DE2611954A1 - Verfahren zum vermeiden von betriebsstoerungen bei der verfestigung waessriger, radioaktiver abfaelle in einer glas-, glaskeramik- oder glaskeramikaehnlichen matrix - Google Patents

Verfahren zum vermeiden von betriebsstoerungen bei der verfestigung waessriger, radioaktiver abfaelle in einer glas-, glaskeramik- oder glaskeramikaehnlichen matrix

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DE2611954A1 DE19762611954 DE2611954A DE2611954A1 DE 2611954 A1 DE2611954 A1 DE 2611954A1 DE 19762611954 DE19762611954 DE 19762611954 DE 2611954 A DE2611954 A DE 2611954A DE 2611954 A1 DE2611954 A1 DE 2611954A1
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    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C1/00—Ingredients generally applicable to manufacture of glasses, glazes, or vitreous enamels
    • C03C1/002—Use of waste materials, e.g. slags
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
    • G21F9/305—Glass or glass like matrix

Description

GESELLSCHAFT FÜR
KERNFORSCHUNGMBH Karlsruhe, den 25.2.1976
PLA 7604 Gl/lb
Verfahren zum Vermeiden von Betriebsstörungen bei der Verfestigung wäßriger, radioaktiver Abfälle in einer Glas-, Glaskeramik- oder glaskeramikähnlichen Matrix.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Vermeiden von Betriebsstörungen bei der Verfestigung wäßriger, radioaktiver Abfälle in einer Glas-, Glaskeramik- oder glaskeramikähnlichen Matrix, bei bei welchem die Abfälle sprühgetrocknet und kalziniert werden.
Bei den bekannten Verfahren zur Verfestigung wäßriger, hochradioaktiver Abfälle in einer Glas-Matrix oder in einer Glaskeramikoder glaskeramikähnlichen Matrix werden beispielsweise die zuvor weitgehend denitrierten Abwasser sprühgetrocknet und kalziniert.
70983 9/0299
- ι -• I.
Das hierbei anfallende Kalzinat kann dann mit Glasbildner-Substanzen oder mit gemahlener, zuvor hergestellter Glasfritte bestimmter Zusammensetzung in fester Form vermischt und danach in einem Tiegel oder Ofen zu einer homogenen Masse aufgeschmolzen
werden, oder die Glasbildner bzw. die Glasfritte werden vor dem Sprühtrocknen dem Abwasser zugesetzt. Hierbei wird, um eine gute und gleichmäßige Mischung zu erzielen, Aerosil - das ist eine
besonders reine und fein verteilte Kieselsäure, die in wäßrigen Lösungen kolloidale Suspensionen bildet - zusätzlich beigegeben £*J. Saidl "Verfestigung hochaktiver Spaltprodukte in Glas" Seiten 33 bis 38 in H. Krause, G. Rudolph: Jahresbericht 1973 Abteilung Dekontaminationsbetriebe; Bericht der Gesellschaft für Kernforschung mbH
No. KFK 2126 ( Mai 1975)17.
Es hat sich nun aber gezeigt, daß bei einer solchen Verfahrensweise bei fortschreitender Betriebsdauer eine Verstopfung der Sprühdüse im Sprühkaiζinator und/oder ein Zuwachsen der Filtereinheiten im Abgas-Filtersystem und Ablagerungen im Kalzinator in zunehmendem Maße auftreten und nicht vermieden werden können. Bei dem Einrühren des Aerosils in die Abfall-Lösung treten durch dessen schlechte Mischbarkeit Schwierigkeiten auf in der Hinsicht, daß bei größeren Durchsätzen die erforderliche gute Durchmischung
eich erst nach längeren Verweilzeiten erreichen läßt. Außerdem lassen sich beim Transport und der Dosierung der Speiselösung zur Düse hin trotz der Supperfeinkörnigkeit Entmischungen feststellen, die wiederum zu Verstopfungen führen können.
Der Erfindung, liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile der
bekannten Verfahren zu vermeiden und ein Verfahren zu schaffen, mit -
welchem nach dem .Verfahrensschritt der Kalzinierung ein gat rieselfähiges Kalzi"-ernaiten wird, -
nat/das sich mit der körnigen Glasf ritte oder den Glasbildnersubstanzen gut mischen läßt. Auch bei größeren Durchsätzen, beispielsweise ca. 150 l/h Abfall-Lösung, sollen keine einen reibungslosen Betriebsablauf störenden, den Durchsatz verringernden Verstopfungen der Düse etc. mehr auftreten können.
70 9839/029 9
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der wäßrigen Abfall-Lösung vor dem Sprühtrocknen Kieselgur oder kieselgurähnliche Mittel in fester Form in Korngrößen von 6 bis 75 um zu mehr als 85 Gew.-% der Korngrößenverteilung und in einer Menge von 45 g/l bis 70 g/l zugegeben werden. In einer vorteilhaften Ausführung der Erfindung wird der wäßrigen Abfall-Lösung Kieselgur der Zusammensetzung von ca. 90 Gew.-% SiO,,; 4 Gew.-% Al O3; 3,3 Gew.-% Na„0 + K3O; 1,3 Gew.-% Fe3O3; der Rest die Summe von MgO + CaO + TiO- + Ρ2Ο5 mit Korn9rößen von mehr als 70 Gew.-% der Korngrößenverteilung zwischen 10 und 40 um zugesetzt. Als günstigsten Bereich für die Zuführung von Kieselgur oder von kieselgurähnlichen Mitteln zur wäßrigen Abfall-Lösung wurde der Zusatz in einer Menge von 50 g/l bis 60 g/l festgestellt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist in mehrfacher Hinsicht eine Verbesserung des bekannten Verfestigungsverfahrens für hochradioaktive wäßrige Abfall-Lösungen. Beispielsweise wurde an der Kieselgur eine erhöhte Sorption von Salzschmelzen, wie z.B. RbNO3, CsNO3, NaIvO3, ueim Kalzinierungsschritt festgestellt im Vergleich zu anderen Zusätzen zur Abfall-Lösung, die auf ihre Wirksamkeit untersucht wurden. Eine gute Rieselfähigkeit des Kalzinats ist gewährleistet, sehr gute Transportiereigenschaften konnten festgestellt werden.
Das Kalzinat zeigte auch an den Abgasfilterkerzen ein besonders günstiges Verhalten. Es ergeben sich hierdurch längere Zeiträume zwischen dem jeweiligen Rückblasen der Filterkerzen zu deren Reinigung und hieraus wieder längere Filterstandzeiten. Außerdem kann die Abfall-Lösung vor dem Einspeisen höher aufkonzentriert werden.
Die Erfindung wird im folgenden Beispiel erläutert, ohne jedoch hierauf beschränkt zu sein.
709839/0299
Beispiel:
S'
Eine simulierte Abfall-Lösung, die in ihrer chemischen Zusammensetzung etwa einem hochradioaktiven Abfall-Lösungs-Konzentrat aus einer Wiederaufarbeitungsanlage für bestrahlte Kernbrennstoffe entspricht, vmrde nach folgenden Einwaagen hergestellt:
NaNO3 '3* 9 H2O 22,55 g/i
Fe(NO3 1J '2* 4 H2O 36,18 Il
Ca(NO3; MO 7° 24' 4 H; 30,17 Il
(NH4^6 '2* 6 H2O ,0 9,14 Il
Mn(NO3; '2" 6H 2° 3,60 Il
Co(NO3] 6H 2° 1,79 Il
Ni(NO3] '4 3,70 Il
Sn(NO3) 0,15 Il
TeO2 '2 0,82 11
Pb(NO3] '3· 9 H2O 1 ,72 Il
Cr(NO3: 6,94 Il
ZrO2 7,95 Il
Unter Rühren bzw. Pulsieren wurde bei Raumtemperatur zu einem Teil der Lösung 52,5 g/l Aerosil zugesetzt und zu einem anderen Teil 58,7 g/l Kieselgur. Der Mischvorgang wurde jeweils nach Beendigung der Zugabe noch einige Minuten fortgesetzt. Anschließend wurden die Teil-Lösungen, jede für sich zur Sprühdüse gefördert und mit Hilfe von Zerstäubungsdampf bei ca. 450 C versprüht, getrocknet und kalziniert.
Während der mit Aerosil versetzte Lösungsteil größere, haftende Ablagerungen bzw. Verstopfungen an Sprühdüse und Abgasfilterkerzen erzeugte, wurde aus dem Kieselgur enthaltenden Lösungsteil ein gut rieselfähiges Kalzinat erhalten, das in den Schmelztiegel fiel. Ein geringer Teil des Kalzinats, der an den Kerzenfiltern zurückgehalten wurde, konnte durch Rückblasen leicht und vollständig von den Filterkerzen entfernt werden.
709839/0299

