DE69026219T2 - Epoxyharz imprägnierte Glasmatte mit einer Kleberschicht - Google Patents

Epoxyharz imprägnierte Glasmatte mit einer Kleberschicht

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen, welcher eine Haftschicht hat, und insbesondere einen hitzebeständigen, flammverzögernden, mit Expoxidharz impragnierten Glasgewebebogen, welcher eine Haftschicht hat, die keine Fluidität aufweist, in solchen Charakteristika wie Adhäsion, Löthitzebeständigkeit, Flexibilität, usw. ausgezeichnet und in hohem Maße flammverzögernd ist.
  • Fig. 1 und Fig. 2 zeigen Querschnittsansichten von Ausführungsbeispielen von Substraten für LSI (large scale integration, höchste Integrationsdichte), die direkt mit LSI Chips besetzt sind. Solche Substrate, die LSI Chips tragen, können folgendermaßen hergestellt werden. Ein elektrischer Leiter 3 wird durch Laminieren mit der Haftschicht 2 eines mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens 1 unter Verwendung erhitzter Rollen und dergl. verbunden, und eine Kupferfohe des elektrischen Leiters 3 wird dann chemisch geätzt, um eine vorbestimmte Schaltung zu bilden. Wenn es gewünscht wird, können wahlweise Durchführungsöffnungen, welche elektrische Leitfähigkeit haben, gebildet werden. Anschließend werden LSI Chips 4 plaziert und mittels eines Haftmittels 5 im Verbund gebunden, und LSI Chips 4 werden dann mittels Verbindungsverdrahtung 6 an die Schaltung angeschlossen unter Ausbildung eines Moduls.
  • Als Haftmittel, die im allgemeinen für solche Substrate, die LSI Chips tragen, verwendet werden, sind Epoxid-Novolakharze, Nitril-Phenolharze, Nylon-Epoxidharze, Polyesterharze, Acrylharze bekannt. Da Schaltungsmuster in den vergangenen Jahren höchst kompliziert geworden sind, wurde gefordert, hochleistungsfähige Haftmittel bereitzustellen, die noch höhere zuverlässigkeit aufweisen, insbesondere Haftmittel, die fast keine Fluidität im Verlauf der Kupferplattierung haben und hohe Haftung zwischen dem Substrat und der Kupferfolie unter Hochtemperaturbedingungen aufweisen.
  • Des weiteren wurden Haftmittel, welche zusätzlich zu den obigen Charakteristika Flammverzögerung aufweisen unter dem Gesichtspunkt der Sicherheit elektrischer Apparaturen gefordert. Um flammverzögernde Haftmittel zu erhalten, wurden konventionell flammverzögernde Füllstoffe oder flammverzögernde Harzkomponenten einzeln oder in Kombination verwendet. Es tritt jedoch ein Problem auf, daß, wenn flammverzögernde Füllstoffe gemischt werden, eine Erniedrigung der Adhäsion einer Metallfolie verursacht wird. Des weiteren gibt es Probleme, wenn die flammverzögernden Harzkomponenten verwendet werden, daß die Hitzebeständigkeit im allgemeinen erniedrigt wird und eine Erniedrigung der Adhäsion zwischen dem Substrat und der Metallfolie unter Hochtemperaturbedingungen verursacht wird.
  • Mit Epoxidharz imprägnierte Glasgewebebögen sind bereits bekannt als Substrate, welche LSI Chips tragen. Es wird jedoch die Bereitstellung von mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebögen gefordert, welche noch höhere Zuverlässigkeit aufweisen und im Hinblick auf Hitzebeständigkeit und Flammverzögerung ausgezeichnet sind.
  • Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben eifrig Studien betrieben, um die obengenannten Probleme in Zusammenhang mit dem Stand der Technik zu lösen und gefunden, daß die obengenannten Probleme gelöst werden können durch die Bereitstellung einer Haftschicht, die eine spezifische härtbare Epoxidharzzusammensetzung auf einem mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen umfaßt, welcher durch Imprägnieren von Glasgewebe mit einer spezifischen, härtbaren Epoxidharzzusammensetzung und Aushärten derselben gebildet wird.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens mit einer Haftschicht, welcher ein ausgezeichnetes Verhalten als ein Substrat zum Tragen von LSI Chips aufweist.
  • Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens mit einer Haftschicht, wobei besagte Haftschicht auf einem Substrat vorgesehen ist, welches im Hinblick auf Hitzebeständigkeit und Flammverzögerung ausgezeichnet ist und das Haftmittel besagter Haftschicht während des Bondings kaum eine Fluidität aufweist und sich auszeichnet durch die Haftung zu einer Metallfolie unter Hochtemperaturbedingungen und in hohem Maße flammverzögernd ist.
  • Andere Aufgaben und Wirkungen der vorliegenden Erfindung sind aus der folgenden Beschreibung ersichtlich.
  • Die vorliegende Erfindung, welche einen mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen bereitstellt, auf dem wenigstens auf einer Seite der Oberfläche desselben eine Haftschicht angeordnet ist, ist dadurch gekennzeichnet, daß (A) besagter mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen durch Imprägnieren des Glasgewebes mit einer härtbaren Epoxidharzzusammensetzung und Härten derselben gebildet wird, wobei besagte härtbare Epoxidharzzusammensetzung ein Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, ein bromiertes Epoxidharz und ein Härtungsmittel für Epoxidharz in einer solchen Menge umfaßt, daß der Gehalt an Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, 5 bis 50 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, und der Gehalt an Bromatom 14 bis 30 Gew.%, bezogen auf die vereinigte Menge aller Epoxidharze und des Härtungsmittels für das Epoxidharz. ist; und (B) besagte Haftschicht zusammengesetzt ist aus einer härtbaren Epoxidharzzusammensetzung, welche ein Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, ein bromiertes Epoxidharz, ein Acrylnitril/Butadien-Copolymer, das Carboxylgruppen in seinem Molekül hat, welches bei Zimmertemperatur ein Feststoff ist, und ein Härtungsmittel für Epoxidharz in einer solchen Menge umfaßt, daß der Gehalt an Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, 5 bis 70 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, ist, der Gehalt an besagtem Acrylnitril/ Butadien-Copolymer 20 bis 70 Gew.teile, bezogen auf 100 Gew.teile aller Epoxidharze, und der Gehalt an Bromatom 10 bis 30 Gew.%, bezogen auf die vereinigte Menge aller Epoxidharze, des Acrylnitril/Butadien-Copolymeren und des Härtungsmittels für das Epoxidharz ist.
  • Die Fign. 1 und 2 zeigen jeweils die Querschnittsansicht einer Ausführungsform eines Substrats als Träger für LSI Chips. In den Figuren stellt die Ziffer 1 einen mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen dar, 2 stellt eine Haftschicht dar, 3 stellt einen elektrischen Leiterzug dar, 4 stellt LSI Chip dar, 5 stellt ein Haftmittel zur Bindung im Verbund dar, und 6 stellt Verbindungsdraht dar.
  • In der vorliegenden Erfindung enthalten die härtbare Epoxidharzzusammensetzung, welche zum Imprägnieren des Glasgewebes verwendet wird und die härtbare Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht, die auf dem mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen angeordnet wird, das Epoxidharz, das durch die Strukturformel (I) dargestellt wird. Das Epoxidharz (I) ist im Handel erhältlich, zum Beispiel unter dem Handelsnamen Epikote 1031S oder Epikote 1031 (Produkte von Yuka Shell Epoxy KK). Dementsprechend kann die vorliegende Erfindung unter Verwendung solcher im Handel erhältlicher Produkte ausgeführt werden.
