CN102859608B - 使用离子特异性介质的同位素特异性分离和玻璃化 - Google Patents

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Abstract

用于从液体放射性废物中分离、隔离或除去特定放射性同位素的装置、工艺和方法,这些工艺和方法使用同位素特异性介质(ISM)。在一些实施方案中,该工艺和方法进一步包括分离的同位素通常与ISM一起玻璃化;这种同位素特异性玻璃化(ISV)通常是用于长期储存或其它处置的制备放射性同位素的更大方案的一个步骤。公开了各种ISM。

Description

使用离子特异性介质的同位素特异性分离和玻璃化
对相关申请的交叉引用
本申请要求2010年3月9日提交的美国临时申请61/312,029的利益。
关于联邦赞助的研究或开发的声明
不适用
发明背景
1.发明领域
本发明大体上涉及放射性废物的处理,特别涉及从放射性废物中分离特定放射性同位素。
2.相关技术描述
隔离和管理特定放射性同位素的能力是清洁、安全和可靠的放射性废物管理所必需的,这又是核能的安全和成本有效的使用所必需的。在核电站中,放射性同位素泄漏到轻水反应堆的一和二水回路中;这种泄漏是核燃料衰变以及反应堆部件的核活化(通过暴露在来自反应堆芯的辐射下)的不合意结果。
废料中的特定放射性同位素的浓度通常决定废料的废物分类(例如A类、B类、C类)。废料的废物分类又规定该废料的储存和弃置要求。通常,获得较高分类(如B类或C类)的废料面临更严格的储存和弃置要求,管理花费更大,并只能合法储存在更少地点。因此,希望通过从该废料中分离或除去决定废物分类的那些特定放射性同位素限制获得较高分类的废料的体积和量。在这方面,特别合意的是用于分离的Cs-137、Sr-90、Ni-63、Tc-99、Am-241、Co-58、Co-60和铀的几种同位素的系统、方法和工艺。同位素分离技术也有利于和与那些特定放射性同位素加工技术共同工作以便长期储存或弃置,例如通过固化或玻璃化。
发明概述
离子特异性介质选择性除去决定废物分类的同位素。本发明的一个目标是将决定废物分类的同位素,尤其是铯-137、镍-63和锶-90导入用于现场储存的极小包装,以提高用于非现场弃置的较低分类废物的体积。
本发明在其一些实施方案中包括用于从放射性废物中分离、隔离或除去(统称为“分离”)特定放射性同位素的工艺、方法和装置,这些工艺和方法使用同位素特异性介质(ISM)。在一些实施方案中,工艺和方法进一步包括分离的同位素通常与同位素特异性介质一起玻璃化;这种同位素特异性玻璃化通常是用于长期储存或其它处置的制备放射性同位素的更大方案的一个步骤。在一些实施方案中,本发明包括特定放射性同位素的同位素特异性再生到ISM上以供玻璃化。
在若干实施方案中,该ISM包含多孔微球或多孔矿物质,如碱菱沸石;所有这些介质材料具有大的反应性表面积/介质重量。这些多孔或高度多孔介质从其它废料中分离和留住放射性同位素。放射性同位素在与介质粒子或成分接触时留在同位素特异性介质的反应性表面积上或多孔结构的间隙空间内。在许多实施方案中,该介质被特定同位素特异性介质适合分离的特定放射性同位素嵌入、浸渍或涂布。通常,选择本发明中所用的各类ISM以分离特定同位素或特定族或类的同位素。
