JP2009526967A - ホウケイ酸ガラスの中に放射性廃棄物および有害廃棄物を固定化するためのプロセスおよび組成物 - Google Patents
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Abstract
放射性廃棄物および/または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスの中に固定化するためのプロセスを提供する。廃棄物には、放射性核種、有害元素、有害化合物、および/またはその他の成分の1種または複数が含まれている。さらに、放射性廃棄物および/または有害廃棄物の固定化に使用するためのホウケイ酸ガラス組成物を提供する。
Description
関連出願の相互参照
本出願は、米国特許出願第11/068,460号(出願日:2005年2月23日)の一部継続出願である(その出願を参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする)。
本出願は、米国特許出願第11/068,460号(出願日:2005年2月23日)の一部継続出願である(その出願を参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする)。
米国特許仮出願第60/546,202号(出願日:2004年2月23日)および同時係属出願中の米国特許出願第10/606,218号(発明の名称:プロセシズ・フォア・インモビライジング・レイディオアクティブ・アンド・ハザーダス・ウェイスツ(Processes for Immobilizing Radioactive and Hazardous Wastes)、出願日2003年6月26日)の両方をここに参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする。
本発明は、一般的には、放射性廃棄物および有害廃棄物の処理に関するが、さらに詳しくは、放射性核種、有害元素、有害化合物、および廃棄物中に存在するその他の化合物の1種または複数を含む廃棄物を固定化するためのプロセスに関する。
世界中で放射性および有害性物質を使用しているので、顕著な量の放射性廃棄物および有害廃棄物が蓄積してしまっている。それらの廃棄物を地中の深地層廃棄物処分場に埋設することによって、それらを計画的に廃棄することについては、国際的な合意ができている。現時点においては、高レベル放射性廃棄物は、長期保管されて、永久廃棄処分を待っている状態にある。一旦埋設すれば、時間が経過するうちに、地下水および熱水溶液が、その廃棄物の中に含まれる放射性核種、有害元素、または有害化合物と接触する可能性がある。その結果、地下水および熱水溶液が、それらの廃棄物から放射性核種、有害元素および有害化合物を、動植物が生存している生物圏の中へと容易に浸出する可能性がある。さらに、地下水および熱水溶液の影響がなかったとしても、放射性核種、有害元素、または有害化合物がそれらの廃棄物から拡散放出されて、生物圏を汚染してしまうこともあり得る。したがって、廃棄物の収蔵が不適切であると、重大な問題を引き起こす可能性がある。
放射性廃棄物および有害廃棄物の浸出および/または拡散を抑制することが可能なプロセスがいくつも存在している。しかしながら、既存のプロセスは、各種の欠点を有している。たとえば、低レベルおよび中間レベルの放射性廃棄物を固定化するためには、セメント固化が一般的に使用されている。このプロセスは、小量の廃棄物を固定化するのに大量のセメントを必要とするために、望ましいものではない。さらに、セメントは浸出および拡散いずれも極めて受けやすい。
高レベル放射性廃棄物を処理する最も一般的な方法は、ホウケイ酸ガラス中へのガラス固化である。現在のところ、ガラス固化は、たとえば、フランス、米国、韓国、イタリア、ドイツ、英国、日本、ベルギー、中国、およびロシアなど、多くの国で使用されている。しかしながら、慣用されているガラス固化プロセスは、取り込むことができる廃棄物の量に限界があり、ホウケイ酸ガラスまたは溶融物の廃棄物の担持性能を向上させるための努力がなされてはいるものの、結晶化率の上昇、浸出速度の上昇、溶融装置の腐食の増大などが起きてしまって、慣用されるガラス固化溶融装置でそれらの組成物を使用するのが不適切となっている。
したがって、より高い廃棄物担持性を達成し、それらのプロセスおよび組成物を慣用されるガラス固化溶融装置で使用したときに上述のような欠点が存在しないような、改良されたガラス固化プロセスおよびホウケイ酸ガラス組成物が必要とされている。
本発明は、放射性廃棄物および/または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスの中に固定化するためのプロセス、ならびにそれらのプロセスに使用するための組成物を提供する。本発明の一つの態様においては、廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分およびフッ素と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を溶融させて、廃棄物ガラス固化溶融装置に適した性質を有する、廃棄物と一体化させたガラスを形成させる工程、その廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを受容キャニスター(receptive canister)の中に注入する工程、および廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを冷却することによって固化させ、高重合の、好ましくは過アルミナ性のガラスであって、その成分が所定の組成範囲の中に入っているようなガラスを形成させる工程、である。
本発明のまた別な態様においては、廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分およびフッ素と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を最高約1200℃までの温度に溶融し、約2〜約10パスカル・秒の粘度を有し、廃棄物ガラス固化溶融装置に適した性質を有する、低粘度溶融ガラスを形成させる工程、その廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを受容キャニスターの中に注入する工程、および廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを冷却することによって固化させ、高重合の、好ましくは過アルミナ性のガラスであって、その成分が所定の組成範囲の中に入っているようなガラスを形成させる工程、である。
本発明のさらなる態様においては、ホウケイ酸ガラスの中に放射性廃棄物および/または有害廃棄物を固定化させるためのプロセスが提供される。そのプロセスにおいては、高重合ガラス(非架橋酸素原子(NBO)の数が少ないガラス)が形成され、放射性廃棄物および有害廃棄物のための固定化マトリックスとして使用される。そのプロセスには、実質的に三つの群の化合物:(R2O+RO)、R2O3、および(RO2+R2O5)が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の比率からなる、ガラス形成性成分および廃棄物成分を同時に溶解させることが含まれるが、ここで、その最終生成物にはさらに、約1〜約3質量パーセントの間の範囲の量でフッ素を含んでいなければならない。好ましい実施形態においては、(R2O+RO)対R2O3の比率は1以下である。
本発明のさらに別な態様においては、放射性廃棄物および/または有害廃棄物を固定化するためのガラス組成物が提供される。そのガラスは、約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の比率で存在する三つの群の化合物(R2O+RO)、R2O3、および(RO2+R2O5)から実質的になる高重合ガラスであるが、ここでSiO2が30質量パーセントを超える量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在し、さらに、フッ素が約1〜約3質量パーセントの間の範囲の量で存在する。
それらのプロセスにより形成され、従ってそれらの組成のガラスは、従来実施されてきたものよりも実質的に高いパーセントの廃棄物を組み入れることができ、しかも同時に、処理条件と廃棄物ガラス固化溶融装置において製造されるガラスのための廃棄物形態の受入基準との両方を満足させる。本発明のさらなる利点と特徴は、本発明の好ましい実施形態を説明する、以下の図面、詳細な説明、および実施例からも明らかとなるであろう。
