JPS5949052B2 - 同位体分離装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は同位体分離装置及びそれを用いた同位体分離方
法に関する。

同位体をその混合物より工業的規模で分離濃縮しようと
する場合は、通常同位体間の分離係数がきわめて小さい
ことより多数の分離ユニットを直列及び並列に組み合わ
せて所要の濃度及び分離量を得ようとするのが一般であ
る。

例えば東邦夫著「ウラン濃縮」 （昭和４６年日刊工業
新聞社刊）によれば、天然ウランを原料として５％濃縮
ウランをガス拡散法により製造しようとする場合濃縮部
９０２段、回収部５００段の分離ユニットを直列に結合
してカスケードを形成する必要がある。

また同じくウラン同位体を遠心分離法で製造しようとす
る場合も１工場あたり数十万古の遠心分離機を直列及び
並列に結合してカスケードを組む必要がありその分離装
置は複雑且つ運転操作が困難なものである。

例えばガス拡散法における１４００段のカスケード、遠
心分離法における数十万古のカスケードは、それぞれ１
ケの分離装置として働き分離効率を最大にするためには
各部分の六弗化ウランガスの流れを精密に制御しなけれ
ばならない。

また多数の分離ユニットの一部が故障すればそれによる
流れや濃度の乱れはカスケード全体に及び、最適の分離
条件を回復するためには複雑な計算と運転操作を必要と
する。

更に製品濃度を５％より変更しようとすれば多数の分離
ユニットのそれぞれの操作条件を制御しカスケードの分
離効率を最大にしつつ濃度を変えてゆかなければならな
い。

このように工業的規模で同位体を分離しようとする時は
、従来の常識では数千より数十万古に及ぶ分離ユニット
を１ケのカスケードに組む必要があり、そのため種々の
運転上の困難が生じてくる。

本発明の目的は、運転制御上の困難が本質的に解消され
た新規同位体分離装置及びこれを用いた各種同位体の分
離方法を提供することにある。

すなわち、本発明は、連続回路を形成する少くとも２基
の吸着剤充填塔により構成される単位展開装置を２組以
上並置し、各単位展開装置を流量調整器を介して一種以
上の共通の給液主管に接続することを特徴とする同位体
分離装置を提供する。

以下に本発明の基礎となる単位展開装置による同位体分
離濃縮法をまず詳細に説明し、次いで本発明の骨子であ
る多数の単位展開装置を組み合わせた工業規模の同位体
分離装置及びその操作方法を説明する。

吸着剤を充填した展開塔に同位体混合物の吸着帯を形成
し、これを適当な溶離剤で展開することにより吸着帯を
移動させつつ同位体を分離する方法は公知である。

例えば特開昭４７−１２７００、特開昭４９−５７２９
７等によればイオン交換樹脂を充填した展開塔を予め適
当な酸化剤乃至還元剤で再生したものにウラン吸着帯を
設けこれを酸化剤、還元剤等の溶離剤で展開しつつウラ
ン吸着帯内に同位体の濃度勾配を形成し、その中から目
的組成に達した部分を系外に取り出すことによって製品
を回収する方法が開示されている。

またＦ、 Ｈ，５ＰＥＤＤＩＮＧらの８イオン交換樹脂
によるチッ素同位体分離の実験室的方法“アメリカ化学
会誌７７巻６１２５−６１３２頁（１９５５）によれば
予め薄い鉱酸で洗浄再生した陽イオン交換樹脂充填塔に
、１４Ｎ及び１５Ｎのチッ素同位体を含む水酸化アンモ
ニウム水溶液を流してアンモニウム吸着帯を形成し、更
にこれをカセイソーダ水溶液を溶離剤として展開するこ
とにより吸着帯中に同位体の濃度勾配を形成する方法が
詳細に開示されている。

また本発明者らの研究によればホウ素同位体も同一の手
法によって分離が可能である。

即ちグリセリン、マニトールなどのポリアルコール水溶
液を含有したＯＨ型弱塩基性陰イオン交換柑脂充填塔に
、１０Ｂ及び”Ｈのホウ素同位体を含むホウ酸水溶液を
流してホウ酸吸着帯を形成し、更に水を溶離剤としてホ
ウ酸吸着帯を展開することにより吸着帯中に同位体の濃
度勾配を形成することができる。

拳法において吸着帯の展開を完了した樹脂充填塔は溶離
剤である水が充満しているからこれをポリアルコール水
溶液で置換再生することにより再たび吸着、溶離の操作
に供することができる。

以上の記述より明らかなように、一般に吸着剤を充填し
た展開塔を用いて同位体混合物を分離しようとする時は
、まず （１）充填塔を同位体混合物吸着帯の展開に好適な状態
に再生し、次いで （２）充填塔の一端に同位体混合物の吸着帯を設け、 （３）これを適当な溶離剤によって充填塔内を展開する
ことにより吸着帯内に目的とする同位体の濃度勾配を形
成し、 （４）吸着帯より目的濃度に到達した同位体を分離取得
することにより、 目的とする同位体を得ることができる。

このような方法にて同位体を分離しようとする時は、一
般には同位体どうしの分離係数は非常に小であるから目
的濃度にまで濃縮するためには時には数十米乃至数百米
に及ぶ長い距離を展開することが必要であり、また１回
の同位体採取量が少いのが普通である。

