DE2710278A1 - Verfahren zur herstellung von transparenten, schlagfesten mischpolymerisaten von styrol - Google Patents

Verfahren zur herstellung von transparenten, schlagfesten mischpolymerisaten von styrol

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DE2710278A1 DE19772710278 DE2710278A DE2710278A1 DE 2710278 A1 DE2710278 A1 DE 2710278A1 DE 19772710278 DE19772710278 DE 19772710278 DE 2710278 A DE2710278 A DE 2710278A DE 2710278 A1 DE2710278 A1 DE 2710278A1
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F279/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of monomers having two or more carbon-to-carbon double bonds as defined in group C08F36/00
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Description

  • Beschreibung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Verfahren zur Herstellung von transparenten, schlagfesten Mischpolymerisaten von Styrol.
  • Die Mischpolymerisate von Styrol werden dank dem Komplex wertvoller Eigenschaften in der radiotechnischen, elektrotechnischen, Kraftfahrzeug-, Leichtindustrie, für die Herstellung medizinischer Ausrußtungen und in anderen Industriezweigen breit verwendet.
  • Es ist ein Verfahren zur Herstellung von schlagfestem Mischpolymerisat von Styrol durch Vorpolymerisation von Styrol und synthetischem Kautschuk in der Masse bei einer Temperatur von 90 bis 1300C bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades von 30 bis 40% in Gegenwart von Benzoylperoxid als Initiator und Normallaurylmercaptan als Molekulargewichtsregler bekannt.
  • Das erhaltene Mischpolymerisat unterwirft man einer wässerigen Suspensionsmischpolymerisation in Gegenwart von Tricalciumphosphat als Stabilisator der Suspension (siehe SU-PS 328 716).
  • Zur Senkung der Viskosität des Mediums gibt man den Molekulargewichtsregler, das Normallaurylmercaptan, während der Vorpolymerisation stufenweise (4 bis 5 Male) nach der Auflösung des Kautschuks in Styrol zu.
  • Die stufenweise Eindosierung des Molekulargewichtsreglers, des Normallaurylmercaptans, weist Vorteile auf gegenUber dem einmaligen Einbringen, weil sie in größerem Maße die Viskosität des Systems senkt und zur Verbesserung der physikalischmechanischen Kennwerte des Fertigproduktes führt.
  • Es ist auch ein Verfahren zur Herstellung von schlagfesten Mischpolymerisaten von Styrol durch Mischpolymerisation von Styrol und Kautschuk oder Styrol, Methylmethacrylat und Kautschuk in Gegenwart von Benzoylperoxid al Initiator und von Mercaptanen als Molekulargewichtsregler (GB-PS 1 307 757, JA-PS 11974/71) sowie von Mercaptanen mit chelatbildenden Stoffen, wie Äthylendiamintetraessig-, Zitronen-, Weinsäure (US-PS 3 660 534) bekannt.
  • Die Gießeigenschaften des nach den genannten Verfahren erhaltenen Produktes werden hauptsächlich durch Zugabe bedeutender Mengen des Molekulargewichtsreglers, der Mercaptane, geregelt.
  • Dies führt zur Senkung der Kerbschlagzähigkeit des Polymerisates, zur Erhöhung seiner Toxizität sowie zur Verschlechterung der Arbeitsbedingungen des Bedienungspersonals.
  • Das in den bekannten Verfahren als Initiator eingesetzte Benzoylperoxid stellt einen festen kristallinen Stoff dar, den man zum Zwecke der Explosionssicherheit in feuchtem Zustand mit einem Wassergehalt von 10 bis 30 Gewichtsprozent verwendet. Man verwendet es in Form einer Lösung in Styrol. Die unbestimmte Menge des in dem befeuchteten Peroxid enthaltenen Wassers erschwert die genaue Dosierung des Initiators und fUhrt zur Veränderung der Geschwindigkeit des Prozesses und der physikalisch-mechanischen Eigenschaften des Produktes, was unerwUnscht ist.