本発明の現時点で好ましい実施形態について詳しく参照するが、それは、下記の実施例とあいまって、本発明の原理を説明するのに役立つことであろう。それらの実施形態は、当業者が本発明を実施することが可能となるように、充分に詳しく説明するが、本発明の精神と範囲から外れることなく、他の実施形態もまた用いることができること、構造的、化学的および物理的な変更が可能であることは理解されたい。
(定義)
「廃棄物」という用語には、廃棄物質、たとえば核分裂生成物が含まれるが、それには、放射性核種、有害元素、放射性化合物、有害化合物、および/または廃棄物中に存在するその他の成分が含まれる。廃棄物混合物には、たとえば以下のような元素およびそれらの化合物が含まれていてよい:Fe、Na、P、Cr、Al、Mn、Ni、Na、Zr、K、Cs、Ru、Sr、Ba、Tc、Rh、Mg、I、ランタニド、アクチニド(たとえば、Th、U、Pu、Np、Am、Cm、およびCe)およびそれらの化合物、ならびに、放射性廃棄物および有害廃棄物のその他の成分。廃棄物にはさらに、貴金属、ならびに揮発性成分たとえばH2Oおよび/またはCO2が含まれていてもよい。分離した場合に、それらの元素およびそれらの化合物のすべてが有害であるという訳ではない。
「廃棄物」という用語には、廃棄物質、たとえば核分裂生成物が含まれるが、それには、放射性核種、有害元素、放射性化合物、有害化合物、および/または廃棄物中に存在するその他の成分が含まれる。廃棄物混合物には、たとえば以下のような元素およびそれらの化合物が含まれていてよい:Fe、Na、P、Cr、Al、Mn、Ni、Na、Zr、K、Cs、Ru、Sr、Ba、Tc、Rh、Mg、I、ランタニド、アクチニド(たとえば、Th、U、Pu、Np、Am、Cm、およびCe)およびそれらの化合物、ならびに、放射性廃棄物および有害廃棄物のその他の成分。廃棄物にはさらに、貴金属、ならびに揮発性成分たとえばH2Oおよび/またはCO2が含まれていてもよい。分離した場合に、それらの元素およびそれらの化合物のすべてが有害であるという訳ではない。
「放射性核種」という用語には、アルファ、ベータ、およびガンマ放出の1種または複数を含めて、放射線を放出するすべての核種が含まれる。「核種」という用語には、すべての原子が同一の原子番号と質量数を有する原子種が含まれる。しかしながら、異なった放射性核種の混合物が固定化されるプロセスが、特に本発明の範囲内に含まれる。放射性核種の例は、SrおよびCs、ならびにアクチニドおよびランタニド、たとえばトリウムおよびウランである。
「放射性廃棄物」という用語には、以下のように分類される3種のレベルの放射性廃棄物が含まれる:
1.「低レベル放射性廃棄物」は主として、病院、研究所、および産業分野で発生する。低レベル放射性廃棄物はさらに、高レベル放射性廃棄物から除去された構成成分からも発生する。低レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約90容量%を占めるが、放射能としてはほんの約1パーセントを占めるに過ぎない。
2.「中間レベル放射性廃棄物」には、樹脂、化学スラッジ、および原子炉成分が含まれる。中間レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約7容量%、そして放射能としては約4パーセントを占めている。
3.「高レベル放射性廃棄物」には、使用済み原子炉燃料(使用済み燃料)ならびに主として使用済み燃料の再処理および核兵器の開発で発生するその他の高レベル放射性廃棄物が含まれる。高レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約3容量%しか占めていないが、放射能としては約95パーセントを占めている。
放射性元素または有害元素の文脈において使用される「元素」という用語には、周期律表における原子元素が含まれる。有害性化合物または放射性化合物の文脈において使用される「化合物」という用語には、2種以上の元素から構成されている物質が含まれる。
「有害廃棄物」という用語は、EPA・環境用語集(EPA Environmental Glossary)においては、その廃棄物が非崩壊性であるかもしくは本質的に持続性であるためか、またはそれらが生物学的に増幅されうるためか、またはそれらが致死性となりうるためか、またはそれらが有害な蓄積効果の原因であるかもしくは原因となりうるために、ヒトの健康または生物体に対して、有害性が存在するかもしくは有害となる可能性があるような、各種の廃棄物または廃棄物の組合せであると定義されている。
廃棄物混合物の化合物の多くのものは、ガラス固化プロセスにおいて酸化物に転化されるために、それらの混合物は一般に、それらの「廃棄酸化物」含量という用語で呼ばれる。「廃棄酸化物担持量(waste oxide loading)」、「廃棄酸化物の担持量」、「廃棄物担持量」、または「廃棄物の担持量」という用語は、廃棄物固定化プロセスの最終生成物中での廃棄物混合物(ガラス固化プロセスにおいて熱的に酸化物に転化されたもので、非有害性成分を含んでいてもよい)の質量パーセントを表している。
本明細書で使用するとき、「高重合ガラス」とは、低い非架橋酸素(NBO)原子数を有するガラスであり;「過アルミナ性の」ガラスとは、(R2O+RO)よりもR2O3を多く含むガラスであり;「過アルカリ性の」ガラスとは、R2O3よりも(R2O+RO)を多く含むガラスであり;「ネットワーク形成成分」とは、R2O3および(RO2+R2O5)の成分である四水和的に配位されたカチオンであり;「ネットワーク変性成分」とは、ROおよびR2Oの成分である、高度に配位されたカチオンである。本明細書で使用するとき、「質量%」という略語は質量パーセントを意味している。
(詳細な説明)
低いNBO数を有するガラス(高重合ガラス)は、NBOのより高いガラス(低重合ガラス)の場合よりは、耐薬品性が高く、結晶化しにくい。(100%重合していて、ガラス中にNBOが存在しない)完全重合ガラスの例としては、長石ガラス組成物、斜長石ガラス組成物、および純粋なシリカガラス組成物が挙げられる。(重合度が約90%以上で、低NBO数の)高重合ガラスの例は、天然ガラスたとえば黒曜石である。完全重合または高重合ガラスは、低重合または解重合ガラスよりも、ガラスの耐薬品性を維持しながら、さらなる成分を組み入れる性能が高い。このようになるのは、高重合構造では、低重合構造の場合よりも、破壊できる結合の数が多いという事実のためである。さらに、低重合ガラスにおいては、アルカリおよびアルカリ性イオンがNBOと結合しており、そのために、より移動しやすく、反応しやすい。それらは、水中のヒドロニウムイオンとより容易に交換し、そのために、少ないNBOのガラスの中に、より密接に結合している場合よりも、結晶化を起こしやすい。
低いNBO数を有するガラス(高重合ガラス)は、NBOのより高いガラス(低重合ガラス)の場合よりは、耐薬品性が高く、結晶化しにくい。(100%重合していて、ガラス中にNBOが存在しない)完全重合ガラスの例としては、長石ガラス組成物、斜長石ガラス組成物、および純粋なシリカガラス組成物が挙げられる。(重合度が約90%以上で、低NBO数の)高重合ガラスの例は、天然ガラスたとえば黒曜石である。完全重合または高重合ガラスは、低重合または解重合ガラスよりも、ガラスの耐薬品性を維持しながら、さらなる成分を組み入れる性能が高い。このようになるのは、高重合構造では、低重合構造の場合よりも、破壊できる結合の数が多いという事実のためである。さらに、低重合ガラスにおいては、アルカリおよびアルカリ性イオンがNBOと結合しており、そのために、より移動しやすく、反応しやすい。それらは、水中のヒドロニウムイオンとより容易に交換し、そのために、少ないNBOのガラスの中に、より密接に結合している場合よりも、結晶化を起こしやすい。
高重合溶融物またはガラスは、極端に高い粘度を有しており、そのために、温度範囲1150〜1200℃で実施される、慣用される廃棄物ガラス固化溶融装置の中でガラス固化させるのには適していない。たとえば曹長石の場合には、溶融させて1200℃とすると、その溶融物は、約105パスカル・秒の粘度を有する。このことは、その溶融物が、その融点(1113℃)よりもわずか約87℃だけ高い温度に加熱されているという事実のためである。たとえば、斜長石ガラス組成物または長石ガラス組成物の場合には、溶融させて1150℃とすると、その溶融物は約104パスカル・秒の粘度を有する。この粘度は、カロン(Carron)の原理に基づいたE.ペルシコフ(E.Persikov)のモデルを用いて推測したものである。Y.ボッチンガ(Y.Bottinga)およびD.F.バイル(D.F.Weill)のモデルを使用して計算しても同じ粘度となるが、このモデルについては、「ザ・ビスコシティ・オブ・マグマティク・シリケート・リキッズ:ア・モデル・フォア・カーキュレーション(The Viscosity of Magmatic Silicate Liquids:a Model for Calculation)」(アメリカン・ジャーナル・オブ・サイエンス(Amer.J.Sci.)、272、p.438〜475)に記載がある。
