EP0032686B1 - Verfahren zum Endkonditionieren fester radioaktiver, insbesondere Kernbrennstoff enthaltender, organischer Abfälle - Google Patents

Verfahren zum Endkonditionieren fester radioaktiver, insbesondere Kernbrennstoff enthaltender, organischer Abfälle Download PDF

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    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/162—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites
    • G21F9/165—Cement or cement-like matrix
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
    • G21F9/304—Cement or cement-like matrix

Definitions

  • the invention relates to a process for the final conditioning of solid, voluminous, largely dimensionally stable radioactive, in particular nuclear fuel containing, organic waste such as rubber gloves, foils, bottles and tubes made of plastic, wipes made of cellulose or synthetics, components made of wood or natural fibers, with the formation of a curable mixture from the shredded waste, an inorganic binder and water.
  • organic waste such as rubber gloves, foils, bottles and tubes made of plastic, wipes made of cellulose or synthetics, components made of wood or natural fibers
  • organic waste produced during the production of nuclear reactor fuel elements can include long-lasting radiotoxic nuclides, such as e.g. B. Plutonium 239 with a half-life of 24 390 years.
  • radiotoxic nuclides such as e.g. B. Plutonium 239 with a half-life of 24 390 years.
  • waste container e.g. B. a 200-liter barrel
  • wastes can originally be water-containing wastes, ashes, powders and granules (ion exchangers), which result in a solid end product after hardening by homogeneous mixing with a cement paste.
  • the removal of solid, voluminous, organic, nuclear fuel-containing waste from fuel element factories by cementing has so far not been carried out because the mixing of the raw waste in cement meant an unsolved problem.
  • the raw waste is a mixture of voluminous largely organic dimensionally stable natural and plastics, such as. B. rubber gloves, plastic films, bottles, tubes, wipes made of cellulose or synthetics, components made of wood, natural fibers and. a.
  • they are composed of 70% by weight of polyvinyl chloride, 15% by weight of neoprene, 10% by weight of cellulose, the rest of various other plastics.
  • These materials are usually mixed with inorganic waste, e.g. B. metal, glass and ceramics.
  • the invention is therefore based on the object of simply and safely introducing solid and voluminous organic wastes of this type, which are difficult to handle, into cement blocks which have sufficient strength, do not form cracks over time and bring about a reduction in the final waste volume.
  • a method of the type mentioned at the outset is characterized in that the waste is comminuted to such small, free-flowing particles that the adhesive forces acting on the waste particles in the mixture of cement as an inorganic binder and water outweigh the buoyancy forces that the waste particles be mixed homogeneously into the cement-water mixture and that finally the mixture of cement, water and the waste particles is cured to form a concrete block that can be disposed of.
  • inorganic waste preferably made of metal, glass and ceramic, is advantageously introduced into the cement-water mixture without voids.
  • Raw waste can be freed of inorganic waste by sorting and the remaining voluminous and dimensionally stable organic waste can be ground in a shredding plant, e.g. B. on grain sizes less than 5 mm.
  • the ground waste which can be mixed very well with the cement paste, is stirred in homogeneously and then poured into a waste drum. Then the pore volume in the cement block is reduced by shaking with vacuum support and at the same time the pressure resistance is increased.
  • this waste After curing, this waste is dimensionally and leach-resistant and suitable for final storage.
  • the waste After curing, the waste is dimensionally stable and leachable and suitable for final storage.
  • the raw waste originating from the glove boxes of a production plant for Pu-containing fuel elements with an average Pu content of about 0.1 g / dm 3 is first separated by sorting non-crushable inorganic admixtures (scrap, glass, etc.) in preparation for a subsequent comminution .
  • sorting non-crushable inorganic admixtures scrap, glass, etc.
  • the raw waste is crushed to an average grain size of about 0.2 mm.
  • the raw waste is compacted from approx. 0.2 kgjdm 3 to 0.45 kg / dm 3 , its Pu content increases by a factor of 2.5 to 0.25 g / dm 3.
  • the mean absolute density of the plastics in the raw waste is around 1.28kg / dm3 due to the high PVC content.
