DE747473C - Verfahren zur Herstellung von Aminopyrazolonen bzw. ihren Carbalkoxy- oder Carbamidderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Aminopyrazolonen bzw. ihren Carbalkoxy- oder Carbamidderivaten

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DE747473C
DE747473C DEG103955D DEG0103955D DE747473C DE 747473 C DE747473 C DE 747473C DE G103955 D DEG103955 D DE G103955D DE G0103955 D DEG0103955 D DE G0103955D DE 747473 C DE747473 C DE 747473C
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pyrazolone
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Dr Alfred Staub
Dr Hans Stenzl
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JR Geigy AG
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  • Verfahren zur Herstellung von Aminopyrazolonen bzw. ihren Carbalkoxy-oder Carbamidderivaten Es wurde gefunden, daß nach den für die Umwandlung der Carboxylgruppe in die Aminogruppe üblichen Abbauverfahren aus a-Alkyl-5-pyrazolon-3-carbonsäuren der Formel worin R, einen aliphatischen, araliphatischen, hydroaromatischen oder aromatischen Rest, R. einen aliphatisohen Rest und R3 Wasserstoff, Halogen, einen aliphatischen, einen gesättigten oder ungesättigten cycloaliphatischen, einen aromatischen oder einen araliphatischen Rest bedeuten oder aus ihren geeigneten, funktionellen Derivaten neue, wertvolle 3-Aniinopyrazolone, sowie ihre Carbalkoxy-oder Carbamidderivate hergestellt werden können. Diese Verbindungen zeigen ausgesprochene antipyretisehe Wirkung und sind im Gegensatz zu anderen, therapeutisch verwendeten Pyrazolonen so gut wie geschmacklos. Wirksam sind auch die als Zwischenprodukte bei der Darstellung in Gegenwart von Alkoholen entstehenden Urethane, erwähnenswert sind aber auch die entsprechenden Harnstoffrderivate (Bis- [oxopyrazolinyl]-harnstoffe) .
  • Für den Ersatz- der Carboxylgruppe durch die Amino- bzw. substituierte Aminogruppe kommen hauptsächlich die Verfahren nach Hofmann und Curtius in Frage. Beim Curtiusschen Abbau ist zu erwähnen: Aus den Estern der Pyrazoloncarbonsäuren der Zusammensetzung werden die Hydrazide am besten in der üblichen Weise durch Einwirkung von Hydrazin gewonnen. Sie sind farblose, hochschmelzende Verbindungen, die meist in Wasser schwer löslich sind. Nur wenn in den Stellungen i oder 3 eine Methylgruppe steht, ist das entsprechende Hydrazid in Wasser sehr leicht löslich, in absolutem Alkohol aber sehr schwer löslich. In saurer Lösung gehen die Hydrazide bei Behandlung m.it Nitrit in die Azide über, die als gelbe, etwas lichtempfindliche Kristallpulver aus der wäßrigen Lösung sofort ausfallen. Nur wenn in q.-Stellung eine Methylgruppe steht, ist das Azid leicht in Wasser löslich und muß mit einem organischen Lösungsmittel, wie z. B. Chloroform, ausgeschüttelt werden. Bei etwa ioo° zersetzen sich die Azide stürmisch, in Lösung jedoch schon bei wesentlich niedrigerer Temperatur. Die Azide können auch direkt aus den Halogeniden der entsprechenden Säuren durch Umsetzung mit Natriumazid hergestellt werden. Es ist dabei nicht nötig, sie in Substanz zu isolieren, man kann statt dessen sofort in einem geeigneten Lösungsmittel, z. B. Chloroform, lösen, die Lösung trocknen und nach Zusatz eines Alkohols bis zur Umsetzung des Azids kochen. Die Hydrazide lassen sieh auch in alkoholischer Salzsäure lösen. und nach Einleiten von Äthylnitrit und einigem Stehen kann das ge= bildete Azid durch Aufkochen in das Urethan übergeführt werden. Auch Glas sogenannte abgekürzte Curtiussche Verfahren (vgl. v. Braun und Anton, Ber. d. Dtsch. Cliem. Ges. 64 [1931J, 2866 und Patentschrift 500 435) kommt in Betracht, doch ist im allgemeinen die Isolierung des Azids vorzuziehen.
