DE1946838C3 - Verwendung eines ueberzogenen Spaltmaterialteilchens - Google Patents

Verwendung eines ueberzogenen Spaltmaterialteilchens

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DE1946838C3 DE19691946838 DE1946838A DE1946838C3 DE 1946838 C3 DE1946838 C3 DE 1946838C3 DE 19691946838 DE19691946838 DE 19691946838 DE 1946838 A DE1946838 A DE 1946838A DE 1946838 C3 DE1946838 C3 DE 1946838C3
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Description

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fr ν m„f»-;Qi „»-. - r P1.^ bestene"> die mit dem eine derart beträchtliche Ausdehnung aufweisen, daß
I Kernmaterial vertraglich ist So hält man beispiels- sie als Überzüge für Spaltstoffpartikel bei derartigen
ί TT >5S η·ΐ8%-Offe· Wie iS0lr0pen Kohlen- Energieniveaus der Bestrahlung mit schnellen Neu-
^ CKt-T h"cnie· iur geeignet. Die bevorzugte tronen im allgemeinen nicht brauchbar sind. Anderer-
P Substanz ist schwammartiger Kohlenstoff, worunter 5 seits hat man überraschenderweise festgestellt, daß
% ein rußartiger, amorpner Kohlenstoff zu verstehen ist, isotrope pyroiytische Kohlenstoffe m.t etwas geringeren
g der ein diffuses Rontgenstrahlbeugungsmuster und Dichten im Bereich zwischen etwa 1,55 und etwa
fe- eine uicntenat die etwa 50% oder noch weniger 1,8 g/cm3 Schrumpfungen und Schrumpfgeschwindig-
if- betragt als die theoretische Dichte von Kohlenstoff, keiten unterliegen, die bei einer Neutronenbestiahlung
φ die bei etwa l,ll g/cm hegt. Schwammartiger Kohlen- io bei hoher Temperatur bis zu Energieniveaus von etwa
δ stoff ist gegenüber gasformigen Stoffen norös und auch 2,5 -10" NVT (>0,18 Mev.) tolerierbar sind, und daß
I kompressibel Wie oben erwähnt, besteht die Haupt- sie danach eine Expansion aufweisen, die annehmbar
§ funktion der Schicht mit niedriger Dichte auf einem ist. Deshalb sind isotrope pyroiytische Kohlenstoffe
i. Spaltmaterialpartikel dann, die Rückstoßtei'chen bei mit Dichten im Bereich, zwischen etwa 1,55 und etwa
der Spaltung abzuschwächen und eine zweite Funktion 15 1,8 g/cm3 für die Verwendung als Überzüge für Spalt-
in der Anpassung an die Beanspruchungen, die sich materialpartikel hervorragend geeignet, iß Kernreak-
, aus der unterschiedlichen thermischen Ausdehnung toren eingebracht and Neutronendosierungen ausge-
; /wischendem Kern und der aus isotropem Kohlenstoff setzt zu werden, die größer sind als etwa 4 ■ 1021 NVT
bestehenden Aulienschicnt sowie aus irgendwelchen (>0,18 Mev.) bei Temperaturen von etwa 80O0C und
andean Formänderungen in dem Kern oder in der ao darüber. Derartige Überzüge sind besonders überlegen,
Außenschicht infolge des Aussetzens einer Neutronen- wenn die Teilchen Dosierungen von wenigstens
bestrahlung über einen längeren Zeitraum ergeben. 6 · 1021 NVT (>0,18 Mev.) bei Temperaturen von
Um diese vorstehenden Funktionen zu erreichen, etwa 10000C und sogar his zu einer Höhe von etwa
, sollte die Schicht mit niedriger Dichte eine Stärke von 12000C ausgesetzt werden.
wenigstens etwa 25 μ und eine theoretische Dichte 25 Ob ein Kohlenstoff überzug isotrop ist, kann dadurch
; haben, die wenigstens etwa 25% geringer ist als die bestimmt werden, daß die physikalischen Eigen-
? theoretische Dichte der isotropen Kohlenstoffschicht. schäften des Kohlenstoffs bestimmt werden, um seinen
Unt-r theoretischer Dichte wird ein prozentualer Wert Bacon-Anisotropie-Faktor festzulegen. Der Bacon-
: verstanden, welcher angibt, welcher Prozentsatz der Anisotropie-Faktor ist ein gängiges Maß der bevor-
, thcoictischen Maximaldichte durch die tatsächliche 30 zugten Orientierung der Schichtebenen in der Struktur.
