DE1303189C2

DE1303189C2 - Kernbrennstoff- oder kerngiftformkoerper mit einer mehrschichtigen huelle aus kohlenstoff

Info

Publication number: DE1303189C2
Application number: DE19641303189
Authority: DE
Inventors: Walter Norman van Poway; Luby Charles Strong; Chin Jack; San Diego; Calif. Goeddel (V.St.A.)
Original assignee: Hobeg Hochtemperaturreaktor Brennelement GmbH
Current assignee: Hobeg Hochtemperaturreaktor Brennelement GmbH
Priority date: 1963-11-18
Filing date: 1964-11-18
Publication date: 1975-02-27
Also published as: DE1303189B; US3335063A; CH428955A; SE316245B; BE655916A; GB1037470A; AT268464B; NL6413411A

Description

Die Frfindung bezieht sich auf einen Kernbrennstoff- oder Kemgiftformkörper mit einer mehrschichtigen Schutzhülle aus pyrolytischem Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz und eine zweite und eine dritte Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, pyrolytischen Kohlenstoff besteht.

Formkörper dieser Art sind aus der Veröffentlichung »Planseeberichte für Pulvermetallurgie« Bd. H), 1962, S. 168 bis 177, bekannt. Bei diesen bekannten Formköirpern besteht der Kern aus Mo₂C, das als Mödellsubstänz für UC₂ verwendet wurde. Die erste Schicht Wurde im Wirbelbettverfahren aus Azetylen eines PariaWrucks von (M> Atm bei 1100" C während 17, Siunden abgeschieden und erhielt dabei eine Picke von 25 μ. Die zweite Schicht wu»-de aus Azetylen eines Partialdrocks von 0,1 Atm bei i45ü" C während 7 Stunden abgeschieden und erhielt eine Dicke von 200 μ. Die dritte Schicht wurde aus Azetylen eines Partialdrucks von 0,3 Atm bei 1800° C während 30 Minuten abgeschieden und erhielt eine Dicke von etwa HH) μ (Aufwachsgeschwindigkeit 2h < pro ίο Stunde). Schnitte durch die Formkörper ; . _;.n bei Interferenzaufnahme einen Schichtaufbau der zweiten und dritten Schicht, der »laminar« bezeichnet wird. Keine der beiden äußersten Schichten hat eine kolumnare Struktur.

Nach der Veröffentlichung des Batteile Memorial Institute, Columbus, Ohio, »Battelle Studies of Veramic Coated-Particle Fuels - A Review for the AF.C Symposium on Ceramic-Matrix Fuels Containing Coated Particles, gehalten am Batfelle Memorial In-

ao stitute vom 5. und <v November 1962« von R. W Dayton, J. H. Oxley und C W. Townley, Seite 25 bis 28, ist es bekannt, daß man nicht nur laminare Schichten aus dichtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff erzeugen kann, sondern auch »kolumnar« genannte Schichten aus dichtem, thermisch lcitfahigen, pyrolytischen Kohlenstoff. Im Gegensat/ /u den laminaren Schichten, bei denen die Kristallkörner im wesentlichen in IJmfangsrichtung orientiert sind, sind bei den kolumnaren Schichten die Kristallkorncr im wesentlichen radial orientiert. Die kolumnaren Schichten entstehen bei relativ niedrigen Abscheidegeschwindigkeiten, die laminaren Schichten bei relativ großen Abscheidegeschwindigkeiten Die Grenze hängt von den jeweils vorliegenden Bedingungen, u. a. der Art des zu polyrolysierenden Gases, dem Partialdruck dieses Gases, der Fließgeschwindigkeit des (iases, der Temperatur, der Dichte der Formkörper im Wirbelbett ab. Als Anhalt kann als Grenze eine Abscheidegeschwindigkeit von 10 μ

pro Stunde bei einer Temperatur von 1400° C und sonst üblichen Bedingungen angesehen werden. Die auf einen VO₂- oder UC.-Kern Ühcrzugsschichten aus Kohlenstoff haben entweder eine laminare oder eine kolumnare Struktur.