もち論このような長い展開距離を有する単一の充填塔を
設けることは困難である。

従ってこの困難を克服する方法として、２塔乃至数十基
の充填塔で構成される単位展開装置を設け、一旦展開に
使用した塔を適当な再生剤によって再び吸着及び溶離操
作に供する方法がある。

このような展開操作を行う単位展開装置は例えば添付第
１図の±ｙ乃至１３′の如く構成する吸着剤充填塔を多
方切換弁、連結配管、給液及び排液分岐管と接続したも
のである。

このような単位展開装置では構成する吸着剤充填塔の間
に連続展開回路を形成することにより一部の塔で吸着操
作乃至溶離展開操作が行われている時、他の塔では再生
操作が行われており、再生が終了したらその塔は更に次
の吸着、溶離操作に供される。

即ち、再生、吸着、溶離操作を順次交互に行うことによ
って１組の単位展開装置の中で同位体吸着帯を連続展開
回路を通じて無限距離展開することができる。

このような操作により展開される同位体混合物の吸着帯
では、各同位体と吸着剤との相互作用によって吸着帯内
に濃度勾配を生じ、展開距離が増大するにつれてまた濃
度勾配も増大する。

充分の距離を展開したのち吸着帯の濃度勾配が目的の値
に達すれば、適当な手段、例えばバルブの切換えなどに
よって目的組成の同位体を充填塔外へ取出すことができ
る。

相当の濃度には達したがまだ充分ではない残余の吸着帯
は更に単位展開装置内を展開することにより目的濃度ま
で濃縮分離することができる。

また吸着帯より塔外に取り出した同位体の量と等量の同
位体混合物を吸着帯に供給することにより吸着帯内に存
在する全同位体混合物量を常に一定に保つことができる
。

即ち１組の単位展開装置の一部に同位体混合物の吸着帯
を設け、これを構成する充填塔でそれぞれ交互に再生、
吸着、）溶離の操作を繰り返すことにより、該吸着帯を
無限の距離にわたって該単位展開装置内で展開し、その
途中で１的濃度に達した同位体を適宜塔外に取り出すと
共に、それと等量の原料同位体混合物を吸着帯に供給す
ることによって、同位体とその混合物より分離濃縮し取
得することができる。

本発明は以上詳細に説明したような単位展開装置を多数
組み合わせることによって制御の容易且つ簡単な工業規
模の同位体分離装置及び分離方法を提供せんとするもの
である。

即ち本発明の方法によれば再生剤溶液、同位体混合溶液
、及び溶離剤溶液の給液主管に前記単位展開装置を流量
調整器を介して接続することにより、各給液主管より共
通の溶液を供給しつつ且つそれぞれの単位展開装置で独
立に同位体分離を行わせることができる。

この場合各装置への給液は給液主管より行われることに
より各単位展開装置では溶液供給乃至循環のためのポン
プを設ける必要がなく、極端には各給液主管毎に１台の
給液ポンプを設けることでいかに多数の展開塔群を有す
る同位体分離装置でも運転が可能であることは、本発明
の大きな利点の一つである。

かかる本発明の利点は、従来の同位体分離装置と本発明
による同位体分離装置とを比較することにより一層明ら
かとなる。

即ち前記ガス拡散法によりウラン同位体を分離しようと
する場合、１ケの圧縮機と１ケの拡散筒よりなる分離ユ
ニットを１４００ケも直列に接続する必要があり、従っ
て全工程では１４００台の圧縮機が必要になる。

これに対し本発明の方法ではいかに多数の単位展開装置
を給液主管に接続しても必要とする給液ポンプは原理的
に各主管毎に１ケであり従来法との差は比較にならない
程明らかである。

通常、工場の運転では回転機器が少いほど保守が容易で
ありその意味で本発明の従来法に対する優位性はゆるが
ない所である。

この事情は遠心分離法の場合でも同じであり、数十万古
の高速回転機器を有する遠心分離工場と僅か数台の給液
ポンプよりなる本発明の同位体分離工場とではその差は
明らかである。

本発明において単位展開装置を給液主管に接続する時は
流量調整器を介して行うのが普通である。

吸着帯を溶離剤溶液の流れによって展開する時、吸着帯
の展開速度は溶離剤溶液の流速に比例し、且つ同位体相
互の分離効率は展開速度が早い程低くなる。

従って異った単位展開装置で同一の分離を達成しようと
すれば吸着帯の展開速度を制御することが最も容易であ
る。

単位展開装置は２塔乃至２０塔前後の吸着剤充填塔とこ
れらをつなぐ配管、切換えバルブで構成されるから、各
装置の流動抵抗は必ずしも一様ではない。

また展開操作の時に溶離剤の流通する充填塔の総数も操
作の過程で変動がある。

従って給液主管より一定圧力で溶離液を供給したとして
も溶離液の流速が変動するおそれがあり、これを避ける
ためにも各単位展開装置毎に流量調整器を設けることが
望ましい。

また以上の説明でも明らかなように設置する流量調整器
は自動的に給液流量を一定に保つ機能を備えたものが好
適である。

給液主管より各単位展開装置へ一定流量で溶液を供給す
るという目的よりすれば各展開装置毎に定量ポンプを設
置することも考えられるが、定量ポンプよりは流量調整
器設置の方か′すぐれていることは明らかである。