  • In den beiden obenbeschriebenen Arten des härtbaren Epoxidharzes gemäß der vorliegenden Erfindung sollte die Menge des Epoxidharzes (I), das zugemischt wird, 5 bis 50 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, sein, wenn das Epoxidharz (I) für die härtbare Epoxidharzzusammensetzung zur Verwendung zum Imprägnieren des Glasgewebes vorgesehen ist, und die Menge des Epoxidharzes (I), das zugemischt wird, sollte 5 bis 70 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, sein, wenn das Epoxidharz (I) für die härtbare Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht verwendet wird. Wenn die Menge des Epoxidharzes (I) in der Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren des Glasgewebes weniger als 5 Gew.% ist, wird die Hitzebeständigkeit des Bogens per se des hergestelltn mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens verschlechtert. Wenn die Menge des Epoxidharzes (I) in der Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht weniger als 5 Gew.% ist, wird die Hitzebeständigkeit der Haftschicht selbst verschlechtert, während, wenn die Menge mehr als 70 Gew.% ist, die Flammverzögerung schlecht ist.
  • In der vorliegenden Erfindung enthält die Epoxidharzzusammensetzung zur Verwendung zum Imprägnieren des Glasgewebes wie auch die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht das bromierte Epoxidharz als wesentlichen Bestandteil. Beispiele für das bromierte Epoxidharz, welche in der vorliegenden Erfindung verwendet werden können, schließen bromierte Epoxidharze vom Bisphenol A Typ und bromierte Epoxidharze vom Novolaktyp ein. Diese bromierten Epoxidharze können entweder allein oder in Kombination von zwei oder mehreren derselben verwendet werden.
  • Die Menge des bromierten Epoxidharzes, das in der vorliegenden Erfindung gemischt werden soll, ist 14 bis 30 Gew.%, vom Gehalt an Bromatom her gesehen, bezogen auf die kombinierte Menge aller Epoxidharze und des Härtungsmittels für das Epoxidharz, wenn das bromierte Epoxidharz für die Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren des Glasgewebes verwendet wird. Die Menge des bromierten Epoxidharzes, das gemischt werden soll, ist 10 bis 30 Gew.%, vom Gehalt an Bromatom her gesehen, bezogen auf die kombinierte Menge aller Epoxidharze, des Acrylnitril/Butadien-Copolymeren und des Härtungsmittels für das Epoxidharz, wenn das bromierte Epoxidharz für die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht verwendet wird. Wenn das bromierte Epoxidharz in einer solchen Menge gemischt wird, daß der Gehalt an Bromatom weniger als die obenbeschriebenen unteren Grenzen wird, haben der Bogen selbst des hergestellten, mit Epoxidharz impragnierten Glasgewebebogens und die Haftschicht schlechte Flammverzögerung. Wenn der Gehalt an Bromatom 30 Gew.% uberschreitet, wird die Hitzebeständigkeit der Haftschicht selbst verschlechtert, wenn das bromierte Epoxidharz für die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht verwendet wird.
  • Zusätzlich zu dem Epoxidharz (I) und dem bromierten Epoxidharz kann die Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren des Glasgewebes und die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht gemäß der vorliegenden Erfindung wahlweise andere Epoxidharze in einer Menge enthalten, die einen gegensätzlichen Effekt auf den Gehalt an besagtem Epoxidharz (I) und den Gehalt an Bromatom, wie oben beschrieben, hat. Beispiele solcher Epoxidharze, welche in Kombination mit dem Epoxidharz (I) und dem bromierten Epoxidharz verwendet werden können, schließen Epoxidharze vom Bisphenol A Typ, Epoxidharze vom Bisphenol F Typ, Epoxidharze vom Novolaktyp, alicyclische Epoxidharze, Epoxidharze vom Glycidylestertyp, Epoxidharze vom Glycidylamintyp, heterocyclische Epoxidharze und Urethan-modifizierte Epoxidharze ein. Diese Epoxidharze können entweder allein oder in Kombination von zwei oder mehreren derselben verwendet werden.