  • Über den Hofinannschen Abbau ist zu.bemerken, daß er dadurch erleichtert wird, daß die intermediär gebildeten Halogenamide, falls dies erwünscht ist, leicht isoliert werden können; -sie erweisen sich als starke Säuren mit guten Kristallisierfähiggkeiten.
  • Die Produkte beider Abbaumethoden sind farblose, gut kristallisierte Verbindungen. Die Urethane sind. schwache Säuren, die sich in verdünnter Natronlauge leicht, in Äther schwer lösen. Die 3-Aminopyrazolone lassen sich daraus sowohl durch saure wie durch alkalische Verseifung gewinnen. Beim Hofmannschen Abbau können sie direkt ohne Isolierung der Zwischenprodukte erhalten werden.
  • Die 3-Aminopyrazolone sind schwache Basen, die, im Gegensatz zum q.-Ainino-i-phenyl-2, 3-dimethyl-5-pyrazolon, in Wasser ziemlich schwer löslich und absolut luftbeständig sind. Sie schmelzen meist bei etwa 20o° und höher. Mit Ferrichlorid geben sie in alkoholischer Lösung eine rotbraune Färbung.
  • Andere bekanntgewordene Abbaumethoden, z. B. über die entsprechenden Hydroxamsäuren, führen wohl zum Ziele, kommen jedoch für eine technische Herstellung weniger in Frage.
  • DieAusgangsstoffe, die2-Alkyl-5-pyrazolon-3-carbonsäuren bzw. deren Ester, Amide oder Hydrazide sind, sofern sie nicht bekannt sind, nach üblichen Verfahren darstellbar, am vorteilhaftesten durch Allcylierung der in 2-Stellung unsubstituierten 5-Pyrazolon-3-carbonsäureverbindungen._ Die Ester sind als wohlkristallisierte, schwache Basen leicht zu gewinnen, ihre Schmelzpunkte liegen, wenn in i-Stellung ein Rest der Benzolreihe steht, im allgemeinen zwischen 70 und 1l0°.
  • Die zur Darstellung der 2-Alkyl-5-py razolon-3-carbonsäurev erbindungenbenötigten 5-Pyrazolon-3-carbonsäureverbindungen sind aus den entsprechenden Oxalessigestern leicht zugänglich. Doch läßt sich z. B. der i-Phenyl-q.-isopropyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureester auch bequem aus i-Phenyl-5-py razolon-3-carlionsäureester durch Hydrieren in Gegenwart von Aceton gewinnen, analog das entsprechende 4-sek. Butylderivat (mit Methylätli@-lketon ). Der i-Phenyl-2-methyl-q.-brom-5-pyrazolon-3-carbonsäureester kann analog dem 4-Bronii-pheny1-2, 3-dimethyl-5-pyrazolon (Ann. d. Chem.238, 216 [i887]) aus dem bromfreien Ester direkt gewonnen werden. Auch der i-Phenyl - q.-allyl - 5-pyrazolon - 3-carbon s äu reester ist durch direkte Allylierung des i-Plienyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureesters zugänglich, doch ist in diesem Falle der Aufbau aus Allylessigester über den Oxal-aliylessigester vorzuziehen.