  • Außerdem sind die Mischpolymerisate, welche Methylmethacrylat enthalten und unter Verwendung von Benzoylperoxid erhalten wurden, stets durch merkliche Gelbfärbung gekennzeichnet, was die Notwendigkeit hervorruft, optische Aufheller zum Erteilen den Erzeugnissen repräsentativen Aussehens zu verwenden.
  • Zweck der vorliegenden Erfindung war es, ein Verfahren zur Herstellung von transparenten, schlagfesten Mischpolymerisaten von Styrol zu entwickeln, welches es möglich macht, die Qualität des Produktes zu erhöhen und den Prozeß zu vereinfachen.
  • In Übereinstimmung mit dem Zweck wurde die Aufgabe gestellt, welche im Auffinden eines neuen Initiators bestand, der es möglich macht, die Menge des Molekulargewichtsreglers zu verringern und die Durchführung der Stufe der wässerigen Suspensionspolymerisation des Vorpolymeriates zu erleichtern.
  • Die genannte Aufgabe wurde gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung von transparenten schlagfesten Mischpolymerisaten von Styrol durch Vorpolymerisation von Styrol, Methylmethacrylat und synthetischem Kautschuk unter anschließender wässeriger Suspensionsmischpolymerisation des erhaltenen Vorpolymerisates in Gegenwart von Initiator und Stabilisator, in dem man erfindungsgemäß als Initiator eine Peroxidmischung aus Diacylperoxiden der aliphatischen Säuren C3-C12 der folgenden Zusammensetzung verwendet: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3-C5 2 bis 8 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 bis 89 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 7 bis 14 Gewichtsteile.
  • Im nachstehenden soll dieser Initiator der KUrze halber als PSFS C3-C12 beschrieben werden, was Peroxide synthetischer Fettsäuren C3-C12 bedeutet.
  • Man nimmt erfindungsgemäß den genannten Initiator in einer Menge von 0,05 Gew.-% bis 1,5 Gew.-. Die für die Vorpolymerisation notwendige Menge des Initiators beträgt erfindungsgemäß 0,05 Gew.-% bis 0,8 Gew.-%, bezogen auf seine für den ganzen Prozeß benötigte Gesamtmenge.
  • Es können erfindungsgemäß in der Stufe der Vorpolymerisation bifunktionelle Stoffe der Formel R'2C = CR' - R" - CR' = CRn2 worin R' für H, CH3; R" für Aryl, Alkoxy stehen, zugegeben werden.
  • Die Menge dieses Stoffes beträgt 0,0001 bis 0,0006 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Monomere. Die Zugabe dieses Stoffes macht es möglich, die Teilchengröße des Kautschuks in einem Bereich von 1 bis 2,5 pm zu stabilisieren, was sich auf die Eigenschaften des Produktes positiv auswirkt; es steigt nämlich die Kerbschlagzähigkeit des Mischpolymerisates bei gleichzeitiger Beibehaltung der hohen Transparenz des Produktes.
  • Ein Gehalt an diesem Stoff von weniger als 0,0001 Gew.-% führt nicht zu dem gewünschten Resultat, während ein Gehalt an demselben von höher als 0,0006 Gew.-% nicht zweckmäßig ist, weil dabei keine Verbesserung der Eigenschaften des Produktes beobachtet wird. Als Beispiel für die genannten Stoffe können folgende genannt werden: Divinylbenzol, Diisopropylbenzol, Dimetharylatäthylenglycol, Triäthylenglycoldimethacrylat.
  • Die Stufe der wässerigen Suspensionsmischpolymerisation kann in Gegenwart eines Stabilisators auf der Basis von Tricalciumphosphat durchgefUhrt werden.
  • Die erfindungsgemäß verwendeten PSFS C3-C12 sind ein Produkt, welches wie folgt erhalten werden kann.