  • In der vorliegenden Erfindung enthalten die Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren von Glasgewebe und die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht ein Härtungsmittel für Epoxidharz. Beispiele für das Härtungsmittel für Epoxidharz schließen Aminhärtungsmittel, Polyaminoamid-Härtungsmittel, Säuren und Säureanhydride, Dicyandiamid, basische aktive Wasserstoffverbindungen wie Hydrazide organischer Säuren, Imidazole, Aminimide, Lewissäuren, Br nstedsäuresalze und Phenolharze ein. Diese Verbindungen können entweder allein oder in Kombination von zwei oder mehreren derselben verwendet werden.
  • Die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht gemäß der vorliegenden Erfindung enthält ein Acrylnitril/ Butadien-Copolymer, das Carboxylgruppen in seinem Molekül hat, welches ein Feststoff bei Zimmertemperatur (20 ºC) ist. Beispiele für das Copolymer schließen Copolymere ein, die durch Carboxylieren der Endgruppe eines Acrylnitril/Butadien-Copolymeren erhalten werden und Terpolymere, die durch Copolymerisieren von Acrylnitril mit Butadien und einem Monomeren mit Carboxylgruppen, wie Acrylsäure, erhalten werden. Die Copolymeren haben einen Acrylnitrilgehalt von 10 bis 50 Gew.%, vorzugsweise von 15 bis 35 Gew.%, einen Carboxylgruppengehalt von 2,0 bis 3,5 Gew.%, ein spezifisches Gewicht (25/25 ºC) von 0,94 bis 1,02, ein Molekulargewicht von 8.000 bis 80.000 und eine Mooney-Viskosität ML&sub1;&sbplus;&sub4; (100 ºC) von 10 bis 100, vorzugsweise von 40 bis 80, und sind vorzugsweise ein Feststoff, der keine Fluidität bei Zimmertemperatur aufweist. Ein typisches Beispiel eines solchen Copolymeren, welches im Handel erhältlich ist, ist Nipol 1072 (ein Produkt von Nippon Zeon Co., Ltd.) und T-4633 (ein Produkt von Japan Synthetic Rubber Co., Ltd.).
  • Der Gehalt des Acrylnitril/Butadien-Copolymeren in der Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht gemäß der vorliegenden Erfindung ist 20 bis 70 Gewichtsteile, vorzugsweise 30 bis 65 Gewichtsteile, bezogen auf 100 Gewichtsteile der Menge der gesamten Epoxidharze. Wenn die Menge des Copolymeren zu klein ist, wird das Haftmittel stark verflüssigt, und es werden dadurch Probleme verursacht, daß das Haftmittel aus der Haftschicht in den Schaltungsöffnungsbereich ausfließt, wenn eine Metallfolie mit Substraten, die verschiedene Formen aufweisen, wie ein Substrat mit einer Schaltungsöffnung, verbunden wird. Darüberhinaus wird die Haftung zu der Metallfolie herabgesetzt. Andererseits wird, wenn die Menge des Copolymeren zu groß ist, die Haftung bei höheren Temperaturen herabgesetzt.
  • In der vorliegenden Erfindung kann die Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren von Glasgewebe und die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht; je nach der Verwendung des mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens, verschiedene Zusätze enthalten. Beispiele für solche Zusätze schließen anorganische Pulver wie Calciumcarbonat, Titanoxid, Zinkoxid, Siliciumdioxid, Aluminiumoxid, wasserhaltiges Aluminiumoxid und Bentonit; Kupplungsmittel wie Silikon-Kupplungsmittel und Titanat- Kupplungsmittel; Flammverzögerer; Farbmaterialien und dergl. ein.
  • Der mit Epoxidharz imprägnierte Glasgewebebogen, der eine Haftschicht gemäß der vorliegenden Erfindung hat, kann nach verschiedenen Verfahren hergestellt werden. Eine typische Ausgestaltung desselben wird unten erläutert.
