DE2049529A1 - Brennelement fur Kernreaktoren - Google Patents
Brennelement fur KernreaktorenInfo
- Publication number
- DE2049529A1 DE2049529A1 DE19702049529 DE2049529A DE2049529A1 DE 2049529 A1 DE2049529 A1 DE 2049529A1 DE 19702049529 DE19702049529 DE 19702049529 DE 2049529 A DE2049529 A DE 2049529A DE 2049529 A1 DE2049529 A1 DE 2049529A1
- Authority
- DE
- Germany
- Prior art keywords
- shell
- carbon
- carbide
- layer
- density
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/626—Coated fuel particles
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/02—Fuel elements
- G21C3/04—Constructional details
- G21C3/16—Details of the construction within the casing
- G21C3/20—Details of the construction within the casing with coating on fuel or on inside of casing; with non-active interlayer between casing and active material with multiple casings or multiple active layers
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Description
Anmelderin: United States Atomic Energy Commission Washington D. 0. 2054-5, USA
Brennelement für Kernreaktoren
Die Erfindung betrifft Brennelemente für Kernreaktoren, insbesondere
Brennstoffρartikel, die zur Erhöhung der Temperatur-
und Neutronenfestigkeit mit pyrolytischem Kohlenstoff
und Siliziumkarbid beschichtet sind.
Es ist bekanntlich günstig, Teilchen oder Partikel aus spaltbarem oder brutfähigem Kernbrennstoff wie Uran, Plutonium,
Thorium mit pyrolytischem Kohlenstoff zu beschichten, um während der Einsatzdauer der Brennelemente gasförmige und
metallische Spaltprodukte zurückzuhalten. Hierzu müssen die Brennelemente ihre Strukturfestigkeit auch bei hoher Temperatur
und längerer Bestrahlung im Reaktorbetrieb beibehalten.
109820/1326
2Q49529
Die ζ. B. aus den USA Patentschriften 3,555,063, 3,298,921
und 3»361,638 bekannten, mit pyrolytischem Kohlenstoff überzogenen
Brennstoffpartikel sind hinsichtlich ihrer Fähigkeit,
auch nach längerem Reaktorbetrieb, insbesondere bei den Temperaturen und der starken Neutronenstrahlung neuerer Reaktoren,
z. B. gasgekühlten Hochtemperaturreaktoren, die entstehenden Spaltprodukte zurückzuhalten, weiter verbesserungsbedürftig.
Derartige Brennstoffpartikel bzw. Brennelemente sind Aufgabe der Erfindung.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird vorgeschlagen, dass eine Schicht aus einem Puffermaterial niedriger Dichte zwischen
dem Kern und einer dichten Karbidschale aus Siliziumkarbid, Zirkonkarbid, Niobiumkarbid oder Mischungen derselben angeordnet,
und zwischen dieser Karbidschale und einer diese umgebenden Schale aus isotropem, pyrolytischem Kohlenstoff mit
einer Dichte von 1,5 - 1,7 g/ccm eine mit beiden in Kontakt
befindliche Zwischenschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff mit einer Dichte von 0,7 - 1,2 g/ccm angeordnet ist.
In den der weiteren Erläuterung dienenden Zeichnungen zeigt
die Figur 1 im Schnitt einen Brennstoffpartikel der Erfindung, und die Figur 2 und 3 als Schaubild die von der Neutronendosis
abhängige Spannung in verschiedenen Schichten von zwei unterschiedlich aufgebauten Brennstoffpartikeln.
109820/1326
Die Festigkeit der dichten Karbidschale einer Kernbrennstoffbeschichtung
kann durch Druckspannung wesentlich erhöht werden. Zur Erzeugung einer Druckspannungsbelastung in&er Siliziumkarbidschale
ist eine isotrope, pyrolytische Kohlenstoffschale gut geeignet, da dieser durch geeignete Niederschlagung
eine Kristallstruktur erhält, durch die er bei hoher Temperatur und Strahlung mit der erforderlichen Geschwindigkeit
auf die Siliziumkarbidschale aufschrumpft. Isotroper,
pyoischer Kohlenstoff mit einer Dichte von 1,5 - etwa 1,7
g/ccm zeigt eine günstige Schrumpfgeschwindigkeit gerade in
den späteren Bestrahlungsstadien, bei denen der.durch allmähliche Ansammlung von Spaltprodukten in der Karbidschale steigende
Innendruck ausgeglichen werden muss. Gleichzeitig schru-mpft dieser Kohlenstoff aber während der frühen Bestrahlungsstadien
ziemlich schnell. Dadurch können die Festigkeit beeinträchtigende Spannungsbelastungen in der Siliziumkarbidschicht
oder der Kohlenstoffschicht selbst entstehen.