  • Nach an sich bekannten Methoden erhält man aus den Fraktionen der geradekettigen aliphatischen Säuren mit 3 bis 12 Kohlenstoffatomen ein Gemisch von Chloriden dieser Säuren. Dann erhält man durch Acylierung von Wasserstoffperoxid mit dem Gemisch der genannten Säurechloride die erfindungsgemäße Peroxidmischung. Die Acylierung des Wasserstoffperoxids wird in wässerig-alkalischem Medium durchgefUhrt. In den Reaktor gießt man Wasser und Ätznatronlösung ein und gibt unter RUhren Eis zu, wonach man eine wässerige Wassersto4fperoxidlösung zugibt, indem man die Temperatur in einem Bereich von +4 bis +60C hält. Nach der Zugabe des Wasserstoffperoxids gibt man dem Reaktionsgemisch Dispergiermittel zu und bringt dann unter Rühren das genannte Gemisch der Chloride der aliphatischen Säuren ein. Als Dispergiermittel verwendet man Methyläthylketon oder oberflächenaktive Stoffe. Bei der Zugabe der Säurechloride hält man die Temperatur der Reaktionsmasse in einem Bereich von -1 bis +30C. Nach der Zugabe der Säurechloride rührt man das Gemisch einige Zeit weiter; dabei soll der pH-Wert in einem Bereich von 9 bis 14 liegen. Nach dem VerrUhren wird das Reaktionsgemisch entmischt, die untere Schicht abgetrennt, die obere Schicht, die Peroxidschicht, zweimal mit Alkalilösung und dann mit Wasser bis zur neutralen Reaktion gewaschen und mit Magnesiumsulfat getrocknet. Man erhält ein Gemisch von Diacylperoxiden der aliphatischen Säuren mit einer Länge des Kohlenwasserstoffrestes von C3-C12 der oben genannten Zusammensetzung.
  • Die PSFS C3-C12 stellen eine in Ölen gut lösliche Flüssigkeit dar.
  • Die Lösung von PSFS kann man ohne weiteres dem Polymerisator unter Vermeiden der Stufe der Auflösung des genannten Peroxids in dem Monomer zufuhren, wobei sich die Konzentration der zugeführten Peroxide leicht regeln läßt.
  • Die Erfindung macht es möglich, den Prozeß wirksam durchzufUhren. Dies ist darauf zurUckzufuhren, daß die in dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendete Peroxidmischung neben den Initiicrungseigenschaften auch Regulierungscigenschaften besitzt, wodurch es möglich wird, den Prozeß bei bedeutend geringeren Mengen des Molekulargewichtsreglers oder in Abwesenheit desselben durchzuführen, wobei die erniedrigte Viskosität des Systems in der Stufe der Vorpolymerisation, die notwendige Molekularmasse und Masseverteilung des Polymerisates in dem Fertigprodukt gewährleistet wird. Es wird außerdem das Dispergieren des Vorpolymerisates in der Stufe der Suspensionspolymerisation erleichtert.
  • Als synthetische Kautschuke können beispielsweise Butadienkautschuk, Buna S und andere Kautschuke verwendet werden.
  • Als Initiatoren der Vorpolymersation dient, wie oben festgestellt wurde, eine Peroxidmischung, welche aus Diacylperoxiden der aliphatischen Fettsäuren C3-C12 besteht, deren Grundlage (80 bis 89 Gewichtsteile) die Fraktion C6-Cg ist. Der Gehalt der Peroxidmischung an der Fraktion C3-C5 schwankt zwischen 2 und 8 Gewichtsteilen, der an der Fraktion C10-C12 zwischen 7 und 14 Gewichtsteilen. Die Veränderung der Zusammensetzung der Peroxidmischung in den genannten Grenzen Ubt keinen Einfluß auf die Inititerungsgeschwindigkeit und die Eigenschaften des Fertigproduktes aus.
  • In der Stufe der wässerigen Suspensionsmischpolymerisation kann man PSFS C3-C12 im Verein mit Hochtemperaturinitiatoren verwenden.
  • Als Hochtemperaturinitiator verwendet man zweckmäßig Tertiärbutylperbenzoat oder das ditert. Butylperoxid.
  • Das Verfahren wird praktisch wie folgt durchgeführt. In einen mit einem Rührwerk versehenen Reaktor bringt man unter ununterbrochenem Rühren Styrol, Methylmethacrylat und synthetischen Kautschuk in einem Gewichtsverhältnis von rv 4,6 : 14 bzw. 1 ein.