流量調整器はまた別の目的にも有用である。

即ちＡ、 Ｂ２組の単位展開装置を同一の給液主管に接
続し同一の同位体混合溶液を原料として供給しつつ異っ
た濃度の同位体を製品として取得しようとする場合、そ
れぞれ流量調整器を加減して溶離剤溶液の流量を調節す
ることにより展開速度をかえることが最も容易である。

この方法により展開速度の遅い単位展開装置からは分離
度の高い同位体製品が、展開速度の早い単位展開装置か
らは分離度の低い同位体製品が得られる。

もち論、展開速度の早い場合にはそれだけ製品の生産量
は多い。

このように展開速度は製品の同位体濃度を直接支配する
から、流量調整器は製品濃度に応じて適宜微調整の可能
なものが望ましい。

後述のように各単位展開装置より生産される製品同位体
を共通の排液主管を通じて捕集する時、濃度の異る製品
が主管内で混合すれば分離装置全体の分離効率を低下さ
せることになる。

このため共通の排液主管で製品同位体を捕集する時は特
に各単位展開装置より生産される製品の濃度を同一に保
持することが望ましい。

この目的のために各単位展開装置に同位体濃度を随時測
定し、これに応じて流量の微調整を施すような装置を接
続することが特に好ましい。

ウラン同位体分離装置の場合はガンマ線スペクトルの測
定によって２３５Ｕと２３８Ｕの組成を迅速に測定する
ことができ、これによって自動的に溶離剤溶液の流量を
調整することも可能である。

かくの如く吸着帯の展開速度は全分離装置の運転制御上
重要な因子であるから、運転中の流量変動をできるだけ
少くするため給液主管に圧力調整器を設け、給液主管内
の圧力を一定に保持することは本発明の望ましい形態の
一つである。

圧力調整器は種々の形式のものを設けることが可能であ
る。

最も簡単には給液主管内を流れる液の一部を高所に設け
たヘッダーより溢流させることにより管内圧力を一定に
保つ形式の圧力調整器がある。

しかし給液主管内の圧力は通常１０乃至６０ｋｇ／ｃｙ
ｎ□であるからこの方法は適当でない。

普通、圧力調整器としては給液ポンプの下流側に圧力調
整弁を設は給液主管内の圧力を検知して自動的に弁の開
度を加減するか、給液主管より圧力調整弁を通して過剰
の流体を給液タンクか排液主管側に排出する装置が使用
される。

給液主管は通常再生剤溶液、同位体混合物溶液及び溶離
剤溶液の三本が設けられるが、必ずしも三系統の給液主
管より同一数の単位展開装置に給液されるわけではない
。

例えば前二者に対して溶離剤溶液の流量が大となること
はしばしばあるが、このような場合にはそれぞれ一系統
の再生剤溶液及び同位体溶液の給液主管に対して二系統
以上の溶離剤溶液の給液主管を設けることもある。

また多数個の単位展開装置を２群に分けそれぞれの群に
組成の異る同位体混合物溶液を供給するような場合には
、各−系統の再生剤、溶離剤溶液給液主管に対して二系
統の同位体溶液給液主管を設は各群に異った同位体溶液
を供給する場合もある。

また１ケの単位展開装置に接続する給液主管の数は三本
とは限らない。

例えば展開を完了した充填塔を再生剤溶液を流して再生
する場合、再生に要する時間を短縮するために二種の異
った再生剤を使用することがある。

例えば陰イオン交換樹脂充填剤を用いたウラン同位体の
分離操作において展開の終了した充填塔は酸化剤溶液を
使って再生されるが、この時再生時間を短縮するためま
ず濃度の高い酸化剤溶液を短時間供給して大部分の陰イ
オン交換樹脂を再生し、次いで適当な濃度の酸化剤溶液
を用いて充填塔の再生を完了する方法を用いることがあ
る。

このような場合は単位展開装置に接続される給液主管は
二種類の再生剤溶液と同位体溶液及び溶離剤溶液の合計
４本となる。

このように給液主管の本数が変化しても、本発明の本質
である各単位展開装置毎の独立の運転制御性はいささか
も損なわれないことは明白で゛ある。

以上本発明の特徴を各単位展開装置への給液方法を中心
に説明してきたが、各装置より排出される排液の処理法
についても種々の方法がある。

通常は再生剤及び溶離剤の排液はそれぞれ共通の排液主
管に集められて廃棄されるか、そのまま、あるいは適当
な処理を施して循環使用される。

例えば陰イオン交換樹脂充填塔を用いてウラン同位体を
分離濃縮する場合、再生剤、溶離剤として使用される酸
化剤、還元剤は反応後失活して単位展開装置より排出さ
れるので、排液主管に集められ賦活装置で賦活されたの
ち再使用される。

更に前出の例のように再生時に二種の再生剤を使用する
ような場合には排液主管としては第一の再生剤の回収系
、第二の再生剤の回収系及び失活した再生剤及び溶離剤
の回収系があり、そのほか少くとも二種の製品同位体の
回収系があるので、少くとも合計５本の排液主管を設け
る必要がある。

