DE60027385T2 - Zusammengesetztes Laminat und seine Herstellung - Google Patents
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Description
- ALLGEMEINER STAND DER TECHNIK
- 1. Erfindungsgebiet
- Die vorliegende Erfindung betrifft Verbundlaminate und Verfahren zu deren Herstellung. Die vorliegende Erfindung betrifft insbesondere ein Verbundlaminat, das beim Brennen weniger schrumpft, und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
- 2. Beschreibung des verwandten Stands der Technik
- In den vergangenen Jahren gab es Fortschritte bei der Reduzierung der Größe und des Gewichts von Chipkomponenten. Die Reduzierung von Größe und Gewicht ist auch für Leiterplatten zum Montieren der Chipkomponenten erforderlich. Um dieser Notwendigkeit entgegen zu kommen, sind mehrschichtige Glaskeramikleiterplatten geeignet, da die mehrschichtigen Glaskeramikleiterplatten eine hochdichte Verdrahtung und eine Reduzierung der Dicke gestatten, was zu einer Reduzierung von Größe und Gewicht führt.
- Mehrschichtige Glaskeramikleiterplatten werden im allgemeinen durch einen Sinterprozeß gebildet und während des Sinterns schrumpfen sie in einer senkrecht zu den Hauptflächen der Platinen verlaufenden Richtung (Längsschrumpfung) und einer parallel zu den Hauptflächen verlaufenden Richtung (Querschrumpfung). Die gegenwärtigen mehrschichtigen Glaskeramikleiterplatten weisen somit Abmessungsschwankungen von etwa ±0,5% auf. Mehrschichtige Glaskeramikleiterplatten mit Hohlräumen zum Montieren erforderlicher Elektronikkomponenten weisen bemerkenswerte Schwankungen auf.
- Aus den ungeprüften japanischen Patentanmeldungen mit den Veröffentlichungsnummern 5-102666 und 7-330445 sind Verfahren zum Herstellen von mehrschichtigen Glaskeramikleiterplatten mit hoher Abmessungsgenauigkeit bekannt. Außerdem ist aus der ungeprüften japanischen Patentanmeldungen mit der Veröffentlichungsnummer 6-329476 ein Verfahren zum Herstellen einer mehrschichtigen Glaskeramikleiterplatte mit Hohlräumen bekannt. Bei jedem Verfahren werden ungebrannte Lagen, die bei der Sintertemperatur eines Glaskeramikformteils nicht gesintert werden können, auf eine Seite oder zwei Seiten des Glaskeramikformteils laminiert, und pulverförmige Schichten der ungebrannten Lagen werden nach dem Brennen entfernt.
- Bei einem derartigen Prozeß ist ein zusätzlicher Prozeß erforderlich, um die pulverförmigen Lagen zu entfernen. Zudem ist es schwierig, leitende Filme, die im Voraus auf einem ungesinterten Glaskeramikformteil ausgebildet wurden, bei dem Brennprozeß gleichzeitig zu brennen. Die resultierende mehrschichtige Glaskeramikleiterplatte kann nach dem Entfernen der pulverförmigen Schichten einen großen Grad an Oberflächenrauheit aufweisen.
- Bei einem aus der ungeprüften japanischen Patentanmeldung mit der Veröffentlichungsnummer 9-266363 bekannten Verfahren wird ein Laminat aus Glaskeramikschichten und Aluminiumoxidschichten gefeuert, um nur die Glaskeramikschichten zu sintern, sodaß die in den Glaskeramikschichten enthaltene Glaskomponente ungesinterte Aluminiumoxidschichten durchdringt, um die Aluminiumoxidschichten zu binden. Die Glaskomponente in den Glaskeramikschichten durchdringt jedoch bei diesem Verfahren nicht alle Aluminiumoxidschichten. Deshalb werden ungebundene Teile der Aluminiumoxidschichten entfernt und die Oberflächen poliert, bevor leitende Filme für Schaltungsmuster gebildet werden.
- Obwohl die Oberflächenrauheit durch die Schritte des Entfernens und Polierens bei diesem Verfahren reduziert wird, ist ein Entfernungsschritt erforderlich und leitende Filme können nicht auf Oberflächen der Leiterplatte durch gleichzeitiges Brennen zusammen mit der Glaskeramikschicht gebildet werden.
- Bei einem aus der unveröffentlichten japanischen Patentanmeldung mit der Veröffentlichungsnummer 5-136572 bekannten Verfahren werden ungebrannte Lagen, die bei einer Sintertemperatur eines Glaskeramikformteils nicht gesintert werden, auf einer Seite oder zwei Seiten des Glaskeramikformteils gestapelt, um nur den Glaskeramikformteil zu sintern. Harz wird in pulverförmige Schichten der ungesinterten ungebrannten Lagen geladen. Dieses Verfahren erfordert keinen Schritt zum Entfernen der ungesinterten pulverförmigen Schichten, erfordert aber einen Schritt zum Laden des Pulvers in die ungesinterten pulverförmigen Schichten.
- Aus EP-A-0,954,209 ist ein Verbundlaminat bekannt, das die Merkmale des Oberbegriffteils von Anspruch 1 umfaßt.
- Aus US-A-5,474,741 ist ein Verbundlaminat mit zwei externen Hauptflächenschichten und mehreren internen Schichten dazwischen bekannt, umfassend: mindestens zwei Erste-Lage-Schichten, die jeweils eine erste Teilchenmenge umfassen; mindestens drei Zweite-Lage-Schichten, die jeweils eine zweite Teilchenmenge umfassen; wobei zwei der Zweite-Lage-Schichten die beiden externen Hauptflächen des Verbundlaminats darstellen, jede interne Zweite-Lage-Schicht zwischen den zwei Erste-Lage-Schichten angeordnet ist und ein Teil der ersten Teilchenmenge der Erste-Lage-Schichten in die Zweite-Lage-Schichten eindringt und die Erste-Lage-Schichten mit den Zweite-Lage-Schichten verbindet.
