JP4690347B2 - 放射性および有害廃棄物のホウケイ酸ガラス固定化の方法および組成物 - Google Patents

放射性および有害廃棄物のホウケイ酸ガラス固定化の方法および組成物 Download PDF

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Description

（関連出願の相互参照）
本出願は、２００４年２月２３日出願、米国仮出願第60/546,202号の優先権を主張し、本明細書の一部を構成するものとしてその全体を援用する。また、発明の名称を「放射性および有害廃棄物の固定化方法(Process for Immobilizing Radioactive and Hazardous Wastes)」とする、２００３年６月２６日出願の同時係属米国特許出願第10/606,218号を本明細書の１部を構成するものとしてその全体を援用する。
（発明の分野）
本発明は一般的に放射性および有害廃棄物の処理に関し、より詳細には１つ以上の放射性核種、有害な元素、有害な化合物および廃棄物中に存在する他の化合物を含有する廃棄物を固定化する方法に関する。
世界中での放射性および危険な材料の使用によって、大量の放射性および有害廃棄物の蓄積に至っている。これらの廃棄物を深部地質貯蔵所に埋設することによる廃棄物の計画された処分に関して国際的合意がある。現在、高レベル放射性廃棄物は永久処分を待って長期間保存に置かれている。ひとたび埋設されると時間経過とともに、地下水および熱水溶液が廃棄物中に含有する放射性核種、有害な元素または有害な化合物と接触が可能である。その結果、地下水および熱水溶液は、廃棄物から放射性核種、有害な元素および有害な化合物が動植物を生む生物圏への侵出を容易にする可能性がある。加えて、地下水および熱水溶液からの介入がなくても、廃棄物から放射性核種、有害な元素および有害な化合物が拡散する可能性があり、生物圏を汚染する結果になる。それゆえ、廃棄物の不都合な汚染物質が重大な問題を生じさせる可能性がある。
放射性および有害廃棄物の浸出および／または拡散を潜在的に減少させることのできる多くの既存の方法がある。しかしながら、既存の方法はいろいろと不利な点がある。例えば、セメント固定は低レベルおよび中レベル放射性廃棄物を固定化するのに一般的に用いられる。この方法は少量の廃棄物を固定化するのに大量のセメントを要するので望ましくない。さらに、セメントは浸出および拡散の双方を非常に受けやすい。
高レベル放射性廃棄物の最も一般的な対処方法は、ホウケイ酸ガラス中にガラス化されるものである。ガラス化は最近、フランス、米国、韓国、イタリア、ドイツ、英国、日本、ベルギー、中国およびロシアなどの多くの国々で使用されている。しかしながら、従来のガラス化方法は含有させられる廃棄物の量に限界があり、ホウケイ酸ガラスまたはメルト（溶融体）の廃棄物充填能力を増加させる努力が結晶化度の増加、浸出速度の増加、溶融装置腐食の増加を導き、従来のガラス化溶融装置での使用に不適当な組成物を提供することになる。
従って、従来のガラス化溶融装置で前記の方法および組成物において不利な点がない改良された、より高い廃棄物充填を達成するガラス化方法およびホウケイ酸ガラス組成物に対するニーズがある。
発明の概要
本発明は放射性および／または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスに固定化する方法およびその方法に用いる組成物を提供する。本発明の一局面において、廃棄物をガラス形成成分およびフッ素を特定の比率で結合させ、その混合物を、廃棄物ガラス化溶融装置に適する性質を有する一体化した廃棄物を含む溶融ガラスを形成するために溶融し、一体化した廃棄物を含む溶融ガラスを受容性のある密封容器に流し込み、冷却して一体化した廃棄物を含む溶融ガラスを固化して高重合化ガラス、好ましくは過アルミナ性および成分が指定された組成範囲内になるガラスを形成する廃棄物を固定化する方法を提供する。
本発明の他の局面において、廃棄物をガラス形成成分およびフッ素を特定の比率で結合させ、その混合物を約１２００℃までの温度で溶融させ、粘度が約２から１０パスカル秒を有する廃棄物ガラス化溶融装置に適する性質をもつ低粘度の溶融ガラスを形成し、一体化した廃棄物を含む溶融したガラスを受容性のある密封容器に流し込み、冷却して一体化した廃棄物を含む溶融したガラスを固化して高重合化ガラス、好ましくは過アルミナ性および成分が指定された組成範囲内になるガラスを形成する廃棄物を固定化する方法が提供される。
本発明のさらに他の局面において、放射性および／または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスに固定化する方法が提供される。その方法において、高重合化ガラス（少数の非架橋酸素（ＮＢＯ）原子を有するガラス）が形成され、放射性および有害廃棄物用の固定化マトリクスとして用いられる。プロセスでは実質的に３つの群の化合物からなるガラス形成および廃棄物成分を合わせて溶融するが、化合物は（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）、Ｒ2Ｏ3および（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で、その比率が（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）であり、また最終生成物がフッ素を約１と約３重量パーセントの間の量で含まなければならない。好適な実施態様において、（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）とＲ2Ｏ3との比率は１以下である。
本発明の他の局面において、放射性および／または有害廃棄物を固定化するガラス組成物を提供する。そのガラスは実質的に３つの群の化合物からなる高重合化ガラスであり、化合物が（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）、Ｒ2Ｏ3および（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で、その比率が（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）であり、ＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、Ｂ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、Ａｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、ＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在し、さらにフッ素が約１と約３重量パーセントの間で存在する。
これらの方法およびこれらの組成物により形成されるガラスは、従来の実施よりも十分高い比率で廃棄物を一体化し、しかも同時に廃棄物ガラス化溶融装置で製造されるガラスに対する加工要件および廃棄物形態許容基準の両方を満たしている。本発明の別の利点および特徴は、以下の図面、詳細な記述および本発明の好適な実施態様の例示から明らかであろう。
発明の詳細説明
さて参照は本発明の好適な実施態様に対する詳細になるが、以下の実施例とあわせて、本発明の原理を説明するのに役立つ。これらの実施態様は当業者が本発明を実施するのに十分詳細に記述されており、他の実施態様が応用され、構造的、化学的および物理的な修正が本発明の主旨および範囲から逸脱することなく成し得ることを理解すべきである。
（定義）
