KR20130012127A - 이온 특화 미디어를 사용한 동위원소 특화 분리 방법 및 유리질화 방법 - Google Patents

이온 특화 미디어를 사용한 동위원소 특화 분리 방법 및 유리질화 방법 Download PDF

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쿠리온, 인크.
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Abstract

본 발명은 액체 방사성 폐기물으로부터 특정 방사성 동위원소를 분리, 고립 또는 제거하기 위한 장치, 공정 및 방법에 관한 것으로, 이들 공정 및 방법은 동위원소 특화 미디어(ISM)를 채택한다. 소정의 실시예에 있어서, 상기 공정 및 방법은, 통상 ISM과 분리 동위원소의 유리질화 단계를 추가로 포함하며; 이 동위원소 특화 유리질화(ISV)는 장기 저장 또는 다른 배치를 위한 방사성 동위원소를 마련하는 대규모 계획의 단계이다. 다양한 ISM이 개시된다.

Description

이온 특화 미디어를 사용한 동위원소 특화 분리 방법 및 유리질화 방법 {ISOTOPE-SPECIFIC SEPARATION AND VITRIFICATION USING ION-SPECIFIC MEDIA}
관련 출원의 교차 참조
본 출원은 2010년 3월 9일에 출원된 미국 가출원 번호 제61/312,029호의 우선권을 주장한다.
정부지원 조사 또는 개발에 대한 언급
적용불가.
본 발명은 방사성 폐기물의 처리 방법, 특히 방사성 폐기물로부터 특정 방사성 동위원소를 분리하는 방법에 관한 것이다.
특정 방사성 동위원소를 분리하고 관리하는 기능은 깨끗하고, 안전하며 안정한 방사성 폐기물 관리에 필수적이며, 차례로 원자력의 안전하고 비용 효율적인 사용을 위해 필수적이다. 핵 발전소에 있어서, 방사성 동위원소는 경수 핵 원자로의 제1 및 제2 물 루프(water loop)로 누출되고, 이러한 누출은 핵 연료의 붕괴뿐만 아니라 (원자로 중심으로부터의 방사선의 노출을 통한) 원자로 요소의 핵 활성화의 불가피한 결과이다.
폐기물 소재의 특정 방사성 동위원소의 농도는 통상 폐기물 소재의 폐기물 분류(예컨대, A등급, B등급, C등급)를 결정한다. 차례로, 폐기물의 폐기물 분류는 폐기물 소재의 보관 및 폐기 요구 사항을 기술한다. 그 결과, (B등급 또는 C등급와 같은) 높은 등급을 받은 폐기물 소재는 엄격한 보관 및 페기 요구 사항에 직면하며, 관리하는 데에 많은 비용이 들고, 소수의 장소에만 법적으로 보관이 가능하다. 따라서, 폐기물 분류를 결정하는 이러한 특정 방사성 동위원소를 그 폐기물 소재에서 분리 또는 제거하여 높은 등급을 받는 폐기물 소재의 양과 부피를 제한하는 것이 바람직하다. 이 점에서, Cs-137의 분리, Sr-90, Ni-63, Tc-99, Am-241, Co-58, Co-60 및 우라늄의 여러 동위원소를 분리하는 시스템, 방법 및 공정이 특히 바람직하다. 예컨대, 고형화(solidification) 또는 유리질화(vitrification)를 통해, 장기 저장 또는 페기를 위한 해당 특정 방사성 동위원소의 처리에 대한 기술을 용이하게 이와 협동하는 것이 또한 바람직할 것이다.
이온 특화 미디어는 폐기물 등급을 결정하는 동위원소를 선택적으로 제거한다. 본 발명의 목적은, 폐기물 등급을 결정하는, 특히 세슘-137, 니켈-63 및 스트론튬-90과 같은 방사성 동위원소를 현장 저장소를 위한 소량 패키지로 만들어서, 부지밖 폐기를 위한 낮은 등급 폐기물의 체적을 늘리는 것이다.
본 발명은, 소정의 그 실시예에 있어서, 방사성 폐기물로부터의 특정 방사성 동위원소의 분리, 고립, 또는 제거(집합적으로, 분리)를 위한 공정, 방법 및 장치를 포함하며, 해당 공정 및 방법은 동위원소 특화 미디어(isotope-specific media, ISM)를 채택한다. 소정의 실시예에 있어서, 공정 및 방법은 동위원소 특화 미디어를 통상 갖는 분리된 동위원소의 유리질화를 추가로 포함하며, 이 동위원소 특화 유리질화는 종종 장기 저장 또는 다른 배치를 위해 방사성 동위원소를 마련하는 여러 과정의 단계이다. 소정의 실시예에 있어서, 본 발명은 유리질화를 위해 ISM으로 특정 방사성 동위원소의 동위원소 특화 재생을 포함한다.
다양한 실시예에 있어서, ISM은 다공성 미세구(microsphere) 또는 허쉐라이트(Herschelite)와 같은 다공성 미네랄 물질을 포함하며, 모든 이들 미디어 소재는 미디어 무게당 넓은 반응 면적을 제시한다. 이러한 다공성 또는 고도의 다공성 미디어는 다른 폐기물 소재로부터 방사성 동위원소를 분리하고 보유한다. 방사성 동위원소는, 미디어 입자 또는 성분과 접촉하면, 동위원소 특화 미디어의 반응 표면적 또는 다공성 구조의 사이 공간 내에 보유된다. 다수의 실시예에 있어서, 미디어는 개별 동위원소 특화 미디어가 분리하도록 구성된 특정 방사성 동위원소에 내장, 함침 또는 코팅된다. 일반적으로, 본 발명에 사용된 각 유형의 ISM은 특정 동위원소 또는 특정군 또는 그룹의 동위원소를 분리하도록 선택된다.