In einer Veröffentlichung der US-Atomic Energy Comission, »Ceramic-Matrix Fuels containing coated particles«. Proceedings of a Symposium, gehalten am Battelle Memorial Institute vom 5. und f>. Nov. 1962, W. O. Harms, Seite 71 bis 94, findet sich ferner ein Testbericht über Kernbrennstoff-Formkörper mit einer Hülle aus pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff. In diesem Bericht wird ausgeführt, daß Kernbrennstoff partikel, die mit zwei Überzugsschichten aus pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff je einer laminaren und je einer kolumnaren Struktur versehen sind, solchen mit nur einer (Jberzugsschicht aus Kohlenstoff mit einer laminaren oder kolumnaren Struktur überlegen sind. Diese Formkörper mit einer nur zweischichtigen Hülle aus je einer laminaren und je

einer kolumnaren Schicht enthalten jedoch außer diesen beiden Schichten keine weitere Schicht, und die Spaltgasabgabe daraus erweist sich noch nicht als genügend gering.

Die bekannten Formkörper mit Hüllen aus Koh-

lenstoff enthalten in ihrem Kern durch Neutronen spaltbares Material (Kernbrennstoff). Aufgabe der ersten Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff schwammiger Konsistenz ist es, mechanische Stöße

auf den Kern, die von außen auf die Formkörper wirken, zu dämpfen und Spaltpirodukte. die beim Spalten des Kernbrennstoffs durch Neutronen entstehen, zu bremsen öb4 aufzufangen. Aufgabe der zweiten und dritten Schiebt ausdiebtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff ist es, einen Austritt der Spaltprodukte, auch wenn sie gasförmig sind, aus den Formkörpern zu verhindern. Dies ist wegen der Dichtheit dieser beiden Schichten grundsatzlich möglich.

Aus der französischen Patentschrift 1 320962 ist schließlich ein Kembrennstoff-Fonnkörper mit einer zweischichtigen Hülle aus Aluminiumoxid bekannt, wobei die innere Schicht aus porösem Al₂O, und die äußere Schicht aus dichtem (/-Al₂O₁ besteht. Dem ganz andersartigen Material der Hülle entsprechend werden die Aluminiumoxidschichten durch Hydrolyse von Aluminiumchlorid aus. der Gasphase auf die Kernbrennstoffpartikel aufgebracht, und die Alumini umoxidhülle besteht nur aus zwei Schichten.

Aui^he der Erfindung ist es, einen Formkörper mit einer Kohlenstoffhülle der eingangs genannten Art /u schaffen, der in besonders hohem Maße gasundurchlässig ist und darüber hinaus mechanisch sehr widerstandsfähig ist und der insbesondere nicht bei mechanischer oder thermischer Beanspruchung oder auch bei Slrahlungsbeanspruchung /ur Bildung von Rissen neigt, durch die Gas au·.; dem Formkörper entweichen kann.

Die Erfindung geht somit aus von einem Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörper mit einer mehrschichtigen Schutzhülle aus pyrolytischcm Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz nr.ii eine zweite und dnc dritte Hülle aus dich tem, thermisch leitenden, pyrolytischen Kohlenstoff besteht. Sie ist dadurch gekennzeichnet. daß die erste Hülle in an sich bekannter Weise eine Dicke von etwa I bis 2 Ruckstoßreichweiten aufweist und in ebenfalls an sich bekannter Weise die zweite oder dritte Hülle kolumn?r und entsprechend die dritte oder /weite Hülle laminar ausgebildet sind und daß diese beiden Schichten diskontinuierlich unter Bildung einer Grenzfläche aufeinanderfolgen.

Zwischen der laminaren Schicht und der kolumnaren Schicht, die diskontinuierlich aufeinanderfolgen, bildet sich überraschenderweise offenbar eine in besonders hohem Maße gasundurchlässige Schicht.

Die erste Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff schwammiger Konsistenz soll vorzugsweise 5 bis 50 μ dick sein, um Spaltprodukte auffangen zu können. Die Reichweite von Spaltprodukten in schwammigem Kohlenstoff beträgt etwa LS bis 25 μ. Da zwei Rückstoßreichweiten ausreichen, um mit hohem Sicherheitigrad Spaltprodukte aufzufangen, erhält die erste Schicht aus schwammigem Kohlenstoff vorzugsweise eine Dicke von 25 bis 50. Schichtstärken in diesem Bereich verhindern außerdem einen raschen Wärmeübergang vom Kern auf die beiden äußeren Schichten und minderndaherdie thermische Beanspruchung der beiden äußeren Schichten und somit eine Rißbfldung in den äußeren Schichten^