i Dichte erreicht wird. Wenn beispielsweise die äußere Die Meßtechnik sowie eine vollständige Erklärung der
I ι otrope Kohlenstoffsci.ieht eine Dichte von 1,7 g/cm3 Maßstabsgrößen sind in dem Artikel »A Method for
, hai (theoretische Pxate von 77%), so sollte die Determining the Degree of Orientation of Graphite«
Kohlenstoffschicht niedriger Dichte nicht dichter sein von G. E. Bacon, Journal of Applied Chemistry,
i als 1,2 g/cm3 (theoretische Dichte von 57%). Ein 25 VoI. 6, (1956) S. 477 aufgeführt. Der niedrigste Punkt
i Dichteunterschied in dieser Höhe gewährleistet, daß auf der Bacon-Skala ist 1,0 und steht für einen gänz-
i die innere Schichi niedriger Dichte für eine Anpassung lieh isotropen Kohlenstoff.
von Änderungen in der isotropen Schicht sorgt. Wenn Im allgemeinen hängt die Gesamtstärke des Viel-
i darüber hinaus der Kern aus einem Spaltmaterial fachschichtüberzuges /on der Größe des Kerns ab.
-fe hergestellt ist, das sich unter Bildung von Spaltungs- 40 Als allgemeine Regel für Spaltmaterialpartikel gilt,
* produkten spaltet, sollte die Stärke der Schicht mit daß der Überzug bei der Reaktorbetriebstemperatur
\ niedriger üich'e so ausreichend bemessen s»jn, AaR Hie und dem erwarteten schnellen Fluß einem effektiven
I Rückstoßspaltprodukte gedämpft bzw. abgeschwächt Spaltstoffabbrand von etwa 20% der Metallatome ent-
f werden, so daß ein Sprengen oder Zerreißen des iso- sprechend angepaßt sein soll. Wenn beispielsweise die
: tropen Überzuges auf Grund einer Beschädigung durch 45 Kerne einen Größenbereich von etwa 150 bis 500 μ
J den Rückstoß von Spaltungsprodukten vermieden haben und eine Innenschicht aus pvrolytischem Koh-
!' wird. Bei Kernen aus Spaltmaterial verwendet man lenstoff niedriger Dichte verwendet wird, kann die
I üblicherweise einen schwarnrnartigen Überzug mit Dicke der Innenschicht zwischen etwa 25 und etwa
einer Stärke von wenigstens etwa 30 μ. 60 μ und die der äußeren isotropen Kohienstoffschicht
ff ? Die Außenschicht soll gegenüber Gas e>ne sehr gute 50 zwischen etwa 40 und etwa 100 μ liegen. Für Kerne,
f '*_ (-.!!durchlässigkeit haben and in der Lage sein, eine die wesentlich gröCer sind, können Überzüge mit grö-
t 4. hohe Formstabüuät während einer langdauernden ßeren Stärken verwendet werden. Gleicherweise kann,
f, - Neutronenbestrahlung mit schnellem Fluß als wesent- wenn ein stark poröser Kern verwendet wird, im Ver-
f I licher Komponente beizubehalten. Man fand, daß gleich einem dichten Kern des gleichen Durch-
% pyrolytischer Kohlenstoff hoher Dichte, das sind 55 messers ein Überzug aus isotropem Kohlenstoff mit
si I Dichtewerte von etwa 2,0 g/cm3 und mehr, der isotrop einer etwas geringeren Stärke verwendet werden, wenn
*! ' ist, diese gewünschten Qualitäten während einer Neu- man berücksichtigt, daß alle anderen Faktoren ein-
t I tronenbestrahlung bis zu einem Enerfjeniveau von schließlich der Schicht mit niedriger Dichte glcich-
t I ungefähr 2,5 · 10" NVT (>0,18 Mev.) aufweist. Man bleiben.