高重合ガラスにおける粘度を低下させるにはいくつかの方法がある。たとえば、アルカリを添加するとSi−O結合が破壊され、NBOが生成し、それによって粘度が低下する。粘度を低下させるためのまた別な方法は、ガラス形成性成分もしくはフラックスたとえばB2O3を添加して、物質の融点を低下させることによる。最も効果の高いフラックスはフッ素である。他のフラックスとは対照的に、ガラス中にフッ素を最初の2質量%加えただけで、同量のアルカリ類を加えた場合よりも、粘度を数倍低下させることができる。フッ素のこの特性については公知ではあるものの、フッ素を使用すると、その化学的反応性のために、廃棄物ガラス固化溶融装置またはその他の廃棄物処理単位操作における腐食の原因となりかねないので、故意にフッ素を使用することは、廃棄物のガラス固化用のガラス配合においては意図的に避けられていた。さらに、フッ素濃度が高くなると、いくつかのガラス形成系においては相分離が起きる可能性もある。
フッ素は、最初から廃棄物の中に存在していても、後になって適当なタイミングで廃棄物に添加してもよいし、あるいは、部分的にはその廃棄物の元の成分中に、そして部分的には廃棄物への後からの添加物として見出されてもよい。しかしながら、(約3質量%までの)低濃度のフッ素であっても、溶融装置またはその他の廃棄物処理プロセス構成成分に顕著な悪影響を及ぼすことなく、劇的に粘度を低下させることが可能である。本発明に従って開発されたガラス組成物の粘度は、比較的低い(ガラス処理温度で約2〜10パスカル・秒)。
完全重合または高重合ガラスは、低重合または解重合ガラスの場合よりも、ガラスの耐薬品性を維持しながら、さらなる成分を組み入れる能力が大きいが、高重合ガラスは本来的に粘度が高いために、慣用されるガラス固化溶融装置において使用するには不適当である。本発明は二重の利点を有しているが、その第一は、既存のガラス固化システムにおいて、従来からホウケイ酸ガラスを用いて達成されていたよりも高い廃棄物担持量が可能となり、しかも、廃棄物のガラス固化で必要とされる処理条件および製品品質(すなわち、粘度、電気抵抗率、結晶化、および耐薬品性)もまた満足させている点にある。たとえば、本発明のホウケイ酸ガラス組成物は、ガラス固化溶融装置で処理をするためには受容可能な、約1150℃で約1.4Ωcm〜約10Ωcmの間の比電気抵抗率を有しており、また、米国高レベル廃棄物処分場で受容可能な、ホウ素については約1.19グラム/平方メートル/日未満、リチウムについては約0.69グラム/平方メートル/日未満、ナトリウムについては約0.95グラム/平方メートル/日未満という浸出条件を満たしている。米国内における処理および製品品質条件については、たとえば、U.S.DOE/RW「ウェイスト・アクセプタンス・システム・リクワイアメンツ・ドキュメント(Waste Acceptance System Requirements Document、WASRD)、および「タンクス・フォーカス・エリア・ハイ−レベル・ウェイスト・メルター・スタディ・レポート(Tanks Focus Area High−Level Waste Melter Study Report)」(2001年7月、パシフィック・ノースウェスト・ナショナル・ラボラトリー(Pacific Northwest National Laboratory)によって、米国エネルギー省のために製作されたもの、セクション3.0)を参照されたい。米国外における製品条件については、たとえば、DOE−EM−0177「ハイ−レベル・ウェイスト・ボロシリケート・グラス:ア・コンペンディウム・オブ・コロジオン・キャラクタリスティックス(High−level Waste Borosilicate Glass:A Compendium of Corrosion Characteristics)」(U.S.DOE、1994)を参照されたい。米国外における処理および製品条件については、たとえば、W.ルッツェ(W.Lutze)およびR.C.ユーイング(R.C.Ewing)編『レイディオアクティブ・ウェイスト・フォームス・フォア・ザ・フューチャー(Radioactive Waste Forms for the Future)』(エルセビア・サイエンス(Elsevier Science)、1988)第1章を参照されたい。第二には、実験に基づいた試行錯誤をする必要もなく、アルゴリズムに従ってそれらの高い廃棄物担持量を達成することが可能となる点が挙げられる。これらの利点はいずれも、本発明を商業的に価値の高いものとしている。
ガラスの重合度は、(a)1価カチオンの酸化物(R2O)と2価カチオンの酸化物(RO)との合計(これらはネットワーク変性成分である),(b)3価カチオンの酸化物(R2O3)(これらはネットワーク形成成分である)、および(c)4価カチオンの酸化物(RO2)と5価カチオンの酸化物(R2O5)との合計(これらもまたネットワーク形成成分である)、の間のモル比によって求められる。1価カチオンの酸化物の例は、Li2O、Na2O、およびK2Oである。2価カチオンの酸化物の例は、CaO、MgO、およびSrOである。3価カチオンの酸化物の例は、Al2O3およびB2O3である。4価カチオンの酸化物の例は、SiO2およびZrO2、ならびにMnO2である。実施例に示される廃棄物組成の中でマンガンはMnOとされているが、マンガンは各種の酸化還元状態で存在することが可能であるので、以下の計算においては、Mnは「RO2」の群に入るものとみなす。5価カチオンの酸化物の例は、P2O5である。本明細書においてこのモル比を表現したり参照する場合には、簡略化して、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)とする。本明細書で使用するとき、「R2O」は1価カチオンの酸化物を指し、「RO」は2価カチオンの酸化物を指し、「R2O3」は3価カチオンの酸化物を指し、「RO2」は4価カチオンの酸化物を指し、そして「R2O5」は5価カチオンの酸化物を指す。
ガラスの(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が、完全重合ガラスたとえば長石組成物(1:1:6)もしくは斜長石組成物(1:1:6から1:1:2の間)のそれ、または高重合天然ガラスたとえば黒曜石(約1:1:6)のそれに近いほど、ガラスの重合度が高い。それとは対照的に、ガラスの(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が、低重合ガラスたとえば藍閃石組成物(5:2:8)のそれに近いほど、ガラスの重合度が低い。実際のところ、完全重合または高重合ガラスとするための決定的な要素は、その比率における(R2O+RO):R2O3の部分で、それが約1:1となるべきである。(R2O+RO)のモル部が、R2O3のモル部に等しいかそれ以下であるの望ましいが、その理由は、それによって過アルミナ性ガラスとなるからである。過アルミナ性ガラスは一般的に過アルカリ性ガラスよりも安定性が高いために、過アルミナ性ガラスの方が過アルカリ性ガラスよりも廃棄物担持量を高くすることができる。
モル比(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)によって求められるガラスの重合度は、カロン(Carron)の式を用いて数学的に計算することができる(カロン、J.P.(Carron J.P.)、(1969)「Vue d’ensemble sur la rheologie des magmas silicates naturels」(Bul.Soc.Franc.Miner.Cristallogr.、92、435〜446)。カロン(Carron)の式は次式である:
K=NBO/T*100=[2(O−2T)/T]*100
[式中、「K」は重合度であり;「NBO」は、溶融物中の「非架橋酸素」を表し;「T]は、酸素に対して四面体配位され、その溶融構造のアニオン性部分の要素である、ネットワーク形成性グラムイオン(たとえばAl3+、Fe3+、B3+、Si4+、Zr4+、P5+など)の総数であり;そして「O」は、その溶融物の中の酸素グラムイオンの総数である。]