  • Hydrazide von Pyrazolonverbindungen sind zwar schon bekanntgeworden, ihr Abbau zu den entsprechenden Aminen ist jedoch bis heute nicht durchgeführt worden. Nach K u f -ferath (J. pr. Ch. [N. F.] 64 [190l] 337) gelingt derAbbau des Pyrazolon-3-essigsäurehydrazids nicht. Aus der Tatsache, daß andererseits der Curtiussche Abbau der sehr beständigen, weil völlig aromatischen Pyrazol-3-carbonsäureester möglich ist, konnte aber nicht geschlossen werden, daß die Alkylierung der Pyrazoloncarbonsäureester in der 2-Stellung zu abbaufähigen Verbindungen führt, weil diese als partiell hydrierte Ringsysteme an Beständigkeit den Pyrazolcarbonsäuren erheblich nachstehen.
  • Beispiel z -ioo Teile i-Phenyl-2-methyl-5-pyrazolon-3-carbonsäurehydrazid (F.233°), erhalten durch Behandeln des Äthylesters mit Hydrazinhydrat, werden in 60o Teilen 2 n-Salzsäure gelöst und bei -5' mit einer Lösung von 6o Teilen Natriumnitrit in 30o Teilen Wasser langsam versetzt; das Azid der i-Phenyl-2-methyl- 5-pyrazolon-3-carbonsäure fällt sofort als gelber Kristallsand aus. Man filtriert, wäscht sorgfältig mit Wasser aus und trocknet bei niedriger Temperatur (F.950, Zers.). - Das erhaltene Azid. löst man in io Teilen absolutem Alkohol und erwärmt langsam. Bei etwa 6o0 beginnt die Stickstoffentwicklung; wenn sie nachläßt, erhitzt man zum Kochen, wobei das i-Phenyl-2-methyl-3-carbäthoxyamino-5-pyrazolon zum größten Teil als in Alkohol schwerlösliches Kristallpulver vom Schmelzpunkt 2220 ausfällt.
  • Kocht man dieses Urethan 5 Stunden unter Rückfluß mit der 4fachen Menge 2n-Natronlauge, so scheidet sich das i-Phenyl-2-methyl-3-amino-5-pyrazolon langsam in Gestalt farbloser Nadeln vom F. 229,50 ab; es ist in verdünnter Salzsäure löslich und kann aus verdünntem Alkohol umkristallisiert werden. ' Beispie12 Ersetzt man in Beispiel r den absoluten Alkohol durch n-Butylalkohol, so erhält man das i-Phenyl-2-m@ethyl-3-carbo-n-butoxyamino-5-pyrazolon als Kristallpulver, das aus verdünnter Essigsäure oder Butylalkohol umkristallisiert werden kann (F. 1940). Beispie13 Ersetzt man in Beispiel i den Äthylalkohol durch wasserfreies Glykol und verdünnt nach Beendigung der Stickstoffentwicklung mit Wasser, so- fällt das i-Phenyl-z-methyl-3-carbooxyäthoxyamino-5-pyrazolon aus, welches, aus verdünntem Alkohol kristallisiert, in farblosen Blättchen vom F.2120 erhalten wird.
