KR100375862B1 - 복합 적층체 및 그 제조 방법 - Google Patents

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가부시키가이샤 무라타 세이사쿠쇼
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Abstract

본 발명의 복합 적층체는 제 1 시트층 및 제 2 시트층을 포함한다. 제 1 시트층은 제 1 미립자 집합체를 포함하며, 제 2 시트층은 제 2 미립자 집합체를 포함한다. 각 내부 제 2 시트층은 2개의 제 1 시트층 사이에 배치되며, 2개의 외부 제 2 시트층은 복합 적층체의 2개의 주면을 구성한다. 내부 제 2 시트층의 두께는 외부 제 2 시트층의 두께보다 크다. 제 1 시트층내에 함유된 제 1 미립자 집합체의 일부가 상기 제 2 시트층으로 침투함으로써, 제 1 시트층 및 제 2 시트층이 서로 고착된다. 이러한 구성에 의하여, 복합 적층체의 소성 단계에서 가로 수축을 감소할 수 있다.

Description

복합 적층체 및 그 제조 방법{Composite Laminate and Method for Manufacturing the Same}
본 발명은 복합 적층체 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 소성시에 수축이 발생하기 어려운 복합 적층체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
최근, 칩 부품의 소형화 및 경량화가 진행되고 있다. 이 칩 부품을 실장하는 회로 기판에 대해서도 소형화 및 경량화가 요구되고 있다. 유리 세라믹 다층 회로 기판에 의하면, 고밀도 배선 및 박층화가 가능해지며, 소형화 및 경량화를 도모할 수 있기 때문에, 이와 같은 요구에 부응하기 위하여, 유리 세라믹 다층 회로 기판이 유용하다.
유리 세라믹 다층 회로 기판은 일반적으로 소결 공정을 거쳐서 형성되며, 소결시에 있어서, 기판의 주면에 수직인 방향의 수축(이하, 세로 수축이라 함) 및 기판의 주면에 평행한 방향의 수축(이하, 가로 수축이라 함)을 수반한다. 따라서, 통용되는 유리 세라믹 다층 회로 기판은 대략 ±0.5%의 칫수 편차를 갖는다. 필요한 전자 부품을 실장하기 위한 캐버티를 갖는 유리 세라믹 다층 회로 기판은 현저한 편차를 나타낸다.
일본국 특허공개 평5-102666호 공보 및 일본국 특허공개 평7-330445호 공보에는 칫수 정밀도가 높은 유리 세라믹 다층 회로 기판의 제조 방법이 개시되어 있다. 또한, 일본국 특허공개 평6-329476호 공보에는, 캐버티를 갖는 유리 세라믹 다층 회로 기판의 제조 방법이 개시되어 있다. 각 방법에 있어서, 유리 세라믹 성형체(glass ceramic compact)의 한 측면 또는 양 측면에, 유리 세라믹 성형체의 소결 온도에서는 소결될 수 없는 그린 시트를 적층하고, 소성한 후, 그린 시트의 분말층을 제거한다.
이러한 공정에서는, 분말층을 제거하기 위하여 추가 공정이 필요하다. 게다가, 소결되지 않은 유리 세라믹 성형체상에 미리 형성된 도전막을, 소성 공정에서 동시에 소성하기가 어렵다. 분말층을 제거한 후의 유리 세라믹 다층 회로 기판은 표면 거칠기가 커질 우려가 있다.
일본국 특허공개 평 9-266363호 공보에 개시된 방법에서는, 유리 세라믹층과 알루미나층의 적층체를 소성하여, 유리 세라믹층만을 소결시키고, 유리 세라믹층에 함유된 유리 성분이 미소결된 알루미나층을 침투하도록 하여, 알루미나층을 고착시킨다. 그러나, 이 방법에서는, 유리 세라믹층내의 유리 성분이 알루미나층의 전역을 침투하지 못한다. 따라서, 회로 패턴을 위한 도전막을 형성하기 전에, 알루미나층의 미고착 부분을 제거하고, 표면을 연마한다.
이 방법에 따르면, 제거 및 연마 단계에 의하여 표면 거칠기를 작게 하지만, 제거 단계가 별도로 필요함과 아울러, 회로 기판의 표면에, 유리 세라믹층과의 동시 소성에 의하여 도전막을 형성할 수 없다.
일본국 특허공개 평 5-136572호 공보에 개시된 방법에서는, 유리 세라믹 성형체의 한 측면 또는 양 측면에, 유리 세라믹 성형체의 소결 온도에서는 소결되지 않는 그린 시트를 적층하고, 유리 세라믹 성형체만을 소결시킨다. 미소결된 그린시트의 분말층에 수지를 충전한다. 이 방법에 따르면, 미소결된 분말층을 제거하는 단계가 불필요하지만, 미소결된 분말층에 수지를 충전하는 단계가 필요하다.
도 1은 본 발명에 따른 제 1 실시형태의 복합 적층체의 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 제 2 실시형태의 복합 적층체의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 제 3 실시형태의 복합 적층체의 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 제 4 실시형태의 복합 적층체의 단면도이다.