在本发明的许多实施方案中,特定放射性同位素与液体废物的ISM基分离包括使液体废物流经改性的离子交换柱(下文为“ISM柱”),其中使该液体经过ISM柱且ISM吸引和留住该液体内的特定放射性同位素;该放射性同位素随后与ISM一起留在该柱中,而液体离开该柱。在一些实施方案中,从柱容器中取出带有分离的放射性同位素的ISM并送往坩埚或熔炉以供玻璃化。在一些实施方案中,带有分离的放射性同位素的ISM留在柱容器中,并且带有分离的放射性同位素的ISM的玻璃化在该柱容器内发生。在该柱容器内发生玻璃化的这些实施方案中,该柱容器通常包含适合充当玻璃化坩埚和充当最终废品的长期储存容器的罐子。在一些情况下,该罐子包括不锈钢或相当材料的外层、绝缘中层和石墨或类似材料内层(或内衬层)以充当用于带有放射性同位素的ISM的热解、熔融和玻璃化的坩埚或模件;在一些实施方案中,石墨内层充当用于带有放射性同位素的ISM的感应加热的感应器。在这些实施方案的一些中,将ISM与增强或有助于引发玻璃化过程的材料混合。通常通过感应加热或微波加热实现带有放射性同位素的ISM的热解、熔融和玻璃化,尽管其它热解、熔融和玻璃化方法也适合本发明。
附图简述
由与附图一起阅读的下列发明详述更清楚理解本发明的上述和其它特征,其中:
图1是图解包括用于从液体放射性废料中分离特定放射性同位素的ISM-基系统的放射性废料加工系统的一个实例的方框图;
图2A是在用于从液体放射性废料中分离特定放射性同位素的ISM-基系统中使用的玻璃基微球的电子显微镜图像照片;
图2B是图解用于形成玻璃基微球的一种方法的图,该玻璃基微球随后用在或改性以用在用于从液体放射性废料中分离特定放射性同位素的ISM-基系统中;
图2C是在用于从液体放射性废料中分离特定放射性同位素的ISM-基系统中使用的碱菱沸石材料的电子显微镜图像照片,该图像以大约1050x放大率显示碱菱沸石;
图3A是本发明的ISM柱的一个实施方案的透视图;
图3B是图3A中所示的实施方案的俯视图,其显示截取图3C中所示的剖视图所沿的线段;
图3C是图3A和3B中所示的实施方案的剖视图;
图4是本发明的一个实施方案的视图,其显示串联使用的多个ISM柱;
图5是本发明的一个实施方案的视图,其中使用ISM柱从另一放射性废物处理工艺的废气中分离放射性同位素;和
图6是本发明的ISM柱的备选实施方案的剖视图。
发明详述
本发明在其一些实施方案中包括用于从放射性废物中分离、隔离或除去(统称为“分离”)特定放射性同位素的工艺和方法,这些工艺和方法使用同位素特异性介质(ISM)。在一些实施方案中,该工艺和方法进一步包括分离的同位素通常与ISM一起玻璃化;这种同位素特异性玻璃化(ISV)通常是用于长期储存或其它处置的制备放射性同位素的更大方案的一个步骤。在许多情况下,包括使用ISM的同位素分离和同位素特异性玻璃化的联合工艺—即联合ISM/ISV工艺是用于处理放射性废物的更大系统的一部分。
在若干实施方案中,该ISM包含具有大的反应性表面积/介质重量的多孔微球。例如,对ISM而言,本发明的一些实施方案使用平均直径为大约10至100微米、内外总表面积为100至200平方米/克且总孔隙率为大约35%至40%的玻璃基微球。其它实施方案使用基于或含有碱菱沸石——内外总表面积为大约500平方米/克的多孔矿物质——的ISM。这些多孔或高度多孔介质从其它废料中分离和留住放射性同位素。放射性同位素在与介质粒子或成分接触时留在ISM的反应性表面积上或多孔结构的间隙空间内。在许多实施方案中,该介质被特定ISM适合分离的特定放射性同位素嵌入、浸渍或涂布。因此,例如,用于从液体中分离铯同位素的一种类型的ISM包括含有铯的玻璃基微球;这些含铯的玻璃基微球尤其有效地吸引和留住铯同位素。通常,选择本发明中所用的各类ISM以分离特定同位素或特定族或类的同位素。
图1图解以ISM/ISV工艺为组成部分的更大系统的一个实施方案。如该图中所示,将来自核反应堆10的放射性废料首先传送15至废物槽20,在此废料保持浸没在水中(由此水本身变得含有一定浓度的放射性同位素)。在此阶段中包括液体和固体废物的废料从废物槽20传送25至液体/固体分离系统30,在此将液体废物(包括来自废物槽20的水)与固体废物分离。从液体/固体分离系统30,固体废物给进32至稳定化34和储存36。在一些情况下,通过液体/固体分离系统30可能没有将与固体废物混合的所有水分或液体与固体废物分离开,在这种情况下这些废物的稳定化和储存难以进行。