Dieses Problem lässt sich durch Anbringen einer Zwischenschicht aus kompressiblem, pyrolytischem Kohlenstoff zwischen
der dichten Karbidschale und der isotropen, pyrolytischen
Kohlenstoffschicht lösen. Die Zwischenschicht wird während
der frühen Bestrahlungsstadien zusammengedrückt und soweit verdichtet, dass sie später die Druckspannungskräfte der
109820/1326
schrumpfenden isotropen Kohlenstoffschale nach innen auf die dichte Karbidschale überträgt, bevor der Gasdruck in der
• letzteren eine nennenswerte Höhe erreicht.
Die Figur 1 zeigt einen erfindungsgemässen Brennstoffpartikel
10 beliebiger Form mit einem Kern 12 aus spaltbarem oder brutfähigem Material, meist nicht grosser als etwa 1 mm. In
vielen Fällen soll die Grosse sphäroidförmiger Brennstoffpartikel
etwa 100 - 500 /U im Durchmesser nicht übersteigen, obwohl auch grössere oder kleinere Teilchen zum Einsatz gelangen.
Das Kernmaterial besteht aus einem bei hoher Temperatur beständigen Karbid, Oxid, Nitrid oder Silizid der
spaltbaren oder brutfähigen Isotope von Uran, Thorium oder Plutonium.
Nahe der Aussenflache des dichten Kerns 12 wird eine Schicht
15 aus einem Puffermaterial niedriger Dichte vorgesehen. Das Material muss mit'dem Kernmaterial und den Einsatzbedingungen
verträglich sein. Bevorzugt wird eine Schicht aus pyrolytischem
Kohlenstoff mit einer 60% der Theoretischen nicht übersteigenden Dichte. Besonders günstig ist schwammiger,
pyrolytischer Kohlenstoff, d. h. ein russähnlicher, amorpher Kohlenstoff mit gestreutem Röntgenstrahlendiffraktionsmuster
und einer Dichte von etwa 1,3 g/ccm oder darunter. Schwammiger Kohlenstoff dämpft die bei der Spaltung entstehenden Rück-
— 5 — 109820/1326
stosskräfte besonders gut und verhindert eine Beschädigung
der ein, die Spaltprodukte zurückhaltendes Druckgefäss bildenden Aussenschichten des Brennstoffpartikels 10. Zur Erfüllung
dieser Aufgabe wird der schwammige Kohlenstoff in einer Dicke von 20 - 100, vorzugsweise und meist von 50 60
/U angebracht.
Besonders bei Verwendung von Oxiden als Kernmaterial kann die Anbringung einer dünnen Dichtungsschicht 15 unmittelbar
über der Pufferschicht 13 vorteilhaft sein. Diese Dichtungsschicht 15 wird so dünn wie möglich gehalten, solange sie ihre
Aufgabe als eine Gassperre während der Aufbringung der übrigen Schichten erfüllt. Geeignet ist dichter, laminarer oder
isotroper, pyro^bischer Kohlenstoff. Dichter, laminarer Kohlenstoff
wird bevorzugt, z. B. mit einer Dichte von wenigstens 1,7 g/ccm, die selbst bei einer Dicke von nur 1 Ai
eine ausreichende Gassperre bildet. Da es bei sehr kleinen Brennstoffteilchen, z. B. mit Durchmessern von 100 - 500 /u
sehr schwer festzustellen ist, ob die Beschichtung gleichmässig ist, wird bei Verwendung von Oxiden als Kernmaterial eine
Dichtungsschicht 15 von etwa 2 - 5 /U bevorzugt. Da die
schwammige Kohlenstoffschicht 13 leicht brüchig ist, dient die Dichtungsschicht 15 gleichzeitig als mechanischer Schutz für
die Pufferschicht 13» die dann ohne Beschädigung zur weiteren
Beschichtung in eine andere Vorrichtung gebracht werden
109820/1326
kann. Aus diesem Grunde wird die Dichtungsschicht am besten in der gleichen Vorrichtung angebracht, wie die Pufferschicht
IJ, die dann sofort geschützt ist.
Für die Zurückhaltung der entstehenden Spaltprodukte durch die Schale 17 sind an sich die verschiedensten temperaturfesten
Metall- oder Metalloidkarbide geeignet. Unter dem Gesichtspunkt der Neutronenökonomie sind aber Silizium, Niobium
oder Zirkoniumkarbide wegen ihres verhältnismässig niedrigen Neutroneneinfangquerschnitts vorzuziehen. Praktisch
wird man meist Siliziumkarbid wählen, weil es nicht nur billig ist, sondern auch am meisten erforscht ist; insbesondere
sind die Umsetzungsbedingungen zur Niederschlagung von Siliziumkarbid aus der Dampfphase und die Pyrolyse von Methyltrichlorsilan
in Gegenwart eines Überschusses von Wasserst off gas im einzelnen bestens bekannt.