  • the barrel Before curing, the barrel is placed on a vibrating table and the cement-waste mixture is compacted largely without pores.
  • the concrete has hardened after 24 hours.
  • the characteristic data of this final waste container are:
  • the organic, pre-sorted raw waste is crushed to a grain size of approx. 2 mm in a granulator.
  • 40 kg of the waste (89 dm 3 ) with 10 g Pu, corresponding to 3.4 Ci ⁇ -activity, are mixed with 90 kg water and 200 kg cement in an intensive mixer within an alpha-tight concrete cell.
  • the cell floor there is a tubular opening with a diameter of approx. 50 cm, which is enclosed in an alpha-tight manner from the outside by a very long »endless « hose, the lower end of which is welded.
  • a 200 liter drum is placed under the tubular outlet opening of the cell and the endless hose, which resembles a sack, is inserted into the drum in the manner of a drum inner lining.
  • approx. 30 kg of metallic or ceramic scrap parts are placed in the lined barrel before the finished cement mixture is poured in.
  • the plastic hose is welded and the filled drum is placed on a vibrating table to compress the concrete.
  • the barrel is closed and placed in a 400 liter barrel and the space is poured with concrete. After the concrete has hardened, the final container is ready for final storage.
  • the characteristic data of the final container are:
  • slightly radioactive water for the preparation of the cement paste is also particularly advantageous, since it has also been made ready for final storage in this way, without it having to be subjected to any special cleaning processes, etc.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Endkonditionieren fester, voluminöser, weitgehend formbeständiger radioaktiver, insbesondere Kernbrennstoff enthaltender, organischer Abfälle wie Gummihandschuhe, Folien, Flaschen und Schläuche aus Kunststoff, Wischtücher aus Zellstoff bzw. Synthetics, Bauteile aus Holz oder Naturfasern, unter Bildung eines aushärtbaren Gemisches aus dem zerkleinerten Abfall, einem anorganischen Bindemittel und Wasser.
  • Ein derartiges Verfahren ist aus der US-PS 3012385 bekannt. Nach dieser Patentschrift werden feste voluminöse radioaktive, weitgehend formbeständige organische Abfälle wie Papier, Handschuhe, Gummi oder Kleidung in einem Mischer, z. B. Zementmischer, zerkleinert und gleichzeitig in einem Gemisch aus Ton und einer Flüssigkeit wie Wasser, Öl oder eine endzulagernde radioaktive Flüssigkeit unter Bildung eines aushärtenden Konglomerats verrührt.
  • Im Gegensatz zu den meisten festen radioaktiven Abfällen, die üblicherweise beim Umgang mit radioaktiven Stoffen auf dem Gebiet der Kernforschung und Medizin anfallen, können bei der Herstellung von Kernreaktorbrennelementen entstehende organische Abfälle unter anderem langlebige radiotoxische Nuklide, wie z. B. Plutonium 239 mit einer Halbwertzeit von 24 390 Jahren enthalten. Bei der Unterbringung solcher organischer Abfälle in einem Endlager muß daher sichergestellt sein, daß während der langen Abklingzeit ein Austritt der Radionuklide in die Biosphäre ausgeschlossen ist.
  • Nach langjährigen Untersuchungen und Erprobungen zur sicheren Beseitigung und Endlagerung hat sich für schwach radioaktive Abfälle, zu denen auch die iX-Strahler enthaltenden Abfälle aus kernbrennstoffverarbeitenden Betrieben zählen, die Einbettung in Zement und anschließende Lagerung in geeigneten Steinsalzformationen des tieferen geologischen Untergrundes als besonders geeignet herausgestellt. Für diese Art der Endlagerung müssen seitens des Abfalles und des einzulagernden Zementblockes, dem Endgebinde, eine Reihe von Voraussetzungen erfüllt sein.
  • Es dürfen nur formbeständige, nicht faul- oder gärfähige Abfälle mit fest haftender Aktivität, die allseits mit Bindemitteln umhüllt homogen und hohlraumfrei im Abfallbehälter, z. B. einem 200-I-Faß, vergossen werden können, verwendet werden. Diese Abfälle können ursprünglich wasserhaltige Abfälle, Aschen, Pulver und Granulate (lonenaustauscher) sein, die durch homogene Vermischung mit einem Zementbrei nach der Aushärtung ein festes Endprodukt ergeben.