用語「廃棄物（waste）」は放射性核種、有害な元素、放射性化合物、有害な化合物および／または廃棄中に存在する他の化合物を含有する核分裂生成物のような廃棄物を含む。例えば、廃棄混合物は以下の元素およびその化合物を含む。Ｆｅ、Ｎａ、Ｐ、Ｃｒ、Ａｌ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｚｒ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｕ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｃ、Ｒｈ、Ｍｇ、Ｉ、ランタニド、アクチニド（例：Ｔｈ、Ｕ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ａｍ、ＣｍおよびＣｅ）およびそれらの化合物、他の放射性および有害な廃棄物の成分である。廃棄物はまた貴金属およびＨ2Ｏおよび／またはＣＯ2のような揮発性成分を含んでもよい。分離されれば、これらの元素および化合物のすべてが有害というわけではない。
用語「放射性核種」は、１つ以上のアルファ線、ベータ線およびガンマ線などの放射線を発するいかなる核種を含む。用語「核種」は、すべての原子が同一の原子番号および質量数をもつ原子種を含む。しかしながら、異なる放射性核種の混合物を固定化する方法は、具体的に本発明の範囲に含まれる。放射性核種の例は、ＳｒおよびＣｓ、トリウムおよびウラニウムなどのアクチニド、およびランタニドである。
用語「放射性廃棄物」は、以下に分類される３つのレベルの放射性廃棄物を含む。
１．「低レベル放射性廃棄物」は、主として病院、研究室および産業部門から発生するものである。また、低レベル放射性廃棄物は高レベル放射性廃棄物から除去される成分からも発生するものである。低レベル放射性廃棄物は容積では約９０％で示されるが、世界のすべての放射性廃棄物の放射能では約１％にすぎない。
２．「中レベル放射性廃棄物」は、樹脂、化学汚泥物および原子炉成分を含む。中レベル放射性廃棄物は体積では約７％で示され、世界のすべての放射性廃棄物の放射能では約４％である。
３．「高レベル放射性廃棄物」は、使用済み原子炉燃料（使用済み燃料）および主として使用済み燃料の再加工および核兵器開発から発生する他の高レベル放射性廃棄物を含む。高レベル放射性廃棄物は容積ではわずか約３％で示されるにすぎないが、世界のすべての放射性廃棄物の放射能では約９５％になる。
放射性または有害な要素の文脈で用いられる用語「要素（element）」は、周期律表の原子を含む。放射性または有害な化合物の文脈で用いられる用語「化合物」は２つ以上の原子からなる物質を含む。
用語「有害な廃棄物」は、ＥＰＡ環境関連用語集で定義される、いかなる廃棄物および廃棄物の組み合わせであり、ヒトの健康または生体に実質的に存在するまたは潜在的に危害を与えるものであり、なぜならそのような廃棄物は自然には分解されずまたは残留し、生物学的に拡大する可能性、致命的である可能性、それでなければ有害な蓄積的影響を引き起こすまたは引き起こす傾向がある。
廃棄混合物の多くの化合物はガラス化プロセスで酸化物に変換されるので、混合物は「廃棄酸化物」内容物の表現で広く言われている。用語「廃棄酸化物充填」、「廃棄酸化物の充填」、「廃棄物充填」または「廃棄物の充填」は廃棄混合物の廃棄物固定化プロセスの最終生成物（ガラス化工程で熱的に酸化物に変換された場合には非有害成分を含むかもしれない）中の重量パーセントを表す。
本明細書で用いる、「高重合化ガラス」とは、非架橋酸素（ＮＢＯ）原子の数が少ないガラスであり、「過アルミナ性」ガラスは（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）よりも多くのＲ2Ｏ3を含有するガラス、「過アルカリ」ガラスはＲ2Ｏ3より多い（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）を含有するガラスである。「網目形成成分」とはＲ2Ｏ3および（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）である四面体的に配位しているカチオンである。「網目修正成分」はＲＯおよびＲ2Ｏ成分である高度に配位しているカチオンである。本明細書で用いる略号「ｗｔ％」は重量パーセントである。
（説明）
少数のＮＢＯ（高重合化ガラス）を有するガラスはより化学的に耐久性があり、より多数のＮＢＯ（低重合化したガラス）を有するガラスよりも結晶化しない。完全に重合化した（ＮＢＯを有しない１００％重合化）ガラスの例は、長石ガラス組成、斜長石ガラス組成および純シリカガラス組成である。高重合化ガラス（少数のＮＢＯを有する約９０％以上の重合）の例は、黒曜石のような天然ガラスである。完全または高重合化ガラスは、化学的耐久性を維持しながら、低または非重合化ガラスよりも追加的成分を取り込む容量が大きい。このことは、高重合化構造が低重合化構造よりもより多くの破壊される結合を有することによる。なお、低重合化ガラスにおいて、アルカリおよびアルカリ性イオンがＮＢＯと結合しており、それゆえ、より移動しやすく活性である。それらは容易に水中のヒドロニウムイオンと交換し、より少数のＮＢＯのガラス中でより強く結合する場合、より結晶化をも生じさせる。
高重合化メルトまたはガラスは極めて高い粘度を有し、それゆえ、１１５０〜１２００℃の温度範囲で加工する従来の廃棄物ガラス化溶融装置でのガラス化に適していない。例えば、曹長石の場合、１２００℃に溶融されたとき、メルトは約１０5パスカル秒の粘度を有する。このことはメルトが融点（１１１３℃）を超えて約８７℃しか加熱されていない事実による。例えば、斜長石ガラス組成または長石ガラス組成の場合、１１５０℃に加熱されると、メルトは約１０4パスカル秒の粘度を有する。この粘度はCarron原理に基づきE.Persikovのモデルを用いて推定している。同じ粘度が以下に記載するY. BottingaとD.F. Weillのモデルを用いて計算される（マグマシリケート液体の粘度；計算のためのモデル（The Visocity of Magmatic Silicate Liquids; a Model for Calculation）Amer. J. Sci., 27、438-475頁）。
高重合化ガラスの粘度を下げるにはいくつかの方法がある。例えば、アリカリを添加してＳｉ−Ｏ結合を破り、ＮＢＯを創り、それによって粘度を下げる。他の粘度を下げる方法はガラス形成成分または融剤、例えばＢ2Ｏ3添加することにより材料の融点を下げる。最も有効な融剤はフッ素である。他の融剤と対照的にフッ素はガラスにフッ素２ｗｔ％の添加で、同量のアルカリがもたらすよりも数倍大きく粘度を下げることができる。このフッ素の特性は公知であるが、フッ素の計画的な使用は、化学反応性の理由により廃棄物ガラス化ガラス配合で意図的に避けられてきたものであり、廃棄物ガラス化溶融装置の腐食または他の廃棄物処理単位操作を生じさせる。なお、より高いフッ素濃度は、いくつかのガラス配合システムにおいて相分離に至る可能性がある。
フッ素は廃棄物中に存在する、または後でいつでも廃棄物に添加される、または一部が廃棄物の元の成分として見出されるおよび一部が廃棄物に後の添加剤として見出されるかもしれない。しかしながら、低濃度（約３ｗｔ％まで）のフッ素が、溶融装置または他の廃棄物処理プロセス部品に有意な悪影響を与えずに、著しく粘度を下げる。本発明による開発されたガラス組成の粘度は比較的に低い（ガラス加工温度で約２〜１０パスカル秒）。
完全または高重合化ガラスは、ガラスの化学的耐久性を維持しながら、低または非重合化ガラスよりも追加的成分を取り込む容量が大きく、高重合化ガラスは本質的に従来のガラス化溶融装置での使用が適しないほどの高粘度を有する。本発明の利点は２つある。第一に、既存のガラス化システムでホウケイ酸ガラスを用いて従来達成されてきたよりも高い廃棄物充填が可能となる一方、廃棄物ガラス化の加工および生成物品質要件を満たす（例えば、粘度、電気抵抗率、結晶化および化学的耐久性。参照：米国、ＤＯＥ／ＲＷ廃棄許容システム要件公文書（ＷＡＳＲＤ）およびタンク類焦点領域の高レベル廃棄物溶融装置研究報告書（Tank Focus Area High-Level Waste Study Report）、2001年7月作成、米国エネルギー省へのパシフィック・ノースウェスト国立研究所の報告書、３．０章、米国での加工および製品品質要件。参照：例えば、DOE-EM-0177、高レベル廃棄物ホウケイ酸ガラス（High-Level Waset Borosilicate Glass）、腐食特性の概要（A Compendium of Corrosion Characteristic）U.S DOE, 1994、米国外での製品要件。参照：例えば、Radioactive Wasete Form For the Future（将来の放射性廃棄物形態）、W. LutzeとR.C. Ewing編、Elsevier Science発行、1988年、第１章、米国外での製品要件）。第二に、それは、実験的試行錯誤の必要がないアルゴリズムによるこれらの高廃棄物充填の達成を可能とする。以上の２つの利点によって本発明に商業的な価値が与えられる。