Das Zusammenwirken der laminaren und der kolumiFiaren Kohlenstoffschicht der erfindungsgemäßen Formkörper macht die mehrschichtige Hülle gasundurchlässig, und mechanisch sehr widerstandsfähig. Die Gasundurchlässigkeit hängt jedenfalls offensichtlich nicht nur von der Dichte und der Dicke der Schichten ab, denn sonst müßte eine rein kolumnare Schicht wegen ihrer im Verhältnis zur laminaren Schicht größeren Dichte bei gleicher Schichtstärke gasundurchlässig sein. In der jeweils inneren oder äu-

ßeren Schicht entstehende Risse pflanzen sich überraschenderweise zuT äußeren bzw. inneren Schicht nicht fort, vermutlich wegen des unterschiedlichen kristallinen Aufbaus der Schichten, der eine Rißfortpflanzung hemmt.

ίο Zur Herstellung der ersten Schicht aus schwammigem Kohlenstoff werden die Kerne beispielsweise in einen Heliumstrom dispergiert und dabei auf eine Temperatur zwischen 800 und 1400° C erhitzt. Eine Substanz, aus der sich bei Pyrolyse Kohlenstoff gerin-

IS ger Dichte und schwammiger Konsistenz abscheidet, beispielsweise Azetylengas bei einem relativ hohen Partialdruck von beispielsweise 0,65 bis 0,9 Atm wird dann in den Heliumstrom eingeführt.

Die laminare und die kolumnare Schicht aus py-

rolytischem Kohlenstoff können auf die Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz in verschiedener Weise aufgebracht werden. Beispielsweise können Urandicarbid-Thoriumdicarbidpartikel oder Borcarbidpartikel

as als Strömungsbett in einem Strom von erhitztem Heliumgas in einer erhitzten GraphitreaktoTöhre bei einer Tempe-atur zwischen 1200 und 2200° C dispergiert werden. Eine Verbindung, die dazu in der !.agc ist. einen dichten, thermisch leitfahigen pyrolytischen Kohlenstoff auf Grund von Zersetzung zu erzeugen, z. B. Methan, wird in den Heliumstrom mit einem Partialdtuck von ungefähr 0,001 bis 0,80 Atm eingemischt Beliebige andere Materialien, die dichten, thermisch leitfähigen pyrolytischen Kohlenstoff auf

Grund einer Zersetzung bilden, können ebenfalls verwendet werden. Bei Temperatur oberhalb 1200T zerset/t sich das Methangas auf der Oberfläche der Partikel und bildet eine pyrolytische Kohlenstoffschicht auf ihrer Oberfläche. Die Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff können von beliebiger Dicke sein; Dicken von 10 bis 80 μ reichen aus, um die Spaltprodukte innerhalb der Brennstoffpartikel zurückzuhalten oder die Verdampfung des Gifts zu verhindern. Wird ein Partialdruck des Methans zwischen 0,08 und 0,80 Atm bei einem Gesamtga*strom von KK)O bis K)(MH) cm¹ pro Minute durch einen Reaktor von 2,5 cm Durchmesser angewendet, so wird die Schicht aus dichtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff laminar. Wird jedoch der Partialdruck des

Methans auf einen Wert /wischen ungefähr 0,001 bis

0,08 Atm verringert, dann wird die Schicht kolumnar.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist daher

ein Verfahren zur Herstellung des vorstehenden

Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörpers mit einer

mehrschichtigen Schutzhülle durch Aufbringung pyrolytischer Kohlenstoffhüllen auf einen Kern, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man auf einen Kern aus Kernbrennstoff oder Kerngift in an sich bekannter Weise eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff

So geringer Dichte und schlammiger Struktur mit einer Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiteh aufbringt, darin; bei einem Methangasdruck zwischen 0,08 und 0,80 Atm und eiher Temperatur zwischen 1200 und 2200⁰C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, jam inaren, pyrolytischeh Kohlenstoff öder bei einem Methangasdruck zwischen 0,001 und 0,08 Atm und einer Temperatur zwischen 1200 und 2200° C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, kolum-

naren. pyiolytischen Kohlenstoff aufbringt und nach Aufbringung der zweiten Hülle aus laminarem oder külunmaren Kohlenstoff «ien Methangasstrom unterbricht und dann die dritte kolumnarc oder laminaie Hülle aufbringt

Die speziellen Betriebsbedingungen ft die Ausbildung der dichten pyrolytischen KohHnstoffhüIlen, seien sie laminar oder kolumnar, können in ziemlich we;fcen Grenzen verändert werden. Die Geometrie der Reaktionsröhre und die Größe und Form der Artikel, die überzogen werden, sind bestimmend für die Strömungsgeschwindigkeit und den Partialdruck der Gase.