  • Um eine Freisetzung von Radionukliden auch bei unwahrscheinlichen Ereignissen im Endlager ausschließen zu können, werden Mindestforderungen an die Druckfestigkeit und Auslaugbeständigkeit der Endgebinde gestellt. Diese Forderungen können durch Einhaltung einer begrenzten Abfalleinbringung in einen Zementblock, porenfreie Verdichtung und Verwendung geeigneter Zementqualitäten erfüllt werden. Für die Auslaugbeständigkeit kernbrennstoffhaitiger Abfälle mit z. B. UOz, PuOz oder ThOz als Radionuklide kommt begünstigend hinzu, daß diese oxidischen Spaltstoffe von Natur aus eine sehr hohe Unlöslichkeit mitbringen, die eine zusätzliche Sicherheitsbarriere darstellt.
  • Die Beseitigung von festen, voluminösen, organischen, kernbrennstoffhaltigen aus Brennelement-Fabriken stammenden Abfällen durch Zementierung ist bisher unterblieben, weil die Einmischung der Rohabfälle in Zement ein ungelöstes Problem bedeutete. Die Rohabfälle stellen eine Mischung aus voluminösen weitgehend organischen formbeständigen Natur- und Kunststoffen dar, wie z. B. Gummihandschuhe, Kunststoffolien, -flaschen, -schläuche, Wischtücher aus Zellsstoff bzw. Synthetiks, Bauteile aus Holz, Naturfasern u. a. Stofflich setzen sie sich aus 70 Gew.-% Polyvinylchlorid, 15 Gew.-% Neopren, 10 Gew.-% Zellstoff, der Rest aus verschiedenen anderen Kunststoffen zusammen. Diese Materialien sind normalerweise vermischt mit anorganischen Abfällen, z. B. Metall, Glas und Keramik.
  • Solche festen und voluminösen organischen Abfälle lassen sich nicht so in Zement einmischen, daß die Forderungen an den Zementblock erfüllt werden. Einerseits wickeln sich Folienmaterial und andere voluminöse Abfälle beim Einmischen in Zement um den Rührer, andererseits findet aufgrund der Dichteunterschiede zwischen den Kunststoffabfällen und dem Beton eine Entmischung vor dem Aushärten statt, es entsteht also ein recht heterogenes Endgebinde. Die Festigkeit wird zusätzlich durch große Folienflächen im Beton, die nur ein segmentweises Abbinden erlauben, herabgesetzt, so daß es im Laufe der Zeit zu Rissen im Zementblock kommen kann, worunter dessen Auslaugebeständigkeit leidet.
  • Weltweit werden zwar Verfahren entwickelt, diese Abfälle durch Verbrennen in ihrem Volumen zu verringern, und die zurückbleibenden Aschen zu zementieren. Diese Verfahren können jedoch nur dann erfolgreich eingesetzt werden, wenn der Abfall einen geringeren bzw. keinen Polyvinylchlorid (PVC)-Anteil enthält. Die Verbrennung von PVC erzeugt Salzsäure, die nach ihrer Neutralisation, z. B. in Kochsalz übergeführt, als schwach aktiver Abfall in Zement eingebettet endzulagern ist. Da jedoch der Salzgehalt im Zement ebenfalls zur Wahrung der Auslaugebeständigkeit nicht hoch sein darf, ist die gewünschte Reduzierung des Endabfallvolumens für Abfälle nicht zu erreichen.
  • Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, auch derartig schwierig zu handhabende feste und voluminöse organische Abfälle einfach und sicher in Zementblöcke einzubringen, die eine ausreichende Festigkeit haben, im Laufe der Zeit keine Risse bilden und eine Reduzierung des Endabfallvolumens bewirken.
  • Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß die Abfälle zu so kleinen rieselfähigen Partikeln zerkleinert werden, daß die an den Abfallpartikeln in dem Gemisch aus Zement als anorganischem Bindemittel und Wasser angreifenden Adhäsionskräfte die Auftriebskräfte überwiegen, daß die Abfallpartikel in das Zement-Wasser-Gemisch homogen eingemischt werden und daß schließlich das Gemisch aus Zement, Wasser und den Abfallpartikeln zu einem endlagerfähigen Betonblock ausgehärtet wird.
  • Günstigerweise wird in das Zement-Wasser-Gemisch zusätzlich zu den Abfallpartikeln nicht zerkleinerbarer anorganischer Abfall vorzugsweise aus Metall, Glas und Keramik hohlraumfrei eingegeben.
  • Rohabfälle können durch Sortieren vom anorganischen Abfall befreit und die verbleibenden voluminösen und formbeständigen organischen Abfälle können in einer Zerkleinerungsanlage zermahlen werden, z. B. auf Korngrößen kleiner 5 mm. Der zermahlene, sehr gut mit dem Zementbrei vermischbare Abfall wird homogen eingerührt und anschließend in ein Abfallfaß eingefüllt. Danach wird durch Rütteln bei Vakuumunterstützung das Porenvolumen im Zementblock reduziert und damit gleichzeitig die Druckfestigkeit erhöht.
  • Nach dem Aushärten ist dieser Abfall form- und auslaugbeständigundzurEndlagerunggeeignet.
  • Es ist dabei zweckmäßig, vor der Verarbeitung die Rohabfälle durch Sortieren vom anorganischen Abfall zu befreien und diesen nach der Einmischung der organischen Rohabfälle in den Zementbrei nachträglich dort einzubringen.
  • Nach dem Aushärten ist der Abfall form- und auslaugbeständigundzurEndlagerunggeeignet.
  • Zwei Ausführungsbeispiele dienen nachstehend zur weiteren Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens:
    • Ausführungsbeispiel 1
  • Der aus den Handschuhkästen einer Fertigungsanlage für Pu-haltige Brennelemente stammende Rohabfall mit einem mittleren Pu-Gehalt von etwa 0,1 g/dm3 wird zur Vorbereitung einer sich anschließenden Zerkleinerung zunächst durch Sortierung von nicht zerkleinerbaren anorganischen Beimengungen (Schrotte, Glas u. a.) getrennt. In einem 2-stufigen Mahlverfahren, bestehend aus einer Schneid- und Pralltellermühle, wird der Rohabfall auf eine mittlere Korngröße von etwa 0,2 mm zerkleinert. Dadurch verdichtet sich der Rohabfall von ca. 0,2 kgjdm3 auf 0,45 kg/dm3, sein Pu-Anteil steigt um den Faktor 2,5 auf 0,25 g/dm3. Die mittlere absolute Dichte der Kunststoffe im Rohabfall beträgt, bedingt durch den hohen PVC-Gehalt, etwa 1,28kg/dm3.
  • 60 dm3 dieses rieselfähigen zermahlenen Rohabfalles (27 kg) werden mit 65 dm3 Zement der Dichte 3,2 kgjdm3 und 70 dm3 schwach-kontaminierten Abfallösungen innig mit einem Rührer vermengt und anschließend in ein 200-I-Rollreifenfaß eingefüllt.
  • Vor dem Aushärten wird das Faß auf einen Rütteltisch gestellt und das Zement-Abfall-Gemisch weitgehend porenfrei verdichtet.
  • Nach 24 Stunden ist der Beton ausgehärtet. Die charakteristischen Daten dieses Endabfallgebindes sind:
    Figure imgb0001
  • Dieses 200-I-Faß muß aufgrund der in der Bundesrepublik Deutschland geltenden Richtlinien zur Endlagerung zusätzlich in eine Betonabschirmung, die das Faß allseitig umhüllt, eingesetzt werden.