この場合も失活した再生剤、溶離剤の分離とそれぞれの
賦活操作の組み合わせより成る賦活装置を経由すること
によって、再生剤、溶離剤を循環使用することができる
。

このように排液主管を多数設ける場合でもこれに並列に
接続する単位展開装置の運転には何ら特別の制約を与え
ない。

これらの排液主管はその目的よりして開放した樋のよう
なものでもよいが、通常は流れる溶液の汚染や蒸発を防
ぎ充填塔に適当な背圧をかけるために密閉した配管が使
われるのが普通である。

なお背圧を一定に保つことは各単位展開装置内の流量を
安定化させる効果もあるので必要に応じ排液主管にも圧
力調整器を設けて管内圧力を一定に保つことも行なわれ
る。

単位展開装置より出る製品同位体を捕集する排液主管は
普通二本設けられる。

例えばチッ素、ホウ素、ウラン等の同位混合物の場合、
１４Ｎと１５Ｎ、１０Ｂと”Ｂ、２３５Ｕと２３８Ｕの
ように二種類の同位体を含み本発明の同位体分離装置で
分離濃縮すればそれぞれ一方の同位体濃度が高められた
製品流が二種ずつ排出される。

また一種類の同位体混合物原料に対して２組以上の異っ
た製品が求められる場合もある。

例えば２３５Ｕ約０．７％を含む天然ウランを原料とし
て軽水炉用の濃縮ウランを取得しようとする時はその目
的に応じて２３５Ｕ濃度が２乃至４％の範囲で種々選択
される。

このような場合は同一の製品流を排出する単位展開装置
毎に共通の排液主管を設け、異なる濃度の製品流が相互
に混合しないようにする。

もち論この場合でも再生剤、溶離剤の給排液主管は共通
であっても何ら差し支えない。

本発明の対象となる同位体混合物はチッ素、ホウ素、ウ
ランに限らず、予め再生した吸着剤上に吸着帯を形成し
、これを適当な溶離剤を用いて液相で展開することによ
り吸着帯内に同位体の濃度勾配を生ずるようなものであ
ればすべて適用可能である。

このような同位体としては前述のもののほか４６Ｔｉと
４８Ｔｉ、５４Ｆｅと５６Ｆｅ、２０６Ｐｂと２０８Ｐ
ｂ等の同位体混合物がある。

また本発明に用いられる吸着剤は、同位体吸着帯内で同
位体混合物中からその一部を見かけ上選択的に吸着する
ものであればすべて使用可能である。

このような吸着剤としては陰陽イオン交換樹脂や、シリ
カ、アルミナ、ゼオライト等の多孔性担体にクラウン化
合物とか液状イオン交換体などの選択的吸着能力を有し
ている物質を担持させたものが゛ある。

陽イオン交換樹脂としては特に限定されないが、例えば
スチレン−ジビニルベンゼン共重合’ｌｌＪにスルホン
酸基を導入した強酸型のもの、カルボン酸基を導入した
弱酸型のものであって、好ましくは架橋度が４％以上の
ものが選ばれる。

陰イオン交換樹脂としては、例えばスチレン−ジビニル
ベンゼン共重合物をクロロメチル化、アミノ化して得ら
れる４級アンモニウム基を有する強塩基型のもの、第１
級、第２級、第３級アミンを有する弱塩基型のもの、含
窒素環状化合物等のうちで、好ましくは架橋度が４０％
以上のものが選は゛れる。

次に本発明の実施態様の一例を図面を参照しなか゛ら説
明する。

第１図は各３基の充填塔より成る単位展開装置を３本の
給液主管及び４本の排液主管に接続した、本発明による
同位体分離装置の一典型例である。

第１図で１から１２まではそれぞれ再生剤、同位体混合
物、溶離剤各溶液の貯液タンク、給液ポンプ、圧力調整
器、給液主管を示す。

１３及び１３′はそれぞれ１組の単位展開装置、１４，
１５．１６は給液分岐管１７，１８，１９に設けた流量
調整器である。

いよ第１図により同位体分離の方法を説明する。

単位展開装置１３の３基の充填塔２３，２４，２５のう
ち２４が展開操作、２５が吸着操作にあり２３が展開操
作を完了したばかりだとする。

この時塔２３の次の操作は再生であるから分岐管１７、
切換弁２００を経由して再生剤溶液を塔２３に送り塔内
の吸着剤を再生する。

塔内に残留している溶離剤溶液は切換弁２６準排液分岐
管旦、排液主管旦を通じて廃溶離剤タンク４０に集めら
れる。

塔２３内の溶離剤溶液がすべて再生剤溶液で置換され再
生剤溶液が流出してきたら、切換弁２６０を操作して流
出再生剤を分岐管２９、主管３４を経由して廃再生剤タ
ンク３９に集める。

再生の完了した塔２３は次に吸着操作にうつる。

即ち塔２５に吸着している同位体吸着帯は切換弁２８０
を通じて二種の同位体製品流をそれぞれ製品タンク４１
及び４２に捕集したのち、吸着帯中の残余の同位体が弁
２８０、連続管３３、弁２００により形成される連続展
開回路を経由して塔２３に送られる。

この時塔２５より取り出された同位体製品流の合計量に
見合う同位体混合物原料が給液分岐管１８、弁２００を
通じて塔２３に供給され、塔２５より供給される同位体
と合せて塔２３内に吸着帯を形成する。