f hat jedoch, wie bereits erwähnt, unerwarteterweise 60 Wie bereits erwähnt, ändern eine zusätzliche Schicht
: festgestellt, daß, obwohl derartige isotrope Kohlen- . oder zusätzliche Schichten entweder zwischen der
; stoffe hoher Dichte einer relativ geringen Formände- Schicht mii niedriger Dichte und der äußeren Schicht
i rung durch Schrumpfen während einer Neutronen- aus isotropem Kohlenstoff oder außerhalb der iso-
; bestrahlung bei hoher Temperatur mit einsm Energie- tropen Schicht die bedeutenden Vorteile, die man
|; niveau bis zu etwa 2,5 · 1021 NVT (>0,18 Mev.) unter- 65 durch die Verwendung der isotropen Kohlenstoff-
! liegen, zu der Zeit, wo das Niveau etwa 4 ■ 10sl NVT schicht mit den geforderten Eigenschaften in einem
* (>0,i8 Mev.) erreicht und danach diese Überzüge aus derartigen Teilchen erhält, nicht üeshalb kann gege-
isotropem pyroiyti-^hem Kohlenstoff hohe- Dichte benenfalls das Teilchen auch derartige zusätzliche
i 94β 838
Zwischen- und/oder Außenschleifen enthalten, die au;; höheren Temperaturen abgeschieden wurden, ein grü-
Substanzen bestehen, die mil der isotropen Kohlen- ßercs L,- haben und von diesem Gesichtspunkt aus
Stoffschicht verträglich smd, ohne daß dadurch die dementsprechend erwünscht sind, bevorzugt man von
Verwendbarkeit des Teilchens im Sinne der vorlie- einem alle Faktoren einbeziehenden Standpunkt aus
genden Erfindung eingeschränkt würde. Wenn jedoeh 5 die überlegene Festigkeit von isotropen Kohlenstoffen,
eine Substanz, wie Siliciumcarbid, als eine Schicht die bei niedrigeren Temperaturen abgeschieden werden,
innerhalb einer Ummantelung aus isotropem pyroly- Unter Verwendung von wirtschaftlich brauchbaren
tischem Kohlenstoff verwendet wird, ändert sie die Übenriehverfahren hat ein isotroper pyrolytischcr
Schrumpfung, die toleriert werden kann. Dement- Kohlenstoff, der aus Propan od. dgl. bei Temperaluren
sprechend ist es dann zu empfehlen, einen isotropen io von etwa 1500°C und darunter mit einer Dichte in
pyrolytischen Kohlenstoff m;t einer Dichte im oberen "dem gewünschten Bereich abgeschieden wird, ein /.,
Teil des vorstehend erwähnten Dichtebereichs zu ver- unter etwa 100 A und üblicherweise liegt L,- in dem
wenden. Bereich von etwa 25 bis 60 Ä. Wegen seiner beträeht-
Der Baccn-Anisotropie-r aMor sollte 1,1 oder we- lieh größeren Festigkeit und anderer Faktoren wird niger betragen. Isotrop K"nlenstoffe, die bei relativ 15 jedoeh dieser bei niedriger Temperatur abgeschiedene niedrigen Abscheidctem,·. aiuren (etwa 15000C und isotrope Kohlenstoff für das Überziehen von Spaltdarunter) abgela;. * werden, sind bevorzugt. Der- stoffleilchen vorgezogen, die hohe Dosierungen von artige Kohlersicne haben scheinbare KristaSütgrößen Hochtemperatur-Neulronenbtstraiiiung aufnehmet'. im Bereich ·.* ·■ etwa 30 bis 60 Ä. Wenn auf einem sollen.
