DE238373C - - Google Patents

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DE238373C
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phenyl
methyl
isovalerylamino
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/14Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D231/44Oxygen and nitrogen or sulfur and nitrogen atoms
    • C07D231/46Oxygen atom in position 3 or 5 and nitrogen atom in position 4
    • C07D231/50Acylated on said nitrogen atom

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

KAISERLICHES
PATENTAMT.
PATENTSCHRIFT
- JVl: 238373 -KLASSE YIp. GRUPPE
Patentiert im Deutschen Reiche vom 5. Mai 1910 ab.
Es wurde gefunden, daß man zu Isovalerylaminophenyldimethylpyrazolonen gelangt, wenn man die Isovalerylverbindungen des 4-Aminopyrazolons, wie i-Phenyl^-methyl^-isovalerylamino-5-pyrazolon, i-Phenyl-3- methyl -4 -isovalerylamino-5-isovaleryloxypyrazol, i-Phenyl-3 - methyl - 4 -isovalerylamino - 5 - alkyloxypyrazol und i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino-5-halogenpyrazol oder die entsprechenden a-Bromisovalerylderivate methyliert. Da nach dem Verfahren der Patentschrift 189842, Kl. 12p, aus den Säurederivaten des i-Phenyl-3-methyl-4~amino-5-pyrazolons durch »Behandlung mit Methylierungsmitteln das i-Phenyl-2 · 3-dimethyl - 4 - dimethylamine - 5 - pyrazolon erhalten wird, so war nicht vorauszusehen, daß es gelingen würde, lediglich eine Methylierung am Kernstickstoff in Stellung 2 ohne gleichzeitige Abspaltung des Isovaleriansäurerestes und Dimethylierung der in der Seitenkette befindlichen Aminogruppe herbeizuführen.
Beispiele.
I. 2,7 Teile i-Phenyl-s-methyl^-isovalerylamino-5-pyrazolon und i,5 Teile Dimethylsulfat werden mit 10 Teilen Benzol so lange am Rückflußkühler zum Kochen erhitzt, bis alles gelöst ist. Man destilliert dann das Benzol ab, nimmt den Rückstand mit Wasser auf und macht unter Abkühlung mit Kaliumcarbonat alkalisch. Das ausgeschiedene i-Phenyl-2 · 3-dimethyl - 4 - isovalerylamino - 5 - pyrazolon 'wird abgesaugt und umkristallisiert. Es erwies sich mit der aus i-Phenyl-2 · 3-dimethyl-4-amino-5-pyrazolon gewonnenen Verbindung (vgl. Patent 227013, Kl. 12p) identisch.
2. ι Teil i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino-5-chlorpyrazol und 2 Teile Jodmethyl erhitzt man im geschlossenen Gefäß 12 Stunden auf ioo°. Das Reaktionsprodukt wird in warmem Wasser aufgenommen und die wäßrige Lösung mit überschüssiger Sodalösung alkalisch gemacht. Man erwärmt dann einige Stunden auf dem Wasserbad. Nach dem Erkalten wird das ausgeschiedene i-Phenyl-2 · 3-dimethyl-4-isovalerylamino-5-pyrazolon abfiltriert und umkristallisiert. Es bildet farblose Kristalle vom Schmelzpunkt 203°.
Verwendet man an Stelle des i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino-5-chlorpyrazols das 1-Phenyl-3 - methyl - 4 - isovalerylamino - 5 - äthoxypyrazol oder das i~Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino-5-isovaleryloxypyrazol, so verfährt man genau ebenso wie unter Beispiel 1 oder 2 angegeben. In gleicher Weise gelangt man bei Verwendung der entsprechenden a-Bromisovalerylderivate zum i-Phenyl-2 · 3-dimethyl-4-abromisovalerylamino-5-pyrazolon.
Das oben erwähnte, noch nicht beschriebene i-Phenyl - 3 - methyl -4 - isovalerylamino - 5 - pyrazolon kann man darstellen, indem man salzsaures i-Phenyl-3-methyl-4-amino-5-pyrazolon mit isovaleriansaurem Natrium und Isovaleriansäureanhydrid im ölbad einige Stunden bis auf 170°, zweckmäßig unter Luftabschluß, erhitzt. Die nach dem Abdestillieren der un-
verbrauchten Isovaleriansäure zurückbleibende Reaktionsmasse wird unter »Kühlung in verdünnter Natronlauge gelöst; nach dem Filtrieren wird durch Ansäuern das i-Phenyl-3-methyl-4-isovälerylamino-5-pyrazolon als Kristallmehl ausgefällt. Aus Alkohol umkristallisiert bildet es farblose Kristalle, die bei 230 ° unscharf schmelzen. Es löst sich leicht in Alkali und wird durch Ansäuern wieder ausgefällt. In Wasser ist es wenig löslich.