  • Beispie14 Aanalog Beispiel i wird i-Phenyl-2-äthyl-5-pyrazolon-3-carhonsäurehydrazid (F.1710) in das Azid (F. 1170, Zers.) umgewandelt und hieraus mit absolutem Alkohol das i-Phenvl-2 - äthyl - 3 - carbäthoxyarnino - 5 - pyrazolon (schwer in Alkohol lösliche Blättchen vom F. 2130), mit Isopropylalkohol das i-Phenyl-2 - äthyl - 3 -carboisopropyioxyamino-5-pyrazolon (F. 2 i i 0) gewonnen. Aus beiden Estern entsteht durch Kochen mit 2n-Natronlauge leicht das i-Phenyl-2-äthyl-3-amino-5-pyrazolon 'vom F. 2260, welches in Wasser schwer, in Alkohol leicht löslich ist. Beispiel s i Teil i-Phenyl-2-methyl-4.-brom-5-pyrazolon-3-carbonsäurehydrazid (F. i83°) wird in 6 Teilen 2n-Salzsäure gelöst und bei -50 mit 1/3 Teil Natriumnitrit, gelöst in 2 Teilen Wasser, versetzt. Das Azid fällt als gelber Sand aus, der bei 104' verpufft. Durch Verkochen .des Azids mit 1o Teilen Methylalkohol, Verdampfen des Methylalkohols und Zusatz von Wasser erhält man das in Methanol leicht lösliche i-Phenyl-2-methyl-3-carbomethoxyamino-4-brom-5-pyrazolon (F. 1o40). Beispie16 Aus i-Phenyl-2, 4-dimethyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester (F.960) wird durch Umsetzung mit Hydrazinhydrat (6 Stunden -bei ioo0) das in Wasser leicht, in absolutem Alkohol schwer löslf he i-Phenyl-2, 4-dim.ethyl - 5 -pyrazolon - 3 -carbonsäurehydrazid (F. 158 bis 1590) gewonnen. Analog Beispiel i wird hieraus erhalten: i-Phenyl-2, 4-dimethyl-3-carbomethoxyamino-5-pyrazolon (F. 188 bis i890), schwer löslich in Methanol, und i-Phenyl-2, 4-dimethyl-3-carboisopropyloxyamino-5-pyrazolon (F. 1570). Aus beiden Urethanen entsteht durch kochende verdünnte Natronlauge das 1-Phenyl-2, 4-dimethyl-3-amino-5-pyrazolon (F. 1960). Beispiel i - Phenyl - 2 - methyl - 4 - äthyl - 5 -pyrazolon-3-carbonsäureäthylester (F. 720) wird in das Hydrazid (F. 1750), schwer löslich in Wasser, übergeführt und hieraus wie in Beispiel i das Azid und durch Erhitzen mit Methanol das i - Phenyl - 2 - methyl - 3 - carbomethoxyamino 4-äthyl-5-pyrazolon vom F. 1440 hergestellt. Dieses Urethan ist in Alkohol leicht löslich.
  • Durch Verkochen mit Natronlauge entsteht daraus das i-Phenyl-2-methyl-3-amino-4-äthyl-5-pyrazolon vom F. 157 bis 1580. Beispiel 8 i-Phenyl-2-methyl-4-isopropyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester (F.730, hergestellt aus i-Phenyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester durch Hydrieren in Aceton bei i i00 unter 5o Atm. Druck und nachfolgende Methylierung) wird durch Erwärmen mit Hydrazin in das Hydrazid (F. 113 bis 1i50, aus Wasser kristallisiert) übergeführt und dieses, wie in Beispiel i beschrieben, in .das Azid (F.88 bis 9o0) verwandelt. Durch Erhitzen mit den entsprechenden Alkoholen erhält man i - Phenyl - 2 - methyl - 3 - carbomethoxyamiiio-4-isopropyl-5-pyrazolon, F. I26°, aus Alkoholäther kristallisiert; i-Phenyl-2-methyl-3-carbäthoxyamino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F.141 bis I42°; i-Phenyl-2-methyl-3-carboallyloxyamino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F. io2°; i-Phenyl-2-methy l-3-carboisopropyloxyamino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F. 139 bis I40°; i-Phenyl - 2-methyl-3-carbochloräthoxy am ino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F.135°; I-Phenyl-2-methyl-3-carbooxyäthoxyamino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F. 136°. Aus all diesen Urethanen entsteht durch kochende verdünnte Natronlauge das i-Phenyl-2-metliyl-3-amino-4-isopropyl-5-pyrazolon, F.204.° (aus verdünntem Alkohol). Beispielg 56 Teile i-Phenyl-2-methyl-4-isopropyl-5-pyrazolon-3-carbonsäurehydrazid werden in 40o Teilen methylalkoholischer Salzsäure von 13 °/o gelöst und bei o° 2o Teile Methylnitrit, gelöst in Zoo Teilen Methanol, tropfenweise zugegeben. Nach i2sftündigem Stehen bei Zimmertemperatur wird der Methylalkohol langsam abdestilliert, der Rückstand erstarrt beim Versetzen mit Wasser zu einem Kristallsand, der mit Äther von einem roten Farbstoff befreit und dann aus Alkoholäther zum reinen i - Phenyl - 2 - methyl - 3 - carbometlioxyamino-4-isopropy 1-5-pyr azolon umkristallisiert wird, F. 126°.