Spaitmateria'iieüchen ein Außenüberzug dieser An 20 Überzogene Te'lchen der vorerwähnten Arien sind verwendet wird, reicht die Undurchlässigkeit gegenüber insbesondere für uie Verwendung in gasgekülilten Gas, die dieser isotrope Kohlenstoff aufweist, aus, im Hochtemperaturreaktoren geeignet, die für d'e Frwesentlichen alle flüchtigen Spaltungsprodukte, die in zeugung einer nutzbaren Leistung ausgelegi sind. Sie dem Spaltmaterial erzeugt werden, zurückzuhalten. werden jedoeh als in gleicher Weise wertvoll für die
Die Kristallithöhe oder scheinbare Kristallografie 25 Verwendung bei anderen Reaktortypcn erachtet, in
des isotropen Kohlenstoffs, die hier mit Lr bezeichnet denen sie hohen Temperaturen und hohi.i Dosierungen
wird, kann direkt aus den überzogenen Teilchen durch schneller Neutronen ausgesetzt sind und wo das
Verwendung eines Röntgendiffraktometers erhalten Zurückhalten von gasförmigen Spaltstoffprodukien
werden. Es gilt als erwünschtes Ziel betrachtet wird. Bei einem HKiR-
30 Betrieb kann beispielsweise der Reaktorkern mit >pall-
£ _ JX89A ^ baren und brütbaren Teilchen der folgenden L-i«en-
r ßcos(-J ' schäften gefüllt werden. Die spaltbaren Teilchen
können sphäroide Kerne mit einem Durchmesser
wobei zwischen 150 und 250 μ haben und 92% angereie'ierlcs
/ die Wellenlänge in Ä, 35 Uran als eine feste Lösung von ThC2-UC2 (U. ■ 1)
β die Linienbreite auf halber Höhe (002) und enthalten. Diese Kerne sind mit emer Innenschichl au*
(■) der Bragg-Winkel (Glanzwinkel) sind. schwammart.gem pyrolyt.schem Kohlenstoff nut eine,
Dichte von etwa 1 g/cm3 und einer Starke von etwa 45 μ und einem äußeren Überzug aus isotropem pyro-
Ganz allgemein gilt, wenn alle anderen physika- 40 Iytischem Kohlenstoff, der etwa 50 μ dick ist. eine lischen Eigenschaften gleich sind., daß isotroper Dichte von etwa 1,7 g/cm3 und einen BAF-Wert von Kohlenstoff mit einer größeren Kristallografie bei etwa 1,05 hat, überzogen. Die brütbaren Teilchen Neutronenbesira'niungen mit hohem Energieniveau können Kerne in Form von Sphäroiden mit einem eine bessere Forinstabilität hat. Man nimmt an, daß Durchmesser \on 300 bis 420 μ einer festen Lösung die Formänderungen in einem isotropen Kohlenstoff- 45 von ThC2-UC2 (8:1) haben, die mit einem ähnlichen überzug von den Änderungen herrühren, die in den 45 μ dicken schwammartigen Kohlenstoffinnenübcr/ug einzelnen Kristallite!! auftreten, ind sich durch die und einem 60 μ dicken äußeren pyrolytischen Kohlen-Tatsache ergeben, daß eine pe rekle Isotropie, d. h. sioffüberzug überzogen sind, der eine Dichte von etwa ein BAF von 1,00 nicht erreicht wird. Diese Form- 1,7 g/cm3 und einen BAF-Wert von etwa 1,05 hat. Bei änderungen treten in dem Überzug sowohl radial als 50 für einen derartigen Reaktor abzusehenden Belriebsauch in Umfangsrichlung zu den Kernen der Teilchen bedingungen kann man erwarten, daß die Teilehen auf und können als Beanspruchung des Übeizugs während einer Spallstofflebensdaucr von 3 bis 6 Jahren sowohl in Radial- als auch in Umfangsrichlung be- tine Dosierung an schnellem Fluß von etwa 4 bis stimmt bzw. aufgetragen werden. Pycofytischer Koh- 8 - iO21 NVT (0,18 Mev.) bei einer Temperatur von lenstoff kann sich einer derartigen Beanspruchung bis 55 über 1000CC und wahrscheinlich in der Nähe von zu einem bestimmten Ausmaß (beispielsweise eine 1200°C aufnehmen. Es ist zu erwarten, daß die Teilchen wirklich" Beanspruchung von wenigstens etwa 10%) vollauf in der Lage sind, den Beanspruchungen derdurch Kriechen nnpassen. Ob jedoeh die Spannung artiger Betriebsbedingungen erfolgreich/u widerstehen erfolgreich in einem besonderen Fall aufgenommen Nachfolgend wird beispielsweise die Herstellung werden kann, hängt auch von der Geschwindigkeit ab, 60 eines gemäß der Erfindung zu verwendenden Teilchens mit der die Beanspruchung auftritt. besehrieben sowie das Ergebnis von Hesirahlungs-
Der isotrope Kohlenstoff sollte nicht nur diese Be- versuchen mit solchen Teilchen.