본 발명의 다수의 실시예에 있어서, 액체 폐기물로부터의 특정 방사성 동위원소의 ISM 기반 분리는 액체 폐기물을 변형된 이온 교환 컬럼(이하 "ISM 컬럼")을 통해 흘리는 것을 포함하며, 상기 액체는 ISM 컬럼을 통과하며 ISM은 액체 내에 특정 방사성 동위원소를 유인 및 보유하며, 그 후에 방사성 동위원소는 컬럼에서 ISM과 잔류하지만 액체는 컬럼을 나간다. 소정의 실시예에 있어서, 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM은 컬럼 용기에서 제거되어 유리질화를 위한 도가니(crucible) 또는 용융기(melter)로 이송된다. 소정의 실시예에 있어서, 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM은 컬럼 용기에 잔류하고 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM의 유리질화가 컬럼 용기 내부에서 일어난다. 컬럼 용기 내부에서 유리질화가 일어나는 해당 실시예에 있어서, 컬럼 용기는 최종 폐기품을 위한 장기 저장 베슬(vessel) 및 유리질화 도가니로 작용하도록 채택된 캐니스터를 통상 포함한다. 소정의 경우에, 캐니스터는 스테인리스 스틸 또는 유사한 소재의 외층, 절연 중간층, 및 열 분해, 용융 및 방사성 동위원소를 지닌 ISM의 유리질화를 위해 도가니 또는 모듈로 작용하는 흑연 또는 이와 유사한 소재의 내부층 (또는 라이너 층)을 포함하고, 소정의 실시예에 있어서, 흑연 내부층은 방사성 동위원소를 지닌 ISM의 유도 가열을 위한 발열체(susceptor)로 작용한다. 이 소정의 실시예에 있어서, ISM은 유리질화 공정을 초기화하도록 증진하거나 이를 돕는 소재와 혼합된다. 방사성 동위원소를 지닌 ISM의 열 분해, 용융 및 유리질화는 유도 가열 또는 초단파 가열로 통상 달성되지만, 본 발명에서는 열 분해, 용융 및 유리질화 이외의 방법이 또한 호환가능하다.
본 발명의 상기 및 추가 기능은 도면과 함께 기술된 이후의 발명의 상세한 설명에서 더 명확하게 이해될 것이다:
도1은 액체 방사성 폐기물 소재에서 특정 방사성 동위원소를 분리하기 위한 ISM 기반 시스템을 포함하는 방사성 폐기물 소재를 처리하기 위한 시스템의 일 예를 도시한 블록도이다;
도2a는 액체 방사성 폐기물 소재에서 특정 방사성 동위원소를 분리하기 위한 ISM 기반 시스템에서 사용하기 위한 유리계 미세구의 전자 현미경 화상의 사진이다;
도2b는 액체 방사성 폐기물 소재에서 특정 방사성 동위원소를 분리하기 위한 ISM 기반 시스템에 사용하기 위해 이후에 사용되거나 변형되는 유리계 미세구를 형성하기 위한 하나의 공정을 도시하는 도표이다;
도2c는 액체 방사성 폐기물 소재에서 특정 방사성 동위원소를 분리하기 위한 ISM 기반 시스템에서 사용할 수 있는 허쉐라이트 소재의 전자 현미경 화상의 사진으로, 상기 화상은 대략 1050x 배율로 허쉐라이트를 도시한다;
도3a는 본 발명에 따른 ISM 컬럼의 일 실시예의 사시도이다;
도3b는 도3a에 도시된 실시예의 하향식(top-down) 도면으로, 도3c에 도시된 단면이 취해진 선을 도시한다;
도3c는 도3a 및 도3b에 도시된 실시예의 단면도이다;
도4는 직렬로 사용되는 다중 ISM 컬럼을 도시하는 것으로, 본 발명의 일 실시예의 도면이다.
도5는 ISM 컬럼이 다른 방사성 폐기물 처리 공정의 오프 가스(off-gas)로부터 방사성 동위원소를 분리하는데 사용되는, 본 발명의 일 실시예의 도면이다.
도6은 본 발명에 따른 ISM 칼럼의 다른 실시예의 단면도이다.
본 발명은, 소정의 그 실시예에 있어서, 방사성 폐기물로부터 특정 방사성 동위원소의 분리, 고립, 또는 제거(집합적으로, 분리)를 위한 공정 및 방법을 포함하며, 해당 공정 및 방법은 동위원소 특화 미디어(ISM)를 채택한다. 소정의 실시예에 있어서, 공정 및 방법은 통상 ISM과 분리된 동위원소의 유리질화를 추가로 포함하며, 이 동위원소 특화 유리질(ISV)은 종종 장기 저장 또는 다른 배치를 위해 방사성 동위원소를 마련하는 여러 과정의 단계이다. 다수의 경우에, ISM을 이용한 동위원소 분리와 동위원소 특화 유리질화 모두를 이용한 통합 공정(즉, 통합된 ISM/ISV 공정)은 방사성 폐기물을 처리하기 위한 대형 시스템의 일부이다.