  • Den Reaktorinhalt erhitzt man auf eine Temperatur von 80°C und hält bei dieser Temperatur während einer Zeit, die zur vollständigen Auflösung des Kautschuks in dem Gemisch tler Monomere ausreichend ist. Danach gibt man dem Reaktion;l misch den Initiator, die PSFS C3-C12, in einer Menge von 0,05 Gew.-% bis 0,8 Gew.-% sowie nötigenfalls den Molekulargewichtsregler, tertiäres Dodecylmercaptan, zu.
  • In der Stufe der Vorpolymerisation gibt man den Molekulargewichtsregler in mehreren Schritten zu. Die Gesamtmenge des Molekulargewichtsreglers beträgt 0,05 bis 0,3 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Monomere. Diese Menge wird in drei Schritten zugegeben.
  • Zur Stabilisierung der Kautschukteilchen vorgegebener Größe in der Stufe der Vorpolymerisation gibt man eine bifunktionelle ungesättigte Verbindung, beispielsweise Divinylbenzol, Diisopropylbenzol, Diäthylenglycol, Dimethacryläthylenglycol und andere geeignete Stoffe zu.
  • Die Stufe der Vorpolymerisation führt man bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades der Monomere von 10 bis 25% bei einer Temperatur der Reaktionsmasse von 75 bis 85°C durch.
  • Die Vorpolymerisation kann bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades von 35,' durchgeführt werden. Das ist aber unerwUnscht, weil dabei die Viskosität des sich bildenden Vorpolymerisates wächst, was die Durchführung der nächsten Stufe, der wässerigen Suspensionsmischpolymerisation, erschwert.
  • Nachdem der genannte Umwandlungsgrad der Monomere in der Vorpolymerisation erreicht worden ist, führt man die nächste Stufe des Prozesses, und zwar der wässerigen Suspensionsmischpolymerisation, durch.
  • Das erhaltene Vorpolymerisat gibt man einer wässerigen Losung zu, welche aus 0,2 bis 1,7 Gew.-% Tricalciumphosphat als Stabilisator, 0,002 bis 0,03 Gew.-% oberflächenaktivem Stoff und 0,2 bis 0,4 Gew.-N Calciumcarbonat besteht. Der oberflächenaktive Stoff stellt ein Gein i cli von Matriumsalzen sekundärer Alkylsulfate der allgemeinen Formel R-OSO3Na, worin R für einen Kohlenwasserstoffrest mit 8 bis 18 Kohlenstoffatomen steht, dar.
  • Der erhaltenen wässerigen Suspension gibt man die restliche Menge der PSFS C3-C12 zu und bringt zusätzlich tert.-Butylperbenzoat als Hochtemperaturinitiator ein.
  • Die Stufe der wässerigen Suspensionsmischpolymerisation fUhrt man in einem Temperaturbereich von 75 bis 1200C durch. Dabei verläuft die Reaktion bei einer Temperatur von 75 bis 85 0C mit höheren Geschwindigkeiten durch die Anwesenheit der PSFS C3-Cn2 als Initiator. Bei einer Erhöhung der Temperatur von 85 auf 1200C unterhält die Reaktion der Initiator tert.-Butylperbenzoat. Die Mischpolymerisation fUhrt man im Stickstoffstrom durch. Die Reaktion kann unterbrochen werden, wenn der Gehalt an den genannten Monomeren 0,5 nicht übersteigt.
  • Nach der Beendigung der wässerigen Suspensionspolymerisation kUhlt man das erhaltene Mischpolymerisat ab und gibt diesem Salzsäure zum Zerstören des Stabilisators, des Tricalciumphosphates, und somit Herausleiten desselben aus dem Fertigprodukt zu. Das erhaltene Produkt wäscht man mit Wasser, zentrifugiert und granuliert.
  • Wie aus der ausfUhrlichen Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens zu ersehen ist, ist die Erfindung von wirtschaftlichem Interesse. Durch die Erfindung, und zwar durch die Verwendung der PSFS C3-C12 als Initiator, wird die Technologie des Prozesses vereinfacht, weil sich die Menge der Molekulargewichtsregler, der Mercaptane, verringert oder diese aus dem Prozeß vollständig ausgeschaltet werden.
