FI74835B - Formkropp foer bindning av radioaktivt avfall och foerfarande foer dess framstaellning. - Google Patents

Description

1 74835

Muotokappale radioaktiivisten jätteiden sitomiseksi ja menetelmä sen valmistamiseksi

Keksintö koskee grafiittista, sideaineena nikkeli-5 sulfidia sisältävää muotokappaletta radioaktiivisten ja myrkyllisten jätteiden turvallista pitkäaikaissäilytystä varten sekä menetelmää tällaisten muotokappaleiden valmistamiseksi.

Ydinreaktorien käytetyt polttoaine-elementit täytyy 10 tietyn välivarastointiajan jälkeen poistaa elinympäristöstä lopullisesti. Tähän tarkoitukseen on kaikkialla maailmassa tutkittu kahta eri tapaa, nimittäin poltto-aine-'-elementtien käsittelyä niin, että polttoaineet palautetaan takaisin polttoaine-elementtien valmistukseen 15 ja hajoamistuotteet (korkea-aktiivinen jäte) erotetaan ja varastoidaan lopullisesti, tai vaihtoehtoisesti loppuun käytettyjen elementtien varastointia lopullisesti sellaisinaan. Joka tapauksessa muodostuu korkea-aktiivista jätettä, joka täytyy varastoida turvallisesti yli tuhan-20 neksi vuodeksi sopiviin geologisiin muodostumiin. Myös muut voimakkaasti radioaktiiviset tai erittäin myrkylliset jätteet täytyy pitää turvallisesti poissa biosfääristä.

Tällaisten radioaktiivisten ja myrkyllisten jätteiden turvallisen pitkäaikaissäilytykseen on ehdotettu lukuisia 25 säiliötyyppejä, jotka hyvin täyttävät asetetut vaatimukset kuten tiiviys esiintyvissä paineissa ja lämpötiloissa tai korroosiokestäyyys suolaliuoksissa. Säiliömateriaaleina käytetään monenlaisia metallisia ja epämetallisia raaka-aineita .

30 Koska grafiitilla on erinomainen korroosiokestävyys, on esitetty (DE^OS 29 42 092), että säiliöt pinnoitettaisiin grafiittisella korroosiosuojakerroksella. Koska gra-giittisia muotokappaleita ei voida valmistaa kaasu- ja nestetiiviiksi polttoaine-elementtien sijoittamiseen tar-35 vittavissa mittasuhteissa, on suunniteltu niiden pinnoitLa-mista pyrohiilellä tai piikarbidilla. Kun polttoaine-ele- 2 74835 mentti on sijoitettu pinnoitettuun säiliöön, täytyy tämä sulkea kaasu- ja nestetiiviisti samalla tavoin pinnoitetulla kannella. Tällöin täytyy käyttää grafiittitiivisteitä tai sopivia liimoja. Tämän säiliötyypin olennaisena 5 haittana ovat mittasuhteiltaan suurten säiliöiden valmistukseen ja pinnoittamiseen tarvittavan tekniikan tavattoman suuret kustannukset. Tällaisia suuria muotokappaleita ei sitä paitsi voida pinnoittaa asetettuja laatuvaatimuksia vastaavasti.

10 On myös tunnettua valmistaa radioaktiivisten ja myr kyllisten jätteiden sitomiseksi muotokappaleita hiili-matriisista puristamalla grafiittijauhetta yhdessä sideaineen kanssa. Sideaineena käytetään tällöin esisijaisesti nik-kelisulfidia (DE-OS 29 17 437). Tällaiset muotokappaleet ovat 15 hyvin tiiyiitä ja niillä on hyvä korroosio- ja liuoskestävyys varsinkin suolaliuosten suhteen, mutta useissa tapauksissa on kuitenkin osoittautunut, että kestävyys ei ole paras mahdollinen.

Esillä olevan keksinnön päämääränä oli siksi aikaan-20 saada radioaktiivisten ja myrkyllisten jätteiden turvallista pitkäaikaissäilytystä varten grafiittinen, nikkeli-sulfidia sideaineena sisältävä muotokappale, jolla on mahdollisimman hyvä korroosio- ja liuoskestävyys.

Tämä tehtävä on keksinnön mukaisesti ratkaistu siten, 25 että nikkelisulfidi on pääosaltaan muotona NI2S2. Edullisesti ainakin 80 % käytetystä nikkelisulfidistä on gra-fiittimatriisissa muotona, jonka määrittelee kaava Ni.jS2.