ガラスの重合度は、網目修正成分である１価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ）と２価のカチオン酸化物（ＲＯ）の合計（ａ）と、（ｂ）網目形成成分である３価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ3）、および網目形成成分である４価のカチオン酸化物（ＲＯ2）と５価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ5）の合計（ｃ）とのモル比で以下のように決定される。１価のカチオン酸化物の例はＬｉ2Ｏ、Ｎａ2ＯおよびＫ2Ｏである。２価のカチオン酸化物の例はＣａＯ、ＭｇＯおよびＳｒＯである。３価のカチオン酸化物の例はＡｌ2Ｏ3およびＢ2Ｏ3である。４価のカチオン酸化物の例はＳｉＯ2、ＺｒＯ2およびＭｎＯ2である。実施例で記載される廃棄物組成中のマンガンはＭｎＯであるが、それは各種の酸化還元状態で存在し、それゆえ引き続く計算用にＭｎをＲＯ2群に配属する。５価のカチオン酸化物の例はＰ2Ｏ5である。本明細書で用いるモル比の速記式叙述または表示は（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）である。
ガラスのモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）が長石の組成（１：１：６）または斜長石の組成（１：１：６と１：１：２の間）または黒曜石（約１：１：６）のような高重合天然ガラスに近いほど、ガラスの重合度は高い。対照的に、ガラスのモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）が藍閃石片石（５：２：８）のような低重合ガラスに近いほどガラスの重合度は低い。実際に、完全または高重合化ガラスを担う臨界決定因子は（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3割合比が約１：１である。（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）のモル割合がＲ2Ｏ5モル割合以下であることが、過アルミナ性ガラスになるので好ましい。過アルミナ性ガラスは一般的に過アルカリガラスよりも安定性があるので過アルミナ性ガラスは過アルカリガラスよりも高い廃棄物充填が可能である。
モル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）によって決定されるガラスの重合度はCarron式を用いて数値的に計算される（Carron, J.P. (1969), Vue d'ensemble sur la rheologie des magmas silicates naturels, Bul. Soc. Franc. Miner. Christallogr., 92, 435-446頁）。Carron式は次のとおりである。
Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ*１００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］*１００
式中、Ｋは重合度、ＮＢＯはメルト中の非架橋酸素の略号、Ｔは酸素に対して四面体的に配位しメルト構造のアニオン性部分である網目形成のグラムイオン（例、Ａｌ3+、Ｆｅ3+、Ｂ3+、Ｓｉ4+、Ｚｒ4+、Ｐ5+など）の総数、Ｏはメルト中の酸素グラムイオンの総数である。
天然ガラスは異なる重合度を有する。例えば、シリカガラス、完全重合（Ｋ＝０）；黒曜石、高重合（Ｋが０を越え約１５との範囲）；安山岩ガラス、中重合（Ｋは約１５と約４０の範囲）；玄武岩ガラス、低重合（Ｋが約４０と約７０の範囲）。E. S. Persikof、「マグマ液体の粘度（The Visocity of Mgmatic Liquids）、マグマの物理化学（Springer-Verlag, 1991年）」、L.L. PerchukとI. Kushiro編、9,1-40頁）。非重合化ガラスは、Ｋが約７０より大きい。曹長石の組成ＮａＡｌＳｉ3Ｏ8のような完全重合化ガラスはＫがゼロ、即ち、Ｋ＝［２（８−２*４）／４］*１００＝０である。藍閃石片石の組成Ｎａ2Ｍｇ3Ａｌ2（Ｓｉ8Ｏ22）（ＯＨ）2のような低重合化ガラスは、Ｋが４０、即ち、Ｋ＝［２（２２−２*１０）／１０］*１００＝４０である。
高重合化ガラスは種々の方法で製造でき、例えば、天然または合成シリカ（例：長石または斜長石）または高重合化天然ガラス（例：黒曜石）を溶融する。または、例えば、ガラス形成酸化物またはそれらの酸化物の化学的前駆体（例：石英、ホウ砂、硝酸リチウム）を正確なモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）でも高重合化ガラスは製造される。
本発明によれば、廃棄物を固定化するために形成されるガラスは高重合化ガラスにできるかぎり近い物理化学的および構造的性質を有するべきである。例えば、ホウケイ酸ガラスは、ワシントン州RichlandのHanford廃棄物処理計画でみられる代表的な種々の高レベル放射性廃棄物用のマトリクスに用いられる。ホウケイ酸ガラスは将来のHanford廃棄物処理計画用の現時点で許容された固定化マトリクスである。
本発明を試験するために、以下で用いられている廃棄物に類似の組成物が用いられたが、それは３つの異なるHanfordタンク汚泥物のモデルであるパシフィック・ノースウェスト国立研究所(ＰＮＮＬ)およびサバンナリバーサイト(ＳＲＳ)が使用したものに類似する。実施例３と４、および２でそれぞれ記載のＡＺ−１０１、ＡＺ−１０２およびＣ−１０４である。本発明によれば、３つの廃棄類似物を一体化するホウケイ酸ガラス用に、モル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）は以下の通りである。ＡＺ−１０１は約１：１．２：４．５、ＡＺ−１０２は約１：１．２：４．２およびＣ−１０４は約１：１．０５：２．３である。これらの比は完全重合化ガラス組成のモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）に近い。Carron式を用いて、これら３つのガラス組成の計算値Ｋの範囲は３．０と６．５の間にあり、Ｋが高重合化ガラスの範囲内にある。
同じHanford廃棄類似物を一体化する従来技術のホウケイ酸ガラスは、計算値Ｋがかなり低重合化ガラスの範囲内であった。例えば、ＳＲＳによるHanford廃棄処理計画用に開発されたホウケイ酸ガラス（E.K. Hansenら、「ガラス形成物の有無のＬＡＷ中間製品とＤ汚泥物との混合動作範囲（Mixing Envelope Sludge with LAW Intemediate Products with and without Glass Formers）」（2001年5月、表B-41, 115頁および表B-42、117頁）が用いられて、ＡＺ−１０１およびＡＺ−１０２廃棄類似物を固定化し、モル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）がおよそ２：１：５．７（ＡＺ−１０１）および３．２：１：６．２（ＡＺ−１０２）であった。ＰＮＮＬにより形成されたホウケイ酸ガラスが用いられ、Ｃ−１０４廃棄類似物を固定化し、モル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）がおよそ２．５：１：５．８であった（G.L. Smithら、二次廃棄のフローシート量と混合したＣ−１０４およびＡＺ−１０２の前処理された汚泥物のガラス化と製品試験（Vitrification and Product Testingof C-104 and AZ-102 Pretreated Sludge Mixied with Flowsheet Quantities of Secondary Waste）」2001年2月、表3.6, 3.10-3.11頁、および表3.9, 3.12-3.11頁）。これらのＳＲＳおよびＰＮＮＬガラス比率は完全または高重合化ガラス組成の比率から大きく離れている。Carron式を用いて、これら３つのガラス組成の計算値Ｋの範囲は２２．５と５３．６の間であり、かなり低重合化ガラスのＫ範囲内である。