  • Mit anderen Worten kann erfindungsgemäß der Prozeß zur Herstellung von Styrolmischpolymerisaten sowohl in Abwesenheit des Molekulargewichtsreglers, des Mercaptans, als auch in Anwesenheit desselben, Jedoch in bedeutend geringerer Menge gegenüber dem bekannten Verfahren, in dem als Initiator Benzoylperoxid eingesetzt wird, durchgefUhrt werden.
  • Die Viskosität des Vorpolymerisates, erhalten durch die Vorpolymerisation nach dem erfindungsgemäßen Verfahren unter Verwendung von PSFS C3-C12, ist bedeutend niedriger als die Viskosität des unter Verwendung bekannter Initiatoren und Molekulargewichtsregler erhaltenen Vorpolymerisates. Die Senkung der Viskosität des Vorpolymerisates führt ihrerseits zur Verbesserung des Wärmeaustausches in der Stufe der Vorpolymerisation und Erleichterung der Dispergierung des Vorpolymerisates in der wässerigen Phase in der Stufe der Suspensionspolymerisation. Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Mischpolymerisat weist keine Gelbfärbung auf, wodurch es möglich wird, die Verwendung optischer Aufheller vollständig auszuschalten.
  • Die Eigenschaften des erhaltenen Mischpolymerisates von Styrol entsprechen dem Weltstandard für transparente schlagfeste Mischpolymerisate von Styrol mit dem Vorteil aber, daß es verbesserte toxikologische Eigenschaften aufweist. Ein solches Produkt kann für die Verwendung in der medizinischen und der Leichtindustrie empfohlen werden.
  • Zum besseren Verstehen der vorliegenden Erfindung werden Beispiele für konkrete DurchfUhrung des Verfahrens angeführt.
  • Beisiel 1 Die Komponenten nimmt man nach der folgenden Rezeptur: Styrol 37,3 Gew.-%, Methylmethacrylat 114,7 Gew.-%, Butadienkautschuk 8 Gew.-%, PSFS C3-C12 0,65 Gew.-% der Zusammensetzung: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3-C5 2 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-Cg 89 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 9 Gewichtsteile; tert.-Butylperbenzoat 0,08 Gew.-%; Rezeptur der wässerigen Phase: Wasser 96 Gew.-%, Tricalciumphosphat 0,7 Gew.-%, sekundäres Natriumalkylsulfonat 0,007 Gew.-%, Calciumcarbonat 0,3 Gew.-%.
  • In einen Autoklaven von 50 Liter Fassungsvermögen, der mit einem Schaufelmischer versehen ist, bringt man unter ständigem Rühren Styrol, Methylmethacrylat und Butadienkautschuk ein und fUhrt die Auflösung des Kautschuks bei einer Temperatur von 800C während 3 bis 4 Stunden durch. Nach der Beendigung der Auflösung bringt man in den Reaktor PSFS C3-C12 in einer Menge von 0,2 Gew.-% ein. Die Vorpolymerisation wird während 3 Stunden bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades der Monomere von 17.bis 20% durchgefuhrt. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik beträgt 35 Sekunden. Das erhaltene Vorpolymerisat pumpt man ohne abzukühlen in einen anderen Reaktor mit Rührwerk, wo vorher eine wässerige Lösung bereitet wurde, die Calciumphosphat enthält, die durch Zusammengießen der Lösungen von Natriumphosphat und Calciumchlorid erhalten wurde. 10 Minuten vor dem Umpumpen des Vorpolymerisates bringt man in die wässerige Lösung sekundäres Natriumalkylsulfat und Calciumcarbonat ein.
  • Das Verhältnis des Vorpolymerisates zur wässerigen Lösung beträgt 5:3 (nach dem Volumen).
  • Nach dem Eintragen des Vorpolymerisates bringt man 0,45 Gew.-% PSFS C3-C12, 0,08 Gew.-f tert.-Butylperbenzoat ein. Den Reaktorinhalt bläst man mit Stickstoff durch und fUhrt die Suspensionsmischpolymerisation bei folgender TemperaturfUhrung durch: Halten bei 750C 3 Stunden, Temperatursteigerung auf 1200C 1,5 Stunden, Halten bei 1200C 2 Stunden.
