DE2505243C2 - Verfahren zur Herstellung von Suspensionen von Bis-maleinsäuremonoamiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Suspensionen von Bis-maleinsäuremonoamiden

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DE2505243C2
DE2505243C2 DE2505243A DE2505243A DE2505243C2 DE 2505243 C2 DE2505243 C2 DE 2505243C2 DE 2505243 A DE2505243 A DE 2505243A DE 2505243 A DE2505243 A DE 2505243A DE 2505243 C2 DE2505243 C2 DE 2505243C2
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Max La Mulatiere Gruffaz
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    • C09B56/00Azo dyes containing other chromophoric systems
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  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)
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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Bis-maleinsäuremonoamiden in Suspension.
Insbesondere aus der FR-PS 2u55969 ist es bekannt, daß die Maleinsäuremonoamide bei der Herstellung von Maleinimiden verwendbare Zwischenprodukte sind, und daß sie insbesondere ausgehend von Maleinsäureanhydrid und primären Aminen erhalten werden können.
Läßt man so ein Maleinsäureanhydrid mit einem biprimären Diamin in Gegenwart eines organischen Verdünnungsmittels reagieren, erhält man eine Suspension. In der Praxis, insbesondere bei einer kontinuierlichen Arbeitsweise, ist es erwünscht, weniger viskose Suspensionen zu erhalten, wodurch sich diese leichter befördern lassen und wodurch die Durchführung weiterer Reaktionen wie die Cyclodehydration im Hinblick auf die Herstellung von Bis-maleinamidcn erleichtert wird.
Das Ziel der Erfindung besieht darin, ein einfaches Verfahren, insbesondere zur kontinuierlichen Herstellung von Suspensionen von Bis-maleinsäuremonoamiden mit verbesserter Fluidilät zur Verfügung zu stellen.
Erfindungsgemäß wurde gefunden, daß dieses Ziel erreicht werden kann durch ein Verfahren, das darin besteht, die genannten Suspensionen herzustellen, indem man Maleinsäureanhydrid mit einem biprimären Diamin in Gegenwart eines organischen Verdünnungsmittels umsetzt, wobei dieses Verfahren dadurch gekennzeichnet ist. daß man die Umsetzung in Gegenwart von 0.15 bis 0.4 Mol eines tertiären Amins je MoI Maleinsäureanhydrid durchführt, wobei das Reaktionsmilieu gegebenenfalls 0.2 bis 10% Wasser in bezug auf das Lösungsmittel enthüll.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist insbesondere vor· teilhaft bei einer kontinuierlichen Arbeitsweise, d.h. wenn das Maleinsäureanhydrid, das biprimäre Diamin und das tertiäre Amin kontinuierlich oder durch periodische Zugaben in die Reaktionszone eingebracht werden, wo- -NR2-, -P(O)R1-,
—CONH-, —SO,—,
-N=N-,
O
—C—, -N=N-
Il ο
T1
-CH-. —CO-O—, —C—, —S—S—,
-SiR1R2-, —NY—CO-X—CO—NY-,
—O—CO-X—CO-O—
O.
in denen R1-R2 und Y Alkylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder Cycloalkylreste mit 5 oder 6 Kohlenstoffatomen in dem Ring, Benzolreste oder polycyclische aromatische Reste darstellen und X einen linearen oder verzweigten Alkylenrest mit weniger als 13 Kohlenstoffatomen, einen Cycloalkylenrest mit 5 oder 6 Kohlenstoffatomen in dem Ring oder einen mono- oder polycyclischen Arylenrest darstellt
Als verwendbare Diamine kann man insbesondere
M) nennen Äthylendiamin, Hexamethylendiamin, Metaphenylendiamin, Paraphenylendiamin, Benzidin, 4,4'-Diamino-diphenylmethan, 4,4'-Diamino-diphenyläther, 4,4'-Diamino-diphenylsulfon, 4.4'-D:amino-dicyclohcxylmcthan, 1,4-Diaminomethyl-cyclohexan. Metaxy-
(s? lylendiamin, Paraxylylendiamin. l,l-Bss-(4-aminophenyl)-l,l-cyclohcxan. 4,4'-Diaminodipher:ylpropan, 4,4'-Diaminotriphenyläthan. 4.4'-üiaminotriphenylmethan, 3,5-Diamino-l .2,4-triazol.
Die erflndungsgemäß hergestellten Bis-maleinsäuremonoamide besitzen die Formel
CH-Ολ
,CO-CH
NH- R—mr '
CH-COOK HOOC—CH
in der R sämtliche der vorstehend angegebenen Bedeutungen besitzen kann.