Das i-Phenyi-s-methyl-^isovalerylamino-säthoxypyrazol wird gewonnen durch Erhitzen von i-Phenyl-s-methyl^-amino-S-äthoxypyrazol (vgl. Patent 189842) mit Isovaleriansäure auf 170 °. Nach dem Abdestillieren der überschüssigen Isovaleriansäure wird das Reaktionsprodukt unter Zusatz von etwas verdünnter Natronlauge in Äther aufgenommen. Durch Umkristallisieren aus Äther erhält man das i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino-5-äthoxypyrazol in weißen nadeiförmigen Kristallen vom Schmelzpunkt 115°. Es ist leicht löslich in allen organischen Lösungsmitteln, unlöslich in Wasser.
Das i-Phenyl-g-methyl^-isovalerylamino-S-chlorpyrazol läßt sich auf ähnliche Weise wie das i-Phenyl - 3 - methyl - 4 - isovalerylamino - 5-äthoxypyrazol und das i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino - 5 - pyrazolon unter Verwendung von i-Phenyl^-methyl^-amino-s-chlorpyrazol (Patentschrift 153861, Kl. 12p) darstellen. Es ist in allen organischen Lösungsmitteln leicht löslich und schmilzt bei 120 °; in Wasser ist es unlöslich.
Das i-Phenyl-s-methyl^-isovalerylamino-S-isovaleryloxypyrazol entsteht bei der Gewinnung von i-Phenyl - 3 - methyl - 4 - isovalerylamino - 5-pyrazolon, wenn man mit überschüssigem Isovaleriansäureanhydrid längere Zeit und auf höhere Temperatur erhitzt. Der in verdünnter Natronlauge unlösliche Anteil wird aus Ligroin umkristallisiert. Das i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino - 5 - isovaleryloxypyrazol schmilzt bei 122 bis 123°; es ist in den meisten organischen Lösungsmitteln leicht löslich, unlöslich in Wasser und Alkalien.
3· ι Teil i-Phenyl-s-methyl^-tt-bromisovalerylamino - 5 - α - bromisovaleryloxypyrazol wird mit 1,5 Teilen Dimethylsulfat drei Stunden auf dem Wasserbad erwärmt, dann nimmt man die Schmelze in Wasser auf und versetzt mit Sodalösung bis zur alkalischen Reaktion. Das ausgeschiedene 1 - Phenyl - 2 · 3 - dimethyl - 4 - α-bromisovalerylamino - 5 - pyrazolon wird abgesaugt und aus Alkohol umkristallisiert. Es bildet farblose Kristalle vom Schmelzpunkt 206 °. In Wasser ist es kaum löslich, leichter löslich in verdünnter Säure.
Das noch nicht beschriebene i-Phenyl-3-methyl-4-a-bromisovalerylamino - 5- a - bromisovaleryloxypyrazol kann man auf folgende Weise darstellen: In eine klare Lösung von 24 Teilen i-Phenyl -3-methyl - 4 - amino - 5 - pyrazolonchlorhydrat in 200 Teilen Wasser leitet man unter Kühlen und Rühren Kohlensäure ein und läßt gleichzeitig 25 Teile a-Bromisovalerylbromid sowie eine Lösung von 16 Teilen Natriumacetat in 100 Teilen Wasser langsam zufließen. Der ausgeschiedene harzige Niederschlag wird in wenig Äther aufgenommen und diese Lösung mit Petroläther versetzt. Bei starkem Abkühlen kristallisiert das i-Phenyl-3-methyl-4-a-bromisovalerylamino - 5 - α -bromisovaleryloxypyrazol aus. Nach dem Umkristallisieren aus Ligroin erhält man es in farblosen Kristallen, die bei 114 bis 116 ° schmelzen. In Wasser ist es unlöslich, leicht löslich in den meisten organischen Lösungsmitteln.

Claims (1)

  1. Patent-Anspruch: g
    Verfahren zur Darstellung von 1-Phenyl 2 · 3-dimethyl-4-isovalerylamino-5-pyrazolon und von i-Phenyl-2 · 3-dimethyl-4-a-bromisovalerylamino - 5 - pyrazolon,. darin bestehend, daß man i-Ph.enyl-3-methyl-4-isovalerylamino - 5 - pyrazolon, i-Phenyl -3 - methyl-4-isovale,rylamino - 5 - isovaleryloxypyrazol, i-Phenyl^-methyl^-isovalerylamino-säthoxypyrazol und i-Phenyl-3-methyl-4-isovalerylamino - 5 - chlorpyrazol oder analoge a-Bromisovalerylverbindungen mit methylierenden Mitteln behandelt.
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