  • Zuerst wird die härtbare Epoxidharzzusammensetzung zum Imprägnieren von Glasgewebe in einem geeigneten Lösungsmittel wie Aceton, Methylethylketon, Toluol, Methylcellosolve oder Dimethylformamid oder einem Lösungsmittelgemisch aus zwei oder mehreren derselben gelöst, und die Komponenten der Zusammensetzung werden sorgfältig gemischt, um den Lack herzustellen. Glasgewebe wird dann mit dem resultierenden Lack imprägniert und getrocknet, um das Lösungsmittel zu entfernen. Das imprägnierte Glasgewebe wird unter Druck erhitzt, um die Harzzusammensetzung zu härten. Alternativ wird die Harzzusammensetzung gehärtet, während das Lösungsmittel getrocknet wird unter Erhalt eines mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens, der Flammverzögerung aufweist. Das Trocknen des Lösungsmittels wird bei einer Temperatur von Zimmertemperatur bis 130 ºC während 1 bis 60 Minuten ausgeführt. Die Härtung wird bei einer Temperatur von 80 bis 200 ºC während 10 Minuten bis zu einem Tag ausgeführt. Der Druck ist 1 bis 100 kgf/cm², wenn die Härtung unter Druck ausgeführt wird.
  • Anschließend wird die Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht in dem oben beschriebenen Lösungsmittel gelöst, und die Komponenten der Zusammensetzung werden sorgfältig gemischt, um den Lack herzustellen. Der resultierende Lack wird auf den mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen, der in der obenbeschriebenen Weise hergestellt wurde, aufgetragen, und das Lösungsmittel wird durch Trocknen entfernt unter Erhalt eines mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens mit einer Haftschicht gemäß der vorliegenden Erfindung. Das Trocknen des Lösungsmittels wird bei einer Temperatur von Zimmertemperatur bis 170 ºC während 1 bis 60 Minuten ausgeführt.
  • Die Haftschicht des mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens gemäß der vorliegenden Erfindung hat kaum Fluidität und ist ausgezeichnet im Hinblick auf Haftung, Löthitzebeständigkeit, Flexibilität und Flammverzögerung, und der Bogen per se ist ausgezeichnet im Hinblick auf Hitzebeständigkeit und Flammverzögerung.
  • Der mit Epoxidharz imprägnierte Glasgewebebogen der vorliegenden Erfindung wird nun in größerem Detail unter Bezugnahme auf die folgenden vorbereitenden Beispiele, die Beispiele und Vergleichsbeispiele erläutert, wobei jedoch die Beispiele nicht so auszulegen sind, daß sie die vorliegende Erfindung in irgendeiner Weise beschränken.
    • Vorbereitende Beispiele A bis C Herstellung der mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebögen A bis C
  • Ein Lack aus jeder der in Tabelle 1 angegebenen Epoxidharzusammensetzung wurde hergestellt. Glasgewebe von 0,2 mm Dicke wurde mit jedem der resultierenden Lacke imprägniert. Das imprägnierte Glasgewebe wurde in einem Ofen bei 120 ºC 20 Minuten lang getrocknet und dann in einem Ofen bei 170 ºC 30 Minuten lang gehärtet. Die Flammverzögerung jedes der resultierenden mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebögen wird in Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1 Mit Epoxidharz imprägnierte Glasgewebebögen Zusammensetzung von Epoxidharzlack (Teile) Epikote Bren Dicyandiamid Methyl-ethyl-keton Methyl-cellosolve Bromatomgehalt (Gew.%) Flammenwiderstandstest Ergebnis des hergestellten mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogens od.darunter
  • Anmerkungen (in Tabelle 1)
  • *1: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Epoxidäquivalent: 195, Epoxidharz dargestellt durch Formel (1).
  • *2: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Bromgehalt: 50 Gew.%, Epoxidäquivalent: 440.