다양한 실시예에 있어서, ISM은 미디어 무게당 넓은 반응 표면적을 나타내는 다공성 미세구를 포함한다. 예컨대, ISM에 대해서, 본 발명의 소정의 실시예는 약 10 내지 100 미크론의 평균 직경, 그램당 100 내지 200 평방 미터의 외부 및 내부 표면적 및 대략 35% 내지 40%의 총 다공도를 갖는 유리계 미세구를 사용한다. 다른 실시예는 허쉐라이트, 그램당 대략 500 평방 미터의 외부 및 내부 합계 표면적을 갖는 다공성 미네랄 물질에 기반 또는 이를 함유한 ISM을 이용한다. 이러한 다공성 또는 고도의 다공성 미디어는 다른 폐기물 소재에서 방사성 동위원소를 분리하고 보유한다. 방사성 동위원소는, 미디어 입자 또는 성분과 접촉하게 될 때, ISM의 반응 표면적 상에 보유되거나 다공성 구조의 내부 공간 내에 보유된다. 다수의 실시예에 있어서, 미디어는 개별 ISM이 분리하도록 적용된 특정 방사성 동위원소에 내장, 함침 또는 코팅된다. 따라서, 예컨대, 액체에서 세슘 동위원소를 분리하는 데 사용되는 ISM의 일 유형은 세슘을 함유한 유리계 미세구를 포함하며, 이 세슘 함유 유리계 미세구는 세슘 동위원소를 유인하여 이를 보유하는 데에 특히 효과적이다. 통상, 본 발명에 사용된 ISM의 각 유형은 특정 동위원소 또는 동위원소의 특정군 또는 그룹을 분리하도록 선택된다.
도1은 ISM/ISV 공정이 일 요소인 대형 시스템의 일 실시예를 도시한다. 도시된 바와 같이, 핵 반응로(10)로부터의 방사성 폐기물 소재는 폐기물 소재가 물(이후로, 방사성 동위원소의 농도를 자체 함유하게 됨)에 잠겨 있는 폐기물 탱크(20)로 우선 이송된다(15). 이 단계에서 액체 및 고체 폐기물 모두를 포함하는 폐기물 소재는 폐기물 탱크(20)로부터, (폐기물 탱크(20)로부터의 물을 포함한) 액체 폐기물이 고체 폐기물에서 분리되는 액체/고체 분리 시스템(30)으로 이송된다(25). 액체/고체 분리 시스템(30)으로부터, 고체 폐기물은 안정화(34) 및 저장(36) 단계로 진행한다(32). 소정의 경우에, 고체 폐기물과 혼합된 습기 또는 액체가 액체/고체 분리 시스템 (30)에 의해 고체 폐기물로부터 모두 분리되지는 않을 수도 있으며, 이 경우에 이 폐기물은 안정화 및 저장 단계가 상이하게 진행될 것이다.
액체/고체 분리 시스템(30)으로부터, 고체 폐기물 소재가 실질적으로 없는 액체 폐기물은 액체 처리 시스템(40)으로 진행한다(38). 도1에 도시된 것과 같은 소정 실시예에 있어서, 액체 처리 시스템(40)은 특정 동위원소의 분리를 위한 ISM 기반 시스템(42)과 액체 폐기물로부터 삼중수소를 제거하기 위한 삼중수소 제거 시스템(44)을 포함한다. 액체 폐기물로부터 ISM에 의해 제거된 분리 동위원소(52)는 안정화(54)되고 저장(56) 또는 (최종 배치 또는 관련된 특정 동위원소에 종종 따른 저장 조건을 포함한) 다른 배치를 위해 이동된다. 액체 폐기물로부터 제거된 삼중수소는 자체 배치(66)로 진행(64)하여, 통상 복구된 삼중수소는 가치 생성물(valuable product)이 된다. 특정 방사성 동위원소 및 삼중수소가 상당히 제거된 액체(주로 물)는 통상 반응기(10) 내에서 재순환(70)되며, 여기서 반응기(10) 내로 공급된 다른 물(72)과 합쳐진다. 소정의 실시예에 있어서, 액체 처리 시스템(40)에서 나온 액체는 재순환을 위해 반응기(10)로 진행하지 않고 저등급 폐기물을 위한 저장소로 진행한다.
본 발명의 다수 실시예에 있어서, 액체 폐기물로부터의 특정 방사성 동위원소의 ISM 기반 분리는 변형된 이온 교환 컬럼(이하 "ISM 컬럼")을 통해 액체 폐기물을 흘리는 단계를 포함하며, 상기 액체는 ISM 컬럼을 통과하고 ISM은 액체 내의 특정 방사성 동위원소를 유인 및 보유한 후, 방사성 동위원소는 컬럼 내에서 ISM과 잔류하지만 액체는 컬럼을 빠져나온다.