Die Kerne erfindungsgemäßer Formkörper können auch neutronenabsorbierendes Material (sogenannte Gifte) ...ithalten. Die erfindungsgemäßen Kohlenstoffschichten verhindern dann, daß diese Gifte aus den Fonnkörpern ausdampfen können.

Somit sind die Formkörper bevorzugt zur Herstellung von Kernbrennstoffelementen und Kernreaktorregelelementen (Reaktoirkontrollstäben) geeignet. Auch können die Kerne sowohl Spaltmaterial als auch Gifte enthalten; hierdurch wird die lebensdauer der Reaktivität von Brennstoffelementen, in denen diese Formkörper enthalten sind, verlängert und die Anzahl der Reaktorkontrollstäbe, die in dem Reaktor erforderlich sind, vermindert.

Für die Anwendungen in Kernreaktoren eignen sich die Formkörper auch deswegen besonders, weil sie hohen Strahlungsbeanspruchungen widerstehen. Wegen ihrer hohen Widerstandsfähigkeit gegenüber thermischen Beanspruchungen und mechanischen Beanspruchungen sind die Formkörper besonders zur Verwendung in gasgekühltcn Hochtemperaturreaktoren geeignet. Als spaltbares Material für den Kern erfindrngsgemäßer Formkörper kommen insbesondere Urandicarbid oder Mischungen aus Urandicarbid und Thoriumdicarbid in Betracht, aber auch allgemein spaltbare Materialien wie metallisches Uran, Thorium und Plutonium und Verbindungen dieser Metalle, wie Urandioxid, Thoriumdioxid und Urancarbid.

Obwohl die Erfindung insbesondere in Beziehung aufspaltbare Brennstoffe aus Urandicarbid oder einer Mischung aus Urandicarbid und Thoriumdicarbid und auf brennbare Gifte aus Borcarbid und Gadoliniumcarbid beschrieben wurde, können auch andere spaltbare Materialien und andere Gifte mit einer Schutzschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz mit mindestens zwei getrennten und diskontinuierlichen, laminaren bzw. kolumnaren Schichten aiu dichtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff versehen werden, um eine verbesserte Strukturstabilität und eine bessere Zurückhaltung der Spaltprodukte oder Dampfdrücke zu liefern. Entsprechend können auch verschieden geformte Brennstoffkörper mit diesen Hüllen versehen werden, beispielsweise Körper in Form von Stangen oder Ringen.

Die erfinduingsgemäßen Kernbrennstoff- und Kerngiftkörper zeichnen sich durch eine erhöhte Stabilität und verbesserte Rückhaltung der Spaltprodukte aus. Bei den umhüllten Urandicarbid-Thoriumcarbid-Formkörpern liegt bei einer Temperatur von 1700° C nach 513 Stunden der Anteil des aus den umhüllten Brennstoffpartikeln ausgetretenen Xenons 133 in dem Bereich von 1 10" bis 5 10 ^s cm² (vgl. Beispiel 1). Bei den vorgenannten, bekannten Brennstoffpartikeln, die in herkömmlicher Weise mit einer zweifachen Schicht aus kolumnaren und laminaren Kohlenstoffstrukturen überzogen sind, tritt dagegen eine Spaltgasfreisetzung in diesem Ausmaß bereits bei viel niedrigeren Temperaturen von 815 bis 925' C auf (vgl. Veröffentlichung der US-Atomic Hiicrgy Comission. »Ceramic-Matrix Fuels containing coated particles«. Proceedings of a Symposium, gehalten am Battelle Memorial Institute vom 5. und 6. Nov. 1962. W. O. Harms, S. Tl bis 94).

Die Beispiele erläutern die Erfindung. Beispiel 1

Fjne Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstoiimischung wird aus gepulvertem Thoriumdioxid, gepulvertem Uraniumdioxid und gepulvertem Kohlen-

stoff hergestellt. Das verwendete Urandioxid enthält 91 % bis 93% U 235. Jeweils 10 g Thoriumdioxid, die 88% Thorium enthalten, werden mit einem Gramm des Urandioxids gemischt, um einen spaltbaren Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstoff mit

ao einem 10:1 Thorium-Uran-Verhältnis zu erhalten. Kohlenstolf wird in einer Mem,c zugeführt, die das stöchiometrische Verhältnis übersteigt, das für die Umwandlung der Dioxide in Dicarbide notwendig ist Ein Bindemittel von 2 Gewichtsprozent aus ÄthyLrcl-

»5 lulose wird der Mischung aus den Dioxiden und Kohlenstoff hinzugefügt.