Die Abdichtungsschicht 15 oder eine Innenschicht 21 aus isotropem,
pyrolytischem Kohlenstoff bildet eine Gassperre, die eine Umsetzung des Wasserstoffchloridgases als Nebenprodukt
der erwähnten Pyrolyse mit Uran im Kern 12 verhindert. Die Dicke der Karbidschale 17 wird meist 20 - 30 /u betragen.
Dadurch ist die Gewähr für die Zurückhaltung der Spaltprodukte und die erforderliche Festigkeit bei der Handhabung
und im Reaktorbetrieb während der Gesamtlebensdauer gegeben.
- 7 -109820/1326 '
Wegen der erforderlichen Neutronenökonomie kommen Siliziumkarbidschalen
von mehr als etwa 4-0 /u. Dicke kaum in Frage. Die Dichte soll in diesem Falle wenigstens 90% der theoretischen
Maximaldichte "betragen.
Um einen Bruch der dichten Karbidschale 17 zu vermeiden, muss sich die Betriebsbelastung in bestimmten Grenzen halten.
Dies wird durch die. die Karbidschale 17 umgebende Kohlenstoff schale 19 erreicht, die bei Neutronenbestrahlung
infolge ihrer Kristallstruktur in geregelter Weise schrumpft und an die dichte Karbidschale 17 eine die durch Ansammlung
von Spaltprodukten entstehende Innenbelastung ausgleichende Druckspannung legt. Dies wird mit zunehmender Betriebsdauer
und steigendem Innendruck durch zunehmende Spaltproduktmengen
zunehmend wichtig. Zur Vermeidung einer chemischen Umsetzung zwischen dem Kernmaterial 12 und dem Siliziumkarbid
infolge der durch Wärmeeinwirkung einsetzenden Wanderung
/kann während der Gesamtbetriebsdauer des Brennelements zwischen die Siliziumkarbidschicht 17 und den Kern eine dichte, isotrope,
pyrolytisch^ Kohlenstoff schicht 21 gelegt werden. Eine Wanderung von Metallatomen aus dem Kern 12 zu der Pufferschicht
13 kann unter dem Einfluss starker Neutronenbestrahlung eintreten und eine Umsetzung von Uran und Spaltprodukten
mit dem Siliziumkarbid verursachen. Dies wird durch die Zwischenschicht 21 verhindert. Hierzu soll die Schicht in
der Regel 15 - 25 /U dick sein und eine Dichte von etwa
1,7 - 1,95 g/ccm besitzen.
109820/1326
Die Isotropie von Kohlenstoff wird zweckmässig nach dem
Bacon1sehen Anisotropiefaktor gemessen (vgl. G. E. Bacon,
in Journal of Applied Chemistry, Bd. 6, S. 477, 1956). Vollkommen
isotroper Kohlenstoff besitzt hiernach einen Anisotropiefaktor von 1. Für den pyrolytischen Kohlenstoff der
Schicht 21 soll dieser Faktor vorzugsweise 1,2 oder weniger betragen.
Die äussere pyrolytische Kohlenstoffschale 19 ist vorzugsweise
gasundurchlässig und so beschaffen, dass sie die Metallkarbidschale 17 trotz Aufbau eines Innendrucks während
längerer Bestrahlung unter einer leichten Druckspannung hält, Die Schale 19 verstärkt somit die Siliziumkarbidschale,
schützt die Schale 17 gegen äussere Beschädigung und dient gleichzeitig als zweite Gassperre.
Isotroper, pyrolytischer Kohlenstoff mit einer Dichte von etwa 1,5 - 1»7 g/cem schrumpft in dem erforderlichen Ausmass
parallel zur Niederschlagsebene und hält somit die während längerer Bestrahlung erforderliche Druckspannung aufrecht.
Die Dicke der Schale sollte zu diesem Zweck mindestens 20 /U betragen und liegt meist zwischen 20 und 40 /U.
Vorzugsweise beträgt der Anisotropiefaktor 1,2 oder weniger, während die durchschnittliche Kristallitengrösse etwa 35 150
Ü beträgt.
109820/1326
Die zuvor erwähnte, !compressible, pyrolytische Kohlenstoffschicht
besteht ζ. B. aus der zwischen der Karbidschale 17 und der äusseren pyrolytisehen Kohlenstoffschale angeordneten
Schicht 23.