도 5a 내지 도 5d는 본 발명의 제 1 실시형태의 복합 적층체의 제조 방법을 나타낸 단면도이다.
도 6a 내지 도 6c는 본 발명의 제 3 실시형태의 복합 적층체의 제조 방법을 나타낸 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제 4 실시형태의 복합 적층체의 제조 방법을 나타낸 단면도이다.
(도면의 주요 부분에 있어서의 부호의 설명)
1, 11, 21, 31: 복합 적층체
2: 제 1 시트층 3a, 3b: 제 2 시트층
4, 5: 도전막
6: 캐버티
따라서, 본 발명의 목적은 가로 수축이 감소하고 칫수 정밀도가 높은 복합 적층체를 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 소성 단계후에, 제거 단계 및 수지 충전 단계 등의 후속 단계를 필요로 하지 않는 복합 적층체의 제조 방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 제 1 양태에 따르면, 복합 적층체는 제 1 미립자 집합체를 포함하는 제 1 시트층 및 제 2 미립자 집합체를 포함하는 제 2 시트층을 포함한다. 각 내부 제 2 시트층은 2개의 제 1 시트층 사이에 배치되며, 상기 제 2 시트층중의 2개는 상기 복합 적층체의 2개의 주면을 구성하는 외부 시트이다. 상기 내부 제 2 시트층의 두께는 상기 외부 제 2 시트층의 두께보다 크다. 상기 제 1 시트층내에 함유된 제 1 미립자 집합체의 일부가 상기 제 2 시트층으로 침투하여, 상기 제 1 시트층 및 상기 제 2 시트층이 서로 고착된다.
바람직하게는, 상기 내부 제 2 시트층의 두께는 상기 외부 제 2 시트층의 두께의 약 1.75 내지 2.67배이다.
바람직하게는, 상기 제 1 시트층은 실질적으로 동일한 두께를 갖는다.
바람직하게는, 상기 제 1 미립자 집합체는 유리를 함유하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 함유한다.
상기 복합 적층체는 그 내부 및 외부중의 한쪽에 도전막을 더 포함할 수 있으며, 상기 제 1 시트층, 상기 제 2 시트층 및 상기 도전막에 의하여 회로 기판을 구성한다.
상기 복합 적층체는 적어도 한쪽 주면에 개구를 갖는 캐버티를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 제 2 양태에 따르면, 복합 적층체의 제조 방법은 제 1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트층 및 상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융시키는 온도에서는 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트층을 포함하는 그린 복합 적층체로서, 각 제 2 시트층은 2개의 제 1 그린 시트층 사이에 배치되며, 상기 제 2 시트층의 2개는 상기 그린 복합 적층체의 2개의 주면을 구성하며, 또한, 상기 그린 복합 적층체의 내부에 적층된 상기 제 2 시트층의 두께는 상기 그린 복합 적층체의 주면에 배치된 상기 제 2 시트층의 두께보다 큰 그린 복합 적층체를 준비하는 제 1 단계, 및
상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 미립자 집합체의 일부가 용융되어, 상기 제 2 그린 시트층을 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 상기 제 2 그린 시트층을 고착하도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융할 수 있지만, 상기 제 2 미립자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 제 2 단계를 포함한다.
바람직하게는, 상기 그린 복합 적층체의 내부에 적층된 상기 제 2 시트층의 두께는 상기 그린 복합 적층체의 2개의 주면에 배치된 상기 제 2 시트층의 두께에 대하여 약 1.75 내지 2.67배이다.
바람직하게는, 상기 제 1 단계는 상기 제 1 그린 시트층상에 제 2 그린 시트층을 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡(stocks)을 형성하는 제 1 서브 단계와,
상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하여, 복수의 제 2 그린 복합 스톡을 형성하는 제 2 서브 단계, 및 상기 복수의 제 2 그린 복합 스톡을, 2개의 제 2 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하는 제 3 서브 단계를 더 포함한다.
또는, 상기 제 1 단계가 상기 제 2 그린 시트층상에 제 1 그린 시트층을 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 형성하는 제 1 서브 단계와, 상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 2 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하여, 복수의 제 2 그린 복합 스톡을 형성하는 제 2 서브 단계, 및 상기 복수의 제 2 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하는 제 3 서브 단계를 더 포함한다.
바람직하게는, 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 상기 제 1 단계에 있어서 실질적으로 동일하다.
바람직하게는, 상기 제 1 미립자 집합체는 주 성분으로서 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 주 성분으로서 세라믹 분말을 포함한다.
본 발명의 제 3 양태에 따르면, 복합 적층체의 제조 방법은 제 1 미립자 집합체를 준비하는 단계와,상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융하는 온도에서 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 준비하는 단계와,상기 제 1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트를 형성하는 단계와, 상기 제 1 그린 시트상에, 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트를 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 형성하는 단계와, 2개의 인접하는 제 1 그린 시트가 제 1 그린 시트층을 형성하고, 2개의 인접하는 제 2 그린 시트가 제 2 그린 시트층을 형성하도록, 상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성하는 단계를 포함하는 제 1 단계; 및 상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 분자 집합체의 일부가 용융하여, 상기 제 2 그린 시트층을 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 제 2 그린 시트층을 고착하도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융시킬 수 있지만, 상기 제 2 분자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 제 2 단계;를 포함한다.