天然のガラスは各種の重合度を有している。例としては次のようなものが挙げられる:シリカガラス−完全重合(K=0);黒曜石−高重合(Kは、0より大から約15の間);安山岩ガラス−中重合(Kは、約15〜約40の間);および玄武岩ガラス−低重合(Kは、約40〜約70の間)。E.S.ペルシコフ(E.S.Persikov)『ザ・ビスコシティ・オブ・マグマティック・リキッズ・フィジカル・ケミストリー・オブ・マグマス(The Viscosity of Magmatic Liquids, Physical Chemistry of Magmas)』(スプリンガー・フェルラーク(Springer−Verlag)、1991、L.L.ペルチュク(L.L.Prchuk)およびI.クシロ(I.Kushiro)編、9、1〜40)。解重合ガラスの場合には、Kは約70よりも大きい。完全重合ガラス、たとえば曹長石組成物のNaAlSi3O8ではK=0であるが、それは次式の計算により求められる。K=[2(8−2*4)/4]*100=0。低重合ガラス、たとえば藍閃石組成物のNa2Mg3Al2(Si8O22)(OH)2ではK=40であるが、それは次式の計算により求められる。K=[2(22−2*10)/10]*100=40。
高重合ガラスは各種の方法で製造することができる。たとえば、天然または合成のシリケート(たとえば長石もしくは斜長石)、または高重合天然ガラス(たとえば黒曜石)を溶融させることも可能である。あるいは、たとえば、正しいモル比(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)を有するガラス形成性酸化物、またはそれらの酸化物の化学的前駆体(たとえば、石英、ホウ砂、硝酸リチウムなど)から高重合ガラスを製造する。
上述のように、実際のところ、完全重合または高重合ガラスとするための決定的な要素は、その比率における(R2O+RO):R2O3の部分で、それが約1:1となるべきである。(R2O+RO)のモル部が、R2O3のモル部に等しいかそれ以下であるのが望ましいが、その理由は、それによって過アルミナ性ガラスとなるからである。過アルミナ性ガラスは一般的に過アルカリ性ガラスよりも安定性が高いために、過アルミナ性ガラスの方が過アルカリ性ガラスよりも廃棄物担持量を高くすることができる。しかしながら、1.3:1モル部までの範囲の比率で(R2O+RO):R2O3の部分を有する過アルカリ性ガラスであっても、カロン(Carron)の式:K=NBO/T*100によって定義されるように、依然として高重合であるであろう。たとえば、1.3(R2O+RO):1(R2O3):2(RO2)では、K=[2(8.3−8)/4]*100=15の計算から求められるように、K=15である。
本発明においては、廃棄物を固定化するために形成されるガラスは、高重合ガラスの性質に可能な限り近い、物理化学的および構造的性質を有しているべきであって、たとえば、計算重合度(K)は約15未満、好ましくは約7未満とするべきである。たとえば、ホウケイ酸ガラスは、ワシントン州リッチランド(Richland,Washington State)のハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)において見出される高レベル放射性廃棄物で代表される、各種の廃棄物構成成分のためのマトリックスとして使用される。ホウケイ酸ガラスは、将来のハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)のための固定化マトリックスとして現在承認されている。
本発明の試験を実施するために、廃棄物類似組成物は、パシフィック・ノースウェスト・ナショナル・ラボラトリー(Pacific Northwest National Laboratory)(PNNL)およびサバンナ・リバー・サイト(Savannah River Site)(SRS)により、彼らの3種の異なったハンフォード(Hanford)タンクスラッジのモデル:AZ−101、AZ−102およびC−104(それぞれ、実施例3、4、および2に記載)に使用されたものと類似のものを使用した。本発明において、それら3種の廃棄物類似物に組み入れられたホウケイ酸ガラスにおける(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比は、以下のとおりである:AZ−101は約1:1.2:4.5;AZ−102は約1:1.2:4.2;およびC−104は約1:1.05:2.3。それらの比率は、完全重合の斜長石ガラス組成物の(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比に近いものである。それら3種のガラス組成物の、カロン(Carron)の式を使用して計算したKの範囲は、3.0〜6.5の間であり、それらの数値は、高重合ガラスのKの範囲の内である。
それら同一の3種のハンフォード(Hanford)廃棄物類似物を組み込んだ従来技術のホウケイ酸ガラスは、中〜低重合ガラスの範囲内の計算Kを有していた。たとえば、SRSによって試験されたハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)のために開発されたホウケイ酸ガラス(E.K.ハンセン(E.K.Hansen)ら、「ミキシング・エンベロープ・D・スラッジ・ウィズ・LAW・インターメディエート・プロダクツ・ウィズ・アンド・ウィザウト・ガラス・フォーマーズ(Mixing Envelope D Sludge with LAW Intermediate Products with and without Glass Formers)」(2001年5月、表B−41、p.115および表B−42、p.117)を使用して、AZ−101およびAZ−102廃棄物類似物を組み入れたが、それらは(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比が、約2:1:5.7(AZ−101)および3.2:1:6.2(AZ−102)であった。PNNLによって形成されたホウケイ酸ガラス(G.L.スミス(G.L.Smith)ら、「ビトリフィケーション・アンド・プロダクト・テスティング・オブ・C−104・アンド・AZ−102・プリトリーテッド・スラッジ・ミクスト・ウィズ・フローシート・クオンティティズ・オブ・セカンダリー・ウェイスツ(Vitrification and Product Testing of C−104 and AZ−102 Pretreated Sludge Mixed with Flowsheet Quantities of Secondary Wastes)」(2001年2月)表3.6、p.3.10〜3.11、および表3.9、p.3.12〜3.13)を使用して、C−104廃棄物類似物を組み入れたが、それは、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比が、約2.5:1:5.8であった。それらのSRSおよびPNNLのガラスの比率は、完全重合または高重合ガラス組成物の比率からはかけ離れたものである。カロン(Carron)の式を使用して計算した、それら3種のガラス組成物のKの範囲は、22.5〜53.6の間であり、それは中〜低重合ガラスのKの範囲に入る。
本発明の概念を使用して、実施例1に記載したように、ハンフォード(Hanford)C−106廃棄物類似物(高濃度の鉄を含む類似物)を使用すると、40.8質量%の廃棄物担持量が首尾よく達成された。達成されたその40.8質量%の廃棄物担持量は、ハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)のために現在想定されている約25質量%の廃棄物担持量とは、対照的である。実施例1のガラスにおける(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比は、約1.1:1.17:2であって、これは高重合ガラスの場合の比率である。このガラスは、LCFM溶融装置におけるガラス固化のために必要とされる性質をすべて満たしていた。実施例1のガラス組成物は、高い廃棄物担持量を達成しながら同時に、アルミナ、ソーダ、シリカ、マンガンおよび鉄を高含量で含む廃棄物組成物を固定化させるのに適している(「高含量」とは、それらの成分の濃度を合計したものが、そのスラッジの約60質量%から約70質量%を超えることを意味している)。
ハンフォード(Hanford)およびサバンナ・リバー(Savannah River)からの高レベル廃棄物(HLW)類似物を使用して、実験室スケールの試験を精力的に実施した。下記の表1に見られるように、94容量パーセントを超えるハンフォード(Hanford)HLWを代表するハンフォード(Hanford)バッチ類似物を使用して実験を実施したが、それらは、「タンクス・フォーカス・エリア・ハイ−レベル・ウェイスト・メルター・スタディ・レポート・アペンディクスC−コンポジションズ・オブ・89・ウェイスト・バッチス・イン・マス・パーセント・オブ・オキサイズ・アンド・サマリー・クラスター・コンポジションズ(Tanks Focus Area High−Level Waste Melter Study Report,Appendix C−Compositions of 89 Waste Batches in Mass Percent of Oxides and Summary Cluster Compositions)」を参照したものである。実施例5〜16に記載するように、それらの実験においては、40〜55質量パーセントの間の範囲の廃棄物担持量を用いてホウケイ酸ガラスを生成させた(それらの廃棄物のために想定されている最大廃棄物担持量よりも最大で15質量%多い)。実施例17に記載された実験においては、サバンナ・リバー(Savannah River)廃棄物について、40質量パーセントの廃棄物担持量を用いてホウケイ酸ガラスを生成させた。
