EP0082267A1 - Formkörper zur Einbindung radioaktiver Abfälle und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

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EP0082267A1
EP0082267A1 EP82109825A EP82109825A EP0082267A1 EP 0082267 A1 EP0082267 A1 EP 0082267A1 EP 82109825 A EP82109825 A EP 82109825A EP 82109825 A EP82109825 A EP 82109825A EP 0082267 A1 EP0082267 A1 EP 0082267A1
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nickel
nickel sulfide
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Milan Dr. Dipl.-Ing. Hrovat
Hans Dr. Dipl.-Chem. Huschka
Lothar Rachor
Thomas Dr. Dipl.-Chem. Schmidt-Hansberg
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/34—Disposal of solid waste
    • G21F9/36—Disposal of solid waste by packaging; by baling

Definitions

  • the invention relates to a shaped body made of graphite with nickel sulfide as a binder for the safe long-term incorporation of radioactive and toxic waste and a method for producing such shaped bodies.
  • Spent fuel elements from nuclear reactors have to be disposed of for a final disposal after a certain period of time.
  • two ways have been investigated worldwide, namely the reprocessing of the fuel elements with the return of the fuels to fuel element production, the separation and final storage of the fission products (highly active waste) and, alternatively, the direct final storage of the spent elements.
  • highly active waste is created that must be safely stored in suitable geological formations for 1000 years or more.
  • Other highly radioactive and highly toxic waste must also be kept away from the biosphere.
  • Nickel sulfide (DE-OS 29 17 437) is preferably used as the binder.
  • Such moldings are very dense and have good resistance to corrosion and leaching, in particular to salt solutions, which in some cases has not yet proven to be optimal.
  • the nickel sulfide is predominantly Ni 3 S 2 . At least 80% of the introduced nickel sulfide is preferably present as defined Ni 3 S 2 in the graphite matrix.
  • Molded graphite bodies containing radioactive or toxic waste and containing Ni 3 S 2 as binders have an extremely high resistance to corrosion and leaching out of salt solutions.
  • the shaped articles contain 25-90% by weight of nickel sulfide (Ni 3 S 2 ), in particular 45-60% by weight of nickel sulfide (Ni 3 S 2 ) rest of the graphite in addition to the embedded waste.
  • Ni 3 S 2 nickel sulfide
  • the security of the incorporation of waste against chemical or mechanical removal can be further improved if the waste is embedded in a core which is surrounded by a waste-free shell made of the same material.
  • These moldings are preferably produced by pressing a mixture of waste, graphite, sulfur and nickel powder at temperatures above 100 ° C., the nickel and sulfur powder being added in the ratio necessary to form Ni 3 S 2 .
  • 35 to 45 g of sulfur powder are added per 100 g of nickel powder since, depending on the process, a small part of the sulfur can sublime from the molding compound. Press temperatures of 400 to 500 o C. have proven successful. Because of the extremely high long-term stability of the graphite-Ni 3 S 2 matrix, it can also be used to integrate long-life ⁇ -emitters, such as plutonium.
  • the finished molded body had the following properties:

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  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
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Abstract

