korrosionsschutzbehälter (18) eingebracht ist und der Spalt zwischen Außenwandung des ersten Korrosionsschutzbehälters und der Innenwandung des zweiten Korrosionsschubzbehälters mit der Gußmasse ausgegossen ist.
    9. Gebinde nach einem der Ansprüche 1 - 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Gußmasse eine Gußmasse auf Oxidkeramikbasis, vorzugsweise Al203 oder McjO, ist und die für den Aushärtevorgang maximal erforderliche Aushärtetemperatur unter 150 C, vorzugsweise bei ca. 121 0C, liegt.
    10. Gebinde nach einem der Ansprüche 3 - 9, dadurch gekennzeichnet, daß die radioaktiven Substanzen in Umhüllungsrohre (d) eingebrachte und in ihrer Länge reduzierte, insbesondere geknickte oder in Schnecken aufgerollte, stabartige Reaktorbauteile (7) sind, die einzeln oder zu mehreren in einen Lrstbehälter eingebracht oder direkt von der Gußmasse umschlossen sind.
    11. Lagervorrichtung zur Lagerung radioaktiver Substanzen mit einem Außenbehälter und mehreren Aufnahmebohrungen für die radioaktiven Substanzen enthaltenden Einzelgebinde, dadurch gekennzeichnet, daß die Einzelgebinde Gebinde nach einem der Ansprüche 1 - 10 sind.
    12. Verwendung einer drucklos und bei niedriger Temperatur aushärtenden Gußmasse auf Keramikbasis bei der Lagerung radioaktiver Substanzen.
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