本発明の概念を用いて、３８ｗｔ％廃棄物充填が大規模試験で成功裏に達成され、実施例１に記載される。到達した３８ｗｔ％廃棄物充填はHanford廃棄処理計画で現在期待されている約２５ｗｔ％廃棄物充填と対照的である。実施例１のガラスのモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）は約１：１．１７：２であり、高重合化ガラスの比率である。ＬＣＦＭ溶融装置でのガラス化に要求されるすべての性質はこのガラス組成で満たされた。実施例１のガラス組成は、同時に高廃棄物充填を達成しながら、アルミナ、ソーダ、シリカ、マンガンおよび鉄の高含有量の廃棄物組成（高含有とはこれらの成分の合計濃度が汚泥物の約６０以上７０ｗｔ％まで）を固定化するのに適する。
HanfordおよびSavannah Riverからの高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物を用いて広範囲な実験室規模の試験が実施された。以下の表１に見られるように、実験はHanfordのＨＬＷの９４体積％を越える代表的なHanfordバッチ類似物を用いて実施され、タンク類焦点領域の高レベル廃棄物溶融装置研究報告書、補足文書Ｃ；酸化物の質量パーセントで８９廃棄物バッチの組成物および総括クラスター組成物(Tanks Focus Area High-Level Waste Melter Study Report, Appnedix C-Compositions of 89 Waste Batches in Mass Percent of Oxides and Summary Cluster Compositions)からの引用である。実施例５〜１６に記載の実験では、ホウケイ酸ガラスは廃棄物充填が４０と５５重量パーセント（これらの廃棄物に対して最大期待廃棄物充填より１５ｗｔ％高い）範囲で製造された。実施例１７に記載の実験では、ホウケイ酸ガラスはSavannah River廃棄物を対象に４０重量パーセントの廃棄物充填で製造された。
実施例５において、バッチ６９は４３ｗｔ％充填でホウケイ酸ガラス中に固定化された。バッチ６９の主成分はＮａ2Ｏ（２３．３６ｗｔ％）である。最終ガラス中のＮａ2Ｏ濃度は１０．０４ｗｔ％である。このＮａ2Ｏ濃度を廃棄物のＮａ2Ｏ濃度で除した値は０．４３であり、廃棄物に対する推定廃棄物充填が４３ｗｔ％であることを意味する。
Figure 0004690347
実施例６において、バッチ５６は５５ｗｔ％廃棄物充填でホウケイ酸ガラス中に固定化された。Ｎａ2Ｏもバッチ５６の主成分（１８．５７ｗｔ％）である。最終ガラス中でのＮａ2Ｏ濃度は１０．２１３５ｗｔ％である。このＮａ2Ｏ濃度を廃棄物のＮａ2Ｏ濃度で除した値は０．５５であり、廃棄物に対する推定廃棄物充填が５５ｗｔ％であることを意味する。バッチ５６はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）が約１：１．１４：３．９である。
実施例７において、バッチ３５は４０ｗｔ％廃棄物充填でホウケイ酸ガラス中に固定化された。Ｎａ2ＯおよびＡｌ2Ｏ3がバッチ３５の主成分である（２４．８７ｗｔ％Ｎａ2Ｏおよび２７．６６ｗｔ％Ａｌ2Ｏ3）。最終ガラス中でのＮａ2Ｏ濃度は９．９４８ｗｔ％でＡｌ2Ｏ3の濃度は１１．０６４ｗｔ％である。これらのＮａ2ＯおよびＡｌ2Ｏ3濃度を廃棄物のＮａ2ＯおよびＡｌ２Ｏ３濃度で除した値は０．４０であり、廃棄物に対する推定廃棄物充填が４０ｗｔ％であることを意味する。バッチ３５はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）が約１：１．１８：２である。
残る実施例（実施例８〜１７）のガラスの廃棄物充填は同様に計算することができる。
前記のように、高重合化構造は引き続く結晶化なしに、低重合化構造よりも多くのイオンを取り込むことができる。廃棄物成分のいくつかの成分はガラスに取り込まれる。非一体化廃棄物成分および付加的な網目形成成分は完全または高重合化構造単位と相互作用して他の構造単位を形成するであろう。追加的な構造単位は、引き続く結晶化なしに他のガラス組成よりも高い廃棄物充填がなし得るのでこのプロセスの間に形成される。廃棄物のどの成分が高重合化構造に一体化されるのか、どの他の構造単位が形成するのかにかかわらず、本発明によると、高重合化ガラスを決定する（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）間のバルク比は保持される。
実験の結果として、本明細書に記載の方法論を用いて達成される高度の廃棄物充填特性は、ガラスが実質的にモル比で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）で存在する（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）の化合物からなること、ＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、Ｂ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、Ａｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、ＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在しおよびフッ素が約１と約３重量パーセントの間で存在することを我々は決定した。
本発明のガラス組成に存在する化合物に関して、用語「本質的に構成される」の使用から明らかなように、他の化合物または物質がそのガラスに存在してもよい。しかしながら、他の化合物または物質は、記載した組成、即ち、高重合および比較的低粘度が提供されるこのガラスの２つの有利な特性を阻害しない量で存在しなければならない。一般的に、他の化合物または物質をガラス組成全体の約１０重量パーセント以下に保つことで、これらの有利な特性が維持されるであろう。とはいえ、当業者は可能な変化の十分な範囲を理解し、本発明の教示によりそのような変化を計算できるであろう。
本発明の教示による特定の課題または環境への応用は本明細書に含まれる教示に鑑みて当業者の能力の範囲内にある。本発明の製品およびプロセスの実施例は以下の例から明らかになるだろう。
（Hanford Ｃ−１０６高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の３８重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列ＡからＣ−１０６廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは３８重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分がＣ−１０６廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はＣ−１０６廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１７：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の安定性が決定された。６試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｃ）粘度：１２００℃で３．０４パスカル秒から９５０℃で６９．８パスカル秒の範囲。