다수의 ISM 소재가 본 발명에 의해 시도된다. ISM 기반 동위원소 분리에 사용되는 다수의 미디어는 다공성 유리 또는 다공성 유리계 소재를 포함한다. ISM 기반 동위원소 분리에 사용되는 다수의 미디어는 소정 형태의 허쉐라이트 또는 하나 이상의 허쉐라이트 유도체(Herschelite derivative)를 포함한다. ISM 기반의 동위원소 분리에 사용되는 다수의 미디어는 소정의 미네랄 소재 또는 미네랄계 소재를 포함한다. 컬럼에서 사용되는 ISM의 특성은 통상 제거될 동위원소에 의존한다. 예컨대, 소정 실시예에 있어서, 세슘의 분리를 위한 미디어(즉, 세슘 특화 미디어)는 변형된 허쉐라이트((Na,Ca,K)AlSi2O6 ㆍ3H2O)를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 세슘 특화 미디어는 칼륨 코발트 헥사시아노페레이트(potassium cobalt hexacyanoferrate , "KCCF")로 변형된 (즉, 이것과 혼합되고 이것으로 코팅되고 또는 이것에 함침된) 허쉐라이트를 포함한다. 소정의 실시예 있어서, 스트론튬 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 스트론튬 특화 미디어)는 하이드록시아파타이트(hydroxyapatite)로 변형된 유리계 미세구( "HA 미세구")를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 테크네튬(technetium) 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 테크네튬 특화 미디어)는 세틸트리메틸암모늄(cetyltrimethylammonium; "CTMA")으로 변형된 허쉐라이트를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 테크네튬 특화 미디어는 제올라이트의 표면 양이온의 일부가 CTMA와 같은 고분자량 계면 활성제로 대체되는, 제올라이트와 같은 계면 활성제-변형 제올라이트(SMZ)를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 니켈 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 니켈 특화 미디어)는 허쉐라이트 또는 HA 미세구를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 코발트 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 코발트 특화 미디어)는 허쉐라이트 또는 HA 미세구를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 납 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 납 특화 미디어)는 허쉐라이트 또는 HA 미세구를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 아이오딘(iodine) 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 아이오딘 특화 미디어)는 은으로 함침된 허쉐라이트를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 비소 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 비소 특화 미디어)는 철로 함침된 허쉐라이트를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 셀레늄 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 셀레늄 특화 미디어)는 철로 함침된 허쉐라이트 또는 CTMA로 변형된 HA 미세구를 포함한다. 소정의 실시예에 있어서, 안티몬 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 안티몬 특화 미디어)는 철로 함침된 허쉐라이트 또는 CTMA로 변형된 HA 미세구를 포함한다. 소정 실시예에 있어서, 아메리슘 동위원소의 분리를 위한 미디어(즉, 아메리슘 특화 미디어)는 HA 미세구를 포함한다. 액체 폐기물로부터의 분리를 위한 기타 ISM은 니켈, 코발트, 납, 철, 안티몬, 아이오딘, 셀레늄, 아메리슘, 수은, 불소, 플루토늄 및 우라늄의 분리를 위한 미디어를 포함한다. 본 발명에 의해 달성된 ISM은 Ni-63, Co-58, Co-60, Fe-55, Sb-125, I-129, Se-79, Am-241 및 Pu-239를 포함한 동위원소를 그 목표로 하지만 이에 국한되지 않는다. 본 발명의 소정 실시예에서 사용된 다른 미디어는 다른 양이온의 적어도 일부가 칼슘으로 대체되고 다른 양이온이 종종 스트론튬, 주석, 또는 은과 같은 이온인 변형된 형태의 하이드록시아파타이트를 포함한다. 본 발명의 소정 실시예에 사용되는 다른 미디어는 제올라이트가 하나 이상의 음이온이나 양이온 계면 활성제로 변형된 SMZ를 포함한다. 본 발명의 소정 실시예에 사용되는 다른 미디어는 철 또는 은으로 함침된 유리계 미세구를 포함한다. 본 발명의 소정 실시예에 사용되는 다른 미디어는 은 함침 제올라이트를 포함한다. 본 발명의 소정 실시예에 사용되는 다른 미디어는 은-변형 지르코늄 산화물, 은-변형 망간 산화물 및 철-변형 규산 알루미늄을 포함한다. 통상, 허쉐라이트, 은 함침 허쉐라이트, 철 함침 허쉐라이트, KCCF로 변형된 허쉐라이트, CTMA로 변형된 허쉐라이트, HA 미세구, CTMA로 변형된 HA 미세구 및 KCCF로 변형된 HA 미세구를 포함한 다수의 미디어는, 액체 폐기물로부터 하나 이상의 특정 방사성 동위원소를 분리하는 데에 사용된다. 본원에 제시된 미디어는 일 예이며 ISM 기반의 동위원소 분리 시스템 및 공정에 사용되는 전체 소재 목록을 구성하지 않는다. 일부 컬럼은 두 개 이상의 미디어의 조합물을 포함한다.
본 발명의 다양한 실시예에 있어서, ISM 컬럼은 다공성 미세구, 특히 유리계 미세구 형태인 ISM을 포함한다. 도2a는, 예컨대 스트론튬을 분리하는 데에 사용된 HA-변형 유리계 미세구의 전자 현미경 화상 사진이다. 도2b는 다공성 유리계 미세구의 일 형태가 마련된 하나의 공정을 도시한다. 공정의 소정 실시예는 나트륨, 칼슘 및 붕소를 포함한 혼합물로부터 제조된 유리 비드(210)로 시작한다. 유리 비드(210)는 알칼리 pH로 인산 칼륨 용액(또는 이와 유사한 인산염 용액)과 혼합(215)되며; 다수의 실시예에 있어서, 용액은 수산화 칼륨 또는 다른 수산기 공급원을 또한 포함한다. 나트륨, 칼슘 및 붕소 이온은 유리로부터 해리됨에 따라, 유리 비드(210)의 표면을 시작으로, 인산 및 수산화 이온은 비드의 무반응 유리 코어(221)를 둘러싼 비정질 인산 칼슘층(223)을 형성하도록 비드에 잔류한 칼슘과 반응한다. 인산 및 수산화 이온이 유리 코어(221) 상에서 계속 작용함에 따라, 무반응 코어는 수축(231)하고 비정질 인산 칼슘층(233)은 성장한다. 동시에, 유리 코어 상의 반응 지점에서 가장 먼 비정질 인산 칼슘은, 용액에서 견인된 수산화 이온과 함께, 하이드록시아파타이트(HA)층(235)으로 안정화하기 시작한다. 유리 코어가 비정질 인산 칼슘(243)을 형성하도록 계속 수축(241)하고 반응함에 따라 HA층은 계속 성장한다(245). 이 프로세스의 최종 결과는 실질적으로 HA로 구성된 다공성 미세구(250)이다. 본 발명의 다양한 실시예에 있어서, ISM 컬럼은 허쉐라이트 또는 변형된 허쉐라이트 소재를 포함한다. 도2c는 허쉐라이트 소재의 전자 현미경 화상 사진이다.