바람직하게는, 상기 제 1 집합체는 제 1 단계에 있어서 상기 제 2 그린 시트를 형성하는데 사용되는 슬러리에 함유되는 용제에 대하여 저항성이 있다.
바람직하게는, 제 1 단계에 있어서 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 실질적으로 동일하다.
바람직하게는, 상기 제 1 미립자 집합체는 주 성분으로서 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 주 성분으로서 세라믹 분말을 포함한다.
본 발명의 제 4 양태에 따르면, 복합 적층체의 제조 방법은 제 1 미립자 집합체를 준비하는 단계와, 상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융하는 온도에서 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 준비하는 단계와, 상기 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트를 형성하는 단계와, 상기 제 2 그린 시트상에, 제1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트를 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 형성하는 단계와, 2개의 인접하는 제 1 그린 시트가 제 1 그린 시트층을 형성하고, 2개의 인접하는 제 2 그린 시트가 제 2 그린 시트층을 형성하도록, 상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성하는 단계를 포함하는 제 1 단계; 및 상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 분자 집합체의 일부가 용융하여, 상기 제 2 그린 시트층을 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 제 2 그린 시트층을 고착하도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융시킬 수 있지만, 상기 제 2 분자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 제 2 단계;를 포함한다.
바람직하게는, 상기 제 2 그린 시트는 제 1 단계에 있어서 제 1 그린 시트를 형성하는데 사용되는 슬러리에 함유된 용제에 대하여 저항성이 있다.
바람직하게는, 제 1 단계에 있어서 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 실질적으로 동일하다.
바람직하게는, 상기 제 1 미립자 집합체는 주 성분으로서 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 주 성분으로서 세라믹 분말을 포함한다.
(바람직한 실시형태의 설명)
본 발명에 따른 복합 적층체는 여러가지 바람직한 실시형태를 가질 수 있다. 도 1 내지 도 4를 참조하여 4개의 전형적인 실시형태를 설명하겠다. 도 1 내지 도 4에 나타낸 각 실시형태에서, 복합 적층체는 제 1 미립자 집합체로 구성되는 제 1 시트층(2) 및 제 2 미립자 집합체로 구성되는 제 2 시트층(3a, 3b)을 포함한다.
도 1을 참조하면, 복합 적층체(1)는 제 1 미립자 집합체로 구성되는 제 1 시트층(2), 및 제 2 미립자 집합체로 구성되는 제 2 시트층(3a, 3b)을 포함한다. 제 1 시트층(2) 및 제 2 시트층(3a)은 번갈아 적층되고, 제 2 시트층(3b)은 최외측의 제 1 시트층(2)의 외면에 적층되어, 복합 적층체(1)의 2개의 주면을 형성한다. 본 실시형태에서, 제 2 시트층(3a)의 두께 A는 제 2 시트층(3b)의 두께 B보다 크다. 제 1 시트층(2)의 두께 C1 내지 C4는 제 2 시트층(3a)의 두께 A보다 큰 것이 바람직하다. 또한, 제 1 시트층(2)의 두께 C1 내지 C4는 동일한 것이 바람직하다.
도 2를 참조하면, 복합 적층체(11)는 도 1에 도시된 복합 적층체(1) 및 그 양 주면에 제공된 도전막(4)을 포함한다. 도전막(4)은 Ag 페이스트를 사용하여 스크린 인쇄 공정에 의해 형성되며, 소정의 패턴을 갖는다. Ag 페이스트는 예를 들면 Ag-Pd 페이스트, Ag-Pt 페이스트, Cu 페이스트, 또는 Ni 페이스트로 대체될 수 있다.
도 3을 참조하면, 복합 적층체(21)는 제 1 시트층(2) 및 제 2 시트층(3a, 3b)를 포함한다. 각 제 1 시트층(2)은 내부에 도전막(5)을 포함한다. 각 도전막(5)은 소정의 패턴을 갖는다.
도 4를 참조하면, 복합 적층체(31)는 한 주면에 개구를 갖는 캐버티(6)를 포함한다. 캐버티(6)는 소정의 깊이 및 소정의 가로 칫수를 갖는다. 또한, 복합 적층체(31)는 복합 적층체(11)에서와 같이, 도전막(4)을 포함한다.
복합 적층체(1, 11, 21, 31)에 있어서, 제 1 시트층(2)내의 제 1 미립자 집합체는 부분적으로 제 2 시트층(3a, 3b)의 전역을 침투하여, 제 2 미립자가 전부제 1 시트층 재료에 의해 고착된다. 상기 제 1 시트층 재료의 침투를 확실하게 하기 위하여, 제 2 시트층(3a, 3b)의 두께는 제 1 시트층(2)의 두께보다 작은 것이 바람직하다.