从液体/固体分离系统30,基本不含固体废料的液体废物给进38至液体加工系统40。在一些实施方案,如图1中所示的那种实施方案中,液体加工系统40包含用于分离特定同位素的ISM-基系统42和用于从液体废物中除去氚的除氚系统44。将通过ISM从液体废物中除去的分离的同位素52稳定化54并移至储存56或其它处置(最终处置或储存条件常常取决于所涉的特定同位素)。从液体废物中除去的氚给进64至其专属处置66;通常,回收的氚是有价值的产品。现在基本不含指定放射性同位素和氚的液体(主要是水)通常再循环70至反应堆10,在此其与送入反应堆10的其它水72合并。在一些实施方案中,出自液体加工系统40的液体并非送往反应堆10以再循环,而是送往低分类废物的储存。
在本发明的许多实施方案中,特定放射性同位素与液体废物的ISM基分离包括使液体废物流经改性离子交换柱(下文为“ISM柱”),其中使该液体经过ISM柱且ISM吸引和留住该液体内的特定放射性同位素;该放射性同位素随后与ISM一起留在该柱中,而液体离开该柱。
本发明设想了许多ISM材料。用于ISM基同位素分离的许多介质包括多孔玻璃或多孔玻璃基材料。用于ISM基同位素分离的许多介质包括一些形式的碱菱沸石或一种或多种碱菱沸石衍生物。用于ISM基同位素分离的许多介质包括一些矿物材料或矿物基材料。该柱中所用的ISM的性质通常取决于要除去的同位素。例如,在一些实施方案中,用于铯分离的介质(即铯特异性介质)包括改性的碱菱沸石((Na,Ca,K)AlSi2O6·3H2O)。在一些实施方案中,铯特异性介质包括用六氰铁酸钾钴(“KCCF”)改性(例如混合,涂布或浸渍)的碱菱沸石。在一些实施方案中,用于锶同位素分离的介质(即锶特异性介质)包括改性成羟磷灰石的玻璃基微球(“HA微球”)。在一些实施方案中,用于锝同位素分离的介质(即锝特异性介质)包括用十六烷基三甲基铵(“CTMA”)改性的碱菱沸石。在一些实施方案中,锝特异性介质包括表面改性的沸石(SMZ),例如其中沸石的一些表面阳离子被高分子量表面活性剂如CTMA替代的沸石。在一些实施方案中,用于镍同位素分离的介质(即镍特异性介质)包括碱菱沸石或HA微球。在一些实施方案中,用于钴同位素分离的介质(即钴特异性介质)包括碱菱沸石或HA微球。在一些实施方案中,用于铅同位素分离的介质(即铅特异性介质)包括碱菱沸石或HA微球。在一些实施方案中,用于碘同位素分离的介质(即碘特异性介质)包括银浸渍的碱菱沸石。在一些实施方案中,用于砷同位素分离的介质(即砷特异性介质)包括铁浸渍的碱菱沸石。在一些实施方案中,用于硒同位素分离的介质(即硒特异性介质)包括用CTMA改性的HA微球或铁浸渍的碱菱沸石。在一些实施方案中,用于锑同位素分离的介质(即锑特异性介质)包括用CTMA改性的HA微球或铁浸渍的碱菱沸石。在一些实施方案中,用于镅同位素分离的介质(即镅特异性介质)包括HA微球。用于从液体废物中分离的其它ISM包括用于分离镍、钴、铅、铁、锑、碘、硒、镅、汞、氟、钚和铀的介质。本发明所包括的ISM包括针对同位素,包括但不限于Ni-63、Co-58、Co-60、Fe-55、Sb-125、I-129、Se-79、Am-241和Pu-239的介质。本发明的一些实施方案中所用的其它介质包括羟磷灰石的改性形式,其中其它阳离子取代至少一些钙离子,所述其它阳离子通常是如锶、锡或银之类的离子。本发明的一些实施方案中所用的其它介质包括SMZ,其中该沸石已被一种或多种阴离子型或阳离子型表面活性剂改性。本发明的一些实施方案中所用的其它介质包括铁或银浸渍的玻璃基微球。本发明的一些实施方案中所用的其它介质包括银浸渍的沸石。本发明的一些实施方案中所用的其它介质包括银改性的氧化锆、银改性的氧化锰和铁改性的硅酸铝。通常,许多介质,包括碱菱沸石、银浸渍的碱菱沸石、铁浸渍的碱菱沸石、用KCCF改性的碱菱沸石、用CTMA改性的碱菱沸石、HA微球、用CTMA改性的HA微球和用KCCF改性的HA微球用于从液体废物中分离一种或多种特定放射性同位素。此处给出的介质是实例,不构成ISM基同位素-分离系统和工艺中所用的材料的穷举名单。一些柱包括两种或更多种介质的组合。