（ｄ）比電気抵抗率：１２００℃で６．１４Ωｃｍから９５０℃で１６．２９Ωｃｍの範囲。
（ｅ）製品一貫性試験（ＰＣＴ）結果（ｇ／ｍ2／ｄ）：Ｌｉ−２．３４×１０-2、Ｎａ−１．７８×１０-2、Ｂ−１．０４×１０-2、Ａｌ−８．５７×１０-3、Ｓｉ−４．９４×１０-3。
（ｆ）毒性特性浸出手順（ＴＣＬＰ）結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．１８、Ｓｂ−０．１０、Ａｓ−０．０１９、Ｃｒ−０．０５、Ｓｅ−０．１０、Ｚｎ−０．１７。
このガラスは両方とも２００３年９月ドイツKarlsruleのForshungszentrumで実験室規模および工業規模のパイロット試験で製造された。試験に際し、３８ｗｔ％廃棄物充填でＣ−１０６ Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物を内に有する１５００Ｋｇのホウケイ酸ガラスが３０００Ｌの水懸濁液から製造された。
（Hanford Ｃ−１０４高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４５重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列ＡからＣ−１０４廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４５重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分がＣ−１０４廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はＣ−１０４廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．０５：２．３であった。沸石（天然ケイ酸塩）がガラス形成成分源の一部として添加された。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の安定性が決定された。６試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：１体積％未満の結晶（ジルコン型）が見出された。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：２体積％未満の結晶（ジルコン型）が見出された。
（ｃ）粘度：１２００℃で２．２７パスカル秒から９５０℃で４７．４パスカル秒の範囲。
（ｄ）比電気抵抗率：１２００℃で４．１９Ωｃｍから９５０℃で１２．０１Ωｃｍの範囲。
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ2／ｄ）：Ｌｉ−７．９×１０-4、Ｎａ−５．３×１０-2、Ｂ−５．７×１０-3、Ｓｉ−６．１×１０-3。
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０３３、Ｃｒ−０．０１１、Ｚｎ−０．１９、Ｐｂ−０．０７７。
（Hanford ＡＺ−１０４高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４５重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．以下のＡＺ−１０１廃棄物組成を使用した（ｗｔ％）。Ａｇ2Ｏ−０．２６、Ａｌ2Ｏ3−１１．６３、ＢａＯ−０．２５、ＣａＯ−１．３４、ＣｄＯ−２．７１、ＣｅＯ2−０．３７、ＣｏＯ−０．３９、Ｃｒ2Ｏ3−０．３５、ＣｕＯ−０．１３、Ｆｅ2Ｏ3−４３．３１、Ｋ2Ｏ−１．２３、Ｌａ2Ｏ3−１．４４、ＭｇＯ−０．２８、ＭｎＯ−０．９１、ＭｏＯ3−０．０２、Ｎａ2Ｏ−１１．８９、Ｎｄ2Ｏ3−０．９５、ＮｉＯ−２．３７、Ｐ2Ｏ5−２．５４、ＰｂＯ−０．３７、ＳｉＯ2−３．２０、ＳｒＯ−０．１９、ＴｉＯ2−０．０５、ＺｎＯ−０．１１、ＺｒＯ2−１３．６９。
２．ＡＺ−１０１廃棄物組成に以下のガラス形成成分が添加された：ＳｉＯ2，Ａｌ2Ｏ3，Ｂ2Ｏ3、ＣａＯ、Ｋ2Ｏ、Ｎａ2Ｏ、Ｌｉ2ＯおよびＦ。使用したガラス形成成分の正確な量はＡＺ−１０１廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．２：４．５であった。沸石（天然ケイ酸塩）がガラス形成成分源の一部として添加された。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。６試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｃ）粘度：１２００℃で２．５パスカル秒から９５０℃で４６．５パスカル秒の範囲。
（ｄ）比電気抵抗率：１２００℃で２．９１Ωｃｍから９５０℃で８．６５Ωｃｍの範囲。
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ2／ｄ）：Ｌｉ−８．０×１０-4、Ｎａ−１．３×１０-3、Ｂ−４．４５×１０-3、Ｓｉ−８．０×１０-2。
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０５２、Ｃｒ−０．０５、Ｐｂ−１．１、Ｂａ−３．０、Ａｇ−０．３２、Ｃｄ−１．１。
（Hanford ＡＺ−１０２高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４５重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａから廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４５重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はＡＺ−１０２廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．２：４．２であった。沸石（天然ケイ酸塩）がガラス形成成分源の一部として添加された。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。６試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｃ）粘度：１２００℃で４．４６パスカル秒から９５０℃で４７．９パスカル秒の範囲。
（ｄ）比電気抵抗率：１２００℃で４．９２Ωｃｍから９５０℃で１０．７Ωｃｍの範囲。
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ2／ｄ）：Ｌｉ−１．４×１０-3、Ｎａ−６．２×１０-2、Ｂ−７．２×１０-3、Ｓｉ−１．２×１０-2。
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０１、Ｃｒ−０．０１、Ｂａ−０．５０７、Ｐｂ−０．０５、Ａｇ−０．０５、Ｃｄ−０．５４。
（バッチ６９Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４３重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．以下のバッチ６９廃棄物組成を使用した（ｗｔ％）。Ａｌ2Ｏ3−１８．８６、Ｂ2Ｏ3−０．０３、Ｂｉ2Ｏ3−４．８０、ＣａＯ−４．５８、Ｃｅ2Ｏ3−０．０１、Ｃｒ2Ｏ3−０．５４、Ｆ-−０．７６、Ｆｅ2Ｏ3−１０．４８、Ｋ2Ｏ−０．１２、Ｌａ2Ｏ3−０．０２、ＭｇＯ−０．１、ＭｎＯ−１．０８、Ｎａ2Ｏ−２３．３６、Ｎｄ2Ｏ3−０．０１、ＮｉＯ−０．９６、Ｐ2Ｏ5−２．７４、ＰｂＯ−０．３２、ＳｉＯ2−２３．２６、ＳＯ3−０．１２、ＳｒＯ−０．７９、Ｕ3Ｏ8−６．８６、ＺｒＯ2−０．１１。
２．バッチ６９廃棄物組成に以下のガラス形成成分が添加された。Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、Ｌｉ2Ｏ、Ｆ、ＭｎＯ、Ｆｅ2Ｏ3、ＭｇＯおよびＳｉＯ2。使用したガラス形勢成分の正確な量はバッチ６９廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：０．５体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｃ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．１２、Ｃｒ−０．０２４、Ｐｂ−０．０４。