    • Ausführungsbeispiel 2
  • In einer Schneidmühle wird der organische, vorsortierte Rohabfall bis auf ca. 2 mm Korngröße zerkleinert. 40 kg des Abfalles (89 dm3) mit 10 g Pu, entsprechend 3,4 Ci α-Aktivität, werden mit 90 kg Wasser und 200 kg Zement in einem Intensivmischer innerhalb einer alphadichten Betonierzelle vermischt. Im Zellenboden befindet sich zum Ausschleusen eine rohrförmige Öffnung mit ca. 50 cm Durchmesser, die von außen von einem sehr langen »endlosen« Schlauch, dessen unteres Ende verschweißt ist, alphadicht umschlossen ist. Zur Ausbringung der Abfall/ Zement-Mischung wird ein 200-I-Faß unter die rohrförmige Austrittsöffnung der Zelle gestellt und der endlose Schlauch, der einem Sack gleicht, in das Faß nach der Art einer Faßinnenauskleidung eingeschoben. Zur Beseitigung alphakontaminierter anorganischer Abfälle werden ca. 30 kg metallische bzw. keramische Schrotteile in das ausgekleidete Faß gelegt, bevor die fertige Zementmischung eingefüllt wird. Zum Abschluß der alphadichten Ausschleusung wird der Kunststoffschlauch abgeschweißt und das gefüllte Faß zur Verdichtung des Betons auf einen Rütteltisch gestellt. Danach wird das Faß verschlossen in ein 400-I-Faß eingesetzt und der Zwischenraum mit Beton vergossen. Nach Aushärtung des Betons ist das Endgebinde endlagerfähig. Die charakteristischen Daten des Endgebindes sind:
    Figure imgb0002
  • Diese Beispiele zeigen, daß es nunmehr auf relativ einfache Weise möglich ist, auch die hier bei der Kernbrennstabfertigung entstehenden Abfälle, insbesondere solche auch aus Handschuhboxen, wie sie bei der Hantierung mit Plutoniumoxiden Verwendung finden, auf relativ einfache Weise ohne die bisher gefürchteten Auftriebserscheinungen in Zement einzubetten. Es wird dabei, falls auch noch die vorher aussortierten anorganischen Abfallbestandteile mit eingebracht werden sollen, zweckmäßig sein, letztere ebenfalls auf ein solches Maß zu zerkleinern, daß eine vollständige Einbettung und Ummantelung durch den Zementbrei möglich ist.
  • Besonders vorteilhaft ist auch die Verwendung des leicht radioaktiven Wassers für die Zubereitung des Zementbreies, da dieses damit ebenfalls auf diese Weise endlagerfähig gemacht worden ist, ohne daß es noch speziellen Reinigungsvorgängen usw. unterzogen werden müßte.

Claims (3)

1. Verfahren zum Endkonditionieren fester, voluminöser, weitgehend formbeständiger radioaktiver, insbesondere Kernbrennstoff enthaltender, organischer Abfälle, wie Gummihandschuhe, Folien, Flaschen und Schläuche aus Kunststoff, Wischtücher aus Zellstoff bzw. Synthetics, Bauteile aus Holz oder Naturfasern, unter Bildung eines aushärtenden Gemisches aus dem zerkleinerten Abfall, einem anorganischen Bindemittel und Wasser, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfälle zu so kleinen rieselfähigen Partikeln zerkleinert werden, daß die an den Abfallpartikeln in dem Gemisch aus Zement als anorganischem Bindemittel und Wasser angreifenden Adhäsionskräfte die Auftriebskräfte überwiegen, daß die Abfallpartikel in das Zement- Wasser-Gemisch homogen eingemischt werden und daß schließlich das Gemisch aus Zement, Wasser und den Abfallpartikeln zu einem endlagerfähigen Betonblockausgehärtetwird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in das Zement-Wasser-Gemisch zusätzlich zu den Abfallpartikeln nicht zerkleinerbarer anorganischer Abfall vorzugsweise aus Metall, Glas und Keramik hohlraumfrei eingegeben wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Zement/Wasser-Gemisch mit neutraler radioaktiver Abfallösung gebildet wird.
EP81100115A 1980-01-17 1981-01-09 Verfahren zum Endkonditionieren fester radioaktiver, insbesondere Kernbrennstoff enthaltender, organischer Abfälle Expired EP0032686B1 (de)

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DE3001629 1980-01-17

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EP0032686A2 EP0032686A2 (de) 1981-07-29
EP0032686A3 EP0032686A3 (en) 1981-09-09
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