  • Beispiel io Man löst io Teile des nutschenfeuchten Azids der i-Phenyl-2-methyl-4-isopropyl-5-pyrazo1on-3-carbonsäure in So Teilen Chloroform, trocknet i bis 2 Stunden bei niedriger Temperatur mit Calciumchlori.d, filtriert, setzt 25 Teile Methylalkohol zu und erwärmt langsam bis zum Sieden, nach 1/2 Stunde destilliert man ab, versetzt mit Wasser und kristallisiert das bald erstarrende i-Phenyl-2-methyl-3-carbomethoxyamino-4-isopropyl-5-py razolon aus verdünntem Alkohol um. Beispiel ii i-Phenyl-4-sek. buty1-5-pyrazolon-3-carbonsäureätliylester, dargestellt aus i-Phenyl-5 - pyrazolon - 3 - carbonsäureäthylester durch Hydrierung in Methyläthylketon bei i io° und ioo Atm. Druck, F. 96°, wird durch Erhitzen mit Dimethylsulfat in den öligen i-Phenyl-2-methyl-4-sek. butyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester und dieser durch Erwärmen mit Hydrazin in das sehr langsam auskristallisierende i-Phenyl-2-methyl-4-sel;. butyl-5-pyrazolon-3-carbonsäurehydrazid übergeführt. (In Wasser etwas lösliches Kristallpulver, F. r45°.) Das hieraus wie in Beispiel i bereitete Azid kann aus Chloroformäther in gut ausgebildeten Kristallen vom Zersetzungspunkt go° erhalten werden. Hieraus gewinnt man durch Erwärmen mit io Teilen Metbanol das bei io9° schmelzende i-Phenyl-2-methyl-4-sek. butyl-3-carbomethoxyamino-5-pyrazolon. Durch Kochen mit verdünnter i "atronlau- wird daraus das i-Phen,vI-2-mee tliyl-j-amino-4-sek. butyl-5-pyrazolon in Form langer Prismen (F. 2o4°, aus verdünntem Alkohol) gewonnen. Beispiel 12 i, 4-Diphenyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester, bereitet aus Phenyloxalessigsäurediäthylester mit Phenylhydrazin, F.14.4°, wird durch Erwärmen mit Diinethylsulfat in den 1, 4-Diphenyl-2-methyl-5-pyrazolon-3-carbonsätireäthylester (F. 107°) und dieser durch Erwärmen mit Hydrazin in das Hydrazid übergeführt. Man gewinnt diese Verbindung durch Anreiben mit Äther in gut kristallisierter Form; sie kann aus Alkoholäther mit dem Schmelzpunkt 75° (Entweichen von Kristalläther) erhalten werden, im Vakuum wird sie bei Zimmertemperatur schmierig, offenbar unter Abgabe von Kristalläther. Wie in den vorstehenden Beispielen gewinnt man daraus das i, 4-Diphenyl-2-methyl-5-pyrazolon-3-carbonsäurehydrazid (F. g7°, Zersetzung) und daraus durch Erhitzen im Methanol das I, 4-Diplienyl-2-inethyl-3-carbomethoxyamino-5-pyrazolon (F. 1.74 bis 175°, aus Alkohol). Durch alkalische Spaltung entsteht daraus das 1, 4-Diphenyl-2-methyl-3-amino-5-pyrazolon, aus Alkohol breite Nadeln, F. 24i°. In genau gleicher Weise gelangt man, ausgehend von I, 2-Dimethyl-4-pheny1-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester, zum i, 2-Dimethyl-4-phenyl-3-amino-5-py razolon. Beispiel 13 In gleicher Weise, wie im Beispiel 12 angegeben, gelangt man durch Verwendung von henzy loxalessigsäurediäthy fester über den i-Phenyl-4-benzyl-5-pyrazolon-3-carbon siureäthylester (F.195 bis 196°) zum i-Pheiiyl-2-methyl-4-benzy l-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester, F. i io°, hieraus zum Hydrazid (schwer löslich in Alkohol), F. igi bis Ig2', zum Azid (verpufft bei etwa iio°), zum 1- Phenyl - 2 - methyl - 3 - carbomethoxyam ino-4-benzyl-5-pyrazolon (F. i58 bis i59°, aus Alkohol) und schließlich zum i-Phenyl-2-methyl-3-amino-4-benzYl-5-pyrazolori (F.137°).