  • Der Prozeß zeichnet sich durch Stabilität aus. Haften und Agglomerieren fehlen bei der DurchfUhrung des Prozesses.
  • Dem Fertigprodukt gibt man Salzsäure zur Zerstörung des Stabilisators, des Tricalciumphosphates, zu. Die erhaltenen Perlen wäscht man, filtriert ab und trocknet bei einer Temperatur von 70°C. Das Produkt wird granuliert. Das erhaltene Mischpolymerisat weist folgende physikalisch-mechanische Eigenschaften auf: Kerbschalgzähigkeit an Proben mit Kerbe 9,5 kp. cm/cm²; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,007%, Methylmethacrylat 0,21%; Schmelzindex 8,2 g/10 min; Vicat-Formbeständigkeit 114,50C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89%, Index der Gelbfärbung 21,2.
  • Beispiel 2 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgeführt, man verwendet jedoch eine Peroxidmischung der folgenden Zusammensetzung: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3-C5 6 Gewichtsteile; Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 Gewichtsteile; Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 14 Gewichtsteile.
  • Das erhaltene Produkt weist die in Beispiel 1 angeführten physikalisch-mechanischen Kennwerte auf.
  • Beispiel 3 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgefUhrt, man verwendet jedoch eine Peroxidmischung der folgenden Zusammensetzung: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C 3-C5 8 Gewichtsteile; Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 Gewichtsteile; Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 12 Gewichtsteile.
  • Das erhaltene Produkt weist die in Beispiel 1 angefUhrten physikalisch-mechanischen Kennwerte auf.
  • Beispiel 4 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgeführt, Man fUhrt jedoch die Vorpolymerisation bei einer Temperatur von 750C in Gegenwart von PSFS C3-C12 der in Beispiel 1 genannten Zusammensetzung in einer Menge von 0,27 Gew.-% durch. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 19,5% beträgt 42 Sekunden. Das erhaltene Produkt weist folgende physikalisch-mechanische Kennwerte auf: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 9,0 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,008%, Methylmethacrylat 0,19%; Schmelzindex 8,0 g/10 min; Vicat-Formbeständigkeit 115°C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89,5; Index der Gelbfärbung 20,8.
  • -BeisPiel-5 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgefUhrt. Man verwendet jedoch bei der Vorpolymerisation tertiäres Dodecylmercaptan in einer Menge von 0,1 Gew.-s. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 18» beträgt 25 Sekunden.
  • Das erhaltene Produkt weist folgende physikalisch-mechanische Eigenschaften auf: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 8,8 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,00696, Methylmethacrylat 0,22%; Schmelzindex 19,1 g/10 min; Vicat-Formbeständigkeit 113,50C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89%; Index der Gelbfärbung 21,8.
  • Beispiel 6 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgefUhrt. Man verwendet jedoch Butadienkautschuk in einer zunge von 9 Gewlchtsteilen. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 16,3X beträgt 95 Sekunden.
  • Das erhaltene Produkt weist folgende physikalisch-mechanische Eigenschaften auf: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 10,7 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,009f, Methylmethacrylat 0,32,'; Schmelzindex 7,0 g/10 min; Vicat-Formbeständigkeit 102,5°C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89X; Index der Gelbfärbung 23.
  • BeisPiel 7 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgefUhrt. Man gibt jedoch bei der Vorpolymerisation und bei der Erzielung eines Umwandlungsgrades von 3% 0,0003 Gew.-% Divinylbenzol zu. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 16% beträgt 38 Sekunden.
  • Das erhaltene Produkt weist folgende physikalisch- mechanische Eigenschaften auf: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 11,4 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,004f, Methylmethacrylat 0,24%; Schmelzindex 9,3 g/10 min; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89%; Index der Gelbfärbung 22.
  • Beispiel 8 Der Prozeß wird unter den dem Beispiel 1 analogen Bedingungen durchgeführt. Man gibt jedoch bei der Vorpolymerisation nach der Erzielung eines Umwandlungsgrades von 4,5% 0,0003 Gew.-% Diisopropylbenzol zu. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 17,5% beträgt 42 Sekunden.