도3a, 도3b 및 도3c는 본 발명에 따른 ISM 컬럼의 일 실시예를 도시한다. 도3a는 유입 라인(320)과 유출 라인(325)에 연결된, (도시된 실시예에서는, 실린더이지만 다른 형태도 가능한) 컬럼 용기(310)의 사시도를 나타낸다. 도3b는 도3c에 도시된 단면도이 취해진 선을 도시하는, ISM 컬럼의 하향도를 나타낸다. 도3c에서 단면도로 도시된 바와 같이, 컬럼 튜브는 비드형 ISM(330)로 주로 충진되며; 다수의 실시예에 있어서, ISM(330)은 상기에서 기술된 바와 같이 유리계 미세구 또는 이와 유사한 물질을 포함한다. 딥 튜브(340)는 컬럼 용기(310)의 상단으로부터 컬럼 내부로, 거의 컬럼 용기(310)의 하단으로 연장한다. 분배 링(345)은 딥 튜브 (340)의 하단부에 연결된다. 방사성 동위원소를 함유한 액체 폐기물 소재가 (도3c에서 화살표로 표시된 방향으로 이동하는) 유입 라인(320)을 통해 컬럼으로 진입할 때, 액체는 딥 튜브(340) 아래로 진행하여 분배 링(345)에 이른다. 분배 링(345)은 컬럼 폭에 걸쳐 액체를 분산시키고, 액체는 ISM(330)으로 충진된 공간으로 진입한다. 액체가 펌프되거나, 이와는 달리 유입 라인(320)과 딥 튜브(340)를 통해 컬럼 내로 강제됨에 따라, 액체는 ISM 공간을 통해 상승하여 다공성 ISM(330)을 지나 이를 통과하도록 강제된다. 액체가 ISM(330) 근처에서 이를 통과함에 따라, 미디어는 액체에 의해 운반된 특정 방사성 동위원소를 유인하고 유지하여, 액체로부터 이들 방사성 동위원소를 분리한다. ISM(330)을 통과하도록 강제된 액체는 컬럼 용기(310)의 상단에서 출구 라인(325)를 통해 컬럼을 나간다.
액체가 컬럼 내부에서 ISM(330)을 계속 통과함에 따라, ISM(330)은 방사성 동위원소를 계속 분리 및 보유한다. 종국에, 분리된 방사성 동위원소가 미디어 상의 거의 모든 가용 보유 지점을 대부분 충진하게 되면, ISM(330)은 추가 진입 액체 폐기물 소재로부터 방사성 동위원소를 효과적으로 여과 또는 분리하는 것을 중단한다. 이 시점에서, 액체 폐기물 소재의 컬럼으로의 추가는 중단되고, 현재 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM(330)은 최종 저장 또는 배치에 대한 추가 처리를 실시한다. 소정 실시예에 있어서, 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM 비드는 컬럼 용기(310)에서 제거되어 추후 처리를 위한 저장 용기로 운송된다. 분리된 방사성 동위원소를 갖는 ISM 미드는 컬럼 용기(310)에서 제거되어 유리질화를 위한 도가니 또는 용융기로 이송된다. 소정 실시예에 있어서, 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM(330)은 컬럼 용기(310)에 잔류하고, 분리된 방사성 동위원소를 지닌 ISM(330)의 유리질화는 컬럼 용기(310) 내에서 이루어진다.
유리질화가 컬럼 용기(310)에서 이루어지는 이러한 실시예에 있어서, 컬럼 용기(310)는 최종 폐기품을 위한 장기 저장 베슬 및 유리질화 도가니로 작용하도록 채택된 캐니스터를 통상 포함한다. 소정의 경우에, 캐니스터는 스테인리스 스틸 또는 유사한 소재의 외층, 중간 절연층 및 방사성 동위원소를 지닌 ISM(330)의 열 분해, 용융 및 유리질화를 위해 도가니로 작용하도록 흑연 또는 이와 유사한 소재의 내부층(또는 라이너 층)을 포함한다. 소정의 실시예에 있어서, 흑연 내부층은 ISM(330)의 유도 가열을 위한 발열체로 작용한다. 이 소정의 실시예에 있어서, ISM(330)은 유리질화 공정을 초기화하는 것을 증진하거나 이를 돕는 소재와 혼합된다. 방사성 동위원소를 지닌 ISM(330)의 열 분해, 용융 및 유리질화는 유도 가열 또는 초단파 가열로 통상 달성되지만, 열 분해, 용융 및 유리질화 이외의 방법 또한 본 발명과 호환가능하다. 소정 실시예에 있어서, ISM 및 방사성 동위원소의 유리질화는 본 발명과 동일한 발명자에 의해 미국 특허 출원 번호 제12/985,862호에 개시된 것과 유사한 공정으로 수행된다. 다수의 실시예에 있어서, 딥 튜브(340) 및 분배 링(345)은 ISM(330)과 더불어 열분해, 용융 및 유리질화를 견딜 수 있을 세라믹 또는 다공성 흑연 소재 또는 이와 유사한 소재로 제조되며; 이 실시예에 있어서, 딥 튜브(340) 및 분배 링(345)은 최종 유리질화 폐기품으로 둘러싸이게 된다. 소정의 실시예에 있어서, 딥 튜브(340) 및 분배 링(345)은 ISM(330)와 함께 유리질화를 경험할 소재로 제조되고; 따라서, 딥 튜브(340) 및 분배 링(345)은 동일한 유리질화된 최종 폐기품의 일부가 된다. 다른 실시예에 있어서, 딥 튜브(340) 및 분배 링(345)은 유리질화 공정이 시작되기 전에 컬럼 용기(310)에서 제거된다.
