JPH0875898A - 放射性廃棄物の処理方法および固化体 - Google Patents
放射性廃棄物の処理方法および固化体Info
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- JPH0875898A JPH0875898A JP20952294A JP20952294A JPH0875898A JP H0875898 A JPH0875898 A JP H0875898A JP 20952294 A JP20952294 A JP 20952294A JP 20952294 A JP20952294 A JP 20952294A JP H0875898 A JPH0875898 A JP H0875898A
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Abstract
(57)【要約】
【構成】少なくともバナジウム，リン，アンチモンから
なる酸化物系ガラスと放射性廃棄物を４００〜５５０℃
で混合し固型化する。 【効果】揮発性の放射性核種を含有する放射性廃棄物の
ガラス固化において、加圧操作を加えずに核種の揮発が
起こらない温度での固化処理を可能とし、しかもガラス
の侵食率を低減し放射性核種の封じ込め性能を向上させ
ることができる。
なる酸化物系ガラスと放射性廃棄物を４００〜５５０℃
で混合し固型化する。 【効果】揮発性の放射性核種を含有する放射性廃棄物の
ガラス固化において、加圧操作を加えずに核種の揮発が
起こらない温度での固化処理を可能とし、しかもガラス
の侵食率を低減し放射性核種の封じ込め性能を向上させ
ることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、原子力施設（例えば、
原子力発電所，再処理施設）から発生する放射性廃棄物
の固型化処理方法に係り、特に低温で放射性廃棄物のガ
ラス固化体を作成する方法に関する。
原子力発電所，再処理施設）から発生する放射性廃棄物
の固型化処理方法に係り、特に低温で放射性廃棄物のガ
ラス固化体を作成する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電所から発生する化学廃液等の
放射能レベルの低い廃棄物の固型化については、一般的
にセメント系の固化材が用いられている。一方、再処理
工場から発生する放射能レベルの高い廃棄物について
は、放射性核種の漏洩低減の観点から、ガラス等のセメ
ントより緻密な固化材が研究されている。
放射能レベルの低い廃棄物の固型化については、一般的
にセメント系の固化材が用いられている。一方、再処理
工場から発生する放射能レベルの高い廃棄物について
は、放射性核種の漏洩低減の観点から、ガラス等のセメ
ントより緻密な固化材が研究されている。
【０００３】ガラス固化では、耐久性の高いホウケイ酸
ガラス等を１０００℃付近で溶融し、廃棄物と混合して
固化体とする。この方法は高温プロセスであり、廃棄物
の中にヨウ素等の揮発性核種が含まれている場合、新た
にオフガスの処理系が必要となる。例えば、廃棄物とし
て使用済のヨウ素吸着材を想定すると、吸着剤中のヨウ
化銀は１０００℃ではほぼ全量が揮発してしまうため、
固化法として適切ではない。揮発性の放射性核種として
は、ヨウ素の他にもルテニウムやテクネチウムがあり、
このような揮発性核種を含有する廃棄物を合理的に固化
するためには、より低温でしかも耐久性の高いホウケイ
酸ガラスと同等の物性を有する固化体を作成する必要が
ある。
ガラス等を１０００℃付近で溶融し、廃棄物と混合して
固化体とする。この方法は高温プロセスであり、廃棄物
の中にヨウ素等の揮発性核種が含まれている場合、新た
にオフガスの処理系が必要となる。例えば、廃棄物とし
て使用済のヨウ素吸着材を想定すると、吸着剤中のヨウ
化銀は１０００℃ではほぼ全量が揮発してしまうため、
固化法として適切ではない。揮発性の放射性核種として
は、ヨウ素の他にもルテニウムやテクネチウムがあり、
このような揮発性核種を含有する廃棄物を合理的に固化
するためには、より低温でしかも耐久性の高いホウケイ