- Aus
DE 197,10,187 A und EP-A-0,591,733 ist ein Verfahren zum Herstellen eines Laminats bekannt, bei dem zwei benachbarte ungebrannte Lagen, die jeweils eine Teilchenmenge umfassen, sich nebeneinander während des Sinterprozesses befinden und einen leitenden Film umfassen. - KURZE DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
- Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht dementsprechend in der Bereitstellung eines Verbundlaminats, das eine reduzierte Querschrumpfung und hohe Abmessungsgenauigkeit aufweist.
- Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht in der Bereitstellung eines Verfahrens zum Herstellen des Verbundlaminats, das keine nachfolgenden Schritte wie etwa einen Entfernungsschritt und einen Harzladeschritt nach einem Brennschritt umfaßt.
- Gemäß einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung umfaßt ein Verbundlaminat Erste-Lage-Schichten, die eine erste Teilchenmenge enthalten, und Zweite-Lage-Schichten, die eine zweite Teilchenmenge enthalten. Jede interne Zweite-Lage-Schicht ist zwischen zwei Erste-Lage-Schichten angeordnet, und zwei der Zweite-Lage-Schichten sind extern. Sie stellen zwei externe Hauptflächen des Verbundlaminats dar. Die Dicke der internen Zweite-Lage-Schichten ist größer als die Dicke der externen Zweite-Lage-Schichten. Die Erste-Lage-Schichten und die Zweite-Lage-Schichten sind miteinander durch Eindringen eines Teil der in den Erste-Lage-Schichten enthaltenen ersten Teilchenmenge in die Zweite-Lage-Schichten verbunden.
- Die Dicke der internen Zweite-Lage-Schichten beträgt das 1,75 bis 2,67fache der Dicke der externen Zweite-Lage-Schichten.
- Bevorzugt weisen die Erste-Lage-Schichten im wesentlichen die gleiche Dicke auf.
- Bevorzugt enthält die erste Teilchenmenge Glas und die zweite Teilchenmenge pulverförmige Keramik.
- Das Verbundlaminat kann weiterhin einen leitenden Film auf dem Inneren oder dem Äußeren davon umfassen, wobei die Erste-Lage-Schichten, die Zweite-Lage-Schichten und der leitende Film eine Leiterplatte bilden.
- Das Verbundlaminat kann weiterhin einen Hohlraum mit einer Öffnung an mindestens einer Hauptfläche davon umfassen.
- Gemäß einem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung umfaßt ein Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats einen ersten Schritt des Herstellens eines ungebrannten Verbundlaminats einschließlich erster ungebrannter Lage-Schichten, die eine erste Teilchenmenge enthalten, und zweiter ungebrannter Lage-Schichten, die eine zweite Teilchenmenge enthalten, die bei einer Temperatur zum Schmelzen mindestens eines Teils der ersten Teilchenmenge nicht gesintert werden können, wobei jede zweite ungebrannte Lage-Schicht zwischen zwei ersten ungebrannten Lage-Schichten angeordnet ist, wobei zwei der Zweite-Lage-Schichten zwei Hauptflächen des ungebrannten Verbundlaminats darstellen und die Dicke der Zweite-Lage-Schichten im Inneren des ungebrannten Verbundlaminats laminiert größer ist als die Dicke der Zweite-Lage-Schichten, die an der Hauptfläche des ungebrannten Verbundlaminats angeordnet sind; und einen zweiten Schritt des Brennens des ungebrannten Verbundlaminats bei einer Temperatur, die einen Teil der ersten Teilchenmenge schmelzen kann, aber die zweite Teilchenmenge nicht sintern kann, sodaß der in den ersten ungebrannten Lagen enthaltene Teil der ersten Teilchenmenge geschmolzen wird und die zweiten ungebrannten Lage-Schichten durchdringt, um die ersten ungebrannten Lage-Schichten und die Zweite-Lage-Schichten miteinander zu verbinden.
- Die Dicke der Zweite-Lage-Schichten im Inneren des ungebrannten Verbundlaminats laminiert beträgt das 1,75 bis 2,67fache der Dicke der Zweite-Lage-Schichten an den beiden Hauptflächen des ungebrannten Verbundlaminats.
- Bevorzugt umfaßt der erste Schritt einen ersten Teilschritt des Bildens jeder der zweiten ungebrannten Lage-Schichten auf jeder der ersten ungebrannten Lage-Schichten, um mehrere erste ungebrannte Verbundvorräte zu bilden, einen zweiten Teilschritt des Laminierens der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte zum Ausbilden mehrerer zweiter ungebrannter Verbundvorräte derart, daß die beiden ersten ungebrannten Lagen miteinander in Kontakt gelangen, und einen dritten Teilschritt des Laminierens der mehreren zweiten ungebrannten Verbundvorräte derart, daß die beiden zweiten ungebrannten Lagen in Kontakt miteinander gelangen.
- Alternativ umfaßt der erste Schritt einen Teilschritt des Bildens jeder der ersten ungebrannten Lage-Schichten auf jeder der zweiten ungebrannten Lage-Schichten, um mehrere erste ungebrannten Verbundvorräte zu bilden, einen zweiten Teilschritt des Laminierens der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte zum Ausbilden mehrerer zweiter ungebrannter Verbundvorräte derart, daß die beiden zweiten ungebrannten Lagen miteinander in Kontakt gelangen, und einen dritten Teilschritt des Laminierens der mehreren zweiten ungebrannten Verbundvorräte derart, daß die beiden ersten ungebrannten Lagen in Kontakt miteinander gelangen.
- Bevorzugt sind die Dicken der ersten ungebrannten Lage-Schichten im ersten Schritt im wesentlichen gleich im ersten Schritt.
- Bevorzugt umfaßt die erste Teilchenmenge Glas als Primärkomponente und die zweite Teilchenmenge pulverförmige Keramik als Primärkomponente.