  • Das erhaltene Produkt weist folgende physikalisch-mechanische Eigenschaften auf: Kerbschlagzähigkeiten an Proben mit Kerbe 11,8 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,005%, Methylmethacrylat 0,26%; Schmelzindex 8,4 g/10 min; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 88,7%; Index der Gelbfärbung 21,5.
  • Beispiel 9 (Kontrolle) Die Rezeptur des Einsatzgutes ist analog der in Beispiel 1 angeftihrten mit einer Ausnahme, daß man in der Stufe der Vorpolymerisation als Initiator Benzoylperoxid in einer Menge von 0,1 Gew.-% und als Molekulargewichtsregler tertiäres Dodecylmerkaptan in einer Menge von 0,3 Gew.-f verwendet. Die Vorpolymerisation wird bei einer Temperatur von 60 0C während 3 Stunden bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades von 18,5X durchgefUhrt. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik beträgt 115 Sekunden.
  • In der Stufe der Suspensionsmischpolymerisation gibt man Benzoylperoxid in einer Menge von 0,35 Gewichtsprozent und tert.
  • -Butylperbenzoat in einer Menge von 0,08 Gew.-N zu.
  • Da8 erhaltene Produkt besitzt folgende Eigenschaften: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 9,3 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,009 %, Methylmethacrylat 0,46 5'; Schmelzindex 8,0 g/10 min; Vicat-Formbeständigkeit 114°C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89 96; Index der Gelbfärbung 37.
  • Beispiel 10 (Kontrolle) Die Rezeptur des Einsatzgutes ist analog der in Beispiel 1 angeftihrten mit einer Ausnahme, daß man in der Stufe der Vorpolymerisation als Initiator Benzoylperoxid in eine Menge von 0,1 Gew.-% und als Molekulargewichtsregler tertiäres Dodecylmercaptan in einer Menge von 0,1 Gew.-% verwendet. Die Vorpolymerisation wird bei einer Temperatur von 800C bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades von 14,5 durchgefUhrt. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik beträgt 210 Sekunden. In der Stufe der Suspensionsmischpolymerisation gibt man Benzoylperoxid in einer Menge von 0,35 Gewichtsprozent und tert.-Butylperbenzoat in einer Menge von 0,08 Gew.-% zti.
  • Das erhaltene Produkt weist folgende Eigenschaften auf: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 9,0 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,008 5', Methylmethacrylat 0,4 5'; Schmelzindex 0,96 g/10 min; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 88,7 5', Index der Gelbfärbung 37,9.
  • Beispiel 11 (Kontrolle) Die Rezeptur des Einsatzgutes ist analog der in Beispiel 1 beschriebenen mit einer Ausnahme, daß die Kautschukmenge 9 Gewichtsteile beträgt und man in der Stufe der Vorpolymerisation als Initiator Benzoylperoxid in einer Menge von 0,1 Gew. -% und als Molekulargewichtsregler tertiäres Dodecylmercaptan in einer Menge von 0,3 Gew.-,' verwendet. Die Vorpolymerisation führt man bei einer Temperatur von 80 0C bis zur Erzielung eines Umwandlungsgrades von 14 % durch. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik beträgt 225 Sekunden.
  • In der Stufe der Suspensionsmischpolymerisation gibt man Benzoylperoxid in einer Menge von 0,35 Gew.-% und tert.-Butylperbenzoat in einer Menge von 0,08 Gew.-5' zu.
  • Das erhaltene Produkt besitzt folgende Eigenschaften: Kerbschlagzähigkeit an Proben mit Kerbe 10 kp.cm/cm2; Gehalt an Restmonomeren: Styrol 0,008 5', Methylmethacrylat 0,5 f; Schmelzindex 1,3 g /10 min; Vicat-Formbeständigkeit 1020C; Lichtdurchlässigkeitsfaktor 89 5'; Index der Gelbfärbung 36.