복합 적층체(1, 11, 21, 31)내에 적층된 제 2 시트층(3a)의 두께는 복합 적층체(1, 11, 21, 31)의 주면에 적층된 제 2 시트층(3b)의 두께보다 크다. 제 2 시트층(3a)의 두께가 작으면, 복합 적층체(1, 11, 21, 31)는 그 중앙 부근에서 가로방향으로 수축할 것이다. 내부에 적층된 제 2 시트층(3a)의 두께가 충분히 크면, 가로 수축에 기인한 휨 및 왜곡이 억제된다. 그러나, 이 경우, 제 1 미립자 집합체가 제 2 시트층(3a, 3b)의 전역을 침투하지 못하여, 시트간의 고착력이 감소한다. 제 2 시트층(3a, 3b)의 두께가 너무 크면, 치밀한 유리 세라믹 성형체를 얻기 위하여, 소성 온도를 높여야 한다. 복합 적층체(1, 11, 21, 31)의 내부에 적층된 제 2 시트층(3a)의 두께는 제 2 시트층(3b)의 두께보다 큰, 약 1.75배 내지 2.67배인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 약 2.0배이다.
바람직하게는, 복합 적층체(1, 11, 21, 31)에 있어서, 제 1 시트층(2)은 실질적으로 동일한 두께를 갖는다. 이 경우, 제 1 시트층(2)은 소성 단계에서 실질적으로 동일한 열 수축을 나타내며, 제 2 시트층(3a, 3b)은 제 1 시트층(2)의 가로 수축을 억제하므로, 소결된 복합 적층체(1, 11, 21, 31)의 세로 및 가로 수축에 기인한 휨 및 왜곡을 억제한다.
제 1 시트층(2)내의 제 1 미립자 집합체는 유리를 포함하며, 제 2 시트층(3a, 3b)내의 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 포함하는 것이 바람직하다. 제 1 시트층(2)내의 유리는 제 2 시트층(3a, 3b)을 침투하여, 제 2 시트층(3a, 3b)을 더욱 치밀하게 한다.
도전막(4) 및/또는 도전막(5)이 제공된 복합 적층체(11, 21, 31)에서, 이들 도전막(4) 및/또는 도전막(5)은 그린 복합체의 주면 및/또는 내면에 금속 분말 페이스트를 도포하고, 그린 복합체의 소성 단계에서 상기 페이스트를 소결함으로써 형성된다.
도 2에 있어서, 도전막(4)은 복합 적층체(11)의 2개의 주면에 제공된다. 또는, 도전막(4)은 복합 적층체(11)의 한 주면에만 형성되어도 된다. 도전막(4)의 위치도 한정되지 않는다. 도 3에 있어서, 복합 적층체(21)의 내부에 제공되는 도전막(5)의 위치 및 수는 한정되지 않는다. 도 4에 있어서, 캐버티(6)를 갖는 복합 적층체(31)에 있어서, 도전막(4, 5)의 위치 및 수는 변경될 수 있다. 또는, 복합 적층체(31)에서 도전막(4, 5)를 생략할 수 있다. 이들 복합체는 다른 층에 형성된 도전막을 전기적으로 접속하기 위하여 관통 구멍 및/또는 비아 홀을 형성해도 된다.
본 발명에 따른 복합 적층체의 제조 방법을 도 1, 도 3 및 도 4에 도시된 복합 적층체(1, 21, 31)에 대하여 각각 도 5a 내지 도 5d, 도 6a 내지 도 6c, 및 도 7을 참조하여 설명하겠다.
도 1에 도시된 복합 적층체(1)의 제조 방법을 도 5a 내지 도 5d를 참조하여 설명하겠다. 제 2 미립자 집합체를 함유하는 슬러리를 사용하여 그린 시트를 형성하고, 이 그린 시트상에 제 1 미립자 집합체를 함유하는 슬러리를 사용하여 다른시트를 형성한다. 적층된 시트를 소정의 사이즈로 절단하여, 도 5a에 나타낸 바와 같이 제 1 그린 복합 스톡(1a)을 형성하며, 제 1 그린 복합 스톡(1a) 각각은 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트(13b) 및 이 제 2 그린 시트(13b)상에 형성되며 제 1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트(12a)를 포함한다.
도 5b를 참조하면, 2개의 제 1 그린 스톡(1a)을, 제 1 그린 시트(12a)가 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 제 2 그린 복합 스톡(1b)을 형성한다. 접합된 제 1 그린 시트(12a)가 결합되어, 제 1 그린 시트층(12)을 형성한다.
도 5c를 참조하면, 2개의 제 2 그린 복합 스톡(1b)을, 제 2 그린 시트(13b)가 압력에 의해 서로 접합하도록 적층하여, 그린 복합 유닛(1c)을 형성한다. 접합된 제 2 그린 시트(13b)는 결합되어, 제 2 그린 시트층(13a)을 형성한다.
도 5d를 참조하면, 2개의 그린 복합체(1c)를, 제 2 그린 시트(13b)가 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성한다. 이 그린 복합 적층체를 소성하여, 도 1에 도시된 복합 적층체(1)를 형성한다.
도 3에 도시된 복합 적층체(21)의 제조 방법을 도 6a 내지 도 6c를 참조하여 설명하겠다. 도 5a 내지 도 5d에서와 동일한 기능을 하는 요소에는 동일한 참조 번호를 붙이고, 도면을 참조한 그의 상세한 설명은 생략한다.
