DE2513651C3 - Elektrochemische Speicherzelle auf der Basis von Alkalimetall und Schwefel - Google Patents
Elektrochemische Speicherzelle auf der Basis von Alkalimetall und SchwefelInfo
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Description
■so
Die Erfindung betrifft eine im Bereich von etwa 100 bis 200°C betreibbare elektrochemische Speicherzelle
oder -batterie auf der Basis von Alkalimetall und Schwefel mit mindestens einem Anoden- und einem
Kathodenraum, die durch einen alkaliionenleitenden
Festelektrolyten voneinander getrennt sind. t>o
Die Betriebstemperatur von derartigen Alkalimetall/ Schwefel-Zellen liegt bisher bei 300 bis 350°C. Der eine
Grund hierfür ist der, daß bei dieser Temperatur die Leitfähigkeit des alkaliionenleitenden Festelektrolyten
wesentlich höher ist als bei tieferen Temperaturen. Der br>
zweite Grund besteht darin, daß als kathodische Reaktionspartner Schwefel bzw. Alkalipolysulfid verwendet
werden, die in geschmolzenem Zustand vorliegen müssen. Die meist verwendeten Natriumpolysulfide
haben Schmelzpunkte zwischen 242 und 1200°C. Bei der technischen Realisierung solcher Zellen kommt
es nun darauf an, die Reaktion bei der Entladung bis zu möglichst niederen, d.h. alkalireichen Polysulfiden
ablaufen zu lassen, da dann die Kapazität und Energiedichte besonders hoch werden. Mit dem
Alkaligehalt steigt jedoch der Schmelzpunkt erheblich an und damit die notwendige Betriebstemperatur. Dies
führt schließlich zu unlösbaren Korrosionsproblemen.
Ein Kompromiß zwischen diesen gegenläufigen Forderungen besteht bisher darin, eine Betriebstemperatur
der Zelle von 300 bis 35O0C zu wählen. Dann kann
die Entladereaktion im Falle der Verwendung von Natrium bis etwa Na2S3 (genauer nach dem Phasendiagramm
bis Na2S2i) ablaufen. Das entspricht einer
theoretischen Energiedichte von 760 Wh/kg. Wird die Zelle weiterentladen, so entstehen die bei 300 bis 350° C
festen Reaktionsprodukte Na2S2 und Na2S. Die Kinetik
wird bei Vorliegen fester Reaktionsprodukte so schlecht, daß die Zelle dann nicht mehr oder nur noch
mit sehr kleiner Leistungsdichte geladen und entladen werden kann, so daß die theoretisch möglichen höheren
Energiedichten (Na2S entspricht 1260 Wh/kg) nicht erreicht werden können.
Die vorliegende Erfindung setzt sich erstmalig eine Zelle vorgenannter Art zur Aufgabe, die be: Temperaturen
von etwa 100 bis 2000C betreibbar sein soll und die
sonstigen geschilderten Nachteile des Standes der Technik überwindet und dabei einen doppelten Vorteil
aufweist
Die Bruttoreaktion soll bis zum Monosulfid ablaufen, damit die Energiedichte möglichst hoch wird. Die
Betriebstemperatur soll möglichst tief liegen, damit die Korrosionsgeschwindigkeit möglichst klein wird.
Die genannte Aufgabe wurde bei einer Speicherzelle nach der obengenannten Gattung gemäß der Erfindung
dadurch gelöst, daß sich zur zumindest teilweisen Lösung des Schwefels und/oder seiner Alkaliverbindungen
im Kathodenraum mindestens ein organisches, vorzugsweiise protonenfreies Lösungsmittel mit einem
oberhalb der Betriebstemperatur liegenden Siedepunkt befindet.
Da eine Verringerung der Betriebstemperatur im angestrebten Sinne eine Verlangsamung des Ablaufes
der elektrochemischen Reaktion und ein Ansteigen des inneren Widerstandes des Festelektrolyten zur Folge
hat, ist die vorliegende Erfindung mit besonderem
Vorteil anwendbar für im Bereich von etwa 100 bis 200°C betreibbare elektrochemische Speicherzellen
oder Batterien, mit einem vorzugsweise zylinderförmigen Block aus Beta-Aluminiumoxid, dessen zahlreiche
parallellaufende Kanäle abwechselnd mit Alkalimetall oder Schwefel bzw. Alkali-Schwefel-Verbindung gefüllt
sind und dessen Wände als alkaliionenleitender Festelektrolyt dienen.