Das Anhydrid und das primäre Diamin werden vorteilhafterweise in Form von zwei getrennten Lösungen in die Reaktionszone eingebracht, wobei die für diese beiden Lösungen verwendeten Lösungsmittel gleich oder verschieden sein können, wobei jedoch in dem letzteren Fall das eine mit dem anderen mischbar ist. Diese Lösungsmittel spielen die Rolle eines Verdünnungsmittels in dem Reaktionsmilieu und gestatten es, die durch die exotherme Reaktion freigesetzten Kalorien abzuführen.
Unter den besonders geeigneten Lösungsmitteln kann man insbesondere nennen:
Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol, Cyclohexan,
die chlorierten Derivate, wie Chlorbenzol oder Methylenchlorid,
die cyclischen und nicht-cyclischen Äther, wie Tetrahydrofuran, Dioxan oder Äthyläther,
die Dialkylketone, wie Aceton oder Methyläthylketon.
Die Konzentrationen der Lösungen des Maleinsäureanhydrids und des biprimären Diamins werden derart gewählt, daß die Konzentration bezogen auf das trockene Material des Reaktionsgemisches (und somit der Maleinsäuremonoamiddispersion) vorzugsweise zwischen 25 und 40 Gew.-% beträgt.
Die Gegenwart einer geringen Menge Wasser in dem R.eaktionsmilieu kann ein wenig die Ausbeute verbessern. Dieses Wasser wird im allgemeinen in einer Menge von 0,2 bis 10 Gew.- % in bezug auf das in dem Reaktionsmilieu anwesende Lösungsmittel und vorzugsweise von 1 bis 5 % eingebracht.
Das molare Verhältnis · —, das die relative Ge-Diamin
schwindigkeit der Zugabe dieser beiden Reaktanten charakterisiert, beträgt vorteilhafterweise zwischen 2,0 und 2,4.
Unter den erfindungsgemäß verwendbaren tertiären Aminen kann man insbesondere nennen die Trialkylamine, wie Ν,Ν-Dialkylaniline, in denen die Alkylreste 1 bis 12 Kohlenstoffatome aufweisen. Das Triäthylamin und das Ν,Ν-Dimethylanilin sind vorteilhaft anwendbar. Die bevorzugten Mengen an tertiärem Amin liegen zwischen 0,15 und 0,4 Mol je Mol Maleinsäureanhydrid. Um die Ausbeuten an Bis-Maleinsäuremonoamiden zu verbessern, ist es bevorzugt, das tertiäre Amin in bezug auf das Maleinsäureanhydrid getrennt einzubringen.
Die erfindungsgemäße Umsetzung wird vorteilhafterweise in einem Reaktor durchgeführt, der im wesentlichen aus einem Rezipienten sowie aus Zuführvorrichtungen für die Lösungen der Reaktanten, aus Entnahmevorrichtungen für die Suspension und aus Rührvorrichtungen für die Reaktionszone besteht.
Das erfindungsgemäße Verfahren gestattet es. Suspensionen zu erhalten, die bequem zu befördern sind. Diese Suspensionen setzen sich ziemlich rasch ab, wenn sie in Ruhe gelassen werden. Dies gestattet es, leichter durch einfache Filtration das Bis-maleinsäuremonoamid aus dem Reaktionsgemisch abzutrennen, wenn man eine Isolierung wünscht.
Diese Eignung für eine Dekantation ist in der Tat unmittelbar an die Beförderbarkeit, die Viskosität und die Fluidität der Suspensionen der Bis-maleinsäuremonoamide geknüpft. Tatsächlich ist, je rascher die Dekantation in der Ruhe stattfindet, die Viskosität der Suspensionen denjenigen des eingesetzten Verdünnungsmittels (s) oder Lösungsmittels (s) ähnlich.
Die Suspensionen des Bis-maleinsäuremonoamids können auch ohne vorangehende Dekantation als solche beispielsweise für die Herstellung von Bis-maleinimiden verwendet werden, wobei deren Dekantierbarkeit und infolgedessen ihre Transportierbarkeit die Überführung von einer Reaktionszone in die andere erleichtert.
Außer den bereits genannten Vorteilen besitzt das erfindungsgemäße Verfahren den Vorteil, daß es zu guten Ausbeuten an Bis-maleinsäuremonoamiden führt und kontinuierlich durchgefühlt werden kann, ohne daß genau ausgearbeitete Vorsichtsmaßnahmen oder Kontrollen durchgeführt werden müssen.
Die folgenden Beispiele erläutern das Verfahren der Erfindung.