- Ein Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats umfaßt einen ersten Schritt mit den Teilschritten des Herstellens einer ersten Teilchenmenge, des Herstellens einer zweiten Teilchenmenge, die bei einer Temperatur zum Schmelzen mindestens eines Teils der ersten Teilchenmenge nicht gesintert werden kann, Bilden erster ungebrannter Lagen, die die erste Teilchenmenge enthalten, Bilden jeder der zweiten ungebrannten Lagen, die die zweite Teilchenmenge enthalten, auf jeder der ersten ungebrannten Lagen, um mehrere erste ungebrannte Verbundvorräte zu bilden, und Laminieren der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte zum Ausbilden eines ungebrannten Verbundlaminats, sodaß die beiden benachbarten ersten ungebrannten Lagen jede der ersten ungebrannten Lage-Schichten und die beiden benachbarten zweiten ungebrannten Lagen jede der zweiten ungebrannten Lage-Schichten bilden; und einen zweiten Schritt des Brennens des ungebrannten Verbundlaminats bei einer Temperatur, die einen Teil der ersten Teilchenmenge schmelzen kann, aber die zweite Teilchenmenge nicht sintern kann, sodaß der in den ersten ungebrannten Lage-Schichten enthaltene Teil der ersten Teilchenmenge geschmolzen wird und die zweiten ungebrannten Lage-Schichten durchdringt, um die ersten ungebrannten Lage-Schichten und die Zweite-Lage-Schichten miteinander zu verbinden.
- Bevorzugt ist die erste ungebrannte Lage gegenüber einem Lösungsmittel beständig, das in einer Aufschlämmung enthalten ist, die zum Bilden der zweiten ungebrannten Lage in dem ersten Schritt verwendet wird.
- Bevorzugt sind die Dicken der ersten ungebrannten Lage-Schichten im ersten Schritt im wesentlichen gleichen im ersten Schritt.
- Bevorzugt umfaßt die erste Teilchenmenge Glas als Primärkomponente und die zweite Teilchenmenge pulverförmige Keramik als Primärkomponente.
- Ein Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats umfaßt einen ersten Schritt mit den Teilschritten des Herstellens einer ersten Teilchenmenge, des Herstellens einer zweiten Teilchenmenge, die bei einer Temperatur zum Schmelzen mindestens eines Teils der ersten Teilchenmenge nicht gesintert werden kann, Bilden zweiter ungebrannter Lagen, die die zweite Teilchenmenge enthalten, Bilden jeder der ersten ungebrannten Lagen, die die erste Teilchenmenge enthalten, auf jeder der zweiten ungebrannten Lagen, um mehrere erste ungebrannte Verbundvorräte zu bilden, und Laminieren der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte zum Ausbilden eines ungebrannten Verbundlaminats, sodaß die beiden benachbarten ersten ungebrannten Lagen jede der ersten ungebrannten Lage-Schichten und die beiden benachbarten zweiten ungebrannten Lagen jede der zweiten ungebrannten Lage-Schichten bilden; und einen zweiten Schritt des Brennens des ungebrannten Verbundlaminats bei einer Temperatur, die einen Teil der ersten Teilchenmenge schmelzen kann, aber die zweite Teilchenmenge nicht sintern kann, sodaß der in den ersten ungebrannten Lage-Schichten enthaltene Teil der ersten Teilchenmenge geschmolzen wird und die zweiten ungebrannten Lage-Schichten durchdringt, um die ersten ungebrannten Lage-Schichten und die Zweite-Lage-Schichten miteinander zu verbinden.
- Bevorzugt ist die zweite ungebrannte Lage gegenüber einem Lösungsmittel beständig, das in einer Aufschlämmung enthalten ist, die zum Bilden der ersten ungebrannten Lage in dem ersten Schritt verwendet wird.
- Bevorzugt sind die Dicken der ersten ungebrannten Lage-Schichten im wesentlichen die gleichen im ersten Schritt.
- Bevorzugt umfaßt die erste Teilchenmenge Glas als Primärkomponente und die zweite Teilchenmenge pulverförmige Keramik als Primärkomponente.
- Das Verbundlaminat der vorliegenden Erfindung weist reduzierte Querschrumpfung und hohe Abmessungsgenauigkeit auf. Zudem kann das Verbundlaminat nach dem Brennschritt ohne zusätzliche Schritte wie etwa einen Entfernungsschritt und einen Harzladeschritt verwendet werden.
- Wenn die Erste-Lage-Schichten im wesentlichen die gleiche Dicke aufweisen, weisen die Erste-Lage-Schichten im wesentlichen die gleiche Querschrumpfung im Brennschritt auf und die Zweite-Lage-Schichten unterdrücken die Querschrumpfung. Somit werden Verzierung und Verzerrung aufgrund von Querschrumpfung unterdrückt.
- Da das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung den Entfernungsschritt der Zweite-Lage-Schichten und den Harzladeschritt nicht enthält, können auf dem Verbundlaminat ausgebildete leitende Filme und das Verbundlaminat gleichzeitig gebrannt werden.
- Insbesondere treten die Querschrumpfung und Abmessungsschwankung ohne weiteres in herkömmlichen Verbundlaminaten mit Hohlräumen auf. Das Verbundlaminat der vorliegenden Erfindung weist jedoch selbst dann reduzierte Querschrumpfung und Abmessungsschwankungen auf, wenn das Verbundlaminat aufgrund der obigen Konfigurationen einen Hohlraum aufweist.
- Die in der zweiten Lageschicht enthaltene zweite Teilchenmenge kann eine beliebige Eigenschaft aufweisen, beispielsweise eine isolierende, eine dielektrische, eine piezoelektrische oder eine magnetische Eigenschaft. Somit kann das resultierende Verbundlaminat eine spezifische elektromagnetische Eigenschaft aufweisen. Eine geeignete Kombination dieser Eigenschaften kann beispielsweise ein L-C-R-Verbundsubstrat erzeugen. Wenn eine zweite Teilchenmenge mit hoher Abriebfestigkeit und hoher Zähigkeit verwendet wird, kann das Verbundlaminat eine hohe mechanische Festigkeit aufweisen. Wenn eine lichtreflektierende oder IR-reflektierende zweite Teilchenmenge verwendet wird, kann das Verbundlaminat eine spezifische optische Funktion aufweisen.
- KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
-
1 ist eine Querschnittsansicht eines Verbundlaminats einer ersten Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung; -
2 ist eine Querschnittsansicht eines Verbundlaminats einer zweiten Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung; -
3 ist eine Querschnittsansicht eines Verbundlaminats einer dritten Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung; -
4 ist eine Querschnittsansicht eines Verbundlaminats einer vierten Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung; -
5A bis5D sind Querschnittsansichten zum Veranschaulichen eines Verfahrens zum Herstellen des Verbundlaminats der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; -
6A bis6C sind Querschnittsansichten zum Veranschaulichen eines Verfahrens zum Herstellen des Verbundlaminats der dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; -
7 ist eine Querschnittsansicht zum Darstellen eines Verfahrens zum Herstellen des Verbundlaminats der vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. - BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
- Das Verbundlaminat gemäß der vorliegenden Erfindung kann eine Vielzahl bevorzugter Ausführungsformen aufweisen. Unter Bezugnahme auf die
1 bis4 werden vier typische Ausführungsformen beschrieben. Bei der in jeder der1 bis4 gezeigten Ausführungsform enthält das Verbundlaminat Erste-Lage-Schichten2 , die jeweils aus einer ersten Teilchenmenge bestehen, und Zweite-Lage-Schichten3a und3b , die jeweils aus einer zweiten Teilchenmenge bestehen. - Unter Bezugnahme auf
1 enthält ein Verbundlaminat1 die Erste-Lage-Schichten2 , die jeweils aus der ersten Teilchenmenge bestehen, und die Zweite-Lage-Schichten3a und3b , die jeweils aus der zweiten Teilchenmenge bestehen. Die Erste-Lage-Schichten2 und die Zweite-Lage-Schichten3a sind abwechselnd gestapelt, und die Zweite-Lage-Schichten3b sind an den Außenflächen der äußersten Erste-Lage-Schichten2 gestapelt, um zwei Hauptflächen des Verbundlaminats1 zu bilden. Bei dieser Ausführungsform ist die Dicke A der Zweite-Lage-Schichten3a größer als die Dicke B der Zweite-Lage-Schichten3b . Die Dicken C1 bis C4 der Zweite-Lage-Schichten3b sind bevorzugt größer als die Dicke A der Zweite-Lage-Schichten3a . Zudem sind die Dicken C1 bis C4 der Zweite-Lage-Schichten3b bevorzugt identisch. - Unter Bezugnahme auf
2 enthält ein Verbundlaminat11 das in1 gezeigte Verbundlaminat1 und auf beiden Hauptflächen davon vorgesehene leitende Filme4 . Die leitenden Filme4 werden durch einen Siebdruck prozeß unter Verwendung einer Ag-Paste gebildet und weisen vorbestimmte Muster auf. Die Ag-Paste kann beispielsweise durch eine Ag-Pd-Paste, eine Ag-Pt-Paste, eine Cu-Paste oder eine Ni-Paste ersetzt werden. - Unter Bezugnahme auf
3 enthält ein Verbundlaminat21 Erste-Lage-Schichten2 und Zweite-Lage-Schichten3a und3b . Jede Erste-Lage-Schicht2 enthält darin einen leitenden Film5 . Jeder leitende Film5 weist ein vorbestimmtes Muster auf. - Unter Bezugnahme auf
4 enthält ein Verbundlaminat31 einen Hohlraum6 mit einer Öffnung an einer Hauptfläche davon. Der Hohlraum6 weist eine vorbestimmte Tiefe und vorbestimmte Querabmessungen auf. Zudem enthält das Verbundlaminat31 leitende Filme4 wie beim Verbundlaminat11 . - Bei den Verbundlaminaten
1 ,11 ,21 und31 wird bevorzugt, daß die erste Teilchenmenge in den Erste-Lage-Schichten2 alle Zweite-Lage-Schichten3a und3b teilweise durchdringt, sodaß die zweiten Teilchen vollständig von dem Material der Erste-Lage-Schichten begrenzt werden. Die Dicken der Zweite-Lage-Schichten3a und3b sind bevorzugt geringer als die Dicken der Erste-Lage-Schichten2 , um eine Durchdringung des Materials der Erste-Lage-Schicht sicherzustellen. - Die Dicken der in den Verbundlaminaten
1 ,11 ,21 und31 gestapelten Zweite-Lage-Schichten3a sind größer als die Dicken der an den Hauptflächen der Verbundlaminate1 ,11 ,21 und31 gestapelten Zweite-Lage-Schichten3b . Falls die Dicken der Zweite-Lage-Schichten3a geringer sind, schrumpfen die Verbundlaminate1 ,11 ,21 und31 quer in der Nähe der Mitte davon. Wenn die Dicken der im Inneren gestapelten Zweite-Lage-Schichten3a ausreichend groß sind, werden Verzierungen und Verzerrungen aufgrund von Querschrumpfung unterdrückt. In einem derartigen Fall jedoch durchdringt die erste Teilchenmenge nicht alle Zweite-Lage-Schichten3a und3b , wobei die Bindungskraft zwischen Lagen reduziert wird. Wenn die Dicken der Zweite-Lage-Schichten3a und3b übermäßig groß sind, muß die Brenntemperatur erhöht werden, damit man ein dichtes Glaskeramikformteil erhält. Die Dicken der im Inneren der Verbundlaminate1 ,11 ,21 und31 gestapelten Zweite-Lage-Schichten3a sind bevorzugt um das 1,75fache bis 2,67fache oder mehr, bevorzugt etwa das 2,0fache, größer als die Dicken der Zweite-Lage-Schichten3b . - Bevorzugt besitzen bei den Verbundlaminaten
1 ,11 ,21 und31 die Erste-Lage-Schichten2 im wesentlichen die gleiche Dicke. In einem derartigen Fall weisen die Erste-Lage-Schichten2 im wesentlichen die gleiche Wärmeschrumpfung in dem Brennschritt auf, während die Zweite-Lage-Schichten3a und3b die Querschrumpfung der Erste-Lage-Schichten2 unterdrücken, was zu einer unterdrückten Verzeerung und Verzerrung aufgrund der Längs- und Querschrumpfung der gesinterten Verbundlaminate1 ,11 ,21 und31 führt. - Es wird bevorzugt, daß die erste Teilchenmenge in den Erste-Lage-Schichten