  • Aus i-Phenyl-2-methyl-4-ally 1-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester gelangt man in gleicher Weise zum i-Phenyl-2-inethyl-4-allyl-3-carboinethoxy-5-pyrazolon. Beispiel 14 p-Tolyl-hydraziri wird mit Oxalessigester zum i-(4'-Methylphenyl) -5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester (F. 188°) und dieser durch Hydrieren in Aceton bei i io° und ioo Atm. Druck in den i-(4'-Methylphenyl)-4-isopropyl- 5-pyrazolon - 3-carbonsäureäthylester (F. 11o0) umgewandelt. Durch übliche Methylierung entsteht daraus der i-(4'-Methylphenyl)-2-methyl-q.-isopropyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester (F. ioi°) und durch Einwirkung von Hydrazin das Hydrazid (F. 96°). über das Azid (F. 920, Zers.) gewinnt man wie im Beispiel i das i-(4'-Methylphenyl) -2-m:ethyl-3-carbomethoxyamino-4-isoPropyl-5-pyrazolon (F.191,5°) und hieraus durch alkalische oder saure Hydrolyse das i-(4'-Methylphenyl)-2-methyl-3 -amino-.t-isopropyl-5-pyrazolon (F. 2o50). Verwendet man im obigen Beispiel statt p-Tolylhydrazin p-Methylcyclohexyl-oder Cyclohexylhydrazin, so verläuft die Reaktion ganz analog. Beispiel l5 i, 2-Dimethyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester, aus i-Methyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester durch Erwärmen mit 2 Mol. Dimethylsulfat, als wasserlösliches Öl, das unter o° erstarrt, gewonnen, wird durch Behandeln mit Hydrazin in das in Wasser leicht, in absolutem Alkohol und Äther schwer lösliche Hydrazid vom F. 204' umgewandelt. Das nach Beispiel i gewonnene Azid ist wasserlöslich und kann der mit Soda abgestumpften Lösung mit Chloroform entzogen werden; beim Verdunsten des Chloroforms hinterbleibt es in Form von gelben Spießen, die bei 1100 verpuffen. Durch Erwärmen in Methanol entsteht daraus das i, 2-Dimethyl-3-carbomethoxyamino-5-pyrazolon vom F. 2oo°.
  • In genau gleicher Weise reagiert der i-Benzyl-2-methyl- 5-pyrazolon-3-carbonsäureäthylester. Beispiel 16 Man erhitzt io Teile i-Phenyl-2-methyl-4-isopropyl-5 -pyrazolon-3-carbonsäureazid mit o,5 TelilenWasser und ioo Teilen Toluol langsam auf 9o bis ioo°, bis die Stickstoffentwicklung beendet ist, destilliert das Toluol im Vakuum ab und erhält einen Rückstand, der zum größeren Teil aus i-Phenyl-2-methyl-3-amino-4-,isopropyl-5-pyrazolon, zum kleineren Teil aus Bis-[i-phenyl-5-oxo-2-methyl-4-isopropylpyrazoIinyl-(3)]-harnstoff (F.1650 aus Alkohol) besteht. Man_ erhitzt entweder das Ganze mit 2n-Natronlauge, bis der Harnstoff verseift ist und einheitlich i-Phenyl-2-methyl-3 -amino-4-isopropyl-5-pyrazolon vorliegt, oder trennt durch Anrühren mit Natronlauge den alkalilöslichen Harnstoff ab und fällt ihn aus dem Filtrat mit Säuren aus (F. 1650).
