DE2722316A1 - Verfahren und vorrichtung zur erzeugung von technetium-99m aus molybdaen-99 - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur erzeugung von technetium-99m aus molybdaen-99Info
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung von Technetium-99m aus Molybdän-99 und
insbesondere Molybdän-99/Technetium-99m-Generatoren mit einem Trägermedium in Form von Aluminiumoxyd mit einer
Vielzahl von pH-Werten, wodurch die Probleme niedriger Ausbeute beim Eluieren auf ein Minimum reduziert werden.
Das Technetiumisotop 99m wird in weitem Rahmen in der
Nuklearmedizin verwendet, um verschiedene Organe und Gewebe im Körper abzutasten und sichtbar werden zu lassen.
Verbunden mit verschiedenen Substanzen wird es beispielsweise für die Sichtbarmachung von Teilen des Gehirns, der
Lungen, von Blutansammlungen, der Schilddrüse, der Leber, der Milz, von Knochen und der Nieren verwendet. Einer der
Gründe für die weit verbreitete Verwendung von Technetium-99m im Bereich der Nuklearmedizin ist die relativ kurze
Halbwertzeit von etwa sechs Stunden. Obwohl die kurze Halbwertzeit von Technetium-99m hinsichtlich der Reduzierung der physiologischen Gefahren auf ein Minimum vorteilhaft ist, die bei der Verwendung von Radioisotopen
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auftreten, möchte man das kurzlebige Radionuklid so kurz
wie möglich vor seiner Ingebrauchnahme erzeugen.
Es sind bereits viele Verfahren und Vorrichtungen zur Erzeugung von Technetium-99m, das auch als Tochter-Padionuklid bezeichnet wird, aus Molybdän-99, das auch als
Mutter-Radionuklid bezeichnet wird, bekannt (ÜS-PSn 3 369 121, 3 92o 995).
Die zur Zeit für die Erzeugung von Technetlum-99m aus
Molybdän-99 verwendeten Generatoren haben ein in Behaltern angeordnetes Trägermedium, beispielsweise für Chromatographiezwecke geeignetes Aluminiumoxyd, an welches Molybdän-99 adsorbiert ist. Der Behälter ist Teil eines sterilen
Systems, welches eine Einlaßeinrichtung zum Einführen eines Elutionsmittels auf das Trägermedium mit dem adsorbierten
Molybdän-99 und eine Auslaßeinrichtung zum Entfernen des Technetium-99m enthaltenden Eluates aus dem Trägennedium hat.
Die Arbeltsweise eines solchen Generators beruht auf den Differenzen der Verteilungskoeffizient-Werte des Trägermaterials für die Ionen von Molybdän-99 und Technetium-99m.
Der Durchgang des eigentlichen Elutionsmittels durch das Trägermedium führt zur Elution von Technetium-99m. Wenn
physiologische Kochsalzlösung als Elutionsmittel verwendet
wird, wird Technetium-99m in Form von Natriumpertechnetat
eluiert. Das Pertechnetation hat eine Wertigkeit von +7. Es ist die höchste und stabilste Oxydationsstufe des
Technetiums in Lösung (Boyd, Recent Developments in Generators of 99m TC, Proceedings of a Symposium on
Radiophamiaceuticals and Labelled Compounds, Kopenhagen,
26. bis 3o. März 1973; International Atomic Energy Agency, Wien, 1973).
Solche Generatoren mit Aluminiumoxyd als Trägennedium werden für die periodische Elution an die Verbraucher geliefert. Die Menge an Technetium-99m in MiHicurie, die man
bei der Anfangselution erhält, hängt von der ursprünglichen
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Stärke des Generators ab. Die bei darauffolgenden Elutionen erhaltene Aktivität hängt von der Zeitdauer zwischen den
Elutionen ab. Ein bei diesen Generatoren oft auftretendes Problem ist die geringe Ausbeute bzw. der geringe Gewinn
(unvollständiges Entfernen) von Technetium-99m. Diese Ausbeuteprobleme treten sehr häufig während früher Elutionen
bei Generatoren hoher Aktivität auf und sind gewöhnlich das Ergebnis einer verzögerten Freigabe von Technetium-99m aus
dem Aluminiumoxyd. Der Benutzer des Generators kann die niedrige Ausbeute durch eine zusätzliche Elution des Generators
kompensieren. Eine solche zusätzliche Elution ist jedoch wegen der zusätzlichen Gefahr der Strahlenexponierung
und der damit verbundenen Schwierigkeiten unerwünscht.