2 Glas und die zweite Teilchenmenge in den Zweite-Lage-Schichten3a und3b Keramikpulver enthält. Das Glas in den Erste-Lage-Schichten2 durchdringt die Zweite-Lage-Schichten3a und3b und macht die Zweite-Lage-Schichten3a und3b dichter. - Bei dem mit den leitenden Filmen
4 und/oder5 vorgesehenen Verbundlaminaten11 ,21 und31 werden diese leitende Filme4 und/oder5 gebildet durch Aufbringen einer pulverförmigen Metallpaste auf den Haupt- und/oder Innenflächen des ungebrannten Verbundmaterials und dann durch Sintern der Paste in dem Brennschritt des ungebrannten Verbundmaterials. - In
2 sind die leitenden Filme4 an den beiden Hauptflächen des Verbundlaminats11 vorgesehen. Alternativ kann ein leitender Film4 nur auf einer Hauptfläche des Verbundlaminats11 gebildet werden. Die Position des leitenden Films4 ist ebenfalls nicht begrenzt. In3 sind die Positionen und die Anzahl der im Inneren des Verbundlaminats21 vorgesehenen leitenden Filme5 nicht begrenzt. In4 können die Positionen und die Anzahl der leitenden Filme4 und5 in dem Verbundlaminat31 und dem Hohlraum6 geändert werden. Alternativ können die leitenden Filme4 und5 im Verbundlaminat31 entfallen. Diese Verbundmaterialien können Durchgangslöcher und/oder Kontaktlöcher zum elektrischen Verbinden von auf verschiedenen Schichten gebildeten leitenden Filmen aufweisen. - Unter Bezugnahme auf die
5A bis5D ,6A bis6C und7 werden nun Verfahren zur Herstellung der Verbundlaminate gemäß der vorliegenden Erfindung für die in1 ,3 und4 gezeigten Verbundlaminate1 ,21 und31 beschrieben. - Das Verfahren zum Herstellen des in
1 gezeigten Verbundlaminats1 wird unter Bezugnahme auf die5A bis5D beschrieben. Eine ungebrannte Lage wird unter Verwendung einer eine zweite Teilchenmenge enthaltenden Aufschlämmung gebildet, und eine weitere Lage wird auf der ungebrannten Lage unter Verwendung einer eine erste Teilchenmenge enthaltenden Aufschlämmung gebildet. Die laminierte Lage wird zu einer vorbestimmten Größe zurechtgeschnitten, um erste ungebrannte Verbundvorräte1a zu bilden, die jeweils eine die zweite Teilchenmenge enthaltende zweite ungebrannte Lage13b und eine die erste Teilchenmenge enthaltende erste ungebrannte Lage12a auf der zweiten ungebrannten Lage13b enthält, wie in5A gezeigt. - Unter Bezugnahme auf
5B werden zwei erste ungebrannte Verbundvorräte1a zum Bilden eines zweiten ungebrannten Verbundvorrats1b so laminiert, daß die ersten ungebrannten Lagen12a durch Druck miteinander verbunden werden. Die verbundenen ersten ungebrannten Lagen12a werden kombiniert, um eine erste ungebrannte Lage-Schicht12 zu bilden. - Unter Bezugnahme auf
5C werden zwei zweite ungebrannte Verbundvorräte1b zum Bilden einer ungebrannten Verbundeinheit1c so laminiert, daß die zweiten ungebrannten Lagen13b durch Druck miteinander verbunden werden. Die verbundenen zweiten ungebrannten Lagen13b werden kombiniert, um eine zweite ungebrannte Lage-Schicht13a zu bilden. - Unter Bezugnahme auf
5D werden zwei ungebrannte Verbundeinheiten1c zum Bilden eines ungebrannten Verbundlaminats so laminiert, daß die zweiten ungebrannten Lagen13b durch Druck miteinander verbunden werden. Das ungebrannte Verbundlaminat wird gebrannt, um das in1 gezeigte Verbundlaminat1 zu bilden. - Das Verfahren zum Herstellen des in
3 gezeigten Verbundlaminats21 wird unter Bezugnahme auf die6A bis6C beschrieben. Komponenten mit den gleichen Funktionen wie in5A bis5D werden mit den gleichen Bezugszahlen bezeichnet, und eine ausführliche Beschreibung davon unter Bezugnahme auf Zeichnungen entfällt. - Unter Bezugnahme auf
6A wird ein leitender Film15 auf der ersten ungebrannten Lage12a des in5A gezeigten ersten ungebrannten Verbundvorrats1a gebildet, um einen ersten ungebrannten Verbundvorrat21a zu bilden. Da der leitende Film15 ein vorbestimmtes Muster aufweist, kann die erste ungebrannte Lage12a auf einer Hauptfläche des ersten ungebrannten Verbundvorrats21a teilweise exprimiert sein. - Unter Bezugnahme auf
6B werden zum Bilden eines zweiten ungebrannten Verbundvorrats21b ein weiterer erster ungebrannter Verbundvorrat1a und der erste ungebrannte Verbundvorrat21a laminiert, sodaß die zwei ersten ungebrannten Lagen12a durch Druck über den leitenden Film15 miteinander verbunden werden. Die zwei ersten ungebrannten Lagen12a werden kombiniert, um eine den leitenden Film15 enthaltende erste ungebrannte Lage-Schicht12 zu bilden. - Unter Bezugnahme auf
6C werden die zwei zweiten ungebrannten Verbundvorräte21b zum Ausbilden einer ungebrannten Verbundeinheit21c laminiert, sodaß die zweiten ungebrannten Lagen13b durch Druck miteinander verbunden werden. Die zweiten ungebrannten Lagen13b werden kombiniert, um eine zweite ungebrannte Lage-Schicht13 zu bilden. - Zwei ungebrannte Verbundeinheiten
21c werden zum Bilden eines ungebrannten Verbundlaminats laminiert, sodaß die zwei zweiten ungebrannten Lagen13b durch Druck miteinander verbunden werden. Das ungebrannte Verbundlaminat wird gebrannt, um das in3 gezeigte Verbundlaminat21 zu bilden. - Das Verfahren zum Herstellen des Verbundlaminats
31 wird unter Bezugnahme auf7 beschrieben. Komponenten mit den gleichen Funktionen wie in5A bis5D und6A bis6C werden mit den gleichen Bezugszahlen bezeichnet, und eine ausführliche Beschreibung davon unter Bezugnahme auf Zeichnungen entfällt. - Eine in