酸ガラスと同等の物性を有する固化体を作成する必要が
ある。
【０００４】低温でガラス固化する方法としては、特公
平2−54919号記載のように軟化点が６００℃以下である
ガラスフリット（リン酸アルミ系）を用いて、加熱しな
がら圧縮成型する方法がある。また、『ガラスハンドブ
ック』（朝倉書店）ｐ１４３に記載されているような一
酸化鉛（ＰｂＯ）を主成分とする低温溶融ガラス（はん
だガラス）を用いて固型化する方法も可能である。
平2−54919号記載のように軟化点が６００℃以下である
ガラスフリット（リン酸アルミ系）を用いて、加熱しな
がら圧縮成型する方法がある。また、『ガラスハンドブ
ック』（朝倉書店）ｐ１４３に記載されているような一
酸化鉛（ＰｂＯ）を主成分とする低温溶融ガラス（はん
だガラス）を用いて固型化する方法も可能である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記従来技術のうち、
前者では使用するガラスの軟化点が十分に低くないた
め、廃棄物を固型化する際には加圧操作が必要となり装
置も大型になる。後者では、固化体が水と接触したとき
のガラスの侵食率がホウケイ酸ガラスと比べて大きいた
め、放射性核種の封じ込め性能に劣る問題があった。
前者では使用するガラスの軟化点が十分に低くないた
め、廃棄物を固型化する際には加圧操作が必要となり装
置も大型になる。後者では、固化体が水と接触したとき
のガラスの侵食率がホウケイ酸ガラスと比べて大きいた
め、放射性核種の封じ込め性能に劣る問題があった。
【０００６】本発明の目的は、揮発性の放射性核種を含
有する放射性廃棄物のガラス固化において、加圧操作を
加えずに核種の揮発が起こらない温度での固化処理を可
能とし、しかもガラスの侵食率を低減し放射性核種の封
じ込め性能を向上させることにある。
有する放射性廃棄物のガラス固化において、加圧操作を
加えずに核種の揮発が起こらない温度での固化処理を可
能とし、しかもガラスの侵食率を低減し放射性核種の封
じ込め性能を向上させることにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的は、少なくとも
バナジウム，リン，アンチモンからなる酸化物系ガラス
と放射性廃棄物を４００〜５５０℃で混合し固型化する
ことにより達成される。
バナジウム，リン，アンチモンからなる酸化物系ガラス
と放射性廃棄物を４００〜５５０℃で混合し固型化する
ことにより達成される。
【０００８】また上記目的は、前記酸化物系ガラスの組
成を酸化物換算でＶ2Ｏ5：３０〜６０重量％，Ｐ2Ｏ5：
１５〜３０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％とする
ことにより達成される。
成を酸化物換算でＶ2Ｏ5：３０〜６０重量％，Ｐ2Ｏ5：
１５〜３０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％とする
ことにより達成される。
【０００９】また上記目的は、前記酸化物系ガラスに含
まれるバナジウムの４０％以上を４価の原子価とするこ
とにより達成される。
まれるバナジウムの４０％以上を４価の原子価とするこ
とにより達成される。
【００１０】また上記目的は、前記固型化処理を窒素，
アルゴン等の不活性ガス雰囲気で行うことにより達成さ
れる。
アルゴン等の不活性ガス雰囲気で行うことにより達成さ
れる。
【００１１】また上記目的は、少なくともバナジウム，
リン，アンチモンからなる酸化物系ガラスを用いて放射
性廃棄物を固型化した後、当該固化体をコンクリート構
造物の内部に配置することにより達成される。
リン，アンチモンからなる酸化物系ガラスを用いて放射
性廃棄物を固型化した後、当該固化体をコンクリート構
造物の内部に配置することにより達成される。
【００１２】
【作用】本発明において、少なくともバナジウム，リ
ン，アンチモンからなる酸化物系ガラスは、ヨウ素等の
放射性核種が揮発しない温度（５５０℃以下）で軟化，
流動化し、廃棄物との均一な混合を可能とする。特にア
ンチモンは、通常５価の原子価をとるバナジウムを４価