Die Figur 2 zeigt die Belastung in psi als Funktion der Gesamtneutronendosis,
gemessen als N/qcm als Faktor von Neutronenfluss und Zeit, wobei der Neutronenfluss in qcm/Sek.
für schnelle Neutronen mit einer etwa 0,18 MeV übersteigenden Energie errechnet ist. Das Spannungsprofil der Figur 2 wurde
für die Karbidschale und die äussere, isotrope, pyrolytische Kohlenstoffschale 19 eines Brennelements ähnlich dom der Figur
2 bestimmt. Hierbei fehlt eine Zwischenschicht 23 und
die isotrope, pyrolytische Kohlenstoffschicht 19 wurde unmittelbar
auf die Siliziumkarbidschale 17 niedergeschlagen. In den Figuren 2 und 3 zeigt der Bereich über der Abszisse
die Spannungsbelastung und der darunter liegende Bereich die Druckbelastung· Die obere, mit A bezeichnete Kurve der Figur
2 stellt die tangentiale Zugspannungsbelastung an der Innenfläche der isotropen, pyrolytischen äusseren Kohlenstoff
schale 19 und die untere, mit B bezeichnete Kurve stellt die tangentiale Druckspannungsbelastung in der Siliziumkarbidschale
dar. Wie diese Kennlinien zeigen, erfolgt in den frühen Stadien der Bestrahlung, also bis zu einer Dosis von
- 10 -
109820/1328
20A9529 - ίο -
etwa 2 χ ΙΟ21 N/cm2 (Ε>0,18 MeV) die Schrumpfung bzw. Verdichtung
der pyrolytischen Kohlenstoffschicht ziemlich rasch
und legt an die Siliziumkarbidschale 17 eine ziemlich hohe Druckspannung, während gleichzeitig eine'Zugspannung annähernd
gleicher GrossenOrdnung zum Ausgleich in der isotropen,
pyrolytisehen Kohlenstoffschale erzeugt wird. Bei steigender
Zunahme der Neutronendosis fällt die Zugspannungskurve infolge der durch strahlungsverursachte Kriechwirkung in
dem Kohlenstoff und der verminderten Schrumpfung des prolytischen
Kohlenstoffs bedingten Spannungsentlastung ab.
21 Nach Erreichen einer Strahlungshöhe von etwa 2 - 3 x 10
N/qcm flacht die Kurve A ab, und die parallel zur Niederschlagsebene wirkende Schrumpfung der isotropen, pyrolytischen
Kohlenstoffschale 19 reicht gerade aus, um die durch
zunehmenden Aufbau von Spaltprodukten in deySiliziumkarbidschale
17 verursachte Belastung auszugleichen. Infolgedessen bleibt die Zugspannung in der isotropen Kohlenstoffschale und die Druckspannung in der Karbidschale auf der
gleichen Höhe.
Es ist möglich, dass die isotrope, pyrolytische Kohlenstoffschale
19 den Aufbau der Zugspannung während der frühen Bestrahlungsstadien infolge sehr rascher Verdichtung nicht
- 11 -
109820/1326
ganz aushält und Mikrorisse entstehen können. Legt man aber
zwischen die Karbidschale 17 und die äussere Kohlenstoffschale 19 eine pyrolytisch^ Kohlenstoffschicht 23, so erhält
man eine günstige Abflachung der Belastungskennlinien der Schalen 17 und 19. Dicke, Dichte und kristalline Merkmale
der Zwischenschicht 23 werden dabei so gewählt, dass die Schicht während der frühen BestrahlungsStadien zusammengedrückt
wird und einen freien Raum schafft, in den die pyrolytische Kohlenstoff schale 19 hineinschrumpfen kann, ohne
die Karbidschale 17 merklich zu belasten. Gleichzeitig werden die Kennmerkmale der Schicht 23 aber auch so gewählt,
dass die Kompression bei Erreichen einer Neutronendosis von
21
2 - 3 x 10 N/qcm im wesentlichen abgeschlossen ist.
In der Figur 3 stellt die Kurve A1 die Zugspannungsbelastung
einer isotropen, pyrolytxschen Kohlenstoffschale eines Brennelements
mit einer solchen Zwischenschicht 23 dar. Die Kurve B1 entspricht dabei der in der Karbidschale entstehenden
Druckspannung.
Wie aus dem Schaubild hervorgeht, entsteht die Zugspannung in der Schale 19 und die Druckspannung in der Schale 17 zur
gleichen Zeit und mit der gleichen Geschwindigkeit. Für die erforderliche Kompressibilität soll die Dichte der Zwischenschicht
23 etwa 0,7 - 1»2 g/ccm betragen. Die Dicke der
- 12 109820/1326
Zwischenschicht schwankt von IO - 30 /U. Bei Verwendung von
Kohlenstoff mit einer Dichte von etwa 1,2 g/ccm (am oberen Ende des angegebenen Bereichs) verwendet man eine Schicht
mit einer Dicke von etwa 30 /U, während am unteren Ende des Dichtebereichs (ca. 0,7) eine Dicke näher an 10 /U gewählt
wird.