6C gezeigte ungebrannte Verbundeinheit21c wird hergestellt. Ein leitender Film14 wird gebildet, indem unter Verwendung einer leitenden Paste auf eine Hauptfläche der ungebrannten Verbundeinheit21c gedruckt wird. Ein Hohlraum16 mit einer Öffnung an der mit dem leitenden Film14 versehenen Hauptfläche wird gebildet durch Stanzen, um eine ungebrannte Verbundeinheit31a zu bilden. - Die ungebrannte Verbundeinheit
31a und eine in6C gezeigte unbekannte Verbundeinheit21c werden zum Bilden eines ungebrannten Verbundlaminats laminiert, sodaß durch Druck zwei zweite ungebrannte Lagen13b miteinander verbunden werden. Das ungebrannte Verbundlaminat wird gebrannt, um das in4 gezeigte Verbundlaminat31 zu bilden. - In
5A und6A werden die ersten ungebrannten Lagen12a zum Ausbilden der ersten ungebrannten Verbundvorräte1a und21a auf den zweiten ungebrannten Lagen13b gebildet. Alternativ können die zweiten ungebrannten Lagen13b auf den ersten ungebrannten Lagen12a gebildet werden. - Die erste ungebrannte Lage
12a und die zweite ungebrannte Lage13b können über einen Rakelprozeß, einen Tiefdruckprozeß, einen Tauchprozeß, einen Sprühprozeß, einen Walzprozeß, einen Dünnfilmbildungsprozeß oder einen Pulverkompressionsprozeß gebildet werden. - Wenn eine zweite Lage auf einer ersten Lage gebildet wird, wird bevorzugt, daß die erste Lage gegenüber dem Lösungsmittel beständig ist, was in der Aufschlämmung zum Bilden der zweiten Lage verwendet wird. Wenn beispielsweise die erste ungebrannte Lage
12a auf der zweiten ungebrannten Lage13b gebildet wird, ist die zweite ungebrannte Lage13b gegenüber dem Lösungsmittel beständig, das in der Aufschlämmung zum Bilden der ersten ungebrannten Lage12a verwendet wird. Falls die erste Lage gegenüber dem Lösungsmittel nicht beständig ist, löst sich die erste Lage in dem in der zweiten Lage enthaltenen Lösungsmittel auf, und die zweite Lage wird nicht zufriedenstellend laminiert. - Bei den in den
5A bis5D und6A bis6C gezeigten Verfahren wird der leitende Film5 auf der ersten ungebrannten Lage12a gebildet. Die Position und die Gestalt des leitenden Films15 sind jedoch nicht auf die obigen Ausführungsformen beschränkt. Beispielsweise kann der leitende Film auf der zweiten ungebrannten Lage13b des in5A gezeigten ersten ungebrannten Verbundvorrats1a gebildet werden. - Die Verbundlaminate sind in den
1 bis4 schematisch gezeigt. Da die in der ungebrannten Erste-Lage-Schicht2 enthaltene erste Teilchenmenge die Zweite-Lage-Schichten3a und3b während des Brennens teilweise durchdringt, sind die Grenzen zwischen der Erste-Lage-Schicht2 und den Zweite-Lage-Schichten3a und3b möglicherweise nicht so ausgeprägt wie in1 bis4 dargestellt. - Beispiele
- Zum Messen von Querschrumpfungsfaktoren wurden sieben Verbundlaminate
1 wie folgt hergestellt, wobei die im Inneren der Verbundlaminate1 laminierten Zweite-Lage-Schichten3a und die auf den Hauptflächen der Verbundlaminate1 gebildeten Zweite-Lage-Schichten3b unterschiedliche Dicken aufwiesen. - Eine eine zweite Teilchenmenge enthaltende zweite Aufschlämmung wurde hergestellt, indem 100 Gewichtsteile Aluminiumoxidpulver mit einem Teilchendurchmesser von 0,5 μm als zweite Teilchen, 45 Gewichtsteile Wasser als Dispergiermittel, 50 Gewichtsteile Polyalkylenglycol als ein weiteres Dispergiermittel und 15 Gewichtsteile Urethanharzemulsion als Bindemittel gemischt und dispergiert wurden. Die zweite Aufschlämmung kann Weichmacher, Entschäumungsmittel und Klebrigmacher enthalten.
- Nach dem Entschäumen wurde die zweite Aufschlämmung durch einen Tiefdruckprozeß auf einen Polyethylen terephthalatfilm (PET) aufgetragen und getrocknet, um ungebrannte Lagen als zweite ungebrannte Lagen mit jeweils einer Dicke von 1,0 μm, 1,5 μm, 2,0 μm oder 4,0 μm zu bilden. Die Urethanharzemulsion wurde während des Trocknungsschritts in ein wasserunlösliches Gel ungewandelt. Somit waren diese ungebrannten Lagen gegenüber einer wäßrigen Aufschlämmung beständig.
- Eine eine erste Teilchenmenge enthaltende erste Aufschlämmung wurde hergestellt durch Mischen und Dispergieren von 60 Gewichtsteilen Glas auf B-Si-Ca-Al-O-Basis mit einem Durchmesser von 3,0 μm als ersten Teilchen, 40 Gewichtsteilen Aluminiumoxidpulver mit einem Durchmesser von 0,5 μm ebenfalls als ersten Teilchen, 36 Gewichtsteilen Wasser als Dispergiermittel, 1 Gewichtsteil Polyalkylenglycol als ein weiteres Dispergiermittel und 12 Gewichtsteilen Urethanharzemulsion als Bindemittel. Die erste Aufschlämmung kann Weichmacher, Entschäumer und Klebrigmacher enthalten.
- Die erste Aufschlämmung wurde auf eine Hauptfläche jeder ungebrannten Lage als die zweite ungebrannte Lage aufgebracht, um eine ungebrannte Lage mit einer Dicke von 75 μm als eine erste ungebrannte Lage zu bilden. Dadurch wurden erste ungebrannte Verbundmaterialien hergestellt.
- Die zwei ersten ungebrannten Verbundmaterialien wurden zum Bilden eines zweiten ungebrannten Verbundmaterials bei 60°C und 2000 Kilopond/cm2 laminiert, sodaß die ersten ungebrannten Lagen miteinander verbunden wurden. Bei diesem Schritt wurden die zwei ersten ungebrannten Lagen mit einer Dicke von 75 μm durch Druck kombiniert, um eine erste ungebrannte Lage-Schicht mit einer Dicke von 140 μm zu bilden.