Die in den Beispielen erhaltenen Suspensionen sind charakterisiert durch ihren Dekantationsgrad, der nach der Entnahme einer Fraktion der Suspension und nach
einer Verweilzeit in Ruhe während 30 Minuten dieser Fraktion der Suspension gemessen wird. Der Dekantationsgrad entspricht 100(1--T7-), wobei V das Volumen der entnommenen Suspension und VI das durch das Präzipitat nach 30minütiger Ruhe eingenommene Volumen darstellen.
In der Praxis ist eine Suspension leicht zu befördern, wenn der vorstehend definierte Dekantationsgrad größer als 15 %, vorzugsweise größer oder gleich 20% ist.
Beispiel 1
Man beschickt einen Reaktor mit einer Nutzkapazität von 500 cm3, der versehen ist mit einem Rührer, einem aufsteigenden Kühler, einem Thermometer, einem Tropftrichter, zwei oberen und einem unteren Rohransatz mit 200 g Aceton und 5,45 g Wasser.
Man bringt das Gemisch zum Sieden und fügt getrennt, gleichzeitig und kontinuierlich durch die beiden oberen Rohransätze zu:
einerseits 223,6 g/Std. einer Lösung, die erhalten wurde durch Mischen von 734,7 g 4,4'-Diaminodipenylmethan, 2484 g Aceton, 103 g Wasser und 178,5 g Triäthylamin, andererseits 139,7 g/Std. einer Lösung, die erhalten wurde durch Mischen von 909 g Maleinsäureanhydrid und 1 569 g Aceton.
Jede halbe Stunde entnimmt man 215 cm3 der Suspension des Bis-maleinsäuremonoamids. Die durchschnittliche Verweilzeit in dem Reaktor beträgt 30 Min.
Nach einem Betrieb von 3 Stdn. und 30 Min. wird der Dekantationsgrad der entnommenen Suspension zu 35 % bestimmt.
Beispiel 2
Man beschickt die in Beispiel 1 verwendete Apparatur mit:
162,15 g Aceton.
4,5 g Wasser und
6,3 g Triäthylamin.
In diese zum Sieden gebrachte Mischung bringt man getrennt, gleichzeitig und kontinuierlich die beiden Lö-
sungen von Diaminodiphenylmethan (+ Triäthylamin) einerseits und von Maleinsäureanhydrid andererseits, die in Beispiel 1 verwendet wurden, jedoch mit einer Geschwindigkeit von 246,5 g/Std. für die erste (anstelle von 223,6 g/Std.) und von 141,3 g/Std. fär die zweite (anstelle von 139,7 g/Std.), ein.
Man nimmt die Entnahmen unter den Bedingungen des Beispiels 1 (durchschnittliche Verweilzeit in dem Reaktor 30 Min.) vor.
Nach einem Betrieb von 3 Stdn. und 30 Min. beträgt der Dekaniationsgrad einer entnommenen Suspension 25 %.
Beispiel 3
Bei der in dem Reaktor von Beispiel 2 verbliebenen und unter Sieden gehaltenen Suspension setzt man das Einbringen der beiden Lösungen von Diaminodiphenylmethan ( + Triäthylamin) einerseits und von Maleinsäureanhydrid andererseits, jedoch mit einer Geschwindigkeit von 496,2 g/Std. (ansteile von 246,5 g/Std.) für die erste und von 284,08 g/Std. (ansteUe von 139,7 g/Sld.) für die zweite, fort.
Man entnimmt jede halbe Stunde 430 cm3 Suspension. Die durchschnittliche Verweilzeit in dem Reaktor beträgt noch 30 Min.
Nach zweistündigem Betrieb beträgt der Dekantationsgrad der entnommenen Suspension 33 %.
Die Ausbeute an Bis-maleinsäuremonoamid in bezug auf das Diamin beträgt 100%.
Beispiel 6
Man fügt zu 250 cm3 einer wie vorstehend hergestellten und unter Sieden gehaltenen Suspension getrennt, gleichzeitig und kontinuierlich:
einerseits 137,6 g/Std. einer Lösung von 909 g Maleinsäureanhydrid in 1569 g Aceton,
andererseits 237,6 g/Std. einer Lösung von 445,5 g 4,4'-Diaminodiphenylmethan in 1505 g Aceton, die außerdem 108 g Triäthylamin enthält.
is Man entnimmt jede halbe Stunde 188 g der Suspension. Die durchschnittliche Verweilzeit in der Apparatur beträgt 40 Min..
Der Versuch dauert 5 Stdn..