に還元する働きがあり、ガラスの構造を三次元化するこ
とによってガラスの耐水性を向上させる。ガラスの耐水
性を確保するには、前記酸化物系ガラスに含まれるバナ
ジウムの４０％以上を４価の原子価とすることが望まし
い。
ン，アンチモンからなる酸化物系ガラスは、ヨウ素等の
放射性核種が揮発しない温度（５５０℃以下）で軟化，
流動化し、廃棄物との均一な混合を可能とする。特にア
ンチモンは、通常５価の原子価をとるバナジウムを４価
に還元する働きがあり、ガラスの構造を三次元化するこ
とによってガラスの耐水性を向上させる。ガラスの耐水
性を確保するには、前記酸化物系ガラスに含まれるバナ
ジウムの４０％以上を４価の原子価とすることが望まし
い。
【００１３】当該酸化物系ガラスの組成としては、酸化
物換算でＶ2Ｏ5：３０〜６０重量％，Ｐ2Ｏ5：１５〜３
０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％が好ましい。バ
ナジウムの量がこの範囲より少ないとガラスの軟化温度
が上昇し、多いと耐水性が低下する。またリンの量がこ
の範囲より少ないとガラスが結晶化しやすくなり、多い
とガラスの軟化温度が上昇する。アンチモンの量がこの
範囲より少ないとガラスの耐水性が低下し、多いとガラ
スが結晶化しやすくなる。当該酸化物系ガラスは、微量
成分としてＰｂＯ，Ａｌ2Ｏ3，ＳｉＯ2 ，Ｎｂ2Ｏ5等の
金属酸化物を含むことが可能である。これらの微量成分
の添加によってガラスの物性値（熱膨張係数，軟化温
度，硬度等）を調節することができる。
物換算でＶ2Ｏ5：３０〜６０重量％，Ｐ2Ｏ5：１５〜３
０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％が好ましい。バ
ナジウムの量がこの範囲より少ないとガラスの軟化温度
が上昇し、多いと耐水性が低下する。またリンの量がこ
の範囲より少ないとガラスが結晶化しやすくなり、多い
とガラスの軟化温度が上昇する。アンチモンの量がこの
範囲より少ないとガラスの耐水性が低下し、多いとガラ
スが結晶化しやすくなる。当該酸化物系ガラスは、微量
成分としてＰｂＯ，Ａｌ2Ｏ3，ＳｉＯ2 ，Ｎｂ2Ｏ5等の
金属酸化物を含むことが可能である。これらの微量成分
の添加によってガラスの物性値（熱膨張係数，軟化温
度，硬度等）を調節することができる。
【００１４】また、固型化処理を窒素，アルゴン等の不
活性ガス雰囲気で行うことにより、廃棄物に含まれる揮
発性の核種（ヨウ素，ルテニウム，テクネチウム等）の
酸化を防ぎ、揮発量をさらに低減する効果がある。
活性ガス雰囲気で行うことにより、廃棄物に含まれる揮
発性の核種（ヨウ素，ルテニウム，テクネチウム等）の
酸化を防ぎ、揮発量をさらに低減する効果がある。
【００１５】また、作成したガラス固化体をコンクリー
ト構造物の内部に配置することにより、外部より水が侵
入するときの侵入水の水質をセメント成分が溶出した状
態に維持できる。これによってガラス固化体が水と接触
したときに、セメントからの溶出成分とガラスの成分が
反応し、ガラス表面に難溶性の析出物を生成しガラスの
侵食率がさらに低下する効果が得られる。
ト構造物の内部に配置することにより、外部より水が侵
入するときの侵入水の水質をセメント成分が溶出した状
態に維持できる。これによってガラス固化体が水と接触
したときに、セメントからの溶出成分とガラスの成分が
反応し、ガラス表面に難溶性の析出物を生成しガラスの
侵食率がさらに低下する効果が得られる。
【００１６】
（実施例１）本発明の一実施例を以下に説明する。本実
施例は、本発明の酸化物系ガラス固化体の耐水性を従来
から知られている低温溶融ガラスである鉛ガラスと比較
した結果である。実験はガラス固化体から１cm角の立方
体を切り出し、７０℃の温水に浸漬した。温水中に溶出
したガラス成分の濃度を測定し浸出率を計算した。実験
では、ガラス単独で浸漬した場合とガラスとコンクリー
トの塊を共存させた場合について実施した。
施例は、本発明の酸化物系ガラス固化体の耐水性を従来
から知られている低温溶融ガラスである鉛ガラスと比較
した結果である。実験はガラス固化体から１cm角の立方