Die Probleme der niedrigen Ausbeute sind in der Literatur ausführlich diskutiert (Eoyd, vorstehend erwähnte Literaturstelle,
Vesely et al., Some Chemical and Analytical Problems Connected with TC-99m Generators, Radiopharmaceuticals
from Generator-Produced Radionuclides, Proc. Panel Vienna, 197o, International Atomic Energy Agency, Wien,
197o). Diese Probleme schrieb man dem Einfluß der Ionisierungsstrahlung auf den Wertigkeitszustand von Technetium-99m
zu. Die Reduktionsmittelnatur der Kombination von hohen Strahlungspegeln und Wasser bringt Technetium dazu,
daB es von seiner höchsten Wertigkeitsstufe von +7 auf niedrigere Oxydationsstufen zurückgeht, wodurch es
schv/ierig und sogar unmöglich wird, Technetium aus dem Generatorsystem mit einer isotonischen bzw. isosmotischen
Salzlösung zu entfernen.
Zur Lösung des Problems der niedrigen Ausbeuten wurde vorgeschlagen,
ein Oxydationsmittel in dem Salzelutionsmittel oder auf der Aluminiumoxydsäule zu verwenden (US-PS
3 664 964). Der Hauptnachteil dieses Verfahrens besteht darin, daß das Technetiumeluat aus dem Generator häufig
verwendet wird, Substanzen für die Lokalisierung und das
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darauffolgende Abbilden und Sichtbarmachen in verschiedenen Organen und Geweben zu kennzeichnen. Die Materialien
liegen oft in Form handelsüblicher Packungen vor, die zusätzlich zu der zu kennzeichnenden Substanz ein Reduktionsmittel enthalten, um die Kennzeichnung zu erleichtern.
Das Vorhandensein eines Oxydationsmittels im Eluat kann für dieses Verfahren nachteilig sein.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe besteht deshalb darin, die Probleme hinsichtlich der niedrigen Ausbeute bei Molybdän-99/Technetium-99m-Generatoren zu reduzieren oder zu beseitigen, ohne daß Oxydationsmittel verwendet wird.
Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren und eine Vorrichtung gelöst, die insbesondere für die Nuklearmedizin geeignet
sind. Es hat sich gezeigt, daß gleichförmigere Ausbeuten an Technetium-99m aus einem Molybdän-99/Technetium-99m-Generator erhalten werden, wenn das Aluminiumoxyd-Trägermedium des Generators aus wenigstens zwei Aluminiumoxydbetten besteht, wobei das erste Bett einen relativ hohen
pH-Wert und das zweite Bett einen relativ niedrigen pH-Wert hat.
Anhand der Zeichnung wird die Erfindung beispielsweise näher erläutert.
Fig. 1 zeigt perspektivisch eine Ausführungsform eines Generators, der teilweise aufgeschnitten ist, um die Verbindung mit einer Auslaßleitung zu zeigen.
Fig. 2 ist ein Längsschnitt durch die Kolonne, wobei das Aluminiumoxyd-Trägermedium mit dem Mehrfach-pH-Wert erkennbar ist.
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Die Probleme bezüglich der niedrigen Ausbeute bei Molybdän-99/Technetium-99m-Generatoren werden durch
Diffusion von Molybdän-99 auf Aluminiumoxyd-Trägermedium
auf ein Minimum reduziert. Der wirksame Einfluß der diffusen Verteilung von Molybdän-99 besteht darin, die
Radioaktivität über ein größeres Volumen auszubreiten und die Strahlungsdosis auf ein Einheitsvolumen in der
Generatorkolonne zu verringern. Eine gleichförmige und wirksame Annäherung beider Diffusion von Molybdän-99 bei
einem Alurniniunoxyd-Trägermedium wurde auf der Basis der
Beziehung zwischen dem pH-Wert von Aluminiumoxyd und der Affinität von Molybdän-99 zu Aluminiumoxyd gefunden.
Die maximale Adsorption von Molybdän-99 in wässriger Lösung ergibt sich bei einem pH-Wert von etwa 2fo bis 6,0.
Der Diffusionskoeffizient fällt um vier Größenordnungen, d. h. um 1o , bei einem pH-Wert von 8 und um einen Faktor
2 bei einem pH-Wert von 12.
Die wirksame Diffusion von Molybdän-99 bei einem Aluminiumoxyd-Trägermediuir in einem Molybdän-99/Technetium-99m-Generator wird dadurch verwirklicht, daß ein Aluminiumoxyd-Trägermedium mit einer Vielzahl von pH-Werten verwendet wird. Das in den erfindungsgemäßen Generatoren
verwendete Aluminiumoxydträgermedium hat ein erstes Bett mit Aluminiumoxyd mit einem pH-Wert von über etwa 6,0
und ein zweites Bett aus Aluminiumoxyd mit einem pH-Wert von unter etwa 6,0, wobei zusätzlich gilt, daß der pH-Wert der beiden Aluminiumoxydbetten sich um wenigstens
etwa o,5 unterscheidet. Vorzugsweise reicht der pH-Wert des Aluminiumoxyds im ersten Bett von etwa 7,ο bis etwa
1o,o und der pH-Wert des Aluminiumoxyds im zweiten Bett von etwa 3,5 bis etwa 5,5 und liegt vorzugsweise bei etwa
4,1.