Zur Langzeit-Einbindung radioaktiver und toxischer Abfälle verwendet man Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel. Besonders gute Eigenschaften zeigen die Formkörper, wenn sie das Nickelsulfid in Form von Ni3S2 enthalten.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeit-Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen und ein Verfahren zur Herstellung solcher Formkörper.
  • Abgebrannte Brennelemente aus Kernreaktoren müssen nach einer gewissen Zeit der Zwischenlagerung einer Endbeseitigung zugeführt werden. Weltweit wurden dazu zwei Wege untersucht, nämlich die Wiederaufarbeitung der Brennelemente mit Rückführung der Brennstoffe in die Brennelementfertigung sovie Abtrennung und Endlagerung der Spaltprodukte (hochaktiver Abfall) und alternativ die direkte Endlagerung der abgebrannten Elemente. In jedem Fall entsteht hochaktiver Abfall, der 1000 Jahre und mehr sicher in geeignete geologische Formationen eingelagert werden muß. Auch sonstiger hochradioaktiver und hochtoxischer Abfall muß sicher von der Biosphäre ferngehalten werden.
  • Zum sicheren Langzeit-Einschluß solcher radioaktiver und toxischer Abfälle sind zahlreiche Behältertypen vorgeschlagen worden, die die geforderten Bedingungen, wie dichter Einschluß bei den auftretenden Drücken und Temperaturen oder Korrosionsfestigkeit gegen Salzlaugen, gut erfüllen. Als Behältermaterial werden vielerlei metallische und nichtmetallische Werkstoffe verwendet.
  • Da Graphit eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit besitzt, ist vorgeschlagen worden (DE-OS 29 42 092), Behälter mit einer Korrosionsschutzschicht aus Graphit zu versehen. Da Graphitformkörper der für die Aufnahme eines Brennelementes notwendigen Abmessungen weder gasnoch flüssigkeitsdicht herzustellen sind, ist eine anschließende Beschichtung mit Pyrokohlenstoff oder Siliciumkarbid vorgesehen. Nach dem Einfüllen des Brennelements soll der beschichtete Behälter mit einem gleichermaßen beschichteten Deckel gas- und flüssigkeitsdicht verschlossen werden. Hierbei sollen Graphitdichtungen bzw. geeignete Klebemittel zum Einsatz kommen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Behälterkonzepts ist der außerordentlich hohe technische Aufwand, der für die Herstellung und Beschichtung von Behältern mit großen Abmessungen notwendig ist. Außerdem lassen sich solche großen Formkörper nicht in den geforderten Qualitätsansprüchen beschichten.
  • Es ist auch bekannt, zur Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen Formkörper aus einer Kohlenstoffmatrix herzustellen, indem man Graphitpulver mit einem Bindemittel presst. Als Bindemittel verwendet man hierbei vorzugsweise Nickelsulfid (DE-OS 29 17 437). Solche Formkörper sind sehr dicht und besitzen eine gute Korrosions- und Auslaugebeständigkeit, insbesondere gegenüber Salzlösungen, die sich allerdings in manchen Fällen als noch nicht optimal erwies.
  • Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeit-Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen zu schaffen, der eine möglichst hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit aufweist.
  • Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Nickelsulfid überwiegend als Ni3S2 vorliegt. Vorzugsweise liegen mindestens 80 % des eingebrachten Nickelsulfids als definiertes Ni3S2 in der Graphitmatrix vor.
  • Mit radioaktiven oder toxischen Abfällen versetzte Graphitformkörper, die als Bindemittel Ni3S2 enthalten, besitzen eine extrem hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit gegenüber Salzlösungen.
  • Als günstig hat es sich herausgestellt, wenn die Formkörper neben den eingebetteten Abfällen 25-90 Gew.% Nickelsulfid (Ni3S2), insbesondere 45-60 Gew.% Nickelsulfid (Ni3S2) Rest Graphit enthalten. Die Sicherheit der Einbindung von Abfällen gegen chemisches oder mechanisches Herauslösen läßt sich weiterhin verbessern, wenn man die Abfälle in einen Kern einbettet, der von einer abfallfreien Schale aus dem gleichen Material umgeben ist.
  • Die Herstellung dieser Formkörper erfolgt vorzugsweise durch Pressen eines Gemisches aus Abfällen, Graphit-, Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 100°C, wobei das Nickel- und Schwefelpulver in dem Verhältnis zugesetzt werden, das zur Bildung von Ni3S2 notwendig ist. Vorteilhafterweise werden pro 100 g Nickelpulver 35 bis 45 g Schwefelpulver zugesetzt, da der Schwefel je nach Verfahrensführung zu einem geringen Teil aus der Pressmasse absublimieren kann. Bewährt haben sich hierbei Preßtemperaturen von 400 bis 500oC. Wegen der extrem hohen Langzeitbeständigkeit der Graphit-Ni3S2-Matrix kann diese auch zum Einbinden langlebiger α-Strahler, wie beispielsweise Plutonium, verwendet werden.
  • Folgendes Beispiel soll die Erfindung näher erläutern:
    • Als Ausgangspulver wurde eine Mischung aus 43,7 Gew.-% Feinpuder-Naturgraphit, 15 Gew.% feingemahlenem Schwefel und 41,3 Gew.% Nickelmetallpulver durch Trockenmischen hergestellt. In diese Mischung wurden aktive Abfälle eingebettet.
  • Der fertiggepreßte Formkörper hatte folgende Eigenschaften:
    Figure imgb0001
  • Die Auslaugebeständigkeit in Salzlösungen war sehr gut.

Claims (7)

1. Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeit-Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen, dadurch gekennzeichnet, daß das Nickelsulfid überwiegend als Ni3S2 vorliegt.
2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens 80 % des Nickelsulfids als Ni3S2 vorliegen.
3. Formkörper nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß er neben den eingebetteten Abfällen aus 25-90 Gew.% Nickelsulfid, Rest Graphit, besteht.
4. Formkörper nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß er aus einem Kern, in dem die Abfälle eingebettet sind, und aus einer abfallfreien Schale aus dem gleichen Material besteht.
5. Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anspruch 1 bis 4, durch Pressen eines Gemisch.es aus radioaktiven und/oder toxischen Abfällen, Graphit-, Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 100°C, dadurch gekennzeichnet, daß Nickel und Schwefel in einem zur Bildung von Ni3S2 benötigten Verhältnis zugesetzt werden.
6. Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß auf 100 g Nickelpulver 35-45 g Schwefelpulver zugesetzt werden. -
7. Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anspruch 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 5000C erfolgt.
EP82109825A 1981-11-11 1982-10-23 Formkörper zur Einbindung radioaktiver Abfälle und Verfahren zu seiner Herstellung Expired EP0082267B1 (de)

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