  • *3: Handelsname (ein Produkt von Nippon Kayaku Co., Ltd.), Bromgehalt: 36 Gew.%, Epoxidäquivalent 285.
  • *4: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Epoxidäquivalent: 460, Epoxidharz für allgemeinen Zweck.
  • *5: Handelsname (ein Produkt von Shikoku Kasei Kogyo KK), Härtungsmittel vom Imidazoltyp.
  • *6: Bromgehalt (Gew.%) bezogen auf die vereinigte Menge der gesamten Epoxidharze und des Härtungsmittels für Epoxidharz.
  • *7: Flammenwiderstandstest wurde ausgeführt gemäß der UL-94 vertikalen Methode (Underwriters' Laboratories Inc. Standardtest).
    • Beispiele 1 bis 6 und Vergleichsbeispiele 1 bis 5
  • Lack aus jeder Epoxidharzzusammensetzung für die Haftschicht wurde hergestellt unter Verwendung jeder Mischung, die in Tabelle 2 angegeben ist.
  • Jeder der resultierenden Lacke wurde auf den mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen A, der in dem zuvorgenannten vorbereitenden Beispiel A hergestellt wurde, in einer solchen Menge aufgetragen, daß sich eine Trockenschichtdicke von 20 pm ergab. Der beschichtete Bogen wurde in einem Ofen bei 140 ºC 5 Minuten lang getrocknet. Eine Kupferfohe von 35 µm Dicke wurde auf die mit Haftmittel beschichtete Oberfläche des Bogens auflaminiert unter Verwendung von Rollen unter solchen Bedingungen, daß eine Rollentemperatur 160 ºC war, die Geschwindigkeit war 1 m/Min., und der Druck war 1 kg/cm. Das Laminat wurde in einem Ofen auf 170 ºC eine Stunde lang erhitzt, um die Epoxidharzzusammensetzung zu härten, so wurde jedes mit Kupfer beschichtete Substrat hergestellt.
  • Die Charakteristika jedes der resultierenden mit Kupfer beschichteten Substrate sind in Tabelle 2 gezeigt. Tabelle 2 Beispiel Vergleichsbeispiel Zusammensetzung von Epoxidharz lack (Teile) für Haftschicht Epikote Bren Nipol Hycar Dicyanidiamid Diaminodiphenylsulfon Methyl-ehtyl-keton Dimethylformamid Bromatomgehalt (Gew.%) Tabelle 2 (Fortsetzung) Beispiel Vergleichbeispiel Charakteristika von kupferbeschichteten Subtraten Fluidität während Rollenpressung (mm) Normal-Schälfestigkeit von Kupferfolie (kgf/cm) Flammenwiderstandstest *13 Ergebnis od.darunter
  • Anmerkungen (in Tabelle 2):
  • *1: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Epoxidäquivalent: 195, Epoxidharz dargestellt durch Formel (I). *2: Handelsname (ein Produkt von Nippon Kayaku Co., Ltd.), bromiertes Epoxidharz vom Novolaktyp, Bromgehalt: 36 Gew.%, Epoxidäquivalent: 285.
  • *3: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), bromiertes Epoxidharz vom Bisphenol A Typ, Bromgehalt: 50 Gew.%, Epoxidäquivalent: 440.
  • *4: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Bromgehalt: 22 Gew.%, Epoxidäquivalent: 480.
  • *5: Handelsname (ein Produkt von Yuka Shell Epoxy KK), Epoxidäquivalent: 470.
  • *6: Handelsname (ein Produkt von Nippon Zeon Co., Ltd.), Acrylnitril/Butadien-Copolymer mit Carboxylgruppe, welches bei Zimmertemperatur ein Feststoff ist, Carboxylgruppengehalt: 3,35 Gew.%.