- Drei zweite ungebrannte Verbundmaterialien wurden bei 60°C und 100 Kilopond/cm2 laminiert, sodaß die zweiten ungebrannten Lagen durch Druck miteinander verbunden wurden. Das Verbundmaterial wurde zu einem Quadrat von 100 mm × 100 mm zugeschnitten, um ein ungebranntes Verbundlaminat zu bilden. Bei diesem Schritt wurden die benachbarten zwei zweiten ungebrannten Lagen kombiniert, um eine zweite ungebrannte Lage-Schicht zu bilden.
- Wenn die zweiten ungebrannten Lage-Schichten, die im Inneren des Verbundlaminats laminiert waren, eine Dicke von 2,0 μm aufwiesen, wurden die zweiten ungebrannten Lagen mit einer Dicke von 1,0 μm kombiniert. Wenn die zweiten ungebrannten Lage-Schichten eine Dicke von 3,0 μm aufwiesen, wurden zwei zweite ungebrannte Lagen mit einer Dicke von 1,5 μm kombiniert. Wenn die zweiten ungebrannten Lage-Schichten eine Dicke von 3,5 μm aufwiesen, wurden zweite ungebrannte Lagen mit einer Dicke von 1,5 μm und zweite ungebrannte Lagen mit einer Dicke von 2,0 μm kombiniert. Wenn die zweiten ungebrannten Lage-Schichten eine Dicke von 4,0 μm aufwiesen, wurden zwei zweite ungebrannte Lagen mit einer Dicke von 2,0 μm kombiniert.
- Zum Vergleich wurde ein Laminat (Probe Nummer 8) mit einer Dicke von 420 μm gebildet durch Herstellen von sechs ungebrannten Lagen mit jeweils einer Dicke von 75 μm unter Verwendung der ersten Aufschlämmung, Laminieren der sechs ungebrannten Lagen bei 60°C unter einem Druck von 100 Kilopond/cm2 und Zuschneiden des Laminats zu einem Quadrat von 100 mm × 100 mm.
- Die resultierenden ungebrannten Verbundlaminate (Proben Nummer 1 bis 7) und das ungebrannte Laminat (Probe Nummer 8) wurden bei einer Temperatur in einem Bereich von beispielsweise 700°C bis 1000°C zwei Stunden lang in Luft bei 850°C gebrannt, um Verbundlaminate (Probe Nummer 1 bis 7) und ein Laminat (Probe Nummer 8) zu bilden. Bei den Probe Nummer 1 bis 7 wurden die in der ersten Teilchenmenge und der zweiten Teilchenmenge enthaltenen Aluminiumoxidteilchen während des Brenn schritts nicht gesintert, wohingegen das in der ersten Teilchenmenge enthaltene Glaspulver geschmolzen wurde und die Zweite-Lage-Schichten von den Erste-Lage-Schichten aus durchdrang. Nach dem Kühlen verfestigte sich das geschmolzene Glas und band die Erste-Lage-Schichten und die Zweite-Lage-Schichten.
- Bei den Probe Nummer 1 bis 7 wurden die Dicke der im Inneren des Verbundlaminats ausgebildeten Zweite-Lage-Schichten (in Tabelle 1 als "interne Schichten" bezeichnet), die Dicke der auf der Hauptfläche gebildeten Zweite-Lage-Schicht (in Tabelle 1 als "externe Schichten" bezeichnet) und der Querschrumpfungsfaktor gemessen. Bei Probe Nummer 8 wurde der Querschrumpfungsfaktor gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 zusammengefaßt.
- In der Spalte "Auswertung" zeigt A an, daß die Probe einen kleinen Querschrumpfungsfaktor und eine hohe Abmessungsgenauigkeit aufweist, B zeigt an, daß die Probe einen kleinen Querschrumpfungsfaktor und eine mittlere Abmessungsgenauigkeit aufweist und C zeigt an, daß die Probe einen großen Querschrumpfungsfaktor und eine schlechte Abmessungsgenauigkeit aufweist.
- In den Probe Nummer 1 bis 7 sind die Zweite-Lage-Schichten vorgesehen, um die Längsschrumpfung zu unterdrücken. Die Dicke der ersten ungebrannten Lage-Schicht nimmt während des Brennens durch Längsschrumpfung von 140 μm auf 100 μm ab. Die Gesamtdicken der Verbundlaminate in den Probe Nummer 1 bis 7 und des Laminats in Probe Nummer 8 sind in Tabelle 1 gezeigt. Die ungebrannte Zweite-Lage-Schicht schrumpft während des Brennens in Längsrichtung nicht wesentlich.
- Wie in Tabelle 1 gezeigt, weist jede der Probe Nummer 1, 4, 5, 6 und 7 ein Verhältnis der Dicke der internen Zweite-Lage-Schicht zu der Dicke der externen Zweite-Lage-Schicht von 1,0 oder mehr auf, und kann bei 850°C gesintert werden und besitzt einen kleinen Querschrumpfungsfaktor innerhalb eines Bereichs von 0,3% bis 1,4%. Im Gegensatz dazu besitzt Probe Nummer 8 einen Querschrumpfungsfaktor von immerhin 11,0.
- Insbesondere weist jede der Probe Nummer 1, 5 und 7 ein Verhältnis in einem Bereich von 1,75 bis 2,67 auf, kann bei 850°C gesintert werden und besitzt einen besonders kleinen Querschrumpfungsfaktor innerhalb eines Bereichs von 0,3% bis 0,5%. Diese Verbundmaterialien zeigen deshalb eine hohe Abmessungsgenauigkeit.
- Probe Nummer 2, die bei 850°C gesintert werden kann, weist einen Querschrumpfungsfaktor von 2,3% auf, was das Doppelte von dem von Probe Nummer 4 ist. Dieses Verbundmaterial zeigt keine zufriedenstellende Abmessungsgenauigkeit.
- Probe Nummer 3, die einen kleinen Querschrumpfungsfaktor von 0,3% besitzt, kann nicht bei 850°C gesintert werden und muß bei 900°C gesintert werden.