Der für die Zwischenschicht 23 verwendete pyrolytische Kohlenstoff
entspricht etwa dem schwammigen Kohlenstoff der Pufferschicht 13. Unabhängig von der Jeweiligen Kristallstruktur
soll dieser Kohlenstoff während der anfänglichen Neutronenbestrahlung kompressibel sein und damit die Kräfteübertragung
auf die innere Karbidschale 17 verzögern. Vorzugsweise besteht die Zwischenschicht aus schwammigem, pyrolytischem
Kohlenstoff mit einer durchschnittlichen Kristallitengrösse (Lc) unter ca. 50 Ä.
Die erfindungsgemässen Brennelemente bzw. Brennstoffpartikel
sind beispielsweise und besonders günstig in Hochtemperaturgasgekühlten Kernreaktoren einsetzbar, z. B. in dem bereits
in Betrieb befindlichen Reaktor in Peach Bottom, Pennsylvania, USA. Die beschichteten Brennstofpartikel zeigen ausgezeichnete
Zurückhaltung der anfallenden Spaltprodukte, selbst bei Temperaturen von 800 - 1350° (E>0,18 NeV) im Gore
dieses fleaktors.
109820/1328
Das folgende Ausführungsbeispiel dient der weiteren Erläuterung der Erfindung ohne Beschränkung.
Es wurde Thorium-Urandikarbid mit einer Teilchengrösse von
etwa 200 /u. und Sphäroidform mit einem Thorium-äUran, Molverhältnis
von 3:1, hergestellt. Ein Graphitrohr mit einer lichten Weite von 2,5 inch wurde auf 1100° erhitzt und dabei
mit Helium durchströmt. 100 g Kernmaterial in Form von Thorium-Urandikarbid wurde von oben in das Rohr gefüllt und
der Heliumfluss von unten nach oben durch das Rohr aufrechterhalten, so dass das Kernmaterial ein fluides Bett bildete.
Sobald die Temperatur des Kernmaterials 1100° erreicht hatte, wurde dem Helium Azetylengas zugemiecht, so dass ein nach
oben fliessender Gasstrom mit einem Durchfluss von etwa 10,000 ccm/Min. und einem Azetylenteildruck: von etwa 0,8 (Gesamtdruck
1 atü) entstand. Das sich zersetzende Azetylen bewirkte einen Niederschlag von schwammigem Kohlenstoff geringer Dichte
auf dem Kernmaterial. Der Azetylenfluss wurde solange aufrechterhalten, bis auf dem Kernmaterial eine 50 /u. dicke
Schicht von schwammigem pyrolytischem Kohlenstoff mit einer Dichte von etwa 1 g/ccm niedergeschlagen war. Dann wurde
die Azetylenzufuhr unterbrochen, die Temperatur auf 2000° erhöht und der Gaafluas auf 2000 ccm/Min. Methan und 8000
ccm/Min. Helium umgestellt. Nach etwa 20 Min. wurde die
109820/1326
20A9529
Methanzufuhr eingestellt. Zu diesem Zeitpunkt hatte sich auf
jedem Teilchen eine annähernd 20 Ai dicke Schicht von isotropem,
pyrolytischem Kohlenstoff einer Dichte von etwa 1,9 g/ccm und einem Bacon'sehen Anisotropiefaktor von etwa 1,05
gebildet. Die Temperatur wurde dann auf etwa 1500° gesenkt und Wasserstoff als fluidierendes Gas mit einem Durchfluss
von etwa 10.000 ccm/Min. eingesetzt. Etwa 10% des Wasserstoffs wurde durch ein Bad von Methyltrichlorsilat auf Zimmertemperatur
durchperlt. Diese Bedingungen wurden für etwa 1 Std. aufrechterhalten, bis sich auf jedem der mit Kohlenstoff
überzogenen Sphäroide eine gleichmässige Siliziumkarbidschicht einer Dicke von 20 /u gebildet hatte. Die anschliessende
Untersuchung zeigte ein Beta-phasiges Siliziumkarbid mit einer Dichte von etwa 3,19 g/ccm, also etwa 99%
der theoretischen Dichte von Siliziumkarbid (3,2 15 g/ccm).