  • Man kann auch das Azid mit wasserhaltigem Alkohol erhitzen und erhält ein Gemisch, welches aus dem Aminopyrazolon, seinem Urethan und seinem Harnstoff besteht, das am- besten durch kochende Natronlauge zum Aminopyrazolon verseift wird.
  • Genau gleichartig reagieren die in den übrigen Beispielen beschriebenen Azide. Beispiel l7 ii Teile i-Phenyl-2-methyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureamid, dargestellt aus dem Äthylester durch 12stündiges Stehenlassen mit alkoholischem Ammoniak, F. 197°, werden mit 13o Raumteilen einer eiskalten Hypochloritlösung (durch Einleiten von 55 Teilen Chlor in :eine wäßrige Lösung von ioo Teilen Ätznatron und Auffüllen auf loco Teile hergestellt) übergossen. Es tritt schnell Lösung ein, man versetzt mit ioo Raumteilen einer n-Natronlauge, läßt 1%2 Stunde stehen und erhitzt kurze Zeit auf dem Wasserbad. Es fällt i-Phenyl-2-methyl-3-amino-5-pyrazolon aus. Der Rest kann durch Eindampfen des neutrAisierten Filtrates gewonnen werden.
  • Beispiel 18 6 Teile i, 4-Diphenyl-2-methyl-5-pyrazolon-3-carbonsäureamid (F. 29i0, sehr schwer löslich in Alkohol), dargestellt aus dem Ester durch Erhitzen mit alkoholischem Ammoniak im geschlossenen Gefäß auf 13o0, werden mit 40 Raumteilen Alkohol angeschlämmt und mit 6o Raumteilen Hypochloritlösung (hergestellt wie in Beispiel 17) versetzt. Unter freiwilliger Erwärmung geht alles in Lösung. Man filtriert von einer kleinen Menge nicht umgesetzter Substanz ab, gibt So Raumteile n-Natronlauge zu und erhitzt auf etwa 8o0. Es fällt i, 4-Phenyl-2-methyl-3-amino-5-pyra.-zolon aus.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von Am@inopyrazolonen bzw. ihren Carbalkoxy- oder Carbamidderivaten, dadurch gekennzeichnet, daß 2-Alkyl-5-pyrazolon-3-carbonsäuren der Formel worin R1 einen aliphatischen, araliphatischen, hydroaromatischen oder aromatischen. Rest, R2 einen aliphatischen Rest und R, Wasserstoff, Halogen, einen aliphatischen, einen gesättigten oder ungesättigten cycloaliphatischen, einen aromatischen oder einen araliphatischenRest bedeuten, oder ihre geeigneten funktionellen Derivate nach den für die Umwandlung der Carboxylgruppe in die Aminogruppe üblichen Abbauverfahren in die entsprechenden 3-Aminoverbindungen bzw. 3-Carboalkoxyamino- oder 3-Carbamidverbindungen übergeführt werden. Zur Abgrenzung des Anmeldungsgegenstandes vom Stand der Technik sind im Erteilungsverfahren keine Druckschriften in Betracht gezogen worden.
DEG103955D 1941-07-31 1941-08-20 Verfahren zur Herstellung von Aminopyrazolonen bzw. ihren Carbalkoxy- oder Carbamidderivaten Expired DE747473C (de)

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