粘度、比電気抵抗率およびＰＣＴは測定しなかった。このガラス組成がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ５６Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の５５重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ５６廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは５５重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ５６廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１４：３．９であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：０．２体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ３５Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ３５廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ３５廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１８：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：０．３体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：２体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。平均寸法は１０ミクロン未満。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ４６Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４５重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ４６廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４５重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ４６廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１１：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：０．２体積％の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ５３Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の５０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ５３廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは５０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ５３廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１．１１：１：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：０．５体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ６２Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ６２廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ６２廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．３８：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ８７Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の５０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ８７廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは５０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ８７廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１．０３：１：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：０．３体積％の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：０．５体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ３４Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の５０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ３４廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは５０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ３４廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１．１１：１：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：０．１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ３２Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の５０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ３２廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは５０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ３２廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１６：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。６試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ２０Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ２０廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ２０廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．１９：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：０．３体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：２体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。平均寸法は１０ミクロン未満。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ４Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ４廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ４廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．２８：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（バッチ３０Hanford高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列Ａからバッチ３０廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ３０廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２：４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．０６：２であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
（Savannah River汚泥物バッチ２高レベル廃棄（ＨＬＷ）類似物の４０重量パーセント廃棄物充填でガラス化）
１．列ＡからSavannah River汚泥物バッチ２廃棄物組成が列Ｂの量に従い使用された。列Ｃは４０重量パーセント廃棄物充填での最終ガラス製品の中で見出された成分量（重量パーセント）を示す。
Figure 0004690347
２．列Ｄの量に従いガラス形成成分が廃棄物組成に添加され、列Ｅに示される最終ガラス組成物が作られた。使用したガラス形成成分の正確な量はバッチ２廃棄物と一緒にして計算され、成分の総量はモル比（Ｒ2Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ2Ｏ3：（ＲＯ2＋Ｒ2Ｏ5）で約（１〜１．１）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の範囲内に達成されるであろう。達成されたモル比は約１：１．２２：１．７であった。
３．工程１と工程２の混合物が室温で約１時間攪拌され、水懸濁液が製造された。
４．それから、工程３の生成品がマッフル炉内１１５０℃で５時間溶融され、それから急冷された。
５．それから得られたガラスが試験され、液供給型セラミックス製溶融装置（ＬＦＣＭ）技術を用いる加工のための組成の適性が決定された。試験結果により、組成がＬＦＣＭ技術を用いる加工に適することが示された。
（ａ）急冷後の結晶性：結晶は見出されなかった。
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶性：１体積％未満の結晶（スピネル型）が見出された。
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴおよびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主ガラス成分がＣ−１０６組成に類似しているので、結果は同様であろうと予想された。
本発明の好適な実施態様の前記の開示は例示および説明のために提示したものである。それは網羅するまたは本発明を開示した詳細な実施態様に限定することを意図しない。本明細書で開示した実施態様の多くの変更および修正は前記の開示に鑑み、当業者に明らかであろう。本発明の範囲は本明細書に添付した請求の範囲およびそれらの均等なものによってのみ定義されることとする。
さらに、本発明の代表的な実施態様を記述するに際し、明細書は本発明の方法および／またはプロセスを工程の特定の順序として提示したかもしれない。しかしながら、方法またはプロセスは本明細書で示した工程の特定の順序に依存しない範囲まで、方法またはプロセスが記述した工程の特定の順序に限定されるべきでない。当業者に明らかなように、他の工程の順序は可能であろう。それゆえ、明細書で示した工程の特定の順序は請求の範囲の限定と考えられるべきでない。なお、本発明の方法および／またはプロセスに向けられた請求の範囲は記述された順での工程の実施に限定されるべきでなく、当業者は順序が変更され、それでもやはり本発明の主旨および範囲にあることを容易に理解できる。

Claims (21)

  1. 高濃度の廃棄物成分（廃棄物充填）を達成する廃棄物をガラスに固定化する方法であって、
    放射性核種、有害元素および有害成分のうちの１つ以上を有する廃棄物をフッ素およびガラス形成成分に組み合わせて、１価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ）と２価のカチオン酸化物（ＲＯ）との組み合わせを１〜１．１モル部、３価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ3）を１〜１．４モル部、および、４価のカチオン酸化物（ＲＯ2）と５価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ5）との組み合わせを１．２〜４．２モル部で含有しており、前記４価のカチオン酸化物に含まれるＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＢ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＡｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、前記２価のカチオン酸化物に含まれるＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在し、フッ素が１と３重量パーセントの間で存在する高重合化ホウケイ酸ガラスを形成する能力を有する混合物を形成し、
    前記混合物を溶融して、廃棄物を一体化した溶融ガラスを形成し、
    前記廃棄物一体化溶融ガラスを冷却することにより固化して、高重合化ホウケイ酸ガラスを形成することよりなる、廃棄物の固定化方法。
  2. 廃棄物を固定化する方法であって、
    放射性核種、有害元素および有害成分のうちの１つ以上を有する廃棄物をフッ素およびガラス形成成分に組み合わせて、アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む１価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ）と２価のカチオン酸化物（ＲＯ）との組み合わせを１〜１．１モル部、アルミナ、酸化ホウ素および酸化鉄を含む３価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ3）を１〜１．４モル部、および、シリカ、ジルコニア、チタニアおよび無水リン酸を含む４価のカチオン酸化物（ＲＯ2）と５価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ5）との組み合わせを１．２〜４．２モル部で含有しており、前記４価のカチオン酸化物に含まれるＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＢ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＡｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、前記２価のカチオン酸化物に含まれるＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在し、フッ素が１と３重量パーセントの間で存在する高重合化ホウケイ酸ガラスを形成する能力を有する混合物を形成し、
    前記混合物を溶融して、廃棄物を一体化した溶融ガラスを形成し、