Durch die Anwesenheit eines Lösungsmittels wird erreicht, daß die Reaktion weiter in Richtung der
alkalireicheren Sulfide ablaufen kann, deren hoher Schmelzpunkt hier keine Rolle spielt, da die Sulfide
zumindest teilweise gelöst vorliegen und das Alkalimetall in Ionenform vorliegt, womit eine ausreichende
Reaktionskinetik gewährleistet ist.
Aus der GB-PS 12 73455 ist die Verwendung eines Lösungsmittels im Kathodenraum bei einer Zelle mit
einer Festelektrolyttrennwand bereits bekanntgeworden. Es handelt sich dort um eine Primärzelle kleiner
Leistung, deren Aufbau, insbesondere was die Elektro-
den anbelangt, so grundsätzlich anders gestaltet ist, daß sich Anregungen für ein Betreiben von wiederaufladbaren
Natrium-Schwefel-Zellen bei niedrigen Temperaturen und hierzu geeignete Maßnahmen nicht entnehmen
lassen.
Weitere vorteilhafte Maßnahmen der Erfindung sind in den Unteransprüchen gekennzeichnet.
Im Rahmen der Erfindung sind zahlreiche Lösungsmittel
untersucht worden. Besonders bewährt haben sich mehrwertige Alkohole bzw. Tioalkohole, insbesondere
Glykol und Glycerin. Ferner wurden gute Leitfähigkeiten mit Dimethylsulfoxid und Diäthylentriamin
erzielt Die Löslichkeit von Na2S und Na2S4 in
diesem und anderen Lösungsmitteln ist der Tabelle 1 zu entnehmen.
Tabelle 1 Löslichkeit von Na2S1 in Glykol und anderen Lösungsmitteln |
Lösungsmittel | Gelöste Substanz |
Gelöste Menge g/l |
Temperatur 1C |
Äthylenglykol Äthylenglykol Äthanol Phenol |
Na2S4 Na2S Na2S4 Na2S4 |
583,9 175,0 108,0 27,0 |
166 170 55 140 |
In Tabelle 2 sind die für den Fall der gesättigten Lösungen gemessenen elektrischen Leitfähigkeiten
gegen die Temperatur aufgetragen.
Spez. Widerstand ρ von gesättigten Lösungen von Na2S4 und Na2S
Lösungsmittel | gel. Stoff | ρ [Ω cm] | 110° | 130° | 150° | 170" |
90° | 35,5 | 22,9 | 14,8 | 10,9 | ||
Äthylenglycol | Na2S4 | 58,8 | 36,3 | 21,7 | 14,0 | 77.6 |
Triäthanolamin | Na2S4 | 67,6 | 166 | 137 | 105 | X |
Furfurylalkohol | Na2S4 | 216 | 48.0 | 36,8 | 28,8 | X |
Dimethylformamid | Na2S4 | 65,3 | 19,9 | '.4,0 | 10,6 | 8,6 |
Äthylenglycol | Na2S | 26,9 | ||||
Hieraus ergibt sich, daß die für diese Messung verwendeten Lösungsmittel für den erfindungsgemäßen
Zweck geeignet sind. Es sind jedoch auch andere Lösungsmittel denkbar, insbesondere verschiedene
Lösungsmittelgemische.
Es ist normalerweise nicht erforderlich, die Menge an Lösungsmitteln im Kathodenraum so zu berechnen, daß
der gesamte Anteil an Polysulfiden bzw. Schwefel gelöst wird, da die Lösungsgeschwindigkeit bei den in Frage
kommenden Lösungsmitteln in der Regel größer ist als die Geschwindigkeit der elektrochemischen Transportreaktion.
Diese Tatsache ist insofern günstig, als bei zu hohen Lösungsmittelanteilen die Energiedichte unerwünscht
absinken würde. Es muß jedoch so viel Lösungsmittel vorliegen, daß die Lösung stets mit dem Feslelektrolyten
über einen möglichst großen Flächenbereich, der ggf. kapillaraktiv gestaltet werden kann, in Kontakt
bleibt, um den notwendigen Stofftransport sicherzustellen. Messungen haben gezeigt, daß der ungelöste Anteil
an Polysulfiden durchaus bis zu 75 Gew.-% und eventuell mehr betragen kann. Ein typischer Arbeitsbereich
ist durch ein Gewichtsverhältnis von Lösungsmittel zu Schwefel bzw. Alkali-Schwefel-Verbindungen von
1 :10 bis 1 :1 gekennzeichnet. Ein Verhältnis über 1:10
wird wegen der bei diesen Werten sehen deutlich absinkenden Energiedichte im allgemeinen nicht gewählt
werden. Dagegen ist ein Unterschreiten des Verhältnisses 1:1 im Falle bestimmter besonders
günstiger Lösungsmittel denkbar.