  • BeisPiel 12 (Kontrolle) Die Rezeptur des Einsatzgutes ist analog der in Beispiel 1 beschriebenen mit einer Ausnahme, daß man in der Stufe der Vorpolymerisation als Initiator Benzoylperoxid in einer Menge von 0,1 Gew.-5' verwendet. Die Vorpolymerisation wird ohne Molekulargewichtsregler (tertiäres Dodecylmercaptan) durchgeführt. Die Viskosität des Vorpolymerisates nach Forduik bei einem Umwandlungsgrad von 12,55' beträgt 235 Sekunden.
  • In der Stufe der Suspensionsmischpolymerisation gibt man Benzoylperoxid in einer Menge von 0,35 Gew.-% und tert.-Butylperbenzoat in einer Menge von 0,08 Gew.-96 zu.
  • Das erhaltene Produkt läßt sich nicht verarbeiten.
  • Die Kontrollbeispiele 9, 10, 11, 12 sind speziell angeführt, um zu zeigen, wie die Vorpolymerisation unter den bekannten Bedingungen abläuft und wie sich diese Bedingungen auf die Qualität des Fertigproduktes auswirken.
  • Bei einem Vergleich des Prozesses nach den Beispielen 9 bis 12 und nach den erfindungsgemäßen Beispielen 1 bis 8 lassen sich wichtige Vorteile erkennen, die erfindungsgemäß erzielt werden.

Claims (9)

  1. Taisia Vasil3evna Kudr3avceva geb. Nikitina Serge3 Stepanovitsch Ivantschev Ekaterina Ivanovna Egorova Olga Nikolaevna Romancova geb. Schkljarevskaja Evgenia Nikolaevna Eremina geb. Schtschepkina Valentina Pavlovna Schamina geb. Morozova Ljudmila Georgievna Mazova Michail Anatoljevitsch Martynov glara Alexeevna Vylegschanina geb. Mjasnikova Elena Efimovna Manusevitsch VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON TRANSPARENTEN, SCHLAG-FESTEN MISCHPOLYMERISATEN VON STYROL Patentansprüche 1. Verfahren zur Herstellung von transparenten schlagfesten Mischpolymerisaten von Styrol, welches Vorpolymerisation von Styrol, Methylmethacrylat und synthetischem Kautschuk und ansohließende wässerige Suspensionsmischpolymerisation in Gegenwert von Initiator und Stabilisator vorsieht, d a d u r e h g o k o n n z o i c h n e t , daß man die Vorpolymerisation und die wässerige Suspensionsmischpolymerisation in Gegenwart einer Peroxidmischung aus Diacylperoxiden der aliphatischen Muren C3-C12 der Zusammensetzung: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3--C5 2 bis 8 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 bis 89 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 7 bis 14 Gewichtsteile, die als Initiator des Prozesses dient, durchführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß man als Initiator eine Peroxidmischung der folgenden Zusammensetzung verwendet: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3-C5 2 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 89 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 9 Gewichtsteile.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e l c h n e t , daß man als Initiator eine Peroxidmischung der folgenden Zusammensetzung verwendet: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren c3-c5 6 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 14 Gewichtsteile.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß man als Initiator eine Peroxidmischung der folgenden Zusammensetzung verwendet: Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C3-C5 8 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C6-C9 80 Gewichtsteile, Diacylperoxide der aliphatischen Säuren C10-C12 12 Gewichtsteile.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß man den genannten Initiator in einer Menge von 0,05 Gewichtsprozent bis 1,5 Gewichtsprozent nimmt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die für die Vorpolymerisation benötigte Initiatormenge 0,05 Gewichtsprozent bis 0,8 Gewichtsprozent, bezogen auf die genannte Gesamtmenge, beträgt.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, d a d u r c h g e -k e n n z e 1 c h n e t , daß man in der Stufe der Vorpolymerisation eine Verbindung der Formel R21C = CR' - R"-CR'=CR"2, worin R für H, CH3; R" für Aryl, Alkoxy stehen, zugibt.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n -z e l c h n e t , daß der genannte Stoff in einer Menge von 0,0001 bis 0,0006 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Monomere, genommen wird.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß man die Vorpolymerisation bei einer Temperatur von 75 bis 85 0C und die wässerige Suspenaionsmischpolymerisation bei einer Temperatur von 75 bis 1200C durchfUhrt.
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