Das gepulverte Thoriumdioxid, Urandioxid, Kohlenstoff und die Äthylzellulose werden innig mitein ander vermischt, während sie trocken sind. F.in Trich-

loräthylenlösungsmittel für den Äthylzelluloscbinder wird hinzugefügt, um die Äthyzlzellulose zu lösen und einen Brei zu bilden. Der Brei wird gerührt, um agglomerierte Partikel aus Thoriumdioxid, Urandioxid und Kohlenstoff in der Größe von ungefähr 295 bis 5(M) μ zu erhalten, die im Ofen bei 60° C getrocknet werden. Die getrockneten agglomerierten Partikel aus Thoriumdioxid, Urandioxid und Kohlenstoff werden miteinander mit draphitmeh! vermischt, z. B. mit einem Graphit einer mittleren Partikelgröße von weniger als

20 μ in einem Partikel-zu-Graphiitgewichts-Verhältnis von 8: 1 und dann in einem Graphittiegel unter Vakuum bei einer Temperatur von 2200° C miteinander zur Reaktion gebracht, um die Dioxide in Dicarbide zu reduzieren. Die Gegenwart eines Überschus-

ses an Kohlenstoff bevorzugt die Bildung einer festen Lösung eines eutektischen Gemisches von Thoriumdicarbid, Urandicarbid und Kohlenstoff gegenüber den stöchiometrischen Dicarbiden. Nachdem die Dioxide vollständig zu DicarbHen reduziert sind, wird die

Temperatur auf 2500° C erhöht, um die Partikel aus Urandicarbid-Thoriumdicarbid zu schmelzen und zu verdichten. Die Gegenwart des Graphitmehls verhindert die Verschmelzung der Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Partikel, die als dispergierte Partikel in dem

ss Graphitmehl erhalten bleiben. Nach Abkühlung werden dichte, nahezu kugelförmige Partikel einer Größe von 175 μ bis 300 μ aus einer festen Lösung des Urandicarbid und Thoriumdicarbtds erhalten.

Eine Graphitreaktionsröhre mit einem Durchmes-

6ύ ser von 2,5 cm wird auf 1150° C erhitzt und Heliumgas durch die Röhre mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 3800 cm¹ pro Minute hindurchgelassen. 50g des U randicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstoff s einer Partikelgröße von 175 μ bis 300 μ wird in die Reaktionsröhre eingetropft und in dem Heliumgasstrom verflüssigt. Wenn die Temperatur der Brennstoffpartikel 1150° C erreicht, dann wird Azetylengas bei einem Partialdruck von 0,80 Atm zu dem Heliumgas-

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strom zugemischt. Das Azetylen zersetzt sich und schlägt einen Kohlenstoff geringer Dichte und , schwammiger Konsistenz auf die Brennstoffpartikel nieder. Der Strom des Azetylengases wird aufrechterhalten, bis eine Kohlenstoffhülle geringer Dichte und schwammiger Konsistenz von 25 μ Dicke und auf den Brennstoffpartikeln abgeschieden ist. Der Azetylengasstrom wird beendet und die Temperatur der Reaktionsröhre auf 1700° C erhöht; Bei dieser Temperatur wird Methangas bei einem Partialdruck von 18 Atm dem Heliumgasstrom zugemischt und in die Reaktionsröhre eingeführt, wo er sich zersetzt und eine Zwischenschicht von dichtem, thermisch leitfähigen, laminaren, pyrolytischen Kohlenstoff über dem schwammigen Kohlenstoff abscheidet. Der Methangasstrom wird so lange fortgesetzt, bis eine Schicht aus laminarem, pyrolytischen Kohlenstoff einer Dicke von 30 μ erhalten ist.