도4는 별도의 다른 방사성 동위원소를 구분된 컬럼으로 제거하기 위해 액체 폐기물 소재가 다수의 ISM 컬럼(401, 402 403)을 통과하는 본 발명의 일 실시예를 도시한다. 도3c에서와 같이, 각 ISM 컬럼은 컬럼 용기, 딥 튜브, 분배 링, 유입 라인, 유출 라인 및 비드형 ISM을 포함한다. 도시된 실시예에서, 액체 폐기물은 제1 딥 튜브(441) 및 유입 라인(421)을 통해 제1 컬럼(401)으로 진입한다. 액체가 제1 딥 튜브(441)와 제1 분배 링(446)로부터, 세슘 동위원소를 액체에 포획하도록 선택된, 도시 목적으로 본 일례에서 KCCF로 변형된 허쉐라이트를 포함하는, 제1 ISM(431)으로 통과한다. 제1 컬럼(401)로부터, 액체는 제2 라인(422)를 통해 제2 컬럼(401)으로 진행하여; 액체는 제2 딥 튜브(442) 및 분배 링(447)을 통해 제2 ISM(432) 내로 통과한다. 도시할 목적으로, 제2 컬럼(402)의 미디어는 액체로부터 스트론튬 동위원소 및 기타 악티니드(actinide)을 분리하도록 선택된 HA 미세구를 포함한다. 액체는 제2 컬럼(402)으로부터 제3 라인(423)을 통해 나와서 제3 컬럼(403) 내로 통과하고; 액체는 제3 딥 튜브(443) 및 분배 링(448)을 통해 제3 ISM(433) 내로 통과한다. 도시할 목적으로, 이 제3 컬럼(403)의 미디어는 액체로부터 테크네튬 동위원소를 분리하도록 선택된, 계면 활성제-변형 제올라이트 및 CTMA로 변형된 허쉐라이트의 혼합물을 포함한다. 이제, 세슘, 스트론튬 및 테크네튬 동위원소가 상당히 제거된 액체는 유출 라인(425)을 통해 제3 컬럼(403)에서 나온다. 이 방식으로, 각 컬럼(401, 402, 403)은 상이한 세트의 방사성 동위원소를 분리 및 포획하고, 각 컬럼은 고유의 특정 세트의 방사성 동위원소에 대한 요구 사항에 따라 폐기되도록 진행한다. 소정의 실시예에 있어서, 액체로부터 저등급 동위원소를 분리하는 소정의 컬럼은 액체로부터 고등급의 동위원소를 분리하는 다른 컬럼보다 낮은 폐기 등급을 받을 것이다. 도시된 실시예의 ISM 컬럼 순서(세슘, 스트론튬, 테크네튬)는 일 실시예에 불과하며 다른 컬럼 순서가 가능하다는 것을 알 것이다. 또한, 상이한 특정 동위원소를 분리하도록 구성된 다른 형태의 컬럼이 본 발명에서 가능하며 포함될 수 있다는 것을 또한 알 것이다. 도4의 목적을 위한 일 예로 제시된 것 이외의 상이한 미디어가 가능하다는 것을 또한 알 것이다.
도5는 본 발명에 따른 ISM 컬럼이 다른 폐기물 처리 시스템의 오프-가스로부터 방사성 동위원소를 분리하도록 채택된 본 발명의 다른 실시예를 도시한다. 도시된 실시예에 있어서, 용융기(480)는 유입 라인(475)에서 고체 및 액체 방사성 폐기물 소재의 슬러리 혼합물 또는 고체 방사성 폐기물 소재("유입 폐기물 소재")를 수용한다. {줄 용융기(joule melter), 초단파계 용융기, 유도 가열 도가니 등을 포함하는 다양한 용융기가 이 장비와 호환가능하다는 것을 알 것이다.} 이 유입 폐기물 소재는 유입 폐기물 소재를 열 분해하도록 가열되어 폐기물 소재가 용융 상태(A)를 달성하게 된다. 그 후에, 열분해 및 용융된 폐기물 소재는 치밀하고, 고형화되고, 종종 유리질화된 최종 고체 폐기품(B)으로 냉각된다(또는 냉각되는 것이 허용됨). 유입 폐기물 소재의 열 분해 중에, 폐기물 소재(A)가 용융 상태로 있는 기간 중에, 및 유리질화 공정 중에, 폐기물 소재는 방사성 동위원소를 지닌 가스 및 증기(C)를 배출한다. 방사성 동위원소를 지닌 이들 가스 및 증기는 용융기 유출 라인(485)을 통해 용융기(480)를 나가서 응축기(495)로 진입하여, 여기서 방사성 동위원소를 지닌 가스와 증기는 방사성 동위원소를 지닌 액체로 전환된다. 방사성 동위원소를 지닌 액체는 컬럼 유입 라인(520)을 통해 ISM 컬럼(501)으로 진행하며, 여기서 방사성 동위원소를 지닌 액체는 딥 튜브(540), 분배 링(545) 및 ISM(530)을 통과하며, 여기서 특정 방사성 동위원소는 미디어에 의해 분리 및 보유된다. 그 후에, 액체는 컬럼 유출 라인(525)을 통해 ISM 컬럼(501)으로 방출된다. 본 실시예에 있어서, ISM 컬럼은 원래 유입되는 폐기물 소재의 안정화 단계에서 보유 및 안정화되지 않은 방사성 동위원소를 분리 및 격리시킨다.