ansprjehungcn aushalten können, sondern auch eine Ls wird teilchenförmiges Thoriunidie.irbid-l'r.iiuli-
ausrcicl.cndc Festigkeit behalten, um eine seiner carbid hergestellt (1,6: 1) mit einer Teilchengröße vi η
lluuptfunkiionun, nämlich das Zurückhalten der gas- (15 etwa 200 μ und im allgemeinen sphiiroidi 1 urin. Π;·.·,
förmigen Spaltungsprodukte auszuführen. Obwohl verwendete Uran enthält etwa 92% Ann-lelicrung. Du·
lediglich vom Standpunkt der Formslabililät aus be- Th(VUC., Sphämide haben eine Ou Ue von itw.i
'raelilel isotrope Kohlenstoffe, die von Methan bei 11 g/cm3. Fin (iraphit-Kcaklionsrolu mn einem Iiiiu-m-
durchmesser von etwa 6,3 cm wird auf etwa HOO0C Der Propanstrom wird aufrechterhalten, bis ein Übererhitzt, während ein durch das Rohr gehender Helium- zug von isotropem pyrolytischem Kohlenstoff von etwa gasstrom aufrechterhalten wird. Bei Beginn des Über- 75 μ Stärke erreicht ist (etwa 30 Minuten). Zu dieser Ziehens wird ein Heliummengenstrom eingestellt, der Zeit wird der Propanstrom unterbrochen und die überausreicht, um 200 g von Sphäroiden in Schwebe zu 5 zogenen Spaltstoff partikel ganz langsam in Helium gehalten. Die Sphäroide werden in das Oberteil des kühlt und dann aus dem Reaktionsrohr entfernt.
Reaktionsrohres eingeführt.' Der nach oben durch das Die so erhaltenen Teilchen wurden untersucht und Rohr gehende Gasstrom erzeugt ein Partikelwirbelbett, !getestet. Man stellte fest, daß die Dichte der äußeren
Wenn die Temperatur der Spaltstoffteilchen etwa isotropen Kohlenstoffschicht stwa 1,7 g/cm* und die
1000° C erreicht, wird dem Helium Acetylengas hinzu- u> scheinbare Kristallitgröße etwa 40 A beträgt. Der
gemischt, um einen nach oben stromenden Gasstrom Bacon-Anisotropie-Faktor wurde zu etwa 1,05 be-
mit einem Durchsatz von 6O0Ocm3/min (STP) mit stimmt
einem Partialdruck des Acetylene von etwa 0,80 Eine geeignete Charge von überzogenen Teilchen
(Gesamtdruck 1 atm) zu erzeugen. Das Acetylengas wurde in einer passenden Kapsel untergebracht und
zersetzt sich und scheidet auf den Spaltmaterial- 15 einer Neutronenbestrahlung bei einer mittleren Spalt-
sphäroidcn einen schwammartigen Kohlenstoff nied- stoff temperatur von etwa 1200° C eine ausreichende
riger Dichte ab. Bei diesen Überziehbedingungen be- Zeit lang ausgesetzt, um eine Bestrahlung mit schnellem
trägt die Überzugsablagerungsgeschwindigkeit etwa Fluß von etwa 6 -10" cm*/s NVT zu akkumulieren
15 μ pro Minute. Der Acetylenstrom wird aufrecht- (wobei Neutronen mit einer Energie verwendet wurden,
erhalten, bis ein Überzug aus schwammartigem pyro- die größer ist als etwa 0,18 Mev.). Nach Beendigung
lytischem Kohlenstoff niedriger Dichte von etwa 40 μ dieser Zeitperiode wurde der Abbrand auf etwa 20·/·
Stärke auf den Sphäroiden abgelagert ist. Dann wird der spaltbaren Atome geschätzt. Die Xenon-133-Frei-
der Acetylengasstrom unterbrochen. gäbe betrug weniger als etwa bei 1 · 10-*. Die Spalt"
Die Temperatur des Reaktionsrohres und der £ber- sloffteilchen wiesen nach etwa 20% Abbrand im Überzogenen Sphäroide wird dann auf etwa 1450° C erhöht, 35 zug im wesentlichen keine fehlerhaften Stellen auf.