도 6a를 참조하면, 도 5a에 도시된 제 1 그린 복합 스톡(1a)의 제 1 그린 시트(12a)상에 도전막(15)을 형성하여, 제 1 그린 복합 스톡(21a)을 형성한다. 도전막(15)이 소정의 패턴을 가지므로, 제 1 그린 시트(12a)는 제 1 그린 복합 스톡(21a)의 한 주면상에 부분적으로 노출되어 있어도 된다.
도 6b를 참조하면, 다른 제 1 그린 복합 스톡(1a)과 제 1 그린 복합 스톡(21a)을, 2개의 제 1 그린 시트(12a)가 도전막(15)을 개재하여 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 제 2 그린 복합 스톡(21b)을 형성한다. 2개의 제 1 그린 시트(12a)를 결합하여, 도전막(15)을 포함하는 제 1 그린 시트층(12)을 형성한다.
도 6c를 참조하면, 2개의 제 1 그린 복합 스톡(21b)을, 제 2 그린 시트(13b)가 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 그린 복합 유닛(21c)을 형성한다. 2개의 제 2 그린 시트(13b)는 결합되어, 제 2 그린 시트층(13a)을 형성한다.
2개의 그린 복합 유닛(21c)을, 2개의 제 2 그린 시트(13b)가 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성한다. 그린 복합 적층체를 소성하여, 도 3에 도시된 복합 적층체(21)를 형성한다.
도 7에 도시된 복합 적층체(31)의 제조 방법을 도 7을 참조하여 설명하겠다. 도 5a 내지 도 5d 및 도 6a 내지 도 6c에서와 동일한 기능을 갖는 구성요소에는 동일한 참조 번호를 붙이고, 도면을 참조한 그의 상세한 설명은 생략한다.
도 6c에 도시된 그린 복합 유닛(21c)을 준비한다. 그린 복합 유닛(21c)의 한 주면상에 도전성 페이스트를 사용하여 인쇄함으로써, 도전막(14)을 형성한다. 도전막(14)이 형성된 주면에 개구를 갖는 캐버티(16)를 펀칭에 의해 형성하여, 그린 복합 유닛(31a)을 형성한다.
그린 복합 유닛(31a) 및 도 6c에 도시된 그린 복합 유닛(21c)을, 2개의 제 2 그린 시트(13b)가 압력에 의해 서로 접합되도록 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성한다. 그린 복합 적층체를 소성하여, 도 4에 도시된 복합 적층체(31)를 형성한다.
도 5a 및 도 6a에 있어서, 제 2 그린 시트(13b)상에 제 1 그린 시트(12a)를 형성하여, 제 1 그린 복합 스톡(1a, 21a)을 형성한다. 또는, 제 1 그린 시트(12a)상에 제 2 그린 시트(13b)를 형성해도 된다.
제 1 그린 시트(12a) 및 제 2 그린 시트(13b)는 닥터 블레이드 공정, 그라비아 공정, 디핑 공정, 스프레이 공정, 롤링 공정, 박막 형성 공정, 또는 분말 압축 공정에 의해 형성되어도 된다.
제 1 시트상에 제 2 시트를 형성하는 경우, 제 1 시트는 제 2 시트를 형성하는 슬러리에 사용되는 용제에 저항성이 있는 것이 바람직하다. 예를 들면, 제 2 그린 시트(13b)상에 제 1 그린 시트(12a)를 형성하는 경우, 제 2 그린 시트(13b)는 제 1 그린 시트(12a)를 형성하는 슬러리에 사용되는 용제에 저항성이 있다. 상기 제 1 시트가 상기 용제에 저항성이 없으면, 제 1 시트는 제 2 시트에 함유된 용제에 용해되어, 제 2 시트가 바람직하게 적층되지 못할 것이다.
도 5a 내지 도 5d 및 도 6a 내지 도 6c에 나타낸 방법에서는, 제 1 그린 시트(12a)상에 도전막(15)을 형성한다. 그러나, 도전막(15)의 위치 및 형상은 상기 실시형태에 한정되지 않는다. 예를 들면, 도전막은 도 5a에 도시된 제 1 그린 복합 스톡(1a)의 제 2 그린 시트(13b)상에 형성되어도 된다.
도 1 내지 도 4에 복합 적층체를 개략적으로 도시하고 있다. 소성시에 그린 제 1 시트층(2)에 함유된 제 1 미립자 집합체가 부분적으로 제 2 시트층(3a, 3b)을 침투하므로, 제 1 시트층(2)과 제 2 시트층(3a, 3b)사이의 경계가 도 1 내지 도 4에 도시된 것처럼 항상 명확하지 않아도 된다.
(실시예)
복합 적층체(1)의 내부에 적층된 제 2 시트층(3a) 및 복합 적층체(1)의 양 주면에 형성된 제 2 시트층(3b)이 다른 두께를 갖도록 하여, 7개의 복합 적층체(1)를 준비하고, 가로 수축율을 측정한다.