  • *7: Handelsname (ein Produkt von Goodrich Co.), Acrylnitril/Butadien-Copolymer mit Carboxyl gruppe, welches bei Zimmertemperatur flüssig ist, Carboxylgruppengehalt: 2,40 Gew.%.
  • *8: Handelsname (ein Produkt von Shikoku Kasei Kogyo KK), Härtungsmittel vom Imidazoltyp.
  • *9: BF&sub3; Monoethylamin-Komplex.
  • *10: Bromgehalt (Gew.%), bezogen auf die vereinigte Menge der gesamten Epoxidharze, des Acrylnitril/ Butadien-Copolymeren und des Härtungsmittels für Epoxidharz.
  • *11: Testmethode war wie folgt:
  • Eine Öffnung von 10 mm im Quadrat wurde aus dem mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen, der mit einer Haftschicht versehen war, gestanzt. Eine Metallfolie wurde auf die obere Oberfläche der Haftschicht des mit Öffnungen versehenen Substrats gelegt. Laminieren wurde bei 160 ºC unter einem Rollendruck von 1 kg/cm ausgeführt, und das Laminat wurde auf 170 ºC eine Stunde lang erhitzt, um Härten zu bewirken, wodurch ein mit Metallfolie beschichtetes Substrat erhalten wird. Die ausgeflossene Breite l (mm) des Haftmittels, das aus der Haftschicht in den mit Öffnungen versehenen Teil des mit der Metallfolie beschichteten Substrats ausgeflossen war, wurde gemessen. Die Messung wurde für die 4 Seiten der Öffnung gemacht. Der Mittelwert wurde als Fluidität bezeichnet.
  • *12: Messung wurde durchgeführt gemäß JISC-6481.
  • *13: Flammenwiderstandstest wurde ausgeführt gemäß der UL-94 vertikalen Methode (Underwriters' Laboratories Inc. Standardtest).
  • Aus Tabelle 2 ist ersichtlich, daß die mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebögen, die eine Haftschicht wie in den Beispielen haben, denjenigen der Vergleichsbeispiele im Hinblick auf Fluidität der Haftschicht während des Rollendruck-Bondingverfahrens, auf Schälfestigkeit der Kupferfohe, insbesondere der Schälfestigkeit während des Erhitzens und der Flammverzögerung im großen und ganzen überlegen sind.
    • Beispiel 7 und Vergleichsbeispiel 6
  • Lack aus der Epoxidharzzusammensetzung, die in Beispiel 2 hergestellt wurde, wurde auf den mit Epoxidharz imprägnierten Glasgewebebogen B oder C in einer solchen Menge aufgetragen, daß sich eine Trockenschichtdicke von 20 µm ergab. Ein mit Kupfer beschichtetes Substrat wurde dann in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 hergestellt.
  • Die Charakteristika jedes der mit Kupfer beschichteten Substrate wurden in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 gemessen.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt. Tabelle 3 Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen, der verwendet wurde Charakteristika von mit Kupfer beschichteten Substraten Fluidität während Rollenpressung (mm) Normal-Schälfestigkeit von Kupferfohe (kgf/cm) Flammenwiderstandstest Ergebnis oder darunter
  • Aus Tabelle 3 ist ersichtlich, daß der Bogen von Beispiel 7 kaum Fluidität während des Rollendruck-Bondingverfahrens aufweist, eine hohe Kupferfolien-Schälfestigkeit, insbesondere bei hohen Temperaturen hat und bezüglich der Flammverzögerung überlegen ist, während der Bogen von Vergleichsbeispiel 6 in der Flammverzögerung unterlegen ist.
  • Während die vorliegende Erfindung im Detail und unter Bezugnahme auf spezifische Beispiele derselben beschrieben wurde, ist es für den Fachmann ersichtlich, daß verschiedene Änderungen und Modifikationen an derselben vorgenommen werden können, ohne vom Geist und dem Bereich der vorliegenden Erfindung abzuweichen.