実施例5においては、バッチ69を、43質量%の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。バッチ69における主成分は、Na2Oである(23.36質量%)。最終的なガラスにおいては、Na2Oの濃度は10.04質量%である。このNa2O濃度を廃棄物中のNa2O濃度で割ると0.43となるが、このことは、この廃棄物の場合の予想される廃棄物担持量が43質量%であるということを意味している。
表1
ガラス固化法を使用したハンフォード(Hanford)HLWのDOEの最大想定廃棄物担持量*と、ジオマトリックス(GeoMatrix)の実験室試験結果との比較
ガラス固化法を使用したハンフォード(Hanford)HLWのDOEの最大想定廃棄物担持量*と、ジオマトリックス(GeoMatrix)の実験室試験結果との比較
実施例6においては、バッチ56を、55質量%の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。この場合もまた、Na2Oがバッチ56の主成分である(18.57質量%)。最終的なガラスにおいては、Na2Oの濃度は10.2135質量%である。このNa2O濃度を廃棄物中のNa2O濃度で割ると0.55となるが、このことは、この廃棄物の場合の廃棄物担持量が55質量%であるということを意味している。バッチ56は、約1:1.14:3.9の(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比を有している。
実施例7においては、バッチ35を、40質量%の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。Na2OおよびAl2O3がバッチ35の主成分である(24.87質量%Na2Oおよび27.66質量%Al2O3)。最終的なガラスにおいては、Na2Oの濃度が9.948質量%、Al2O3の濃度が11.064質量%である。それらのNa2OおよびAl2O3の濃度を廃棄物中のNa2OおよびAl2O3の濃度で割ると0.40となるが、このことは、この廃棄物の場合の廃棄物担持量が40質量%であるということを意味している。バッチ35は、約1:1.18:2の(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)モル比を有している。
残りの実施例(実施例8〜17)のガラスの廃棄物担持量も、同様にして計算することができる。
先にも述べたように、高重合構造では、低重合構造よりは、それに続けての結晶化を起こすことなく、より多くのイオンを組み入れることができる。いくつかの廃棄物成分が、ガラスの中に組み入れられる。組み込まれていない廃棄物成分および余分のネットワーク形成成分は明らかに、完全重合または高重合構造単位との相互作用を有する他の構造単位を形成する。このプロセスの間にさらなる構造単位が形成されるが、その理由は、それに続けての結晶化を起こすことなく、他のガラス組成物の場合よりも高い廃棄物担持量が達成されるからであると考えられる。廃棄物の中のどの成分が高重合構造に組み入れられるか、およびどれが他の構造単位を形成するかには関係なく、本発明においては、高重合ガラスを決定する、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)の間のバルクの比率が保持される。
実験の結果、そのガラスが、約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)のモル比で存在する(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)化合物から実質的になり、SiO2が30質量パーセントよりも高い量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在し、そしてさらに、フッ素が約1〜約3質量パーセントの間の範囲の量で存在していると、本明細書に記載の方法を使用して、向上された廃棄物担持量特性が得られるということを、本願発明者らは確認した。好ましい実施形態においては、約1.2〜約2.5質量パーセントの間の量でフッ素を存在させる。
本発明のガラス組成物の中に存在する化合物に関して、「実質的になる」という用語を使用していることからも明らかなように、他の化合物または物質がそのガラスの中に存在していてもよい。しかしながら、それらの他の化合物または物質は、記載された組成物によって得られるガラスの二つの有利な特性、すなわち、その高重合および比較的低い粘度に妨害を与える量で存在していてはならない。一般的には、他の化合物または物質をガラス組成物全体の約10質量パーセント以下に保つことによって、それらの有利な特性が保持されるであろうが、当業者であれば、可能な変化量を充分に理解し、本発明の教示に従ってそのような変化量を計算することができるであろう。
本発明の教示を特定の問題または環境に対して適用することは、本明細書に含まれる教示を考慮すれば、当業者の能力の範囲に入る。本発明の生成物およびプロセスの例は、以下の実施例に示される。
実施例1
40.8質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)C−106高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40.8質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)C−106高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列AのC−106廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40.8質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分をC−106廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、C−106廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1.1:1.17:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
(c)粘度:3.04パスカル・秒(1200℃)〜69.8パスカル・秒(950℃)の範囲。
(d)比電気抵抗率:6.14Ωcm(1200℃)〜16.29Ωcm(950℃)の範囲。
(e)生成物一致性試験(Product Consistency Test、PCT)結果(g/m2/日):Li−2.34×10−2;Na−1.78×10−2;B−1.04×10−2;Al−8.57×10−3;Si−4.94×10−3。
(f)毒性特性浸出法(Toxicity Characteristic Leaching Procedure、TCLP)結果(mg/L):Ni−0.18;Sb−0.10;As−0.019;Cr−0.05;Se−0.10;Zn−0.17。
実施例2
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)C−104高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)C−104高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列AのC−104廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分をC−104廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、C−104廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.05:2.3のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト(天然シリケート)を添加した。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:1容量%未満の結晶(ジルコン)が見出された。
(b)950℃で3日後の結晶化率:2容量%未満の結晶(ジルコン)が見出された。