給液分岐管１冬より供給される同位体原料は塔ス】より
循環してくる同位体の濃度勾配を乱さぬよう添加の時期
を調節する。

このためには例えば塔ス５より循環してくる同位体の濃
度が刻々変化し原料組成と同じものが弁２００に達した
らその時点で塔旦よりの送液をやめ給液分岐管１菱よリ
一定量の同位体原料を弁２００を通じて受は入れたのち
、再び塔２５よりの同位体の受は入れを再開するような
方法がとられる。

このような吸着操作を通じて塔２３内に充満している再
生剤溶液は弁２６０、排液管２９及び３４を通じて廃再
生剤タンク旦に捕集される。

このようにして塔２３に形成された同位体混合物の吸着
帯は溶離剤溶液によって展開され同位体の分離が行なわ
れる。

即ち塔２３に形成された吸着帯は給液主管１２、分岐管
１９、切換弁２００を通じて溶離剤溶液を塔２３に供給
することにより塔内をゆるやかに下降し展開される。

この時吸着剤中を移動する各同位体の見掛は移動速度が
僅かに異る事により吸着帯中で濃度勾配が増加する。

この展開操作を通じて塔２３より流出する再生剤乃至再
生剤と溶離剤の混合溶液は、それぞれ廃再生剤タンク３
９または廃溶離剤タンク４０に捕集される。

塔２３を下降する吸着帯が塔底に達したら切換弁２６０
及び２１０の操作により同位体は再生の完了している塔
２４に送られ、吸着及び展開の操作が続けられる。

以上の説明で各単位展開装置の機能が明らかになったが
、本発明はこのような単位展開装置を流量調整器１４，
１５．１６を介して給液主管に多数並列に接続したもの
である。

流量調整器はそれぞれ再生剤、同位体混合物、溶離剤各
溶液の流量を予め設定された値に調節しようとするもの
で各装置の安定な運転を維持するために特に重要である
。

特に各基の切換弁の操作をタイマーを用いて行う時は適
正な切換の時期を維持するためにも流量を安定に保つこ
とが必要である。

また給液主管内に設けた圧力調整器７． ８． ９もこ
の目的のためには重要且つ有効な装置である。

各単位展開装置内の充填塔の個数は２ケから２０ケの範
囲で適宜選択できる。

連続的な展開操作を維持するためには、充填塔中の１ケ
が再生操作、１ケが再生完了後の待機の状態にあること
が必要であり、この２ケの操作を１塔で行うにしても１
単位展開装置内には必ず２塔以上の充填塔がなければな
らない。

充填塔の個数が多ければそれだけ展開操作、すなわち同
位体分離に使われる充填塔の比率が高まることになる。

しかし一方では充填塔数が増えればそれに従って切換弁
、配管等が複雑になり建設費も増大する。

このような理由から単位装置内の充填塔数は２乃至２０
塔の範囲がよく、４乃至８塔が特に好適である。

これらの充填塔は各単位展開装置毎に同一平面上に平面
的に設置することもできるし、各基を重ね合せたような
形で立体的に設置することもできる。

要は各基の配置が建設費の低減と保全作業の効率化の点
で工学的合理性があればよい。

しかし充填塔の配置上等に考慮すべきことは１塔から次
塔までの連続配管をできるだけ短かく且つ等しい長さに
することである。

展開操作によって同位体吸着帯が１塔から次塔に移動す
る時、吸着帯中の同位体濃度勾配は液流の乱れによって
多少の低下は避けられないが、充填塔構造や連結配管の
設計を工夫することにより最小に抑えることができる。

濃度勾配の低下を最小にするために充填塔の配置は等間
隔且つできるだけ接近することが望ましい。

その具体的方法として各単位展開装置に属する充填塔を
同一円周上に等間隔に配置する方法、又は２列又はそれ
以上に配置する方法等がある。

第２図は本発明の装置の一応用例を示したもので第１図
の装置に使用した再生剤及び溶離剤の賦活装置す及び其
を加えたものである。

単位展開装置より廃再生剤タンク３９に捕集された使用
済の再生剤は賦活装置すによって共存する不純物、水な
どを除去して濃度を調整したのち循環配管旦を通じて再
生剤タンク↓に供給される。

また廃溶離剤タンク旦に捕集された溶離剤は賦活装置其
、循環配管４７を経由して溶離剤タンタ立に供給される
。

溶離剤廃液には再生乃至展開操作の途中再生廃液が混入
することが多いが、そのような場合には賦活装置４４に
て分離精製したのち賦活してそれぞれ再生剤タンク１及
び溶離剤タンク主に循環供給される。

賦活装置の接続方法はこの他単位展開装置の操作法によ
って種々の形式％式％ 第３図は本発明で使用される給液主管内圧力調整器の１
例で、Ａは圧力調整弁を用いて主管に流れる液量を制限
する形式であり、Ｂは同じく調整弁を用いて過剰の液量
を給液タンクに還流する形式のものである。

図中上は給液タンク、１３２は送液ポンプ、１３３は調
整用自動弁、１３４は主管内の圧力検出器、１３５は自
動弁制御器、±Ｊ長は給液主管、１３７は還流配管を表
わす。

第４図は本発明における給排液主管と単位展開装置の接
続形式の一例を示したものである。

図中各種溶液は給液主管↓立、↓±、±スより分岐管側
、】立、旦、遮断弁Ｊ立、鼻立、旦、自動流量調整弁１
００，１１０，１２０を経由して単位展開装置１３に供
給される。