Claims (6)

1. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen, bei welchem wenigstens auf einer Seite der Oberfläche desselben eine Haftschicht angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß (A) besagter mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen durch Imprägnieren des Glasgewebes mit einer härtbaren Epoxidharzzusammensetzung und Härten derselben gebildet wird, wobei besagte härtbare Epoxidharzzusammensetzung ein Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, ein bromiertes Epoxidharz und ein Härtungsmittel für Epoxidharz in einer solchen Menge umfaßt, daß der Gehalt an Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, 5 bis 50 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, und der Gehalt an Bromatom 14 bis 30 Gew.%, bezogen auf die vereinigte Menge aller Epoxidharze und des Härtungsmittels für das Epoxidharz ist; und (B) besagte Haftschicht zusammengesetzt ist aus einer härtbaren Epoxidharzzusammensetzung, welche ein Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, ein bromiertes Epoxidharz, ein Acrylnitril/Butadien-Copolymer, das Carboxylgruppen in seinem Molekül hat, welches bei Zimmertemperatur ein Feststoff ist und ein Härtungsmittel für Epoxidharz in einer solchen Menge umfaßt, daß der Gehalt an Epoxidharz, das durch die folgende Strukturformel (I) dargestellt wird, 5 bis 70 Gew.%, bezogen auf die Menge aller Epoxidharze, ist, der Gehalt an besagtem Acrylnitril/ Butadien-Copolymer 20 bis 70 Gew.teile, bezogen auf 100 Gew.teile aller Epoxidharze, und der Gehalt an Bromatom 10 bis 30 Gew.%, bezogen auf die vereinigte Menge aller Epoxidharze, des Acrylnitril/Butadien-Copolymeren und des Härtungsmittels für das Epoxidharz ist.
2. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen mit einer Haftschicht, wie in Anspruch 1 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß besagtes bromiertes Epoxidharz gewählt ist aus der Gruppe, die aus bromierten Epoxidharzen vom Bisphenol A Typ und bromierten Epoxidharzen vom Novolaktyp besteht.
3. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen mit einer Haftschicht, wie in Anspruch 1 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß besagtes Härtungsmittel für Epoxidharz gewählt ist aus der Gruppe, die aus Aminhärtungsmitteln, Polyaminoamidhärtungsmitteln, Säuren, Säureanhydriden, Dicyandiamid, basischen aktiven Wasserstoffverbindungen, Imidazolen, Aminimiden, Lewissäuren, Br nstedsäuresalzen und Phenolharzen besteht.
4. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen mit einer Haftschicht, wie in Anspruch 1 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß besagtes Acrylnitril/Butadien-Copolymer, das Carboxylgruppen in seinem Molekül hat, gewählt ist aus der Gruppe, die aus Copolymeren besteht, die erhalten werden durch Carboxylieren der Endgruppe eines Acrylnitril/Butadien-Copolymeren und Terpolymeren, die erhalten werden durch Copolymerisieren von Acrylnitril mit Butadien und einem Monomer, das Carboxylgruppe hat.
5. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen mit einer Haftschicht, wie in Anspruch 4 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß besagtes Acrylnitril/Butadien-Copolymer, das Carboxylgruppen in seinem Molekül hat, einen Acrylnitrilgehalt von 10 bis 50 Gew.%, einen Carboxylgruppengehalt von 2,0 bis 3,5 Gew.%, ein spezifisches Gewicht (25/25 ºC) von 0,94 bis 1,02, ein Molekulargewicht von 8.000 bis 80.000 und eine Mooney-Viskosität ML&sub1;&sbplus;&sub4; (100 ºC) von 10 bis 100 hat.
6. Mit Epoxidharz imprägnierter Glasgewebebogen mit einer Haftschicht, wie in Anspruch 1 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß besagter Gehalt des Acrylnitril/Butadien-Copolymeren 30 bis 65 Gewichtsteile, bezogen auf 100 Gewichtsteile aller Epoxidharze ist.
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