Zahlreiche der für die Durchführung der Erfindung in Frage kommenden Lösungsmittel zeigen eine etwa
gleichwertige Lösungsfähigkeit für die verschieden alkalireichen Polysulfide. Ansonsten kann ein Gemisch
an Lösungsmitteln verwendet werden, das auf die Lösung von Na2S, Na2S2, Na2S4, Na2S5 und S eingestellt
ist.
Es wurde schon darauf hingewiesen, daß mit der an sich außerordentlich erwünschten Absenkung der
Betriebstemperatur immerhin doch ein gewisser Nachteil in Kauf genommen werden muß, nämlich die
Verlangsamung der elektrochemischen Reaktion bzw. ein Ansteigen des inneren Widerstandes des Festelektrolyten.
Um diesen Nachteil auszugleichen und die der Erfindung zugrunde liegende Gesamtaufgabe in jeder
Hinsicht erfolgreich zu lösen, empfiehlt es sich, den Festelektrolyten bzw. die Zellen so aufzubauen, daß die
Grenz- bzw. Reaktionsfläche gegenüber bekannten Ausbildungen beträchtlich erhöht wird, vorzugsweise
um das 3- bis lOfache. Bei einer speziellen Ausgestaltung der Erfindung kann dies so bewerkstelligt werden, daß
der Festelektrolyt als insbesondere zylinderförmiger oder auch quadratischer Block aus Beta-A!2O3 mit
zahlreichen parallellaufenden Kanälen ausgebildet ist, wobei die Kanäle abwechselnd mit Alkalimetall oder
Schwefel bzw. Polysulfid gefüllt sind.
Eine bessere Ausnutzung des Volumens im obigen Sinne läßt sich erreichen, wenn man den Festelektrolytformkörper
nicht zylindrisch, sondern mit quadratischem oder sechseckigem Querschnitt ausbildet. Man
kann auf diese Weise Zellen von recht hoher Leistungsdichte mit einer maximalen kapillaren Reaktionsfläche
herstellen.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert, aus denen sich weitere
Merkmale und Vorteile der Erfindung entnehmen lassen. Die dazu gehörigen Figuren zeigen
F i g. 1 eine Rohrzelle im Aufriß,
F i g. 2 eine Strom-Spannungs-Kennliiiie, erhalten mit
einer Rohrzelle gemäß F i g. 1,
Fig.3 einen Zellblock, in dem eine Vielzahl von
kleinen Einzelzellen als parallellaufende Kanäle enthalten sind,
Fig. 4 einen Querschnitt durch eine Zelle gemäß F 1 g. 3,
Fig. 5 eine Zelle, in der mehrere rohrförmige Festelektrolyten baulich vereinigt sind.
In der F i g. 1 enthält die Rohrzelle eine Stahlwand 1,
die das Na-Reservoir 2 gegen die Atmosphäre abschirmt. Mit Hilfe von -\-AliOi Ringen 3. die durch ein
Glaslot mi: den angrenzenden Teilen verbunden werden, kann einerseits der Übergang zwischen der
/J-AbOj-Keramik 4 und der Stahlwand 1 und andererseits
derjenige zwischen der ß-AbOj-Keramik 4 und
dem Stahlgehäuse 5 realisiert werden. In das flüssige, im Überschuß vorhandene Natrium 8 taucht ein
Stahl-Stromabnehmer 6 ein. Die Wandstärke des Keramikrohres 4 aus β-Α1:Οι beträgt 1,5 mm. Die
Spaltbreite zwischen dieser und dem Stahlgehäuse 5 beträgt 2,25 mm. Im Falle einer Versuchsdurchführung
befanden sich als Kathodenmaterial 250 mg Graphitfilz zwischen der j3-Al:O;-Keramik und dem Stahlgehäuse.
Im Kathodenraum befanden sich Reaktionssubstanz und Lösungsmittel, die sich im vorliegenden Fall aus 6 g
NaiS4 und 3 g Äthylenglykol zusammensetzten.
Mit der Anordnung nach Fig. 1 und der vorgenannten Versuchsdurchführung konnte die in F i g. 2 gezeigte
U/1-Kennlinie gemessen werden. Bei einer Zellspannung
von etwa 1,1 V — also in der Nähe des Leistungsmaximums — erhält man eine Stromdichte
von mindestens 30 mA/cm2 bzw. eine Leistungsdichte von mindestens 33 mW/cm2. Diese liegt etwa um den
Faktor 2 bis 3 niedriger als bei den herkömmlichen Na/S-Zellen, die ohne Zusatz eines Lösungsmittels bei
300°C arbeiten. Es können jedoch unter speziellen Bedingungen auch höhere Werte erhalten werden, z. B.