在本发明的许多实施方案中,该ISM柱包含多孔微球,尤其是玻璃基微球形式的ISM。图2A是例如用于分离锶的HA改性玻璃基微球的电子显微镜图像照片。图2B图解制备一种类型的多孔玻璃基微球的一种方法。该方法的一些实施方案以由包含钠、钙和硼的混合物制成的玻璃珠210开始。将玻璃珠210与具有碱性pH的磷酸钾溶液(或类似的磷酸盐溶液)混合215;在许多实施方案中,该溶液还包括氢氧化钾或另一氢氧化物源。随着从该玻璃释放钠、钙和硼,从玻璃珠210的表面开始,磷酸根和氢氧根离子与留在玻璃珠上的钙反应以形成包围该珠的未反应玻璃芯221的非晶磷酸钙层223。随着磷酸根和氢氧根离子继续作用于玻璃芯221,未反应的芯收缩231且非晶磷酸钙层233生长。同时,离玻璃芯上的反应位置最远的非晶磷酸钙与取自该溶液的氢氧根离子一起开始稳定化成羟磷灰石(HA)层235。随着玻璃芯继续收缩241并反应形成非晶磷酸钙243,HA层继续生长245。这一过程的最终结果是基本由HA构成的多孔微球250。在本发明的许多实施方案中,ISM柱包含碱菱沸石或改性碱菱沸石材料。图2C是碱菱沸石材料的电子显微镜图像照片。
图3A、3B和3C图解本发明的ISM柱的一个实施方案中。图3A显示柱容器310(在所示实施方案中为圆筒,尽管其它形状也可能)的透视图,其连向入口管320和出口管325。图3B显示该ISM柱的俯视图,其显示截取图3C中所示的剖视图所沿的线段。如图3C中的截面图所示,柱管被珠形ISM330基本填满;在许多实施方案中,ISM330包含如上所述的玻璃基微球或类似材料。浸管340从柱容器310顶部延伸到柱内部,几乎到柱容器310的底部。分布环345连向浸管340的下端。在含有放射性同位素的液体废料通过入口管320进入该柱(以图3C中的箭头指示的方向行进)时,液体沿浸管340向下进入分布环345。分布环345使液体遍布柱的宽度分散且液体进入ISM330填充的空间。随着液体经由入口管320和浸管340泵入或以其它方式送入柱中,迫使液体经ISM空间上升,穿过并经过多孔ISM330。随着液体接近和经过ISM330,该介质吸引和留住该液体携带的特定放射性同位素,从液体中分离这些同位素。已经过ISM330的液体经由柱容器310顶部的出口管325离开该柱。
随着液体继续经过柱内的ISM330,ISM330继续分离和留住放射性同位素。最终,随着分离的放射性同位素填满介质上的几乎所有可用的留着位点,ISM330停止从追加引入的液体废料中有效过滤或分离放射性同位素。此时,停止将液体废料添加到该柱中,现在载有分离的放射性同位素的ISM330在最终储存或处置之前进行附加加工。在一些实施方案中,从柱容器中取出带有分离的放射性同位素的ISM并送往储存容器以供后继加工。在一些实施方案中,从柱容器310中取出带有分离的放射性同位素的ISM并送往坩埚或熔炉以供玻璃化。在一些实施方案中,带有分离的放射性同位素的ISM330留在柱容器310中,并且带有分离的放射性同位素的ISM330的玻璃化在柱容器310内发生。