Die mit Siliziumkarbid überzogenen Kernteilchen wurden mit Heliumgas in fluider Phase gehalten, und die Temperatur auf
etwa 1000° eingestellt. Bei dieser Temperatur wurde der Gasstrom auf eine Mischung von Azetylen mit einem Durchfluss
von 9000 ccm/Min. und Helium mit einem Durchfluss von 1000 ccm/Min. umgestellt. Die Beschichtung wurde etwa 3 Min. fortgesetzt,
bis sich eine etwa 20 Ax. dicke Schicht von schwammigem,
pyrolytischem Kohlenstoff auf Jedem der mit Siliziumkarbid überzogenen Sphäroidteilchen niedergeschlagen hatte.
- 15 109820/1326 '
Der Kohlenstoff hatte eine Dichte von etwa 1,1 g/coiQ und
eine durchschnittliche Kristallitengrösse von etwa 20 £.
Die Temperatur wurde nun auf 1400° erhöht und der Gasstrom auf eine Mischung von Propan mit 4000 ccm/Min. und Helium
mit 6000 ccm/Min. umgestellt. Die Beschichtung wurde etwa 5 ^i-A* fortgesetzt, Ms sich eine etwa 50 /U dicke Schicht
von isotropem Kohlenstoff auf jedem der Sphäroidteilchen gebildet;
hatte* Die Teilchen wurden sodann langsam auf Zimmertemperatur abgekühlt und untersucht. Der isotrope Kohlenstoff
besass eine Dichte von etwa 1,9 g/ccm und einen Bacon1 sehen Anisotropiefaktor von etwa 1,04.
Di e Prüfung der überzogenen 'leuchen wurde durch Einfüllen
in eine Kapsel und Neutronenbestrahlung bei einer durchschnittlichen
Temperatur von etwa 1325° durchgeführt. Während der Bestrahlung wurde die gesamte schnelle Heutronen-
21
dosis auf etwa 8 χ 10 Neutronen/qcm unter Verwendung von Neutronen mit einer etwa 0,18 MeV übersteigenden Energie geschätzt. Während dieses Zeitraums brennen über 20% der Metallatome in den Brennstoffkernen ab. Beschädigung der Beschichtunger: waren nicht festzustellen und die AbmessungsstabiIität eier Schichten war in jeder Hinsicht zufriedenstellend· Die ilurückhalsung von Spaltprodukten hält sich in, abnehmbaren 'i-enzen, und die Brennst off teilchen sind ζ,πγ Verwendung in r.-v:ritemperatur-gasp;i^-:-ühlten LeiGtungsker-iireatetoi'un bestens ree::.;:;riet ■
dosis auf etwa 8 χ 10 Neutronen/qcm unter Verwendung von Neutronen mit einer etwa 0,18 MeV übersteigenden Energie geschätzt. Während dieses Zeitraums brennen über 20% der Metallatome in den Brennstoffkernen ab. Beschädigung der Beschichtunger: waren nicht festzustellen und die AbmessungsstabiIität eier Schichten war in jeder Hinsicht zufriedenstellend· Die ilurückhalsung von Spaltprodukten hält sich in, abnehmbaren 'i-enzen, und die Brennst off teilchen sind ζ,πγ Verwendung in r.-v:ritemperatur-gasp;i^-:-ühlten LeiGtungsker-iireatetoi'un bestens ree::.;:;riet ■
- 16 -
1 o stj- 2 ο ■' 13 2 ■:
Dieses Beispiel wurde wiederholt, jedoch mit dem Unterschied,
dass die Zwischenschicht von pyrolytischem Kohlenstoff weggelassen und die 50 /U dicke Aussenschicht von pyrolytischem,
isotropem Kohlenstoff unmittelbar auf die Siliziumkarbidschale niedergeschlagen wurde. Die Teilchen wurden wie im
21 vorigen Beispiel mit einer Bestrahlungsdosis von 4- χ 10 Neutronen/qcm (E>0,18 MeV) geprüft. Die Untersuchung der
Teilchen zeigte zahlreiche Schäden der Beschichtungen, die wohl auf den bei der anfänglichen Bestrahlung und der einsetzenden,
raschen Verdichtung der isotropen, pyrolytischen Kohlenstoffschale auftretenden Spannungen in der isotropen,
pyrolytischen Kohlenstoffschale beruhen.
1 U 9 8 2 0 / 1 3 2 6
Claims (8)
- Pat ent an sprüche" 1.J Brennelement oder Brennstoffpartikel für Kernreaktoren mit einem Kern aus spalt "barem oder brutfähigem Material, dadurch gekennzeichnet, dass eine Schicht aus einem Puffermaterial niedriger Dichte zwischen dem Kern und einer dichten Karbidschale aus Siliziumkarbid, Zirkonkarbid, Niobiumkarbid oder Mischungen derselben angeordnet, und zwischen dieser Karbidschale und einer diese umgebenden Schale aus isotropem, pyrolytischem Kohlenstoff mit einer Dichte von 1,5 - 1,7 g/ccm eine mit beiden in Kontakt befindliche Zwischenschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff mit einer Dichte von 0,7 1,2 g/ccm angeordnet ist.