- Die in der Erste-Lage-Schicht enthaltene erste Teilchenmenge und die in der Zweite-Lage-Schicht enthaltene zweite Teilchenmenge können Teilchenmengen sein aus MgO, ZrO2, SiO2, TiO2, BaTiO3, SrTiO3, MgO3, Fe2O3, RuO, (Zr, Ti)O3, B4C, SiC und/oder WC.
Claims (10)
- Verbundlaminat (
1 ,11 ,21 ,31 ) mit zwei externen Hauptflächenschichten (3b ) und mehreren internen Schichten (2 ,3a ) dazwischen, umfassend: mindestens zwei Erste-Lage-Schichten (2 ), die jeweils eine erste Teilchenmenge umfassen; und mindestens drei Zweite-Lage-Schichten (3a ,3b ), die jeweils eine zweite Teilchenmenge umfassen; wobei zwei der Zweite-Lage-Schichten (3b ) die beiden externen Hauptflächen des Verbundlaminats (1 ,11 ,21 ,31 ) darstellen, jede interne Zweite-Lage-Schicht (3a ) zwischen den zwei Erste-Lage-Schichten (2 ) angeordnet sind, die Dicke (A) der internen Zweite-Lage-Schichten (3a ) größer ist als die Dicke (B) der externen Zweite-Lage-Schichten (3b ) und ein Teil der ersten Teilchenmenge der Erste-Lage-Schichten (2 ) in die Zweite-Lage-Schichten (3a ,3b ) eindringt und die Erste-Lage-Schichten (2 ) mit den Zweite-Lage-Schichten (3a ,3b ) verbindet, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke (A) der internen Zweite-Lage-Schichten (3a ) das 1,75 bis 2,67fache der Dicke (B) der Zweite-Lage-Schichten (3b ) der externen Fläche beträgt. - Verbundlaminat nach Anspruch 1, wobei jede der Erste-Lage-Schichten (
2 ) im wesentlichen die gleiche Dicke (C1, C2, C3, C4) aufweist. - Verbundlaminat nach Anspruch 1 oder 2, wobei die erste Teilchenmenge Glas und die zweiten Teilchenmenge pulverförmige Keramik umfaßt.
- Verbundlaminat nach einem der Ansprüche 1–3, weiterhin mit einem leitenden Film (
4 ,5 ), wodurch die Erste-Lage-Schichten (2 ), die Zweite-Lage- Schichten (3a ,3b ) und der leitende Film (4 ,5 ) eine Leiterplatte darstellen. - Verbundlaminat nach einem der Ansprüche 1–4, weiterhin mit einem Hohlraum (
6 ) mit einer Öffnung an mindestens einer Hauptfläche davon. - Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats (
1 ), umfassend: Herstellen eines ungebrannten Verbundlaminats, umfassend erste ungebrannte Lagen (12a ), die jeweils eine erste Teilchenmenge umfassen, und zweite ungebrannte Lagen (13a ,13b ), die jeweils eine zweite Teilchenmenge umfassen, die bei einer Temperatur zum Schmelzen mindestens eines Teils der ersten Teilchenmenge nicht gesintert werden können, wobei zwei der zweiten Lagen (13b ) so angeordnet sind, daß sie zwei Hauptflächen des ungebrannten Verbundlaminats darstellen und jede andere zweite ungebrannte Lage (13a ) zwischen zwei ersten ungebrannten Lagen (12a ) angeordnet ist, und wobei die Dicke (A) der zweiten Lagen (13b ) im Inneren des ungebrannten Verbundlaminats größer ist als die Dicke (B) der zweiten Lagen (13a ), die an der Hauptfläche des ungebrannten Verbundlaminats angeordnet sind; und Brennen des ungebrannten Verbundlaminats bei einer Temperatur, die einen Teil der ersten Teilchenmenge schmelzen kann, aber die zweite Teilchenmenge nicht sintern kann, so daß der in den ersten ungebrannten Lagen (12a ) enthaltene Teil der ersten Teilchen geschmolzen wird und die zweiten ungebrannten Lagen (13a ,13b ) durchdringt, um die ersten ungebrannten Lagen (12a ) und die zweiten Lagen (13a ,13b ) miteinander zu verbinden, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke (B) der zweiten Lagen (13a ) im Inneren des ungebrannten Verbundlaminats das 1,75 bis 2,67fache der Dicke (A) der zweiten Lagen (13a ) an den beiden Hauptflächen des ungebrannten Verbundlaminats beträgt. - Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats nach Anspruch 6, weiterhin umfassend: Bereitstellen mehrerer erster ungebrannter Verbundvorräte (
1a ), die jeweils eine zweite ungebrannte Lage (13b ) auf einer ersten ungebrannten Lage (12a ) umfassen, Laminieren der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte (1a ) derart, daß zwei erste ungebrannte Lagen (12a ) miteinander in Kontakt gelangen, um mehrere zweite ungebrannte Verbundvorräte (1b ) auszubilden, und Laminieren der mehreren zweiten ungebrannten Verbundvorräte (1b ) derart, daß zwei zweite ungebrannte Lagen (13b ) in Kontakt miteinander gelangen. - Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats nach Anspruch 6, weiterhin umfassend: Bereitstellen mehrerer erster ungebrannter Verbundvorräte (
1a ), die jeweils eine zweite ungebrannte Lage (13b ) auf einer ersten ungebrannten Lage (12a ) umfassen, Laminieren der mehreren ersten ungebrannten Verbundvorräte (1a ) derart, daß zwei zweite ungebrannte Lagen (13b ) miteinander in Kontakt gelangen, um mehrere zweite ungebrannte Verbundvorräte (1b ) auszubilden, und Laminieren der mehreren zweiten ungebrannten Verbundvorräte (1b ) derart, daß zwei erste ungebrannte Lagen (12a ) in Kontakt miteinander gelangen. - Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats nach einem der Ansprüche 6–8, wobei die Dicken (C1, C2, C3, C4) jeder der ersten ungebrannten Lagen (
12a ) in dem ungebrannten Verbundlaminat im wesentlichen gleich sind. - Verfahren zum Herstellen eines Verbundlaminats nach einem der Ansprüche 6–9, wobei die erste Teilchenmenge Glas und die zweite Teilchenmenge pulverförmige Keramik umfaßt.
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