    前記廃棄物一体化溶融ガラスを冷却することにより固化して、高重合化ホウケイ酸ガラスを形成することよりなる、廃棄物の固定化方法。
  3. １価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ）と２価のカチオン酸化物（ＲＯ）との組み合わせを１〜１．１モル部、
    ３価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ3）を１〜１．４モル部、
    ４価のカチオン酸化物（ＲＯ2）と５価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ5）との組み合わせを１．２〜４．２モル部、で含有しており、
    前記４価のカチオン酸化物に含まれるＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＢ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＡｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、前記２価のカチオン酸化物に含まれるＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在し、フッ素が１と３重量パーセントの間で存在する、ホウケイ酸ガラス。
  4. アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む１価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ）と２価のカチオン酸化物（ＲＯ）との組み合わせを１〜１．１モル部、
    アルミナ、酸化ホウ素および酸化鉄を含んで３価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ3）を１〜１．４モル部、
    シリカ、ジルコニア、チタニアおよび無水リン酸を含んで４価のカチオン酸化物（ＲＯ2）と５価のカチオン酸化物（Ｒ2Ｏ5）との組み合わせを１．２〜４．２モル部、で含有しており、
    フッ素が１〜３重量パーセント、
    前記４価のカチオン酸化物に含まれるＳｉＯ2が３０重量パーセントを超えて存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＢ2Ｏ3が８．７と１５．３重量パーセントの間で存在し、前記３価のカチオン酸化物に含まれるＡｌ2Ｏ3が８．７と１５．１重量パーセントの間で存在し、前記２価のカチオン酸化物に含まれるＣａＯが０．２と２．３重量パーセントの間で存在する、ホウケイ酸ガラス。
  5. ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
  6. ホウケイ酸ガラスが１０００から１２００℃の温度でガラス化加工要件を満たす粘度を有する、請求項３または請求項４のホウケイ酸ガラス。
  7. ホウケイ酸ガラスが１５未満の次式で計算された重合度（Ｋ）を有する、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
    Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ * １００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］ * １００
    （式中、ＮＢＯはメルト中の非架橋酸素の略号、Ｔは酸素に対して四面体的に配位しメルト構造のアニオン性部分である網目形成のグラムイオンの総数、Ｏはメルト中の酸素グラムイオンの総数である。）
  8. ホウケイ酸ガラスが７未満の次式で計算された重合度（Ｋ）を有する、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
    Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ * １００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］ * １００
    （式中、ＮＢＯはメルト中の非架橋酸素の略号、Ｔは酸素に対して四面体的に配位しメルト構造のアニオン性部分である網目形成のグラムイオンの総数、Ｏはメルト中の酸素グラムイオンの総数である。）
  9. ホウケイ酸ガラスが１１５０℃および９５０℃で３日後に共に１体積パーセント未満の結晶化度を有する、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
  10. ホウケイ酸ガラスが１０００から１２００℃で１．４Ωｃｍと１０Ωｃｍの範囲の、ガラス化溶融装置での加工条件を満たす、比電気抵抗率を有する、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
  11. ホウケイ酸ガラスが高レベル廃棄物所蔵所で受け入れられる侵出要件を満たす、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
  12. ホウケイ酸ガラスが１．２と２．５重量パーセント間の量のフッ素を含有する、請求項３または請求項４に記載のホウケイ酸ガラス。
  13. 前記溶融工程が１２００℃までの温度で実施される、請求項１または請求項２に記載の方法。
  14. ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
  15. ホウケイ酸ガラスが１０００から１２００℃の温度でガラス化加工要件を満たす粘度を有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
  16. ホウケイ酸ガラスが１５未満の次式で計算された重合度（Ｋ）を有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
    Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ * １００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］ * １００
    （式中、ＮＢＯはメルト中の非架橋酸素の略号、Ｔは酸素に対して四面体的に配位しメルト構造のアニオン性部分である網目形成のグラムイオンの総数、Ｏはメルト中の酸素グラムイオンの総数である。）
  17. ホウケイ酸ガラスが７未満の次式で計算された重合度（Ｋ）を有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
    Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ * １００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］ * １００
    （式中、ＮＢＯはメルト中の非架橋酸素の略号、Ｔは酸素に対して四面体的に配位しメルト構造のアニオン性部分である網目形成のグラムイオンの総数、Ｏはメルト中の酸素グラムイオンの総数である。）
  18. ホウケイ酸ガラスが１１５０℃および９５０℃で３日後に共に１体積パーセント未満の結晶化度を有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
  19. ホウケイ酸ガラスが１０００から１２００℃で１．４Ωｃｍと１０Ωｃｍの範囲の、ガラス化溶融装置での加工条件を満たす、比電気抵抗率を有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
  20. ホウケイ酸ガラスが高レベル廃棄物所蔵所で受け入れられる侵出要件を満たす、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
  21. ホウケイ酸ガラスが１．２と２．５重量パーセント間の量のフッ素を含有する、請求項１または請求項２に記載の方法で製造されるホウケイ酸ガラス。
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