Der Strom des Methangases wird beendet und die Temperatur der Partikel auf 185O⁰C erhöht. Eine weitere Menge von Methangas bei einem Partialdruck von 0,025 Atm wird mit Heliumgas gemischt und die Reaktionsröhre eingeführt, wo sie zerfällt, und eine dichte, thermisch leitfähige, kolumnare, pyrolytische Kohlenstoffhülle auf der Zwischenschicht aus laminarem, pyrolytischen Kohlenstoff abscheidet. Der Methangasstrom wird fortgesetzt, bis eine Hülle aus kolumnarem, pyrolytischen Kohlenstoff mit einer Dicke von 45 μ erhalten ist, dann wird der Gasstrom abgeschaltet, und es werden die überzogenen Brennstoffpartikel in Helium abgekühlt und aus der Reaktionsröhre entfernt. Die überzogenen Brennstoff partikel zeigen eine wesentlich verbesserte Rückhaltung der Spaltprodukte. Der Anteil des nach 50 Stunden

bei 1700" C aus den umhüllten Partikeln ausgetretenen Xenons 133 liegt in dem Bereich von 1 · K) '' bis 5 · 10'^s cnr. Die nach dem Beispiel 1 umhüllten Brennstoffpartikel weisen außerdem eine verbesserte Strahlcnstabilität auf; nach einer Verbrennung von 20% des spaltbaren Brennstoffs zeigte ihre Hülle noch keine Fehlstellen.

Beispiel 2

Brennstoffpartikel mit getrennten und diskontinuierlichen, dichten, thermisch leitfähigen Hüllen aus pyrolytischem Kohlenstoff werden gemäß Beispiel 1 hergestellt, abgesehen davon, daß die Hülle aus kolumnarem, pyrolytischen Kohlenstoff als eine Zwi-

»5 schenhülle und die laminare, pyrolytische Kohlenstoffhülle als äußere Hülle aufgebracht wird. Die Brennstoffpartikel zeigen entsprechende Spaltproduktrückhaltfähigkeit und Strahlenstabilität wie die Brennstoff partikel nach Beispiel 1 und werden mit

a«» diesen praktisch für alle Zwecke identisch angesehen.

Beispiel 3

Borcatbidgiftpartikel mit einer mittleren Größe von ungefähr 20 μ werden mit einer Kohlenstoffhülle

»5 geringer Dichte und stoßabsorbierendem, schwammigen Kohlenstoff versehen und einer zwischenliegenden, dichten thermisch leitfähigen, laminaren, pyrolytischen Kohlenstoffhülle und einer äußeren Hülle aus dichtem, thermisch leitfähigen, kolumnaren, pyrolyti-

sehen Kohlenstoff gemäß dem Verfahren nach Beispiel I. Die umhüllten Borcarbidpartikel zeigen einen verbesserten Widerstand gegenüber Wärme- und Strahlungsbeanspruchungen und zeigen eine erhöhte Dampfdruckzurückhaltung.

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Claims

Patentansprüche:

1. Kernbrennstoff- odi¹ Kemgiftformkörper mit einer mehrschichtigen Schutzhülle aus pyrolytischem Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz und eine zweite und eine dritte Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, pyrolytischen Kohlenstoff besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Hülle in an sich bekannter Weise eine Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufweist und in ebenfalls an sich bekannter Weise die zweite oder dritte Hülle kolumnar und entsprechend die dritte oder zweite Hülle laminar ausgebildet sind und daß diese beiden Schichten diskontinuierlich unter Bildung einer Grenzfläche aufeinanderfolgen.

2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff aus Urandicarbid oder einer Mischung aus Urandicarbid und Thoriumcarbid besteht.

3. Formkörper nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß das Kerngift aus Borcarbid oder Gadoliniumcarbid besteht.

4. Formkörper nach einem der Ansprüche I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die /weite und dritte Hülle je IO bis KO μ dick sind

5. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoff-oder Kerngiftfor.nkörpersnach Anspruch 1, mit einer mehrschichtigen Schutzhülle durch Aufbringung pyrolytischer Koblenstoffhüllen auf einen Kern, dadurch gekennzeichnet, daß man auf einen Kern aus Kernbrennstoff oder Kerngift in an sich bekannter Weise eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Struktur mit einer Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufbringt, dann bei einem Methangasdruck zwischen 0,OR und 0,80 Atm und einer Temperatur zwischen 1200° C und 2200° C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, laminaren, pyrolytischen Kohlenstoff oder bei einem Methangasdruck zwischen 0,001 und 0,0« Atm und einer Temperatur zwischen 1200° C und 2200' C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, kolumnaren, pyrolytischen Kohlenstoff aufbringt und nach Aufbringung der zweiten Hüiie aus laminarem oder kolumnaren Kohlenstoff den Methangasstrom unterbricht und dann die dritte kolumnare oder laminare Hülle aufbringt.