Der Dekantationsgrad schwankt zwischen 35 und 50 %.
Beispiel 4
Zu 250 cm3 Suspension, die wie vorstehend hergestellt wurde und unter Sieden gehalten wird, fügt man getrennt, gleichzeitig und kontinuierlich:
einerseits 137,5 g/Std. einer Lösung von 909 g Maleinsäureanhydrid in 1569 g Aceton,
andererseits 230 g/Std. einer Lösung von 881 g 4,4'-Diaminodiphenylmethan in 2978 g Aceton, die außerdem 123.7 g Wasser und 214 g Triäthylamin enthält. .
Man entnimmt jede halbe Stunde 183 g der Suspension.
Die durchschnittliche Verweilzeit in dem Reaktor beträgt 35 Min.. Man setzt diese Verfahrensmaßnahmen 17 Stdn. fort. Der Dekantationsgrad der Suspensionen variiert zwischen 25 und 30% (wobei die Schwankung einer gewissen Unregelmäßigkeit der Leistung der Beschickungspumpen für die Reaktanten zugeschrieben wird).
Die Ausbeute an Bis-maleinsäuremonoamid (in bezug auf das Diamin) beträgt ungefähr 99 %.
Beispiel 5
Man fügt zu 250 cm3 der wie vorstehend hergestellten und unter Sieden gehaltenen Suspension getrennt, gleichzeitig und kontinuierlich:
einerseits 137,1 g/Std. einer Lösung von 909 g Maleinsäureanhydrid in 1 569 g Aceton,
andererseits 223,2 jj/Sld. einer Lösung von 891 g 4,4'-Diaminodiphenylmethan in einem Gemisch von 3010g Aceton und 216 g Tfiäthylamin.
Man entnimmt j^t't halbe Stunde 180 g der Suspension (durchschnittlich*: Verweilzeit in der Apparatur: 40 Min.).
Man setzt diese Arbeitsweise 10 Stdn. fort..
Der Dekantationsgrad von entnommenen Proben der Susnension schwankt Zwischen 25 und 50%.

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Suspensionen von Bis-maleinsäuremunoamiden durch Umsetzung von Maleinsäureanhydrid mit einem biprimären Diamin in Gegenwart eines organischen Verdünnungsmittels, daadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart von 0,15 bis 0,4 Mol eines tertiären Amins je Mol Maleinsäureanhydrid durchführt, wobei das Reaktionsmilieu gegebenenfalls 0,2 bis 10% Wasser in bezug auf das Lösungsmittel enthält.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man kontinuierlich das Maleinsäureanhydrid sowie das biprimäre Diamin und das tertiäre Amin in Form von zwei getrennten Lösungen in die Reaktionszone einbringt und die erhaltene Suspension kontinuierlich aus der Reaktionszone entnimmt.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit Triäthylamin als tertiärem Amin durchführt.
4. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit N,N-Dimethylanilin als tertiärem Amin durchführt.
bei die Suspension, die die Reaktionsprodukte enthält, aus der Reaktionszone kontinuierlich oder durch periodische Entnahmen abgeführt wird.
Die erfindungsgemäß einsetzbaren biprimären Diamine besitzen die Formel NH2—R—NH2, in der R einen divalenten Rest mit zumindest 2 Kohlenstoffatomen darstellt, der aliphatischen, cycloaliphatischer, aromatischer oder heterocyclischer Natur sein kann.
Insbesondere kann er einen linearen oder verzweigten
ίο Alkylenrest mit weniger als 13 Kohlenstoffatomen darstellen; einen Cycloalkylenrest mit 5 oder 6 Kohlenstoffatomen in dem Ring; einen divalenten heterocyclischen Rest, der zumindest eines der folgenden Atome, nämlich Sauerstoff-, Stickstoff- oder Schwefelatome
is enthält; einen Benzolrest oder polycyclischen aromatischen Rest; einen gemischten Resi, der mehrere Reste der verschiedenen vorgenannten Typen enthält, wobei diese verschiedenen Reste außerdem Substituenten enthalten können, die unter den Verfahrensbedingungen nicht Anlaß geben zu störenden Reaktionen.
Die Diamine, die insbesondere im Hinblick auf ihre Überführung in Bis-maleinimide interessant sind, sind diejenigen, in denen R einen divalenten Rest darstellt, der mehrere Benzolreste oder acyclische Reste umfaßt, die direkt gebunden sind, oder über ein divalentes Atom, oder eine divalente Gruppe, wie beispielsweise die Sauerstoff- oder Schwefelatome, die Alkylengruppen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, die Gruppen
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