(c)粘度:4.10パスカル・秒(1200℃)〜91.0パスカル・秒(950℃)の範囲。
(d)比電気抵抗率:3.39Ωcm(1200℃)〜9.10Ωcm(950℃)の範囲。
(e)PCT結果(g/m2/日):Li−7.9×10−4;Na−5.3×10−2;B−5.7×10−3;Si−6.1×10−3。
(f)TCLP結果(mg/L):Ni−0.033、Cr−0.011、Zn−0.19、Pb−0.077。
実施例3
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)AZ−101高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)AZ−101高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aの廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、AZ−101廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.2:4.5のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト(天然シリケート)を添加した。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
(c)粘度:2.5パスカル・秒(1200℃)〜46.5パスカル・秒(950℃)の範囲。
(d)比電気抵抗率:2.91Ωcm(1200℃)〜8.65Ωcm(950℃)の範囲。
(e)PCT結果(g/m2/日):Li−8.0×10−4;Na−1.3×10−3;B−4.55×10−3;Si−8.0×10−2。
(f)TCLP結果(mg/L):Ni−0.052;Cr−0.05;Pb−1.1;Ba−3.0;Ag−0.32;Cd−1.1。
実施例4
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)AZ−102高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード(Hanford)AZ−102高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aの廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、AZ−102廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.2:4.2のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト(天然シリケート)を添加した。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
(c)粘度:4.66パスカル・秒(1200℃)〜47.9パスカル・秒(950℃)の範囲。
(d)比電気抵抗率:4.92Ωcm(1200℃)〜10.7Ωcm(950℃)の範囲。
(e)PCT結果(g/m2/日):Li−1.4×10−3;Na−6.2×10−2;B−7.2×10−3;Si−1.2×10−2。
(f)TCLP結果(mg/L):Ni−0.01;Cr−0.01;Ba−0.507;Pb−0.05;Ag−0.05;Cd−0.54。
実施例5
43質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ69ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
43質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ69ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aの廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、43質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ69廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:0.5容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
(c)TCLP結果(mg/L):Ni−0.12;Cr−0.024;Pb−0.04。
粘度、比電気抵抗率、およびPCTは測定しなかった。このガラス組成物はC−106組成物に類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例6
55質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ56ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
55質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ56ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ56廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、55質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ56廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.14:3.9のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:0.2容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例7
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ35ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ35ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ35廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ35廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.18:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:0.3容量%未満の(スピネル)結晶が見出された。
(b)950℃で3日後の結晶化率:2容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。平均サイズ:10ミクロン未満。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例8
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ46ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ46ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ46廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、45質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ46廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.11:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:0.2容量%未満の(スピネル)結晶が見出された。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例9
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ53ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ53ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ53廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ53廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1.11:1:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:0.5容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例10