50 mA/cm2 unter Verwendung von Glycerin als Lösungsmittel. Um einen noch bestehenden Abfall
auszugleichen, empfehlen sich Zellkonstruktionen, bei
denen die auf die Volumeneinheit bezogene Reaktionsfläche vergrößert ist.
In F i g. 3 ist eine solche Zelle im Aufriß und in F i g. 4
im Querschnitt abgebildet. Die kathodischen Stromab-. nehmer 12 werden mittels Durchbohrungen durch die
^-AI2O3-AbSChIuBpIaUe 11 nach außen geführt. Irr
Kanal 13 befindet sich festes und gelöstes Na2S, unc Graphitfilz. Angrenzend an diesen ist das flüssige
Natrium 14 lokalisiert, getrennt durch einen Λ-ΑΙ2Ο3
in Block 15. Über dem Natriumreservoir befinden sich die
anodischen Stromabnehmer 16.
Ein anderer Zelltyp, bei dem in der Volumeneinheil ebenfalls eine große Reaktionsfläche realisiert ist, ist ir
der Fig. 5 aufgeführt. Ein Al-Gehäuse 21 dient ali
r, anodischer Stromabnehmer und enthält im wesentli
chen das flüssige Natrium 22. In dieses wiederum sine j3-AI2O3-Rohre 23 getaucht. Diese enthalten festes unc
gelöstes Na2S1 und Graphitfilz 24. Die kathodischer
Stromabnehmer 25 werden durch eine K-AI2Oj-Ab
:ii schlußplatte 26 nach draußen geführt. Über da;
Zellgehäuse ist ein Druckring 27 geführt.
Für eine 100-Wh-Zelle auf Basis von Na/Na2S,, wöbe
das Polysulfid gemäß der Erfindung gelöst vorliegt ergibt sich ein Volumenbedarf von 249 cm3 be
j-, Ausführung nach Fig. 3 und von 229 cm1 bei Ausfüh
rung gemäß F i g. 5. Im ersten Fall beträgt da: Gesamtgewicht 623 g und im zweiten Fall 738 g
Verlangt man von einer solchen Zelle eine Leistungs dichte von 100 W/kg, so muß die erforderlich«
in Stromdichte für die betrachteten Zelltypen 25 bi
70 mA/cm-' bzw. nur 20 bis 40 mA/cm2 betragen.
Hierzu 4 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Im Bereich von etwa 100 bis 2000C betreibbare
elektrochemische Speicherzelle oder -batterie auf der Basis von Alkalimetall und Schwefel mit
mindestens einem Anoden- und einem Kathodenraum, die durch einen Alkaliionen leitenden Festelektrolyten
voneinander getrennt sind, dadurch gekennzeichnet, daß sich zur zumindest
teilweisen Lösung des Schwefels und/oder seiner Alkaliverbindungen im Kathodenraum mindestens
ein organisches, vorzugsweise protonenfreies Lösungsmittel mit einem oberhalb der Betriebstemperatur
liegenden Siedepunkt befindet
2. Speicherzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel mehrwertige
Alkohole bzw. Thioalkohole, insbesondere Glykol oder Glycerin eingesetzt sind.
3. Speicherzelle nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch ein Gewichtsverhältnis von
Lösungsmittel zu Schwefel bzw. Alkali-Schwefel-Verbindung von 1 :10 bis 1 :1.
4. Speicherzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge an Lösungsmittel
so gewählt wird, daß bis zu 75 Gew.-°/o der Polysulfide im ungelösten Zustand vorliegen.
5. Speicherzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere mischbare
Lösungsmittel gleichzeitig im Kathodenraum enthalten sind zur Lösung von Na2S, Na2S;>, NajSs und
Schwefel.
6. Im Bereich von etwa 100 bis 2000C betreibbare
elektrochemische Speicherzelle oder -batterie, mit einem vorzugsweise zylinderförmigen Block aus
Beta-Aluminiumoxid, dessen zahlreiche parallellaufende Kanäle abwechselnd mit Alkalimetall oder
Schwefel bzw. Alkali-Schwefel-Verbindung gefüllt sind und dessen Wände als alkaliionenleitender
Festelektrolyt dienen, dadurch gekennzeichnet, daß sich zur zumindest teilweisen Lösung des Schwefels
und/oder seiner Alkaliverbindungen im Kathodenraum mindestens ein organisches, vorzugsweise
protonenfreies Lösungsmittel mit einem oberhalb der Betriebstemperatur liegenden Siedepunkt befindet.
20
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