제 2 입자로서 입자직경이 0.5㎛인 알루미나 분말 100 중량부, 분산제로서 물 45중량부, 다른 분산제로서 폴리알킬렌 글리콜 50중량부, 및 바인더로서 우레탄 수지 에멀젼 15중량부를 혼합하고 분산함으로써, 제 2 미립자 집합체를 포함하는 제 2 슬러리를 조제한다. 제 2 슬러리는 가소제, 기포제거제(defoamers) 및 점착부여제(tackifiers)를 함유하여도 된다.
기포를 제거한 후, 그라비아 공정에 의하여 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름상에 제 2 슬러리를 도포하고 건조하여, 두께가 각각 1.0㎛, 1.5㎛, 2.0㎛, 4.0㎛인 제 2 그린 시트로서의 그린 시트를 형성한다. 우레탄 수지 에멀젼은 건조 단계시에 수불용성 겔로 전환된다. 따라서, 이들 그린 시트는 수성 슬러리에 대하여 저항성이 있다.
제 1 미립자 집합체를 포함하는 제 1 슬러리는, 제 1 입자로서 직경이 3.0㎛인 B-Si-Ca-Al-O계 유리 60중량부, 또한 제 1 입자로서 직경이 0.5㎛인 알루미나 분말 40중량부, 분산제로서 물 36중량부, 다른 분산제로서 폴리알킬렌 글리콜 1중량부, 및 바인더로서 우레탄 수지 에멀젼 12중량부를 혼합하고 분산시킴으로써 조제하였다. 제 1 슬러리는 가소제, 기포제거제 및 점착부여제를 함유하여도 된다.
제 2 그린 시트로서의 각 시트의 한 주면상에 제 1 슬러리를 도포하여, 제 1 그린 시트가 되는 두께 75㎛의 그린 시트를 형성한다. 이에 따라서 제 1 그린 복합체가 조제된다.
2개의 제 1 그린 복합체를, 제 1 그린 시트가 접합되도록 60℃ 및 2,000kgf/㎠에서 적층하여, 제 2 그린 복합체를 형성한다. 이 단계에서, 두께가 75㎛인 제 1 그린 시트 2개를 압력에 의하여 결합하여, 두께가 140㎛인 제 1 그린 시트층을 형성한다.
3개의 제 2 그린 복합체를, 제 2 그린 시트가 압력에 의해 서로 접합되도록 하여 60℃ 및 100kgf/㎠에서 적층한다. 상기 복합체를 100㎜×100㎜의 정사각형으로 절단하여, 그린 복합 적층체를 형성한다. 이 단계에서, 인접하는 2개의 그린 시트가 결합되어, 제 2 그린 시트층을 형성한다.
복합 적층체의 내부에 적층되는 제 2 그린 시트층이 두께가 2.0㎛인 경우, 두께가 1.0㎛인 제 2 그린 시트가 2개 결합된 것이다. 제 2 그린 시트층이 두께가 3.0㎛인 경우, 두께가 1.5㎛인 제 2 그린 시트가 2개 결합된 것이다. 제 2 그린 시트층이 두께가 3.5㎛인 경우, 두께가 1.5㎛인 제 2 그린 시트 및 두께가 2.0㎛인 제 2 그린 시트가 결합된 것이다. 제 2 그린 시트층이 두께가 4.0㎛인 경우, 두께가 2.0㎛인 제 2 그린 시트가 2개 결합된 것이다.
비교를 위하여, 두께가 420㎛인 적층체(시료 번호 8)는, 제 1 슬러리를 사용하여 두께가 75㎛인 그린 시트를 6개 조제하고, 온도 60℃ 및 압력 100kgf/㎠에서 6개의 그린 시트를 적층하고, 이 적층체를 100㎜×100㎜의 정사각형으로 절단함으로써, 형성된다.
얻어진 그린 복합 적층체(시료 번호 1 내지 7) 및 그린 적층체(시료 번호 8)을, 공기중에서 700℃ 내지 1000℃의 온도 범위, 예를 들면 850℃에서 2시간동안 소성하여, 복합 적층체(시료 번호 1 내지 7) 및 적층체(시료 번호 8)를 형성한다. 시료 번호 1 내지 7에 있어서, 제 1 미립자 집합체 및 제 2 미립자 집합체에 함유되는 알루미나 입자는 소성 단계시에 소결되지 않는 반면, 제 1 미립자 집합체에 함유된 유리 분말은 용융하여, 제 1 시트층으로부터 제 2 시트층을 침투한다. 냉각후, 융융 유리가 고체화되어, 제 1 시트층 및 제 2 시트층을 고착한다.
시료 번호 1 내지 7에 있어서, 복합 적층체의 내부에 형성되는 제 2 시트층(표 1에서 "내부층"이라 함)의 두께, 주면상에 형성되는 제 2 시트층(표 1에서 "외부층"이라 함) 및 가로 수축율을 측정하였다. 시료 번호 8에 있어서, 가로 수축율을 측정하였다. 그 결과를 표 1에 정리한다.
"평가" 칼럼에 있어서, A는 시료가 가로 수축율이 작고 칫수 정밀도가 높다는 것을 나타내며, B는 시료가 가로 수축율이 작고 칫수 정밀도가 보통이다는 것을 나타내며, C는 시료가 가로 수축율이 크고, 칫수 정밀도가 불충분하다는 것을 나타낸다.
