DE2819085C3

DE2819085C3 - Verfahren zur endlagerreifen, umweltfreundlichen Verfestigung von hoch- und mittelradioaktiven und/oder Actiniden enthaltenden, wäßrigen Abfallkonzentraten oder von in Wasser aufgeschlämmten, feinkörnigen festen Abfällen

Info

Publication number: DE2819085C3
Application number: DE2819085A
Authority: DE
Inventors: Dipl.-Chem. Dr. Rainer 7500 Karlsruhe Koester
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Karlsruher Institut fuer Technologie KIT
Priority date: 1978-04-29
Filing date: 1978-04-29
Publication date: 1981-04-23
Also published as: GB2022311B; GB2022311A; DE2819085A1; US4354954A; DE2819085B2

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs.

Im Patent 2726087 wird der Verfahrensschritt b), Verkneten des aus a) erhaltenen Konzentrats B mit einer geringe Mengen Zement enthaltenden tonigen Substanz etc. in einem Mischer oder Kneter durchgeführt und der Verfahrensschritt c), Herstellen von Formkörpern aus der aus b) erhaltenen Masse, mit Hilfe von Formen, in die die Masse eingepreßt wird, oder einer Stran^nresse an die sich eine Schneidevorrichtung anschließen muß, praktiziert. Die zu verfestigenden wäßrigen Abfälle müssen aufgrund ihrer Radioaktivität in sogenannten heißen Zellen verarbeitet werden. Das Arbeiten mit Formen oder Strangpressen unter den Bedingungen dieser Technik ist aber umständlich und raumaufwendig.

Es ist daher Aufgabe der Erfändung, das Verfahren nach dem Hauptpatent zu verbessern und die Verfahrensschritte b) und c) einfacher und störunarfälliger zu betreiben.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zum Verkneten des Konzentrats B mit der tonigen Substanz und zum Herstellen der Formkörper das Konzentrat B auf die sich auf einem sich bewegenden Pelletierteller befindende tonige Substanz aufgesprüht wird.

Die Pelletierung läßt sich ohne Schwierigkeit voll kontinuierlich durchführen. Da das Verpressen der angeteigten Masse in diesem Falle wegfällt, kann es von Vorteil sein, wenn der Zement/Ton-Mischung als weitere Zusätze Zementdichtungsmittel, beispielsweise Bariumsilicathydrat, zugemischt werden.

Die Pelletierung ist zwar in der nicht-radioaktiven Technik, z. B. in der Eisenhütten- und in der Zement-Industrie, als Agglomerierverfahren für feindisperse Materialien, die nicht gesintert werden können, bekannt [Ullmanns Encyklopädie der technischen Chemie, 4. Aufl., Band 2, Verfahrenstechnik I (Grundoperationen) 1972, Seiten 321 bis 326], doch wurde dieses Verfahren bei der Verfestigung radioak-

J5 tiver Abfälle bisher nicht in Betracht gezogen.

Im folgenden wird anhand eines Beispiels die Erfindung erläutert.

Beispiel

Mit Hilfe eines Laborpelletiergerätes, dessen Pelletierteller einen Durchmesser von 40 cm aufwies und einen Neigungswinkel von 46° besaß, wurden bei einer Umdrehungsgeschwindigkeit von 26 U/min aus einem Kilogramm Portlandzement, der ca. 10% Bentonit enthält, und 230 g MAW-Simulat-Lösung der nachfolgenden Zusammensetzung Granalien bzw. Pellets von ca. 1 cm Durchmesser hergestellt. Für die Durchführung wurden ca. 20 min benötigt.

Zusammensetzung der MAW-Konzentrat-Simulat-Lösur.g:

NaNO₃	450,0	g/i
NaNO₂	5,0	g/l
Fe(NO₃)₃	0,1	g/i
Ni(NO,),	0,01	g/i
Cr(NO₃),	0,01	g/i
Ca(NO₃J₂	0,15	g/i
Mn(NO₃)₂	0,02	g/i
Sr(NO) Mg(NO)₂ Ce(NO,)₄	0,002 0,2 0,02	OQ OQ OQ
A1(NO₃)₃ Tributylphosphat	0,03 0,2	OQ OQ
Dibutylphosphat	0,1	g/i
Kerosin	0,02	g/i
Natriumoxalat	10,0	g/i
Natriumtartrat	10,0	g/i

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NaF 2,0 g/l gesetzt. Vor der Verfestigung wurde mit NaOH auf

Detergentien 2,0 g/l pH 8,5-9 eingestellt.

Cs: 0,004 g/l Ein gewünschter Durchsatz an zu verfestigender

P als NaHPO₄ 0,2 g/l Abfallösung kann durch die Wahl des Durciimessers Die Lösung wurde mit etwa einmolarer HNO₃ an- 5 des Pelletiertellers eingestellt werden.

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur endlagerreifen_ä umweltfreundlichen Verfestigung von hoch- oder mittelradioaktiven und/oder Actiniden enthaltenden, wäßrigen Abfallkonzentraten oder von in Wasser aufgeschlämmlen, feinkörnigen festen Abfällen, bei welchem die Abfallkonzentrate oder die Aufschlämmungen gemeinsam mit saugfähigem und/ oder hydraulisch abbindendem, anorganischem Material einem keramischen Brand zu einem festen Sinterkörper unterworfen werden, nach den Verfahrensschritten

a) Einstellen der Abfallkonzentrate oder der Aufschlämmungen auf einen Wassergehalt im Bereich zwischen 40 und 80 Gew.-%, auf einen Feststoffgehalt, dessen Metallionen- und/oder Metalloxid-Anteil zwischen 10 und 30 Gew.-% des zu bildenden Konzentrates (B) ausmacht, durch Eindampfen und Einstellen des pH-Wertes von B zwischen 5 und 10 mit bekannten Mitteln,

b) Verkneten des aus a) erhaltenen Konzentrates (B) mit einer geringe Mengen Zement enthaltenden tonigen Substanz oder einer solchen tonigen Substanz mit einem die Alkalien- oder Erdalkalien-Flüchtigkeit sowie die Flüchtigkeit von sich zersetzenden Anionen aus der Gruppe Sulfat-, Phosphat-, Molybdat- und Uranat-Ionen unterdrückenden Zusatz im Gewichts-Verhältnisbereich Konzentrat β zu toniger Substanz von 1 zu 1 bis 2 zu 1,

c) Herstellen von Formkörpern aus der aus b) erhaltenen Masse,

d) Wärmebehandeln der Formkörper, umfassend Trocknen bei Temperaturen zwischen Raumtemperatur und 150° C, Kalzinieren bei Temperaturen bis 800° C und anschließendes Brennen zu praktisch unlöslichen Mineralphasen bei Temperaturen zwischen 800° und 1400° C, und

e) allseitiges Umschließen der aus gebrannten Mineralphasen bestehenden Formkörper selbst oder des aus diesen durch Zerkleinern hergestellten Splitts im Korngrößenbereich 1 bis 10 mm mit einer dichten, homogenen keramischen oder metallischen Matrix

nach Patent 2 726087, dadurch gekennzeichnet, daß zum Verkneten des Konzentrats (B) mit der tonigen Substanz und zum Herstellen der Formkörper das Konzentrat (B) auf die sich auf einem sich bewegenden Pelletierteller befindende tonige Substanz aufgesprüht wird.