während ein Strom von Heliumgas von etwa 6000cm*/ Eine ähnliche Gruppe von überzogenen Teilchen, min durch das Rohr hindurchgeführt wird. Wenn die die bezüglich aller Punkte gleich waren mit der AusTemperatur der überzogenen Sphäroide 1450° C er- nähme, daß sie einen äußeren Kohlenstofföbenzug mit reicht, wird mit dem Helium Propangas vermischt, um einem BAF-Wsrt von 1,1 und einer Dichte von etwa einen nach oben gehenden Gasstrom mit einem Partial-30 2,0 g/cm3 enthielten, der aus Methan bei höheren druck des Propans von etwa 0,40 (Gesamldrusk 1 atm) Temperaturen abgeschieden wurde, wurde unter den zu erzeugen, wobei der Gesamtdurchsatz des Gases auf gleichen Bedingungen bestrahlt Diese Teilchen hatten etwa 10 000 cm*/min erhöht wird. Das Propan zersetzt eine Xcnon-133-Freigabe von mehr als etwa 10~* und sich und scheidet isotropen pyrolytischen Kohlenstoff wiesen einen hohen Prozentsatz von fehlerhaften über dem schwammartigen Kohlenstoffüberzug ab. 35 Stellen im Überzug auf.
309 £28/335

Claims (6)

beschrieben, wobei jedoch nur Neutronenströme nied-Patentansprüche: riger Dichte zur Anwendung kommen. Insbesondere nach den Lehren der USA.-Patent-
1. Verwendung eines überzogenen Spaltmaterial- schrift 3 298 921 war nun zu erwarten, daß für Neuteilchens aus einem zentralen Kern, der das Spalt- 5 tronenströme hoher Dichte auch eine relativ hohe material enthält, einer den Kern umgebenden Dichte der isotropen Kohlenstoffschicht des Spalt-Innenschicht von wenigstens 25 μ Stärke aus einer matsrialteiichens erforderlich sei. Nunmehr wurde Substanz niedriger Dichte und wenigstens einer jedoch gefunden, daß ein bisher nicht bekannter Außenschicht aus isotropem, pyrolytischem Koh- Grenzwert bei einer Dosierung von etwa 2,5 · 1021NVT lenstoff mit einem BA F-Wert zwischen 1,0 und io exisiiert, bei dessen Überschreiten ein Überzug aus etwa 1,1 und einer Dichte zwischen etwa 1,55 und isotropem, pyrolytischem Kohlenstoff hoher Dichte etwa 1,8 g/cm3, wobei die theoretische Dichte der eine erhebliche Expansion durchmacht und zu einem Innenschicht wenigstens 25% geringer ist als die Versagen des Brennstoffteilchens führt. Aufgabe der theoretische Dichte der Außenschicht, unter Be- Erfindung ist daher die Überwindung dieser Schwierigdingungen, bei denen es langdauernd einer Tempe- 15 keit und die Auffindung eines Teilchens, welches bei ratur von etwa 8000C und darüber und einer den angegebenen hohen Neutroiendichten und lang schnellen Neutronenbestrahlung von wenigstens anhaltenden hohen Temperaturen sich zufriedenstel-4 · 102t NVT (>0,18 Mev.) ausgesetzt wird. lend verhält.
2. Verwendung gemäß Anspruch 1, wobei der Gelöst wird diese Aufgabe erfindungsgemäß durch isotrope pyrolytische Kohlenstoff der Außenschicht ao die Verwendung eines überzogenen Spallmaterialteüdes Spaltmaterialteilchens ein Lr von weniger als chens aus einem zentralen Kern, der das Spaltmaterial etwa 100 A, insbesondere von 25 bis 60 A, hat. enthält, einer den Kern umgebenden Innenschuh* von
3. Verwendung nach Anspruch 1 oder 2, wobei wenigstens 25 μ Stärke aus einer Substanz niedriger der pyrolytische Kohlenstoff der Innenschicht des . Dichte und wenigstens einer Außenschicht aus iso-Spaltmaterialteilchens eine Dichte zwischen etwa 25 tropem, pyrolyiischem Kohlenstoff mit einem BAF-0,7 und etwa 1,2 g/cm3 hat. Wert zwischen 1,0 und etwa 1,1 und einer Dichte
4. Verwendung nach einem der vorhergehenden zwischen etwa 1,55 und etwa 1,8 g/cm3, wobei die Ansprüche, wobei die Stärke der isotropen Kohlen- theoretische Dichte der Innenschicht wenigstens 25% Stoffschicht der Spaltmaterialteilchen zwischen geringer ist als die theoretische Dichte der Außenetwa 40 und etwa 100 μ liegt. 30 schicht, unter Bedingungen, bei denen es langdauernd
5. Verwendung nach einem der vorhergehenden einer Temperatur von etwa 8000C und darüber und Ansprüche, wobei der Kern des Spaltmaterial- einer schnellen Neutronenbestrahlung von wenigstens teilchens eine Partikelgröße zwischen etwa 150 und 4 · 1021 NVT (>0v18 Mev.) ausgesetzt wird.