- 2. Brennelement gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Zwischenschicht 10 - JO al dick ist.
- 3· Brennelement gemäss Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Karbidschale aus Siliziumkarbid mit einer Dichte von 3*17 - 3»2 g/ccm besteht.
- 4·. Brennelement gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Karbidschale wenigstens 20 /α dick ist.109820/1326
- 5. Brennelement gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die isotrope Kohlenstoffschale wenigstens 20 /U dick ist.
- 6. Brennelement gemäss Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, dass der Bacon'sehe Anisotropiefaktor des Kohlenstoffs 1-1,2 beträgt.
- 7 Brennelement gemäss irgend einem der Ansprüche 1 - 6, dadurch gekennzeichnet, dass innerhalb der Karbidschale eine Schicht aus isotropem Kohlenstoff vorgesehen ist.
- 8. Brennelement gemäss Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet, dass die innere isotrope Kohlenstoffschicht wenigstens 15 /U dick mit einer Dichte von 1,7 - 1»95 g/ccm ist.109820/1326
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US86501769A | 1969-10-09 | 1969-10-09 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2049529A1 true DE2049529A1 (de) | 1971-05-13 |
Family
ID=25344543
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE19702049529 Pending DE2049529A1 (de) | 1969-10-09 | 1970-10-08 | Brennelement fur Kernreaktoren |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US3650896A (de) |
DE (1) | DE2049529A1 (de) |
GB (1) | GB1254407A (de) |
Families Citing this family (15)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3866043A (en) * | 1970-04-20 | 1975-02-11 | Central Electr Generat Board | Coated particle fuel for nuclear reactors and to the manufacture of such fuel |
DE2362088A1 (de) * | 1973-12-14 | 1975-06-26 | Hobeg Hochtemperaturreaktor | Kugelbrennelement aus graphit fuer hochtemperaturreaktoren und verfahren zu seiner aufarbeitung nach der bestrahlung |
US3992258A (en) * | 1974-01-07 | 1976-11-16 | Westinghouse Electric Corporation | Coated nuclear fuel particles and process for making the same |
US4597936A (en) * | 1983-10-12 | 1986-07-01 | Ga Technologies Inc. | Lithium-containing neutron target particle |
US4695476A (en) * | 1985-06-06 | 1987-09-22 | Westinghouse Electric Corp. | Process for coating the internal surface of zirconium tubes with neutron absorbers |
WO1994028192A1 (en) * | 1993-06-01 | 1994-12-08 | Advanced Ceramics Corporation | Fluidized bed reactor arrangement and method for forming a metal carbide coating on a substrate containing graphite or carbon |
US6143921A (en) * | 1999-05-14 | 2000-11-07 | Saudi Basic Industries Corporation | Method for producing vinyl acetate monomer from ethane or ethylene oxidation |
ATE400877T1 (de) * | 2004-03-01 | 2008-07-15 | Pebble Bed Modular Reactor Pty | Kernbrennstoff |
US7465823B2 (en) * | 2004-03-17 | 2008-12-16 | Celanese International Corporation | Utilization of acetic acid reaction heat in other process plants |
WO2005104139A1 (ja) * | 2004-04-21 | 2005-11-03 | Nuclear Fuel Industries, Ltd. | 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置 |
US20060210011A1 (en) * | 2005-03-16 | 2006-09-21 | Karam Ratib A | High temperature gas-cooled fast reactor |
WO2009079069A2 (en) * | 2007-10-04 | 2009-06-25 | Lawrence Livermore National Security, Llc | Solid hollow core fuel for fusion-fission engine |
SE536815C2 (sv) * | 2010-03-01 | 2014-09-16 | Westinghouse Electric Sweden | Reaktorkomponent |
US9202601B2 (en) * | 2011-05-18 | 2015-12-01 | General Atomics | Methods and apparatus for suppressing tritium permeation during tritium production |
US20160049211A1 (en) * | 2012-12-20 | 2016-02-18 | Ceramic Tubular Products, LLC | Silicon carbide multilayered cladding and nuclear reactor fuel element for use in water-cooled nuclear power reactors |