Claims (3)

  1. GESELLSCHAFT FÜR Karlsruhe, den 25. 2. 1976
    KERNFORSCHUNG MBH PLA 7604 Gl/lb
    Patentansprüche:
    H.\ Verfahren zum Vermeiden von Betriebsstörungen bei der Verfestigung wäßriger, radioaktiver Abfälle in einer Glas-, Glaskeramik- oder glaskeramikähnlichen Matrix, bei welchem die Abfälle sprühgetrocknet und kalziniert werden, dadurch gekennzeichnet, daß der wäßrigen Abfall-Lösung vor dem Sprühtrocknen Kieselgur oder kieselgurähnliche Mittel in fester Form in Korngrößen von 6 bis 75 um zu mehr als 85 Gew.-% der Korngrößenverteilung und in einer Menge von 45 g/l bis 70 g/l zugegeben werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der wäßrigen Abfall-Lösung Kieselgur der Zusammensetzung von ca. 90 Gew.-% SiO2; 4 Gew.-% Al2O3; 3,3 Gew.-% Na2O + K3O; 1,3 Gew.-% Fe2O3; der Rest die Summe von MgO + CaO + TiO2 +Po0 mit Korngrößen von mehr als 70 Gew.-% der Korngrößenverteilung zwischen 10 und 40 um zugesetzt wird.
  3. 3. Verfahren nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der wäßrigen Abfall-Lösung Kieselgur oder kieselgurähnliche Mittel in einer Menge von 50 g/l bis 60 g/l zugeführt werden.
    709839/0299
DE2611954A 1976-03-20 1976-03-20 Verfahren zur Verfestigung wäßriger, radioaktiver Abfälle in einer Glas-, Glaskeramik- oder glaskeramikähnlichen Matrix Expired DE2611954C3 (de)

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