시료 번호 1 내지 7에 있어서, 제 2 시트층은 세로 수축을 억제하기 위하여 제공된다. 제 1 그린 시트층의 두께는 소성시의 세로 수축에 의하여 140㎛에서 100㎛로 감소한다. 시료 번호 1 내지 7의 복합 적층체 및 시료 번호 8의 적층체의 전체 두께는 표 1에 나타낸다. 그린 제 2 시트층은 소성시에 세로 방향으로 실질적으로 수축하지 않는다.
표 1에 나타낸 바와 같이, 외부 제 2 시트층의 두께에 대한 내부 제 2 시트층의 두께의 비율이 1.0이상인 시료 번호 1, 4, 5, 6, 7은 각각 850℃에서 소결될 수 있으며, 가로 수축율이 0.3% 내지 1.4%의 범위내로 작다. 반대로, 시료 번호 8은 가로 수축율이 11.0%로 높다.
특히, 비율이 1.75 내지 2.67인 시료 번호 1, 5, 7은 각각 850℃에서 소결될 수 있으며, 가로 수축율이 0.3% 내지 0.5%의 범위내로 특히 작다. 따라서, 이들 복합 적층체는 칫수 정밀도가 높다.
시료 번호 2는 850℃에서 소결될 수 있는데, 가로 수축율이 시료 번호 4의 2배인 2.3%이다. 이 복합 적층체는 만족할 만한 칫수 정밀도를 나타내지 않는다.
시료 번호 3은 가로 수축율이 0.3%로 작은데, 850℃에서 소결될 수 없으며, 900℃에서 소결되어야 한다.
제 1 시트층에 함유되는 제 1 미립자 집합체 및 제 2 시트층에 함유되는 제 2 미립자 집합체는 MgO, ZrO2, SiO2, TiO2, BaTiO3, SrTiO3, MgO3, Fe2O3, RuO, (Zr,Ti)O3, B4C, SiC 및/또는 WC의 미립자 집합체이어도 된다.
본 발명의 복합 적층체는 가로 수축이 감소하고 높은 칫수 정밀도를 갖는다. 게다가, 소성 단계후의 복합 적층체는 제거 단계 및 수지 충전 단계 등의 추가 단계없이 사용할 수 있다.
제 1 시트층이 실질적으로 동일한 두께를 갖는 경우, 제 1 시트층은 소성 단계에서 실질적으로 동일한 가로 수축을 가지며, 제 2 시트층이 가로 수축을 억제한다. 따라서, 가로 수축에 기인한 휨 및 왜곡이 억제된다.
본 발명에 따른 방법에서는 제 2 시트층의 제거 단계 및 수지 충전 단계를 포함하지 않으므로, 복합 적층체상에 형성된 도전막 및 복합 소성체를 동시에 소성할 수 있다.
특히, 가로 수축 및 칫수 편차는 종래의 캐버티를 갖는 복합 적층체에서 생기기 쉽다. 그러나, 본 발명의 복합 적층체는 복합 적층체가 캐버티를 갖는 경우에도 가로 수축이 감소하고 칫수 편차가 감소한다.
제 2 시트층에 함유되는 제 2 미립자 집합체는 예를 들면 절연성, 유전성, 압전성 또는 자성 등의 임의의 성질을 가질 수 있다. 따라서, 얻어진 복합 적층체는 소정의 전자기적 특성을 나타낼 수 있다. 이들 성질을 적절히 조합함으로써, 예를 들면 L-C-R 복합 기판을 제조할 수 있다. 높은 내마모성, 높은 인성(toughness)을 갖는 제 2 미립자 집합체를 사용하는 경우, 복합 적층체는 높은 기계 강도를 가질 수 있다. 광반사성 또는 IR 반사성을 갖는 제 2 미립자 집합체를 사용하는 경우, 복합 적층체는 소정의 광학 기능을 가질 수 있다.

Claims (20)

  1. 2개의 외부 주면층 및 복수의 내부층을 갖는 복합 적층체로서,
    제 1 미립자 집합체를 포함하는 적어도 2개의 제 1 시트층, 및
    상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융하는 온도에서 용융되지 않는 제 2 미립자 집합체를 포함하는 적어도 3개의 제 2 시트층을 포함하며,
    상기 제 2 시트층 중의 2개는 상기 복합 적층체의 2개의 외부 주면을 구성하며, 각 내부 제 2 시트층은 2개의 제 1 시트층 사이에 배치되며, 상기 내부 제 2 시트층의 두께는 상기 외부 제 2 시트층의 두께보다 크고, 상기 제 1 시트층의 제 1 미립자 집합체의 일부가 상기 제 2 시트층으로 침투하여, 상기 제 1 시트층을 상기 제 2 시트층에 고착시키는 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 제 2 시트층의 두께는 상기 외부 주면 제 2 시트층의 두께의 약 1.75 내지 2.67배인 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 제 1 시트층은 실질적으로 모두 동일한 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 제 1 미립자 집합체는 유리 분말을 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 복합 적층체는 도전막을 더 포함하며, 상기 제 1 시트층, 상기 제 2 시트층 및 상기 도전막에 의하여 회로 기판을 구성하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 복합 적층체는 적어도 한쪽 주면에 개구를 갖는 캐버티를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체.