１３０，１４立、１５０は流量検出器、１６０，１７０
．↓冬空は自動弁制御器を表わす。

単位展開装置からの排液は排液分岐管２０１，２１１，
２２１．２３±、遮断弁２４１，２５１，２６１，２７
１を経て排液主管３４，３５，３６，３７に排出される
。

給排液分岐管に設けた遮断弁は故障、検査、修理などの
時に単位展開装置を給排液主管から切り離すためのもの
で手動または遠隔操作によって開閉される。

他の単位展開装置の運転に影響を及ぼすことなく、１ケ
の単位展開装置を切り離し得ることは本発明の同位体分
離装置の大きな特長である。

本発明の同位体分離装置を用いて工業的に大規模に同位
体を分離濃縮しようとする時でも、その運転制御は本質
的に簡単且つ確実である。

例えば工業的規模でウラン濃縮を行おうとすれば単位展
開装置を数百ヶ乃至数千ヶ設置しなければならぬが、そ
の場合でも給液主管内の圧力と各単位展開装置への流量
を個別に制御することで安定にウラン同位体の分離濃縮
が行なえる。

各単位展開装置毎の切換弁の操作は溶液組成の自動分析
計、溶液の流量積算計、タイマーなどと運動した簡単な
自動制御装置を設けることによって容易に行うことがで
きる。

各単位展開装置の運転制御方法は例えば同一出願人の特
願昭５２−７６０７４号（昭和５２年６月２８日出願）
の方法とそのまま適用することもできる。

この自動制御装置は各単位展開装置毎に１ケずつ設置さ
れ他の展開装置とは全く独立に作動するから、全工場を
監視し制御する中央自動制御装置の如きものは実質的に
必要としない。

これは本発明の大きな特長の一つである。

実施例 １ 吸着剤充填塔４基よりなる第５図の如き単位展開装置２
組を用意する。

第５図において１，２゜主はそれぞれ同位体混合溶液、
再生剤溶液及び溶離剤溶液の貯槽、４． ５． ６は給
液ポンプ、７０．８０、はバックプレッシャーバルブ、
１０゜±±、±スは給液主管である。

これらの給液系統にそれぞれ吸着剤充填塔２３． ２４
． ２５． ２６及び２３’、 ２４’、 ２５’
、 ２６’の各４基より成る単位展開装置２組を流量
調整用ニードル弁１２０．１３０，１４０及び１２０’
、１３０’、１４曳ｂ、流量計上】、±且及び１５’、
１６’を介して接続する。

図中２００〜２３０，２８０〜３１刈（プライム付き数
字も同様、以下同じ）は多方切換弁、１７−１９は給液
分岐管、３１−３３は排液分岐管、３２０〜３５０は連
結管である。

また３４〜３６は両単位展開装置に共通の排液主管でそ
れぞれ同位体サンプル採取用フラクションコレフター４
２、廃再生剤貯槽１４３、廃溶離剤貯槽１４４に接続さ
れている。

吸着剤充填塔は内径３０ｍｍ、高さ１２００ｍｍのパイ
レックスガラス製ジャケット付クロマト管で上下端に液
の分配器を有するものを用意し、内部に粒経１００〜２
００メツシュの４級アンモニウム型多孔性強塩基性陰イ
オン交換樹脂（交換容量Ｑ、 ７ｍｅｑ／ｍ１ｎｅｔｒ
ｅｓｉｎ）を充填高さが１０００ｍｍになるように緊密
に充填した。

次いで貯槽１． ２． ３にそれぞれ下記の同位体混合
溶液、再生剤溶液、溶離剤溶液を準備し予め８０℃に加
熱して給液ポンプ４． ５． ６により給液主管に送液
した。

過剰の送液分はバックプレッシャーバルブ７０．８０を
通じてそれぞれ貯槽に還流させ給液主管内の圧力を常に
１５ｋｇ／ｃｍ□付近に保つように調節した。

ただし同位体混合溶液の給液ポンプ４のみは充填塔に送
液する時のみ始動し、その他の時は停止した。

同位体混合溶液：天燃組成のウランを使用塩化ウラナス
０．０２５Ｍ、臭化 水素酸４．０Ｍ、水溶液、 再生剤溶液 ：塩化第二鉄０．０５Ｍ、臭化水素酸４
．０Ｍ、水溶液、 溶離剤溶液 ：三塩化チタン０．０５Ｍ、臭化水素酸
４．０Ｍ、水溶液、 以上の装置を用い次のような展開操作を行った。

即ち予め４Ｍ臭化水素酸水溶液で充分洗浄した樹脂充填
カラムに弁１３０、流量計上】、給液分岐管１且、多方
切換弁２００〜２３０を経由して再生剤溶液を流し、樹
脂を充分塩化第二鉄で飽和しておく。