在柱容器310内发生玻璃化的这些实施方案中,柱容器310通常包含适合充当玻璃化坩埚和充当最终废品的长期储存容器的罐子。在一些情况下,该罐子包括不锈钢或相当材料的外层、绝缘中层和石墨或类似材料内层(或内衬层)以充当用于带有放射性同位素的ISM330的热解、熔融和玻璃化的坩埚。在一些实施方案中,石墨内层充当用于ISM330的感应加热的感应器。在这些实施方案的一些中,将ISM330与增强或有助于引发玻璃化过程的材料混合。通常通过感应加热或微波加热实现带有放射性同位素的ISM330的热解、熔融和玻璃化,尽管其它热解、熔融和玻璃化方法也适合本发明。在一些实施方案中,通过与本发明相同发明人的美国专利申请No.12/985,862中描述的那些类似的方法进行ISM和放射性同位素的玻璃化。在许多实施方案中,浸管340和分布环345由经受与ISM330一起热解、熔融和玻璃化的陶瓷或多孔石墨材料或类似材料制成;在这些实施方案中,浸管340和分布环345嵌在最终玻璃化的废品中。在一些实施方案中,浸管340和分布环345由与ISM330一起发生玻璃化的材料制成;由此,浸管340和分布环345变成相同的玻璃化最终废品的一部分。在另一些实施方案中,在玻璃化过程开始前从柱容器310中取出浸管340和分布环345。
图4图解本发明的一个实施方案,其中液体废料经过多个ISM柱401、402、403以将不同放射性同位素分离到不同柱中。如图3C中那样,各ISM柱包含柱容器、浸管、分布环、入口管、出口管和珠形ISM。在所示实施方案中,液体废物经由入口管421和第一浸管441进入第一柱401。液体从第一浸管441和第一分布环446送入第一ISM431,为了举例说明,其在此实例中包含被选取为捕获该液体中的铯同位素的用KCCF改性的碱菱沸石。液体从第一柱401经由第二管422进入第二柱402;液体经由第二浸管442和分布环447送入第二ISM432。为了举例说明,这种第二柱402中的介质包含被选取为从该液体中分离锶同位素和其它锕系元素的HA微球。液体经由第三管423离开第二柱402并送入第三柱403;液体经由第三浸管443和分布环448送入第三ISM433。为了举例说明,这种第三柱403中的介质包含被选取为从该液体中分离锝同位素的用CTMA改性的碱菱沸石和表面活性剂改性的沸石的混合物。现在基本不含铯、锶和锝同位素的液体经由出口管425离开第三柱403。由此,各柱401、402、403分离和捕获放射性同位素的不同集合且各柱根据对其自身的特定放射性同位素集合的要求进行处置。在一些实施方案中,从该液体中分离较低分类同位素的一些柱,获得比从该液体中分离较高分类同位素的其它柱更低的废物分类级。要认识到,所示实施方案中的ISM柱顺序(铯、锶、锝)仅是一个实例,柱的不同排序是可能的。还要认识到,适合分离不同的指定同位素的不同类型的柱是可能的并包含在本发明内。要进一步认识到,除了为图4举例给出的那些外,不同介质也是可能的。
图5图解本发明的另一实施方案,其中本发明的ISM柱用于从另一废物处理系统的废气中分离放射性同位素。在所示实施方案中,熔炉480从入口管475接收固体放射性废料或固体和液体放射性废料的浆料混合物(“引入的废料”)。(要理解的是,多种熔炉适用于此装置,包括焦耳熔炉、微波基熔炉、感应加热坩埚等)。将这种引入的废料加热以热解该引入的废料以使该废料实现熔融态A。然后将该热解和熔融的废料冷却成致密、凝固和通常玻璃化的最终固体废品B。在引入的废料的热解过程中、在废料A处于熔融态的过程中和在玻璃化过程中,废料排出载有放射性同位素的气体和蒸气C。这些载有放射性同位素的气体和蒸气经由熔炉出口管485进入熔炉480并进入冷凝器495,在此载有放射性同位素的气体和蒸气转化成载有放射性同位素的液体。载有放射性同位素的液体经由柱入口管520进入ISM柱501,在此该载有放射性同位素的液体经过浸管540、分布环545和ISM530,在此通过该介质分离和留住特定放射性同位素。该液体随后经由柱出口管525离开ISM柱501。在这种实施方案中,ISM柱分离和隔离在原始的引入废料的稳定化中没有留着和稳定化的放射性同位素。