  7. 제 1 미립자 집합체를 포함하는 제 1 그린 시트층 및 상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융시키는 온도에서는 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 포함하는 제 2 그린 시트층을 포함하는 그린 복합 적층체로서, 상기 제 2 시트층의 2개는 상기 그린 복합 적층체의 2개의 주면을 구성하도록 배치되며, 다른 제 2 그린 시트층 각각은 2개의 제 1 그린 시트층 사이에 배치되며, 또한, 상기 그린 복합 적층체의 내부에 있는 상기 제 2 시트층의 두께는 상기 그린 복합 적층체의 주면에 배치된 상기 제 2 시트층의 두께보다 큰 그린 복합 적층체를 준비하는 단계, 및
    상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 미립자 집합체의 일부가 용융되어, 상기 제 2 그린 시트층에 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 상기 제 2 그린 시트층을 고착시키도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융할 수 있지만, 상기 제 2 미립자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 그린 복합 적층체의 내부에 있는 상기 제 2 시트층의 두께는 상기 그린 복합 적층체의 2개의 주면에 배치된 상기 제 2 시트층의 두께에 대하여 약 1.75 내지 2.67배인 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  9. 제 7 항에 있어서, 상기 복합 적층체의 제조 방법이 상기 제 1 그린 시트층상에 제 2 그린 시트층을 포함하는 복수의 제 1 그린 복합 스톡(stocks)을 제공하는 단계와,
    상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하여, 복수의 제 2 그린 복합 스톡을 형성하는 단계, 및
    상기 복수의 제 2 그린 복합 스톡을, 2개의 제 2 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  10. 제 7 항에 있어서, 상기 복합 적층체의 제조 방법이 상기 제 1 그린 시트층상에 제 2 그린 시트층을 포함하는 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 제공하는 단계와,
    상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 2 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하여, 복수의 제 2 그린 복합 스톡을 형성하는 단계, 및
    상기 복수의 제 2 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 서로 접촉하도록 적층하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  11. 제 7 항에 있어서, 상기 그린 적층체에 있어서 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 실질적으로 모두 동일한 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  12. 제 7 항에 있어서, 상기 제 1 미립자 집합체는 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  13. 제 1 미립자 집합체를 제공하는 단계와,
    상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융시키는 온도에서 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 제공하는 단계와,
    상기 제 1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트를 형성하는 단계와,
    상기 제 1 그린 시트상에, 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트를 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 형성하는 단계와,
    상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 인접하여 제 1 그린 시트층을 형성하고, 2개의 제 2 그린 시트가 인접하여 제 2 그린 시트층을 형성하도록 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성하는 단계와,
    상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 분자 집합체의 일부가 용융하여, 상기 제 2 그린 시트층을 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 제 2 그린 시트층을 고착하도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융시킬 수 있지만, 상기 제 2 분자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 제 1 집합체는 미립자 및 상기 제 2 집합체에 저항성이 있는 용제를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  15. 제 13 항에 있어서, 소성전의 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 실질적으로 모두 동일한 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  16. 제 13 항에 있어서, 상기 제 1 미립자 집합체는 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  17. 제 1 미립자 집합체를 제공하는 단계와,
    상기 제 1 미립자 집합체의 적어도 일부를 용융하는 온도에서 소결할 수 없는 제 2 미립자 집합체를 제공하는 단계와,
    상기 제 2 미립자 집합체를 함유하는 제 2 그린 시트를 형성하는 단계와,
    상기 제 2 그린 시트상에, 제 1 미립자 집합체를 함유하는 제 1 그린 시트를 형성하여, 복수의 제 1 그린 복합 스톡을 형성하는 단계와,
    상기 복수의 제 1 그린 복합 스톡을, 2개의 제 1 그린 시트가 인접하여 제 1 그린 시트층을 형성하고, 2개의 제 2 그린 시트가 인접하여 제 2 그린 시트층을 형성하도록 적층하여, 그린 복합 적층체를 형성하는 단계와,
    상기 제 1 그린 시트층에 함유된 제 1 분자 집합체의 일부가 용융하여, 상기 제 2 그린 시트층을 침투하여, 상기 제 1 그린 시트층 및 제 2 그린 시트층을 고착하도록, 상기 제 1 미립자 집합체의 일부를 용융시킬 수 있지만, 상기 제 2 분자 집합체를 소결할 수 없는 온도에서 상기 그린 복합 적층체를 소성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 제 2 집합체는 미립자 및 상기 제 1 집합체에 저항성이 있는 용제를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  19. 제 17 항에 있어서, 소성전의 상기 제 1 그린 시트층의 두께는 실질적으로 모두 동일한 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
  20. 제 17 항에 있어서, 상기 제 1 미립자 집합체는 유리를 포함하며, 상기 제 2 미립자 집합체는 세라믹 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 적층체의 제조 방법.
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