再生剤廃液は同じく多方切換弁２８準〜３１０、排液分
岐管３２、排液主管旦を通じて貯槽１４３に捕集する。

次いで弁１２０及び２００を通じて同位体混合溶液を充
填塔旦の塔頂より導入すれば塔内でウランが鉄イオンを
置換しつつ樹脂に吸着して吸着帯を形成する。

ウラン溶液の流量はウラン吸着帯の前端が樹脂充填カラ
ム中を３０ｃｍ／Ｈｒの速度で流下するよう゛に弁１２
０で調節した。

ウラン吸着帯の前端が塔ス主の下端に達したら多方切換
弁２８０及び２１０を操作してウラン溶液を塔２４に導
入し塩化第二鉄と置換しつつウラン吸着帯を形成する。

ウラン吸着帯の前端が塔２４の下端に達したらウラン同
位体溶液の供給を停止する。

この操作の開基１■及び２４より排出される再生剤廃液
は廃液主管３２を通じ貯槽１４３に捕集される。

次いでニードル弁１４０、流量計１６、多方切換弁２０
０を経由して溶離剤溶液を塔ス主に導入し前段の操作で
形成したウラン吸着帯を塔２５゜２６へ展開する。

この時ウラン吸着帯は順次連結配管３３０，３４０を通
じて次塔へ進み吸着帯の前端が塔２６の塔底に達したら
連結配管３５０を通じて塔２３に還流する。

この間展開の終了した塔↑３，２４は順次多方切換弁の
操作によって給液分岐管１且より再生剤溶液を導入し、
塔内に残留する溶離剤溶液を再生剤溶液に置換して次の
展開に備える。

この際、排出される使用済み溶離剤溶液は多方向切換弁
２９０を通じ、排液分岐管３３、排液主管３６を通じ、
貯槽１４４に捕集される。

このようにして塔２３，２４に形成したウラン吸着帯を
各基に２回ずつ延べ３塔分展開したのち塔旦の下端より
多方切換弁３１０の操作によって系外にとり出した。

とり出したウラン溶液は排液分岐管３１．排液主管３４
を通じ、順次２００ｍ１ずつのフラクションに分割して
フラクションフレフタ−４２に採取し、そのうちの一部
をウラン量の容量分析と２３５Ｕの同位体存在比の質量
分析に供した。

採取したフラクションのうちウランを含有する部分の第
１フラクシヨンと最終フラクション中のウラン量及び２
３５Ｕ同位体存在比は下表の通りであつな。

但し天然ウラン中の２３５Ｕ存在比は０．００７２５２
であった。

また第１の単位展開装置で上記の同位体分離操作を行う
と同時に、第５図記載の第２の単位展開装置で別のウラ
ン吸着帯の展開操作を行った。

この時、ウラン同位体混合溶液及び溶離剤溶液の流量を
上げてウラン吸着帯の移動速度を２０ｃｍ／Ｈｒに調節
した以外は第１単位展開装置の運転操作と全く同様に行
った。

ウラン吸着帯を延べ８ｍの距離だけ展開したのち充填塔
２６′より多方切換弁Ｊ１０′を経由して系外に取り出
し、ウラン溶液を２００ｍ１ずつのフラクションに分割
してフラクションコレクター４２に採取した。

そのうちの一部を゛−フン量の容量分析と２３５Ｕ同位
体存在比の質量分４．１．ご供した。

採取したフラクションのうちウランを含有する部分の第
１フラクシヨンと最終フラクション中のウラン量及び２
３５Ｕ同位体存在比は下表の通りであった。

実施例 ２ 実施例１と同じ同位体分離装置の吸着剤充填塔２３〜２
６．２３’〜２６′にそれぞれ１００〜２００メツシユ
のアンパライト−ＩＲＣ２００強酸性陽イオン交換樹脂
を充填高さが１０００ｍｍになるように緊密に充填した
。

次いで貯槽上、ス、主にそれぞれ下記の同位体混合溶液
、再生剤溶液、溶離剤溶液を準備し給液ポンプ４． ５
． ６により給液主管に送液した。

同位体混合溶液： ０．６Ｍ水酸化アンモニウム水 溶液 再生剤溶液 ：２Ｍ塩酸水溶液 溶離剤溶液 ：０，６Ｍ苛性ソーダ水溶液過剰の送液
分はバックプレッシャーバルブ７゜８を通じてそれぞれ
貯槽に還流させ給液主管内の圧力を常に１５ｋｇ／ｃｍ
ｚ付近に保つように調節した。

ただし同位体混合溶液の給液ポンプ）のみは充填塔に送
液する時のみ始動し、その他の時は停止した。

以上の装置を用い下記の操作によって窒素同位体１４Ｎ
と１５Ｎの分離実験を行った。

即ちイオン交換樹脂充填塔をそれぞれ再生剤溶液で充分
洗浄しておく。

次いで弁１２０、及び２００を通じて窒素同位体混合溶
液（０，６Ｍ水酸化アンモニウム水溶液）を充填塔ス主
に導入し、窒素吸着帯を形成する。

吸着帯の前端が塔底に達したら更に同位体混合溶液を連
結管３２０を通じて充填塔λ真に送り、引き続き塔２５
にも窒素吸着帯を形成する。

この吸着操作を通しで吸着帯の前端が約４０ｃｍ／Ｈｒ
の速度で塔内を流下するよう同位体混合溶液の流量を弁
１２０によって調節した。

次いでニードル弁１４０、流量計１６、多方切換弁２０
０を経由して溶離剤溶液を塔２３に導入し、前段の操作
で形成した窒素吸着帯を塔２６へ展開する。

この時窒素吸着帯は順次連結管３３０．３４０を通じて
次塔へ進み、吸着帯の前端が塔２６の塔底に達したら連
結管３５０を通じて塔２３に還流する。

展開の終了した塔は実施例１と同様、再生操作を行なっ
て次の展開に備える。

このようにして窒素吸着帯を各基に２回ずつ、延べ８塔
分展開したのち塔２６の下端よりとり出し、順次２００
ｍ１ずつのフラクションに分割してフラクションコレク
ターに採取した。