体を切り出し、７０℃の温水に浸漬した。温水中に溶出
したガラス成分の濃度を測定し浸出率を計算した。実験
では、ガラス単独で浸漬した場合とガラスとコンクリー
トの塊を共存させた場合について実施した。
【００１７】実験に用いたガラスの組成は、本実施例の
酸化物系ガラス（ガラス１）としてＶ2Ｏ5：４０重量
％，Ｐ2Ｏ5：２０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：２５重量％，Ｐｂ
Ｏ：１５重量％のものを使用し、参照データとしてＰｂ
Ｏを７５重量％含有する鉛ガラス（ガラス２）を供試し
た。いずれのガラスも、ガラスが溶融し流動化する温度
は４８０℃付近であった。実験結果を表１に、ガラスの
浸出率の相対値で示す。
酸化物系ガラス（ガラス１）としてＶ2Ｏ5：４０重量
％，Ｐ2Ｏ5：２０重量％，Ｓｂ2Ｏ3：２５重量％，Ｐｂ
Ｏ：１５重量％のものを使用し、参照データとしてＰｂ
Ｏを７５重量％含有する鉛ガラス（ガラス２）を供試し
た。いずれのガラスも、ガラスが溶融し流動化する温度
は４８０℃付近であった。実験結果を表１に、ガラスの
浸出率の相対値で示す。
【００１８】表 １ サンプル ガラス単独 ガラスとコンクリート共存 ガラス１ ０.１ ０.００５ ガラス２ １ ２０ ガラス単独で見れば、本実施例のガラスは鉛ガラスより
浸出率が１桁低減できた。またコンクリートが共存する
アルカリ雰囲気では鉛ガラスが浸出率が２０倍になるの
に対して、本実施例のガラスではさらに浸出率が低下す
ることがわかった。この理由はガラス表面にセメントか
らの溶出成分とガラス成分が反応して、難溶性の被膜を
生成していることが判明した。従って、本実施例のガラ
ス固化体をコンクリート構造物の内部に配置することに
より、外部から水が侵入してもガラスの浸出をさらに低
減できることがわかった。
浸出率が１桁低減できた。またコンクリートが共存する
アルカリ雰囲気では鉛ガラスが浸出率が２０倍になるの
に対して、本実施例のガラスではさらに浸出率が低下す
ることがわかった。この理由はガラス表面にセメントか
らの溶出成分とガラス成分が反応して、難溶性の被膜を
生成していることが判明した。従って、本実施例のガラ
ス固化体をコンクリート構造物の内部に配置することに
より、外部から水が侵入してもガラスの浸出をさらに低
減できることがわかった。
【００１９】（実施例２）本発明の別の実施例を図１を
用いて説明する。本実施例は使用済みのヨウ素吸着材を
固型化するのに適した方法に関するものである。ヨウ素
吸着材はシリカゲル，アルミナ，ゼオライト等の担体に
銀を担持したものが一般的で、使用済みの吸着材にはヨ
ウ素がヨウ化銀の形態で存在する。
用いて説明する。本実施例は使用済みのヨウ素吸着材を
固型化するのに適した方法に関するものである。ヨウ素
吸着材はシリカゲル，アルミナ，ゼオライト等の担体に
銀を担持したものが一般的で、使用済みの吸着材にはヨ
ウ素がヨウ化銀の形態で存在する。
【００２０】使用済みの吸着材は貯槽１に、また本発明
の酸化物系ガラスは貯槽２に入れられる。固型化材であ
るガラスは粉末状（フリット）か塊状（カレット）が好
ましい。吸着材とガラスは定量供給用のホッパかフィー
ダーを介して固化容器３に所定の混合比で供給される。
固化容器は金属製でもセラミックス製でも使用可能であ
るが、熱膨張係数がガラスと同等であるアルミナ製が好
適であった。また混合比は、ガラスと吸着材の合計重量
に対する吸着材の割合として１０〜３０ｗｔ％が適当で
ある。ガラスと吸着材を供給した固化容器を攪拌炉４に
移送し、炉内に固定する。攪拌炉には昇降機能をもつ攪
拌機５が設置されている。炉内はガラスの作業点に相当
する温度（４８０〜５００℃）に保持されており、固化
容器内のガラスが溶融し、吸着材と混合可能な状態にな
る。そこで、攪拌機５を容器内に挿入し融液を攪拌す
る。数分攪拌した後、攪拌を引き抜き、固化容器を徐冷
室６に移送し、急激な熱ひずみを発生させないように徐
冷して固化体となる。
の酸化物系ガラスは貯槽２に入れられる。固型化材であ
るガラスは粉末状（フリット）か塊状（カレット）が好