Radioaktiivisia tai myrkyllisiä jätteitä sisältävillä grafiittimuotokappaleilla, jotka sisältävät sideaineena 30 Ni2S2:a, on erityisen hyvä korroosio- ja liuoskestävyys suolaliuoksiin nähden.

On osoittautunut edullisesti, että muotokappale sisältää siihen upotettujen jätteiden ohella 25-90 paino-% nikkelisulfidia (^282) , varsinkin 45-60 paino-% nikkeli-35 sulfidia (1^282) loppuosan ollessa grafiittia. Jätteiden sitoutumisen varmuutta kemialliseen tai mekaaniseen vuotoon nähden voidaan suuresti parantaa upottamalla jätteet 74835 keskiosaan, jota ympäröi samasta materiaalista tehty jätteitä sisältämätön kuorikerros.

Näitä muotokappaleita valmistetaan edullisesti puristamalla jätteiden sekä grafiitti-, rikki- ja nikkeli-5 jauheen seosta yli 100°C:n lämpötiloissa, jolloin nikkeli-ja rikkijauheita käytetään Ni2S2:n muodostumiseen, tarvittavassa suhteessa. Edullisesti käytetään 100 g nikkeli-jauhetta 35-45 grammaa kohti rikkijauhetta, koska rikki voi menetelmän toteuttamistavasta riippuen sublimoitua 10 pois puristusmassasta. 400-500°C:n puristuslämpötilat ovat osoittautuneet hyviksi.

Grafiitti-^Ni^S^matriisin erittäin hyvän pitkäaikaiskestävyyden vuoksi sitä voidaan käyttää myös pitkäikäisten ^-säteilijoiden kuten esimerkiksi plutoniumin sitomi-15 seen.

Seuraava esimerkki valaisee keksintöä lähemmin.

Lähtöaineena käytettäväksi jauheeksi valmistettiin seos kuivasekoittamalla keskenään 43,7 paino-% hienora-keista luonnon grafiittia, 15 paino-* hienoksi jauhettua 20 rikkiä ja 41,3 paino-% nikkelimetalli-jauhetta. Tähän seokseen upotettiin aktiiviset jätteet.

Valmiilla, puristetulla muotokappaleella oli seu-raavat ominaisuudet: 3 25 matriisin tiheys: 3,36 g/cm tiheys: 97 % teoreettisesta tiheydestä

lämmönjohtavuus: 0,8 W/cm · K

lineaarinen lämpölaaje-

nemiskerroin: 9,2yU/m · K

puristuslujuus: 107 MN/m2

Liuoskestävyys suolaliuoksissa oli erittäin hyvä.

Claims (6)

1. Grafiittinen, nikkelisulfidia sideaineena sisältävä muotokappale radioaktiivisten ja myrkyllisten jättei- 5 den turvallista pitkäaikaissäilytystä varten, tun nettu siitä, että nikkelisulfidi on pääosaltaan Ni2S2:na.

2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen muotokappale, tunnettu siitä, että vähintään 80 % nikkelisulfi- 10 dista on Ni^S^na.

3. Patenttivaatimuksen 1 ja 2 mukainen muotokappale, tunnettu siitä, että se sisältää siihen upotettujen jätteiden ohella 25-90 paino-% nikkelisulfidia loppuosan ollessa grafiittia.

4. Jonkin patenttivaatimuksista 1-3 mukainen muoto- kappale, tunnettu siitä, että se muodostuu ydinosasta, johon jätteet on upotettu, ja samaa materiaalia olevasta, jätteitä sisältämättömästä kuoriosasta.

4 74835

5. Menetelmä jonkin patenttivaatimuksista 1-4 mu- 20 kaiSten muotokappaleiden valmistamiseksi puristamalla ra dioaktiivisten ja/tai myrkyllisten jätteiden, grafiitti-, rikki- ja nikkelijauheen muodostamaa seosta yli 100°C:n lämpötiloissa, tunnettu siitä, että nikkeliä ja rikkiä käytetään Ni^S^sn muodostumiseen tarvittavassa 25 suhteessa, jolloin 100 grammaa kohti nikkelijauhetta käy tetään 35-45 grammaa rikkijauhetta.

6. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä muoto-kappaleiden valmistamiseksi, tunnettu siitä, että puristaminen suoritetaan 400°C:n ja 500°C:n välisissä 30 lämpötiloissa.