도6은 본 발명에 따른 ISM 컬럼의 대안 실시예를 도시한다. (도3c, 도4 및 도5와 같은) 이전에 도시된 몇몇 실시예에서, 액체 폐기물 소재는 딥 튜브를 통해 컬럼으로 진입하여, 컬럼 용기의 상단부 주위의 유출 라인을 향해 ISM을 위로 통과하기 전에 컬럼 용기의 하단부 주위 지점으로 진행한다. 도6에 도시된 실시예에 있어서, 방사성 동위원소를 지닌 액체가 컬럼 용기(610) 상단에서 유입 라인 (620)을 통해 컬럼(601)으로 진입한다. 그런 후, 방사성 동위원소를 포함한 액체는 컬럼 용기(610)의 하단을 향해 ISM(630)을 통과하여 흐른다. 컬럼 용기(610) 하단 주위에서, 액체는 컬럼 용기(610) 상단에서 유출 라인(625)에 연결된 딥 튜브(641)에 의해 가압되어 빨아올려진다. 도시된 실시예는 컬럼 용기(610) 상단 근처에 또한 위치된 안전 유출구(627)를 또한 포함한다.
본 발명은 도시된 실시예에 제한되지 않는다. 소정의 대안 실시예에 있어서, ISM은 액체 폐기물 보관 탱크에 추가되어 교반되거나, 또는 이와 달리 액체와 혼합되고; 그 후에 ISM은 액체로부터 특정 방사성 동위원소를 분리하여, 방사성 동위원소를 지닌 ISM은 (예컨대, 원심 분리, 여과 또는 전기 응집을 통해) 액체로부터 제거된다. 당업자는 본 발명이 핵 폐기물로부터 방사성 동위원소를 분리하고 격리하는 것과 관련하여 이온 특화 미디어에 대한 다수의 다른 잠재 용도를 포괄한다는 것을 인지할 것이다.
발명의 소정 실시예에 있어서, 유리계의 미세구 또는 이와 유사한 소재는 유리질화 공정을 용이하게 하기 때문에 일부 미디어로 사용된다. 특정 유리질화 적용예에 있어서, 인산철 유리 형성 소재는 우라늄과 우라늄 산화물을 유리질화하고 안정화하는 데에 유용하다. 실험 테스트에서, 유리 형성 소재의 혼합물["유리 형성자(glass former)"]은 산화철(iron oxide)의 중량의 대략 20 %, 오산화인(phosphorus pentoxide)의 중량의 52%, 산화나트륨(sodium oxide)의 중량의 23%인 혼합물을 포함한다. 인산철 유리 형성자는 대략 1:9의 우라늄대 유리 비율로 열화 우라늄 펠렛(depleted uranium pellet)과 혼합되었다. 혼합 전에, 열화 우라늄 펠렛은 질산에서 세척되어 헹궈졌고 사전 산화를 방지하도록 진공 패킹되었다. 혼합된 우라늄과 인산철 리지 형성기는 30분간 500도, 그 후에 30분간 700도로, 그 후엔 30분간 900도로, 최종적으로 30분간 대략 1063도로 흑연 도가니에서 가열되었다. 500도 내지 700도에서, 우라늄은 산화되어, 고온에서, 우라늄 산화물 및 인산철 유리 형성자는 유리질화를 경험하고 실질적으로 균일한 유리 우라늄 제품을 형성하였다. 주사식 전자 현미경과 x선 에너지 산란 흡수기(EDAX)는 유리질화 공정이 비금속 및 비산화 우라늄 동위원소가 유리 매트릭스를 관통하도록 균일하게 용해 및 분산되어 있는 최종 폐기품을 생성하였다는 것을 확인하였다.
본 발명은 소정 실시예의 기술로 도시되며, 도시적인 실시예는 상세히 기술되지만, 본 출원인은 첨부된 청구범위를 이러한 세부 사항에 임의의 방식으로 규정 또는 제한하려 하지 않는다. 당해 분야의 숙련자에게 추가 변형이 용이하게 보일 것이다. 이에 따라, 본 발명은, 광범위한 측면에서, 특정 세부 사항, 대표 장치 및 방법 및 도시되고 기술된 도시 예에 제한되지 않는다. 이에 따라, 출원인의 통상적인 독창성의 범위 또는 정신을 벗어나지 않고 이러한 세부 사항을 벗어날 수도 있다.

Claims (45)

  1. 핵 반응로로부터 방사성 폐기물을 처리하고, 방사성 폐기물로부터 특정 방사성 동위원소를 분리하고, 분리된 특정 방사성 동위원소를 안정화시키는 방법이며,
    방사성 폐기물 소재를 방사성 동위원소를 갖는 액체 폐기물과 고체 폐기물로 분리하는 단계와.
    방사성 동위원소를 갖는 액체 폐기물을, 액체 폐기물로부터 특정 방사성 동위원소를 포획하기 위한 동위원소 특화 미디어 컬럼으로 통과시키는 단계와,
    추가 배치를 위해, 포획된 방사성 동위원소를 안정화시키는 단계를 포함하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 포획된 방사성 동위원소를 안정화시키는 단계는 포획된 방사성 동위원소를 유리질화시키는 단계를 포함하는 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 컬럼 내에서 상기 동위원소 특화 미디어로 상기 포획된 방사성 동위원소를 유리질화하는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 방사성 동위원소를 갖는 액체 폐기물은 동위원소 특화 미디어 다중 컬럼을 통과하는 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 액체 폐기물을 동위원소 특화 미디어 컬럼으로 통과시키는 단계 후에, 액체 폐기물을 핵 반응로로 재순환시키는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 유리계 미세구를 포함하는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 특정 방사성 동위원소는 적어도 하나의 세슘 동위원소를 포함하는 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 허쉐라이트를 포함하는 방법.
  9. 제7항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 칼륨 코발트 헥사시아노페레이트로 변형되는 허쉐라이트를 포함하는 방법.