ましい。吸着材とガラスは定量供給用のホッパかフィー
ダーを介して固化容器３に所定の混合比で供給される。
固化容器は金属製でもセラミックス製でも使用可能であ
るが、熱膨張係数がガラスと同等であるアルミナ製が好
適であった。また混合比は、ガラスと吸着材の合計重量
に対する吸着材の割合として１０〜３０ｗｔ％が適当で
ある。ガラスと吸着材を供給した固化容器を攪拌炉４に
移送し、炉内に固定する。攪拌炉には昇降機能をもつ攪
拌機５が設置されている。炉内はガラスの作業点に相当
する温度（４８０〜５００℃）に保持されており、固化
容器内のガラスが溶融し、吸着材と混合可能な状態にな
る。そこで、攪拌機５を容器内に挿入し融液を攪拌す
る。数分攪拌した後、攪拌を引き抜き、固化容器を徐冷
室６に移送し、急激な熱ひずみを発生させないように徐
冷して固化体となる。
【００２１】ヨウ化銀の揮発量が５５０℃以上で急増す
ることから、本実施例では固化処理時のヨウ素の揮発を
抑制できる効果がある。また、攪拌炉内を窒素等の不活
性ガスでパージすることによってヨウ素の酸化を防止で
き、さらにヨウ素揮発量を低減できる効果が得られる。
ることから、本実施例では固化処理時のヨウ素の揮発を
抑制できる効果がある。また、攪拌炉内を窒素等の不活
性ガスでパージすることによってヨウ素の酸化を防止で
き、さらにヨウ素揮発量を低減できる効果が得られる。
【００２２】また、作成した固化体は、耐水性，耐アル
カリ性に優れており、長期にわたり固化体からのヨウ素
の浸出を抑制することができる。
カリ性に優れており、長期にわたり固化体からのヨウ素
の浸出を抑制することができる。
【００２３】
【発明の効果】本発明によれば、揮発性の放射性核種を
含有する放射性廃棄物のガラス固化において、加圧操作
を加えずに核種の揮発が起こらない温度での固化処理を
可能とし、しかもガラスの侵食率を低減し放射性核種の
封じ込め性能を向上させることができる。
含有する放射性廃棄物のガラス固化において、加圧操作
を加えずに核種の揮発が起こらない温度での固化処理を
可能とし、しかもガラスの侵食率を低減し放射性核種の
封じ込め性能を向上させることができる。
【図１】本発明の一実施例である使用済みヨウ素吸着材
の処理フロー図。
の処理フロー図。
３…固化容器、４…攪拌炉、６…徐冷室。
Claims (10)
- 【請求項１】少なくともバナジウム，リン，アンチモン
からなる酸化物系ガラスと放射性廃棄物を４００〜５５
０℃で混合し固型化することを特徴とする放射性廃棄物
の処理方法。 - 【請求項２】前記酸化物系ガラスの組成が、酸化物換算
で Ｖ2Ｏ5 ：３０〜６０重量％ Ｐ2Ｏ5 ：１５〜３０重量％ Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％ である請求項１の放射性廃棄物の処理方法。 - 【請求項３】前記酸化物系ガラスに含まれるバナジウム
の４０％以上が４価の原子価である請求項２の放射性廃
棄物の処理方法。 - 【請求項４】前記放射性廃棄物が、使用済みのヨウ素吸
着材である請求項１の放射性廃棄物の処理方法。 - 【請求項５】請求項１の放射性廃棄物の処理が、窒素，
アルゴン等の不活性ガス雰囲気で行われる放射性廃棄物
の処理方法。 - 【請求項６】少なくともバナジウム，リン，アンチモン
からなる酸化物系ガラスを用いて放射性廃棄物を固型化
した後、当該固化体をコンクリート構造物の内部に配置
することを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 【請求項７】少なくともバナジウム，リン，アンチモン
からなる酸化物系ガラスで固型化した放射性廃棄物の固
化体。 - 【請求項８】前記酸化物系ガラスの組成が、酸化物換算
で Ｖ2Ｏ5：３０〜６０重量％ Ｐ2Ｏ5：１５〜３０重量％ Ｓｂ2Ｏ3：１０〜３０重量％ である請求項７の放射性廃棄物の固化体。 - 【請求項９】酸化物系ガラスに含まれるバナジウムの４
０％以上が４価の原子価である請求項８の放射性廃棄物
の固化体。 - 【請求項１０】前記放射性廃棄物が、使用済みのヨウ素