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ62ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ62ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ62廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ62廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.38:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例11
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ87ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ87ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ87廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ87廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1.03:1:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:0.3容量%の(スピネル)結晶が見出された。
(b)950℃で3日後の結晶化率:0.5容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例12
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ34ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ34ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ34廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ34廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1.11:1:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:0.1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例13
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ32ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ32ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ32廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、50質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ32廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.16:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例14
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ20ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ20ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ20廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ20廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.19:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:0.3容量%未満の(スピネル)結晶が見出された。
(b)950℃で3日後の結晶化率:2容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。平均サイズ:10ミクロン未満。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例15
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ4ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ4ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ4廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ4廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.28:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例16
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ30ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ30ハンフォード(Hanford)高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのバッチ30廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ30廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.06:2のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
実施例17
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、サバンナ・リバー・スラッジ(Savannah River Sludge)バッチ2高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、サバンナ・リバー・スラッジ(Savannah River Sludge)バッチ2高レベル廃棄物(HLW)類似物のガラス化
1.列Aのサバンナ・リバー・スラッジ(Savannah River Sludge)バッチ2廃棄物組成物を、列Bの量に従って使用した。列Cには、40質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ2廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、(R2O+RO):R2O3:(RO2+R2O5)のモル比が約(1〜1.3):(1〜1.4):(1.2〜4.2)の中に入るようにした。約1:1.22:1.7のモル比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物をマッフル炉中1150℃で5時間溶融させてから、急冷させた。
5.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)急冷後の結晶化率:結晶は見出されなかった。
(b)950℃で3日後の結晶化率:1容量%未満の結晶(スピネル)が見出された。
粘度、比電気抵抗率、PCT、およびTCLPは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がC−106のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
上述の本発明の好ましい実施形態の開示は、説明し描写することを目的として提供されたものである。それは、すべてを網羅したり、本発明を開示されたそのままの形態に限定したりすることを意図したものではない。本明細書に記載された実施形態の各種の変形や修正は、上述の開示を参照すれば、当業者には明らかであろう。本発明の範囲は、本明細書に添付された特許請求項およびそれらの等価物によってのみ定義される。