图6图解本发明的ISM柱的另一实施方案。在几个之前图解的实施方案(如图3C、4和5)中,液体废料经由浸管进入柱,给进至柱容器底部附近的位置,接着经由ISM向上传送至柱容器顶部附近的出口管。在图6中所示的实施方案中,载有放射性同位素的液体经由柱容器610顶部的入口管620进入柱601。带有放射性同位素的液体随后经由ISM630朝柱容器610底部向下滴流。在柱容器610底部附近,液体沿连向柱容器610顶部的出口管625的浸管641向上推或抽吸。所示实施方案进一步包括也位于柱容器610顶部附近的安全出口627。
本发明不限于所示实施方案。在另一些实施方案中,将ISM添加到液体废物储罐中并搅拌或以其它方式混合到该液体中;在ISM已从液体中分离指定放射性同位素后,从该液体中除去带有放射性同位素的ISM(例如通过离心、过滤或电凝)。本领域技术人员会认识到,本发明包括与从核废料中分离和隔离放射性同位素有关的离子特异性介质的几个其它潜在用途。
在本发明的一些实施方案中,使用玻璃基微球或类似材料作为介质,部分因为它们促进玻璃化过程。在一个特定的玻璃化应用中,磷酸铁成玻璃材料可用于铀和铀氧化物的玻璃化和稳定化。在实验性检验中,成玻璃材料(“玻璃形成物”)的混合物包含大约20重量%氧化铁、52重量%五氧化二磷和23%氧化钠的掺合物。将磷酸铁玻璃形成物与贫铀丸粒以大约1:9的铀-玻璃比混合。在混合之前,贫铀丸粒在硝酸中洗涤,漂洗并真空包装以防止预氧化。混合的铀和磷酸铁玻璃形成物在石墨坩埚中在500℃下加热30分钟,然后在700℃下加热30分钟,然后在900℃下加热30分钟,最终在大约1063℃下加热30分钟。在500℃和700℃下,铀氧化,在更高温度下,氧化铀和磷酸铁玻璃形成物发生玻璃化并形成基本均匀的玻璃铀产品。扫描电子显微术和X-射线能量色散吸收(EDAX)证实该玻璃化过程产生具有均匀溶解和遍布在玻璃基质中的非金属、非氧化的铀同位素的最终废品。
尽管已通过一些实施方案的描述例证本发明并且尽管已详细描述了所示实施方案,但申请人无意就此细节约束或以任何方式限制所附权利要求的范围。额外修改是本领域技术人员显而易见的。本发明在其更广泛方面中因此不限于所示和所述的具体细节、代表性装置和方法和实例。因此,可背离这样的细节而不背离申请人的一般发明构思的精神或范围。

Claims (34)

1.加工来自核反应堆的放射性废物、从放射性废物中分离指定放射性同位素并稳定分离的指定放射性同位素的方法,包括:
将放射性废料分离成固体废物和含放射性同位素的液体废物;
使含放射性同位素的液体废物经过离子交换柱的入口管,通过离子交换柱内以大致竖直的方向取向的浸管,其中通过与浸管连接并且在大致水平的方向上悬在离子交换柱内的分布环来使液体废物遍布离子交换柱分布,其中该分布环包含引导液体废物在向下方向上朝向离子交换柱的底端的多个分布孔,并且其中推动分布的液体废物通过离子交换柱内所包含的介质以从液体废物中捕获一种或多种放射性同位素;
通过出口管将含减少量的放射性同位素的液体废物排出离子交换柱;和
将所述介质和包含在离子交换柱中的所述捕获的放射性同位素玻璃化成玻璃基体。
2.权利要求1的方法,其中所述离子交换柱包含第一柱,其包含用于捕获第一组放射性同位素的第一介质并且还包含:
使来自第一柱的出口管的液体废物进入第二柱的第二入口管,通过浸管进入第二柱中,并且推动液体废物通过第二柱内所包含的第二介质以从液体废物中捕获第二组不同的放射性同位素;和
通过第二柱的第二出口管将含减少量的第二组不同的放射性同位素的液体废物排出。
3.权利要求2的方法,进一步包括:
使来自第二出口管的液体废物进入第三柱的第三入口管,通过浸管进入第三柱中,并且推动液体废物通过第三柱内所包含的第三介质以从液体废物中捕获第三组不同的放射性同位素;和
通过第三柱的第三出口管将含减少量的第三组不同的放射性同位素的液体废物排出。
4.权利要求3的方法,其中
将第一介质配置为捕获铯放射性同位素;
将第二介质配置为捕获锶放射性同位素;和
将第三介质配置为捕获锝放射性同位素。