  10. 제1항에 있어서, 상기 특정 방사성 동위원소는 적어도 하나의 스트론튬 동위원소를 포함하는 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 하이드록시아파타이트를 포함하는 방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 하이드록시아파타이트로 변형된 미세구를 포함하는 방법.
  13. 제1항에 있어서, 상기 특정 방사성 동위원소는 적어도 하나의 테크네튬 동위원소를 포함하는 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 세틸트리메틸암모늄으로 변형된 허쉐라이트를 포함하는 방법.
  15. 제13항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 계면 활성제-변형 제올라이트를 포함하는 방법.
  16. 제1항에 있어서, 상기 특정 방사성 동위원소는 적어도 하나의 아이오딘 동위원소를 포함하는 방법.
  17. 제16항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 은 함침 허쉐라이트를 포함하는 방법.
  18. 제1항에 있어서, 상기 특정 방사성 동위원소는 니켈, 코발트 및 납으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 동위원소를 포함하는 방법.
  19. 제18항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 허쉐라이트를 포함하는 방법.
  20. 제1항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 하이디록시아파타이트를 포함하는 방법.
  21. 제1항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 칼슘 이온의 적어도 일부가 스트론튬, 은 및 주석으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 이온으로 교체된, 변형된 하이드록시아파타이트를 포함하는 방법.
  22. 제1항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 하이드록시아파타이트를 포함하는 유리계 미세구를 포함하는 방법.
  23. 제1항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 인산 철, 인산 구리, 은 함침 허쉐라이트, 철 함침 허쉐라이트, 은-변형 지르코늄 산화물, 은-변형 망간 산화물 및 철-변형 규산 알루미늄으로 이루어진 그룹에서 선택된 소재를 포함하는 방법.
  24. 특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치이며,
    동위원소 특화 미디어 및 액체를 보유하는 컬럼 용기와,
    동위원소 특화 미디어 컬럼과,
    방사성 동위원소를 갖는 액체를 컬럼으로 이송시키는 유입구와,
    액체가 컬럼을 나가게 하는 유출구를 포함하며,
    방사성 동위원소를 갖는 액체가 컬럼으로 진입하는 경우에, 상기 액체는 동위원소 특화 미디어를 통해 그리고 그 근처에서 통과하고, 방사성 동위원소는 액체로부터 분리되어 동위원소 특화 미디어에 의해 유지되는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  25. 제24항에 있어서, 액체를 유입구로부터 동위원소 특화 미디어 내의 지점으로 이송하기 위한 딥 튜브를 추가로 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  26. 제24항에 있어서, 상기 컬럼 용기는 동위원소 특화 미디어 및 분리된 방사성 동위원소의 가열 및 유리질화 중에 동위원소 특화 미디어 및 분리된 방사성 동위원소를 유지하기 위한 베슬을 추가로 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  27. 제26항에 있어서, 액체를 유입구로부터 동위원소 특화 미디어 내의 지점으로 이송시키기 위한 딥 튜브를 추가로 포함하고, 상기 딥 튜브는 동위원소 특화 미디어 및 분리된 방사성 동위원소와 함께 유리질화될 소재로부터 제조되는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  28. 제26항에 있어서, 상기 베슬은 동위원소 특화 미디어 및 분리된 방사성 동위원소의 가열 및 유리질화를 위한 도가니를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  29. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 유리계 미세구를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  30. 제29항에 있어서, 상기 유리계 미세구는 하이드록시아파타이트를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  31. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 허쉐라이트를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  32. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 인산 철, 인산 구리, 은 함침 허쉐라이트, 철 함침 허쉐라이트, 은-변형 지르코늄 산화물, 은-변형 망간 산화물, 및 철-변형 규산 알루미늄으로 이루어진 그룹에서 선택된 소재를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  33. .
  34. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 하이드록시아파타이트를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  35. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 칼슘 이온의 적어도 일부가 스트론튬, 은 및 주석으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 이온으로 교체된, 변형된 하이드록시아파타이트를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  36. 제24항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 계면 활성제-변형 제올라이트를 포함하는
    특정 방사성 동위원소를 액체로부터 분리하기 위한 장치.
  37. 핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정이며,
    액체로부터 특정 방사성 동위원소를 포획하기 위한 동위원소 특화 미디어 컬럼을 통해 방사성 동위원소를 갖는 액체를 통과시킴으로써, 액체가 방사성 동위원소 미디어를 통해 그리고 그 근처에서 통과함에 따라 방사성 동위원소가 액체로부터 분리되어 동위원소 특화 미디어에 의해 유지되는 단계와,
    유리질화된 폐기품을 형성하도록 동위원소 미디어와 분리된 방사성 동위원소를 가열하는 단계를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  38. 제37항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 유리계 미세구를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  39. 제38항에 있어서, 상기 유리계 미세구는 하이드록시아파타이트를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  40. 제37항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 허쉐라이트를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  41. 제37항에 있어서, 상기 동위원소 특화 미디어는 계면 활성제-변형 제올라이트를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  42. 제37항에 있어서, 방사성 동위원소를 갖는 액체는 방사성 동위원소 특화 미디어 다중 컬럼을 통과하며, 각 컬럼은 다른 컬럼에서 분리된 특정 방사성 동위원소와 상이한 특정 방사성 동위원소를 포획하기 위한 동위원소 특화 미디어를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  43. 핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정이며,
    방사성 동위원소를 유리 형성자와 혼합하는 단계와,
    유리질화된 폐기품을 형성하도록 유리계 미세구 및 방사성 동위원소를 가열하는 단계를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  44. 제43항에 있어서, 상기 방사성 동위원소는 우라늄 동위원소를 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
  45. 제43항에 있어서, 상기 유리 형성자는 인산 철을 포함하는
    핵 반응로로부터 액체의 방사성 동위원소를 처리하기 위한 공정.
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