さらに、本発明の代表的な実施形態の記載においては、本発明の方法および/またはプロセスを特定の順序の工程として、詳細に説明してきた。しかしながら、その方法またはプロセスが本明細書において言及された特定の順序の工程に依存しないという限りにおいて、その方法またはプロセスは、上述の特定の順序の工程に限定されるべきものではない。当業者のよく認識しているところであるが、他の工程の順序も可能であろう。したがって、本明細書において言及された特定の順序の工程は、特許請求項を限定するものと考えてはならない。さらに、本発明の方法および/またはプロセスを目的とした特許請求項は、書かれた順序のそれらの工程を実施することに限定されるべきではなく、順序は変更することが可能であって、それでもなお本発明の精神と範囲の中にあるということは、当業者ならば容易に理解できるであろう。
Claims (21)
- ガラスの中に廃棄物を固定化して、高濃度の廃棄物構成成分(廃棄物担持量)を達成するためのプロセスであって:
放射性核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れを、フッ素ならびに、実質的に約1〜約1.3モル部の1価カチオンの酸化物(R2O)および2価カチオンの酸化物(RO)の組合せ、約1〜約1.4モル部の3価カチオンの酸化物(R2O3)、ならびに約1.2〜約4.2モル部の4価カチオンの酸化物(RO2)および5価カチオンの酸化物(R2O5)の組合せからなる高重合ホウケイ酸ガラスを形成することが可能な混合物が得られるような割合のガラス形成性成分と組み合わせる工程であって、ここでSiO2が30質量パーセントよりも高い量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約1〜約3質量パーセントの間の量で存在している、工程;
前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;および
冷却させることにより前記廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを固化させて、前記高重合ホウケイ酸ガラスを形成させる工程、
を含むプロセス。 - 廃棄物を固定化させるためのプロセスであって:
放射性核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れを、フッ素ならびに、実質的に約1〜約1.3モル部の1価カチオンの酸化物(R2O)および2価カチオンの酸化物(RO)の組合せ(アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む)、約1〜約1.4モル部の3価カチオンの酸化物(R2O3)(アルミナ、酸化ホウ素、および酸化第二鉄を含む)、ならびに約1.2〜約4.2モル部の4価カチオンの酸化物(RO2)および5価カチオンの酸化物(R2O5)(シリカ、ジルコニア、チタニア、および酸化リンを含む)の組合せからなる高重合ホウケイ酸ガラスを形成することが可能な混合物が得られるような割合のガラス形成性成分と組み合わせる工程であって、ここでSiO2が30質量パーセントよりも高い量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約1〜約3質量パーセントの間の量で存在している、工程;
前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;および
冷却させることにより前記廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを固化させて、前記高重合ホウケイ酸ガラスを形成させる工程、
を含むプロセス。 - 前記溶融工程を約1200℃までの温度で実施する、請求項1または請求項2に記載のプロセス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、約1150〜約1200℃の温度で2〜10パスカル・秒の粘度を有する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが約15未満の計算重合度(K)を有する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが約7未満の計算重合度(K)を有する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、約1150℃で1容量パーセント未満の結晶化率および約950℃で3日後に2容量パーセントまでの結晶化率を有する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、ガラス固化溶融装置において処理する際に受容可能な、約1150℃で約1.4Ωcm〜約10Ωcmの間の範囲の比電気抵抗率を有する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、米国高レベル廃棄物処分場において受容可能な、ホウ素については約1.19グラム/平方メートル/日未満、リチウムについては約0.69グラム/平方メートル/日未満、そしてナトリウムについては約0.95グラム/平方メートル/日未満の浸出条件に適合する、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスがフッ素を約1.2〜約2.5質量パーセントの間の量で含む、請求項1または請求項2に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
- 約1〜約1.3モル部の1価カチオンの酸化物(R2O)および2価カチオンの酸化物(RO)の組合せ;約1〜約1.4モル部の3価カチオンの酸化物(R2O3);約1.2〜約4.2モル部の4価カチオンの酸化物(RO2)および5価カチオンの酸化物(R2O5)の組合せ;から実質的になるホウケイ酸ガラスであって、ここでSiO2が30質量パーセントよりも高い量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約1〜約3質量パーセントの間の量で存在している、ホウケイ酸ガラス。
- 約1〜約1.3モル部の1価カチオンの酸化物(R2O)および2価カチオンの酸化物(RO)の組合せ(アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む);約1〜約1.4モル部の3価カチオンの酸化物(R2O3)(アルミナ、酸化ホウ素、および酸化第二鉄を含む);約1.2〜約4.2モル部の4価カチオンの酸化物(RO2)および5価カチオンの酸化物(R2O5)(シリカ、ジルコニア、チタニア、および酸化リンを含む);ならびに約1〜3質量%のフッ素の組合せ;から実質的になるホウケイ酸ガラスであって、ホウケイ酸ガラスであって、ここでSiO2が30質量パーセントよりも高い量で存在し、B2O3が8.7〜15.3質量パーセントの間の量で存在し、Al2O3が7〜15.1質量パーセントの間の量で存在し、CaOが0.2〜2.3質量パーセントの間の量で存在している、ホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、約1150〜約1200℃の温度で2〜10パスカル・秒の粘度を有する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが約15未満の計算重合度(K)を有する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが約7未満の計算重合度(K)を有する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、約1150℃で1容量パーセント未満の結晶化率および約950℃で3日後に2容量パーセントまでの結晶化率を有する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、ガラス固化溶融装置において処理する際に受容可能な、約1150℃で約1.4Ωcm〜約10Ωcmの間の範囲の比電気抵抗率を有する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスが、米国高レベル廃棄物処分場において受容可能な、ホウ素については約1.19グラム/平方メートル/日未満、リチウムについては約0.69グラム/平方メートル/日未満、そしてナトリウムについては約0.95グラム/平方メートル/日未満の浸出条件に適合する、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
- 前記ホウケイ酸ガラスがフッ素を約1.2〜約2.5質量パーセントの間の量で含む、請求項12または請求項13に記載のホウケイ酸ガラス。
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