5.权利要求1的方法,进一步包括,在使液体废物经过离子交换柱后,使所述液体废物再循环至核反应堆。
6.权利要求1的方法,其中一种或多种放射性同位素包括铯的至少一种同位素。
7.权利要求1的方法,其中一种或多种放射性同位素包括锶的至少一种同位素。
8.权利要求7的方法,其中介质包括羟磷灰石。
9.权利要求7的方法,其中介质包括用羟磷灰石改性的微球。
10.权利要求1的方法,其中一种或多种放射性同位素包括锝的至少一种同位素。
11.权利要求1的方法,其中一种或多种放射性同位素包括碘的至少一种同位素。
12.权利要求1的方法,其中一种或多种放射性同位素包括选自镍、钴和铅的至少一种同位素。
13.权利要求1的方法,进一步包括在位于离子交换柱内时将所述介质和捕获的放射性同位素玻璃化成玻璃基体。
14.权利要求1的方法,其中所述介质包含由钠、钙和硼的混合物制作的玻璃珠,将玻璃珠与磷酸钾溶液混合,并且钠、钙和硼与磷酸钾溶液反应从而在玻璃珠上形成羟磷灰石层。
15.权利要求1的方法,其中浸管和分布环均由陶瓷材料形成。
16.权利要求1的方法,其中浸管和分布环均由多孔石墨材料形成。
17.权利要求1的方法,其中离子交换柱包括碱菱沸石材料。
18.权利要求1的方法,其中离子交换柱包括外钢层和内石墨层,并且其中将所述介质玻璃化包括使用离子交换柱的内石墨层作为感应器来感应加热所述介质。
19.权利要求18的方法,其中内石墨层形成用于熔融所述介质的坩埚。
20.权利要求18的方法,其中离子交换柱进一步包括位于外钢层和内石墨层之间的中间绝缘层。
21.权利要求1的方法,进一步包括在将所述介质玻璃化时将浸管和分布环包封在玻璃基体内。
22.权利要求1的方法,其中分布环悬在离子交换柱的底端上方。
23.权利要求22的方法,其中入口管和出口管均位于离子交换柱的顶端,并且其中推动分布的液体废物从离子交换柱的底端经过所述介质到离子交换柱的顶端。
24.用于从液体中分离指定放射性同位素的装置,包括:
用于容纳介质和液体的柱容器;
包含玻璃基微球的介质柱,以从液体中捕获一种或多种放射性同位素;
用于将含放射性同位素的液体输往所述柱的入口;
与入口连接并且在所述柱内以大致竖直的方向取向的浸管;
与浸管连接并且在大致水平的方向上悬在柱内的分布环,其中该分布环包含引导液体废物在向下方向上朝向所述柱的底端的多个分布孔;
用于使液体离开所述柱的出口;
由此在含放射性同位素的液体进入所述柱时,所述液体经过介质柱及其附近,并通过介质柱从所述液体中分离和留住放射性同位素。
25.权利要求24的装置,其中:
该微球的制备以由包含钠、钙和硼的混合物制成的玻璃珠开始;和
将玻璃珠与具有碱性pH的磷酸钾溶液混合以形成羟磷灰石微球。
26.权利要求24的装置,其中柱容器进一步包含用于在介质和分离的放射性同位素的加热和玻璃化过程中容纳介质和分离的放射性同位素的容器。
27.权利要求26的装置,进一步包括用于将液体从入口传送至介质内的位置的浸管,所述浸管由待与介质和分离的放射性同位素一起玻璃化的材料制成。
28.权利要求26的装置,其中所述容器包含用于介质和分离的放射性同位素的加热和玻璃化的坩埚。
29.权利要求24的装置,其中玻璃基微球包括羟磷灰石。
30.权利要求24的装置,其中介质包含碱菱沸石。
31.权利要求24的装置,其中介质包括选自磷酸铁、磷酸铜、银浸渍的碱菱沸石、铁浸渍的碱菱沸石、银改性的氧化锆、银改性的氧化锰和铁改性的硅酸铝的材料。
32.权利要求24的装置,其中介质包括羟磷灰石。
33.权利要求24的装置,其中介质包括羟磷灰石的改性形式,其中至少一些钙离子被选自锶、银和锡的离子替代。
34.权利要求24的装置,其中介质包括表面活性剂改性的沸石。
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