吸着材である請求項７の放射性廃棄物の固化体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20952294A JPH0875898A (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 放射性廃棄物の処理方法および固化体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20952294A JPH0875898A (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 放射性廃棄物の処理方法および固化体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0875898A true JPH0875898A (ja) | 1996-03-22 |
Family
ID=16574191
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20952294A Pending JPH0875898A (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 放射性廃棄物の処理方法および固化体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0875898A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0895251A2 (en) * | 1997-07-28 | 1999-02-03 | KABUSHIKI KAISHA KOBE SEIKO SHO also known as Kobe Steel Ltd. | Waste treated to impart long storability in ultra-deep underground, method and apparatus for making the same |
| JP2008171811A (ja) * | 2007-01-05 | 2008-07-24 | Samsung Sdi Co Ltd | ガラスフリット、シーリング材形成用の組成物及び発光装置 |
-
1994
- 1994-09-02 JP JP20952294A patent/JPH0875898A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0895251A2 (en) * | 1997-07-28 | 1999-02-03 | KABUSHIKI KAISHA KOBE SEIKO SHO also known as Kobe Steel Ltd. | Waste treated to impart long storability in ultra-deep underground, method and apparatus for making the same |
| EP0895251A3 (en) * | 1997-07-28 | 2000-05-03 | KABUSHIKI KAISHA KOBE SEIKO SHO also known as Kobe Steel Ltd. | Waste treated to impart long storability in ultra-deep underground, method and apparatus for making the same |
| JP2008171811A (ja) * | 2007-01-05 | 2008-07-24 | Samsung Sdi Co Ltd | ガラスフリット、シーリング材形成用の組成物及び発光装置 |
| US8546281B2 (en) | 2007-01-05 | 2013-10-01 | Samsung Display Co., Ltd. | Glass plate with glass frit structure |
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