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Die erfindungsgemäßen Molybdän-99/Technetium-99m-Generatoren umfassen, wie erwähnt, ein Aluminiumoxydträgermedium mit
einer Vielzahl von Betten mit jeweils bestimmten pH-Werten, wobei in Fig. 2 eine Anordnung mit wenigstens zwei Aluminiumoxydbetten
42 und 44 gezeigt ist. Der Ausdruck "erstes Bett" bezieht sich auf Aluminiumoxyd, welches das Molybdän-99
während des Kolonnenfüllens zuerst aufnimmt. Der Ausdruck "zweites Bett" bezieht sich auf das Aluminiumoxyd, welches
das Molybdän-99 aufnimmt, nachdem es durch das erste Bett
hindurchgegangen ist. Da das erste Aluminiumoxydbett einen pH-Wert von über etwa 6,ο hat, diffundiert das Molybdän-99,
das auf die Kolonne gegeben wird, durch das Bett und erreicht das zweite Bett. Das zweite Bett soll ein Durchsickern
von Molybdän-99, eine sogenannte "MoIy Leckage" aus der Kolonne verhindern.
Das Aluminiumoxydträgermedium, das für die erfindungsgemäßen Zwecke in Betracht gezogen wird, kann zusätzliche
Betten an Aluminiumoxyd zwischen dem ersten und zweiten Bett oder nach dem zweiten Bett haben. Die kritische Grenze
besteht darin, daß der pH-Wert der verschiedenen Aluminiumoxydbetten vom ersten Bett nacheinander über die
darauffolgenden Betten nicht zunimmt, d.h. das Aluminiumoxyd nicht stärker basisch wird. Bei den erfindungsgemäßen
Generatoren eignet sich ein Aluminiumoxydtragermedium, das
aus einem Aluminiumoxyd hergestellt ist, das einen abnehmenden pH-Gradienten, ausgehend von dem Aluminiumoxyd,
hat, das zuerst mit Molybdän-99 kontaktiert wird, bis zu dem Aluminiumoxyd, das am weitesten von dem ersten kontaktierten
Aluminiumoxyd entfernt liegt.
Die Auslegung des Aluminiumoxyd-Trägermediums mit einem mehrfachen pH-Wert für die Verwendung bei einem erfindungsgemäßen
Generator macht die Optimierung der Aluminiumoxydbetthöhen erforderlich. Das erste Bett soll für die Diffusion
des Molybdäns-99 ausreichend dick sein, so daß sich
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im wesentlichen keine Probleme bezüglich der niedrigen Ausbeute ergeben. Das zweite Bett soll ausreichend dick
sein, um jedes merkliche MOlybdän-99-Durchsickern zu verhindern. Optimale Bettdicken ändern sich natürlich mit dem
pH-Wert der verwendeten Aluminiumoxyde. Vorzugsweise hat das erste Bett jedoch 15 bis 25 Gew.-% des gesamten Aluminiumoxyds,
während das zweite Bett etwa 75 bis 8o Gew.-% des gesamten Aluminiumoxyds in der Zwei-Bettenkolonne enthält.
Zusätzlich zu der Aluminiumoxydkolonne mit der Vielzahl von pH-Werten kann das Molybdän-99/Technetium-99m-Generatorsystem
eine Einlaßeinrichtung zum Einführen eines Elutionsmittels auf die Aluminiumoxydkolonne mit einer Vielzahl
von pH-Werten, wobei an die Kolonne Molybdän-99 adsorbiert
ist, und Auslaßeinrichtungen zum Abziehen des Technetium-99m enthaltenden Eluats aus der Kolonne aufweisen.