etwa 500 μ hat. Der Ausdruck NVT hat einen numerischen Wert,
6. Verwendung nach einem der vorhergehenden 35 der in Neutronen pro cm2 abgedrückt ist und durch Ansprüche, wobei der Kern des Spaltma^rial- Messung der Neutronendichte in Neutronen pro cm3, teilchens angereichertes Urandicarbid enthält. der Neutronengeschwindigkeit in Zentimeter pro Sekunde und der Zeit in Sekunden berechnet wird. Der hier verwendete Ausdruck Spaltmaterial soll die Elf
40 mente Uran, Thorium, Plutonium und Verbindungen
davon umfassen.
Der zentrale Kern des zu ve-rwend^nden Teilchens besteht aus dem Material, das .nan schützen will. Er
Die Erfindung betrifft die Verwendung eines mit kann irgendeine zweckmäßige Form haben. Im allgepyrolytischem Kohlenstoff überzogenen Spaltmaterial- 45 meinen werden Kerne sphäroider Form verwendet, teilchens bei hohen Temperaturen und einer Bestrah- deren Partikelgröße zwischen etwa 150 und etwa 500 μ lung mit schnellen Neutronen von hohem Energie- liegt. Es können jedoch au h größere und kleinere niveau über iängere Zeiträume. Teiichengrößen verwendet werden. Die Materialien für
Aus der USA.-Patentschrift 3 298 921 ist ein Spalt- den Kern werden in der Karbidform bevorzugt, jedoch matprialteilchen bekannt, welches für verhältnismäßig 50 können auch Kernmaterialien in anderen geeigneten niedrige Bestrahlungsdosen von etwa 10- 1020cm2/sec Formen, beispielsweise in der des Oxids, verwendet NVT gedacht ist. Dort wird gelehrt, daß für einen - werden. Beispiel? für geeignete Spaltstoff-Kernmateri-Neutronenfluß von etwa I · 1022 NVT die Dichte der alien sind Urandicarbid, Thoriumdicarbid untf/oder isotropen Kohlenstoffschicht einen Wert von min- Mischungen davon, Uranoxid, Thoriumoxid unJ PIudestens 2,0 g/cm3, vorzugsweise von mindestens 55 toniumcxid.
2,1 g/cm3 aufweisen sollte. Für weniger scharfe Be- Die Überzüge können verschiedene zusammen
triebsbedingungen sollen jedoch auch niedrigere Dich- gesetzte Formen haben. Sie müsser lediglich weaigten zufriedenstellend sein. stens eine durchgehende Ummantelung aus isotropem
Aus der USA.-Patentschrift 3 325 363 sind Teilchen pyrolytischem Kohlenstoff außerhalb einer Schicht aus bekannt,dieeine innere Überzugsschicht ausschwamm- 60 geeignetem Material niedriger Dichte einschließen, die artigem Kohlenstoff und eine äußere dichte Kohlen- die Wirkungen der RückstoUteilchen bei der Spaltung Stoffschicht aufweisen. Die Außenschicht besteht aus abschwächt. Im allgemeinen legen die Art des Kerns laminarem Kohlenstoff. und der beabsichtigte Reaktorbetrieb die erwünschte
In »Nuclear Science and Engineering«, Bd. 28, 1967, Überzugsform fest. Außerhalb der isotropen Kohlen-S. 34 bis 41, wird die Bestrahlung einer Vielzahl von 65 stoffummantelung oder zwischen den zwei Schichten Teilchen, darunter auch solchen mit einem Auluau, können zusätzliche Schichten aus geeigneten Subwie er vorliegend verwendet werden soll, unter Be- stanzen angeordnet werden, dingungen hrher Temperatur und hohen Abbrandes Die den Kern umgebende Schicht soll aus einer
DE19691946838 1968-09-20 1969-09-16 Verwendung eines ueberzogenen Spaltmaterialteilchens Expired DE1946838C3 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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