Family Cites Families (10)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3166614A (en) * | 1959-11-30 | 1965-01-19 | Carborundum Co | Process of making nuclear fuel element |
DE1248176B (de) * | 1961-03-21 | 1967-08-24 | Sigri Elektrographit Gmbh | Kernreaktor-Brennstoffelement fuer hohe Temperaturen |
BE627673A (de) * | 1962-01-30 | |||
US3179723A (en) * | 1962-06-12 | 1965-04-20 | Walter V Goeddel | Method of forming metal carbide spheroids with carbon coat |
US3325363A (en) * | 1963-04-11 | 1967-06-13 | Gen Dynamics Corp | Carbon coated nuclear fuel and poison particles |
US3290223A (en) * | 1963-11-12 | 1966-12-06 | Jr John M Blocher | Coated nuclear reactor fuel particle of uo2 and method of making the same |
US3335063A (en) * | 1963-11-18 | 1967-08-08 | Gen Dynamics Corp | Multi-pyrocarbon coated nuclear fuel and poison particles and method of preparing same |
US3249509A (en) * | 1964-12-10 | 1966-05-03 | Jr John M Blocher | Nuclear fuel particles coated with mixture of pyrolytic carbon and silicon carbide |
US3298921A (en) * | 1965-10-22 | 1967-01-17 | Jack C Bokros | Pyrolytic carbon coated particles for nuclear applications |
US3361638A (en) * | 1967-04-07 | 1968-01-02 | Atomic Energy Commission Usa | Pyrolytic graphite and nuclear fuel particles coated therewith |
-
1969
- 1969-10-09 US US865017A patent/US3650896A/en not_active Expired - Lifetime
-
1970
- 1970-10-05 GB GB47235/70A patent/GB1254407A/en not_active Expired
- 1970-10-08 DE DE19702049529 patent/DE2049529A1/de active Pending
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
US3650896A (en) | 1972-03-21 |
GB1254407A (en) | 1971-11-24 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
DE2049529A1 (de) | Brennelement fur Kernreaktoren | |
DE102006040309B4 (de) | Kugelförmiges Brennelement und dessen Herstellung für gasgekühlte Hochtemperatur-Kugelhaufen-Kernreaktoren (HTR) | |
CH505034A (de) | Verfahren zur Herstellung pyrolytischer Kohlenstoffabscheidungen | |
DE1564226C3 (de) | Kontroll- und Regelelement für Kernreaktoren | |
DE1667525A1 (de) | Pyrolytischer Graphit,insbesondere mit pyrolytischem Graphit beschichtete Kernbrennstoffteilchen fuer einen Kernreaktor,sowie Verfahren zur Herstellung des pyrolytischen Graphits und zur Beschichtung der Kernbrennstoffteilchen mit pyrolytischem Graphit | |
DE3783428T2 (de) | Gegen wechselwirkungen zwischen tabletten und huellrohre resistentes kernbrennelement. | |
DE2461788A1 (de) | Kernbrennstoffpartikel | |
US3649452A (en) | Nuclear reactor fuel coated particles | |
DE1248176B (de) | Kernreaktor-Brennstoffelement fuer hohe Temperaturen | |
DE69417941T2 (de) | Reibkorrosionbeständiger Brennstab mit Zirkonoxyd-Schicht | |
DE1589994A1 (de) | Brenn- und Brutelement mit in einer Umhuellung enthaltenen Brenn- und Brutstoffteilchen | |
DE1514961C3 (de) | Brennelement für gasgekühlte Kernreaktoren | |
WO1995004994A1 (de) | Uranhaltiger kernbrennstoff-sinterkörper | |
DE2104431A1 (de) | Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren | |
DE1303189B (de) | ||
DE1238118B (de) | Kernreaktorbrennstoff | |
DE3928010A1 (de) | Kernbrennstoffpartikel und verfahren fuer daraus herzustellende kernbrennstoff-kompaktkoerper | |
DE2200742A1 (de) | Verbesserte Verfahren zur Herstellung von siliciumcarbidbeschichteten Gegenstaenden | |
CH664036A5 (de) | Mit einem abbrennbaren neutronenabsorber ueberzogener kernbrennstoffkoerper. | |
DE1564739C3 (de) | Kernreaktorbrennstab und Verfahren zur Erzeugung des Überzugs auf den Tabletten des Kernreaktorbrennstabs | |
DE1946838B2 (de) | Verwendung eines ueberzogenen spaltmaterialteilchens | |
EP0720766A1 (de) | Kernbrennstoffsinterkörper und verfahren zu seiner herstellung | |
DE3322637A1 (de) | Pellets zur wasserstoffisotopensorption und ihre anwendung | |
DE1464901C3 (de) | Verfahren zum Aufbringen einer spaltprodukthemmenden Umhüllung auf Kernbrennstoffteilchen | |
US3514373A (en) | Fissiochemical process and fuel |