これらの採取液は水酸化アンモニウムの容量分析と１”
Ｎ同位体存在比の質量分析の試料として用いた。

採取したフラクションのうち水酸化アンモニウムを含有
する部分の第１フラクシヨンと最終フラクション中のア
ンモニウム濃度、及び１５Ｎ同位体存在比は下表の通り
であった。

但し天然の水酸化アンモニウム中の１５Ｎ存在比は０．
００３６５であった。

また第１の単位展開装置で上記の同位体分離操作を行う
と同時に、第５図記載の第２の単位展開装置で別の窒素
吸着帯の展開装置を行った。

この時水酸化アンモニウム水溶液と溶離剤溶液の流量を
上げて窒素吸着帯の移動速度を７５ｃｍ／Ｈｒに調節し
た以外は第１単位展開装置の運転操作と全く同様に行っ
た。

窒素吸着帯を延８ｍの距離だけ展開したのち塔２６′よ
り糸外に取り出し、溶液各２００ｍ１ずつのフラクショ
ンに分割してフラクションコレクター４２に採取した。

採取したフラクションのうち水酸化アンモニウムを含有
する部分の第１フラクシヨンと最終フラクション中のア
ンモニウム濃度及び１５Ｎ同位体存在比は下表の通りで
あつ

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明による同位体分離装置の一例である。 第２図は、第１図の装置に更に賦活装置を接続した応用
例である（単位展開装置の一部省略）。 第３図は、本発明で使用される給液主管内圧力調整器の
一例であり、Ａは圧力調整弁を用いて主管に流れる液量
を制限する形式を示し、Ｂは同じく調整弁を用いて過剰
の液量を給液タンクに還流する形式のものである。 第４図は本発明における給排液主管と単位展開装置の接
続形式の一例である。 第５図は、本発明による同位体分離装置の他の一例であ
る。 １〜３：給液貯槽；４〜６：給液ポンプ；７〜９：圧力
調整装置；１０〜１２：給液主管；１４〜１６：流量調
整器；２３〜２６；吸着剤充填塔；３４〜３７：排液主
管；４３〜４４：排液賦活装置。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 連続展開回路を形成する少くとも２基の吸着剤充填
   塔により構成される単位展開装置を２組以上並置し、゛
   各単位展開装置を流量調整器を介して一種以上の共通の
   給液主管に接続することを特徴とする同位体分離装置。 ２ 三種の給液主管を有する特許請求の範囲第１項記載
   の同位体分離装置。 ３ 吸着剤がイオン交換樹脂である特許請求の範囲第２
   項記載の同位体分離装置。 ４ 各単位展開装置が一種以上の共通の排液主管に接続
   することを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第３項の
   いずれかに記載の同位体分離装置。 ５ 排液主管が更に排液賦活装置に接続されている特許
   請求の範囲第４項記載の同位体分離装置。 ６ 単位展開装置が２乃至２０基の吸着剤充填塔より成
   る特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれかに記載の同
   位体分離装置。 ７ 給液主管に管内圧力調整器を有する特許請求の範囲
   第１項〜第６項のいずれかに記載の同位体分離装置。 ８ 連続展開回路を形成する少くとも２基の吸着剤充填
   塔により構成される単位展開装置を２組以上並置し、各
   単位展開装置を流量調整器を介して一種以上の共通の給
   液主管に接続した同位体分離装置の、前記共通の給液主
   管の一つに同位体混合溶液を前記各単位展開装置に供給
   し、連続展開分離させることを特徴とする同位体分離方
   法。 ９ 同位体分離装置が再生剤溶液、混合体溶液及び溶離
   剤溶液の三種の給液主管を有する特許請求の範囲第８項
   記載の同位体分離方法。 １０ 溶離剤溶液の流量を変えることにより各単位展開
   装置より異った同位体組成の製品を取得することを特徴
   とする特許請求の範囲第９項記載の同位体分離方法。 １１ 吸着剤がイオン交換樹脂であり、再生剤溶液及び
   溶離剤溶液が酸化剤還元剤溶液であり、混合同位体溶液
   がウラン同位体を含有する溶液である特許請求の範囲第
   ９項又は第１０項記載の同位体分離方法。 １２ 吸着剤が陰イオン交換樹脂であり、再生剤、溶離
   剤溶液がそれぞれ酸化剤還元剤溶液であり、混合同位体
   溶液がウラン同位体溶液である特許請求範囲第１１項記
   載の同位体分離方法。 １３ 吸着剤が陽イオン交換樹脂であり、同位体混合溶
   液が窒素同位体混合溶液であり、再生剤が酸水溶液であ
   り、溶離剤がアルカリ水溶液である特許請求の範囲第９
   項記載の窒素同位体分離方法。 １４ 吸着剤が弱塩基性陰イオン交換樹脂であり、同位
   体混合溶液がホウ素同位体混合溶液であり、再生剤がポ
   リアルコール水溶液であり、溶離剤が水乃至酸水溶液で
   ある特許請求の範囲第９項又は第１０項記載のホウ素同
   位体分離方法。