Fig. 1 zeigt eine spezielle Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Generators. Im einzelnen ist dieser Generator,
soweit er bekannt ist, in der US-PS 3 92o 995 beschrieben. Der Generator 1o ist an seiner Oberseite 14 und
an seinem Boden 16 durch Stopfen 17 dichtend abgeschlossen,
die von Spritzennadeln durchbohrt werden können, um Molybdän-99 auf die Aluminiumoxydbetten 42, 44 aufzubringen, die auf
einer Scheibe 46 ruhen. Dem Generator 1o kann über eine Leitung 18 Elutionsmittel zugeführt werden. Das Eluat wird
über eine Leitung 2o entfernt. Die Leitungen sind als getrennte Rohre gezeigt, die in Vorsprünge 22, 24 eingekapselt
sind, welche mit dem Gehäuse 12 ein Stück bilden. Die Leitungen
18 und 2o können natürlich mit dem Gehäuse 12 ein Stück bilden, wobei die gesamte Einheit aus einem Kunststoffformkörper
hergestellt wird. Die Leitungen 18 und 2o abdichtende Deckel 26 und 28 haben angeformte becherförmige
Behälter 3o mit einem Schaft 32, der das obere Ende der
Leitungen 18, 2o umschließt. Die offenen Enden der Leitungen 18, 2o sind jedoch von den Behältern 3o nicht versperrt,
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- JT-
sondern sind zu der Kanuner offen. In dem Behälter 3o sitzt abdichtend ein durchbohrbarer Verschluß 34, der mittels
eines flexiblen Metallrings 33 positioniert ist, der um den Behälter 3o und den Verschluß 34 herumgebogen ist.
In den Generator 1o wird das Elutionsmittel über den Verschluß
34 in dem Behälter 3o eingeführt. Von dort aus fließt es in die Einlaßleitung 18. Durch Erzeugung eines
reduzierten Drucks im Deckel 28 wird das Elutionsmittel durch den Generator 1o gezogen, geht durch die Aluminiumoxydbetten
42 und 44 hindurch, wo es das Technetium-99m aufnimmt, und trägt es zum unteren Ende 4o der Auslaßleitung
2o. Vorzugsweise wird zur Schaffung des reduzierten Drucks im Deckel 28 und zum Ziehen des Fluids aus dem Behälter
3o in den Deckel 28 ein evakuierter Behälter verwendet.
Zum Füllen eines Generators der beschriebenen Art mit einem Aluminiumoxydträgermedium gibt es verschiedene
Verfahren. Es hat sich jedoch gezeigt, daß besonders günstige Ergebnisse dann erreicht werden, wenn die Generatorsäule
zuerst mit dem Aluminiumoxyd für das zweite Bett gefüllt, das Aluminiumoxyd für das zweite Bett aus
dem Kopfteil der Säule bis zur gewünschten Tiefe des ersten Bettes entfernt und dann das Aluminiumoxyd für das
erste Bett in die Säule eingeführt wird.
- Ansprüche -
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Claims (8)
1. Vorrichtung zur Erzeugung von Technetium-99m aus
Molybdän-99, gekennzeichnet durch ein Aluminiumoxydträgermedium für die Adsorption
von Molybdän-99, eine Einrichtung (1o) für die Aufnahme des Aluminiumoxydträgermediums, eine Einlaßeinrichtung (18) für die Aufnahme von Elutionsmittel und eine Auslaßeinrichtung (2o) zum Entfernen von Eluat, wobei das Aluminiumoxydträgermedium wenigstens zwei Betten (42, 44) aus Aluminiumoxyd hat, von denen das erste Bett (42) einen pH-Wert von über etwa 6,ο und das zweite Bett (44)
einen pH-Wert von unter etwa 6,ο hat und der Unterschied des pH-Wertes der beiden Betten (42, 44)
wenigstens o,5 beträgt.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch zwei Betten (42, 44) aus Aluminiumoxyd.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß das erste Aluminiumoxydbett (42) einen pH-Wert von etwa 7,ο bis 1o,o hat.
4. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das zweite Aluminiumoxydbett (44) einen pH-Wert von etwa 3,5
bis 5,5 hat.
5. Verfahren zur Erzeugung von Technetium-99m aus Molybdän-99, insbesondere mit einer Vorrichtung
nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei ein Elutionsmittel durch ein Aluminiumoxydträger-
ORIGINAL iw
öfECTED
medium geführt wird, an das Molybdän-99 adsorbiert
ist, iind das Technet ium-9 9m enthaltende Eluat gesammelt wird, dadurch gekennzeichnet ,
daß ein Aluminiumoxydträgermedium verwendet wird, welches wenigstens zwei Aluminiumoxydbetten hat,
wobei das erste Bett einen pH-Wert von über etwa 6,ο
und das zweite Bett einen pH-Wert von unter etwa 6,ο hat und die Differenz des pH-Wertes der beiden Betten
wenigstens o,5 beträgt.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch g e k e η η -zei chnet, daß das Aluminiumoxydträgermedium
zwei Betten aus Aluminiumoxyd aufweist.
7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet , daß das erste Aluminiumoxydbett einsn pH-Wert von etwa 7,ο bis 1o,o hat.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet , daß das zweite AIuminiumoxydbett einen pH-Wert von etwa 3,5 bis 5,5
hat.
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