DE2350795C2 - Verfahren zur kontinuierlichen Polymerisation und Copolymerisation von Äthylen - Google Patents

Verfahren zur kontinuierlichen Polymerisation und Copolymerisation von Äthylen

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DE2350795C2
DE2350795C2 DE19732350795 DE2350795A DE2350795C2 DE 2350795 C2 DE2350795 C2 DE 2350795C2 DE 19732350795 DE19732350795 DE 19732350795 DE 2350795 A DE2350795 A DE 2350795A DE 2350795 C2 DE2350795 C2 DE 2350795C2
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ethylene
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magnesium
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DE19732350795
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DE2350795A1 (de
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Pierre Bully-les-Mines Gloriod
Bernard Lillebonne Levresse
Jean Pierre Bethune Machon
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CHIMIQUE DES CHARBONNAGES COURBEVOIE HAUTS-DE-SEINE FR Ste
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CHIMIQUE DES CHARBONNAGES COURBEVOIE HAUTS-DE-SEINE FR Ste
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F10/02Ethene

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Es ist bekannt (FR-PS 20 21952), die Polymerisation von Äthylen in Gegenwart von Katalysatoren aus einer !5 aluminiumorganischen Verbindung und Titanchlorid durchzufahren, wobei als Übertrager Wasserstoff verwendet wird und Temperaturen oberhalb 150° C sowie Drücke oberhalb 1000 bar zur Anwendung kommen sollen. Der Nachteil dieses bekannten Verfahrens besteht aber darin, daß einerseits zur Erreichung der gewünschten Moleküldichte (ausgedrückt durch das Verhältnis von Mw zu Mn) ein relativ hoher Wasserstoffanteil vorhanden sein muß. Bei Abwesenheit von Wasserstoff werden sehr hohe Moleküldichten erreicht, die unerwünscht sind. Andererseits werfen Katalysatoren vorgeschlagen, deren Atomverhältnis von Al zu Ti unterhalb 2 liegt, was sich ebenfalls ungünstig auf die Eigenschaften des damn erhaltenen Poiymerisauonsproduktes auswirkt.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, die Nachtelle der bekannten Verfahren zu vermelden.
Die Losung der Aufgabe besteht in der durch den Anspruch gekennzeichneten Erfindung.
Der Vorteil der Erfindung besteht nur darin, daß bei kontinuierlichen Verfahren zur Polymerisation bzw. Copolymerisation von Äthylen nicht nur die Temperaturen in einem vernünftigen Bereich gehalten werfen können, sondern auch relativ kurze Verweilzelten angewendet werfen können, wenn man Katalysatoren gemäß dem Anspruch einsetzt. Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß die Moleküldichte (ausgedrückt durch das Verhältnis von Mw zu Mn) trotz eines geringen oder gar keinen Gehalt an Wasserstoff als Übertrager noch so oiedrig gehalten werfen kann, daß das mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Polymerisationsprodukt die gewünschten Eigenschaften besitzt.
In den nachfolgenden Beispielen werfen einige Ausführungsformen der Erfindung beschrieben.
Beispiel 1
a - Darstellung des aktivierten Festkörpers
Die Reaktion erfolgt in einem zylindrischen mit Doppelhülle erhitzten Reaktor, der mit einem Rührwerk sowie an seinem unteren Teil mit einer Platte aus gesintertem Glas und einem Ablaßstutzen versehen ist. Der Reaktor weist an seinem oberen Teil ein Kühlmedium sowie Rohrstutzen zum Ausblasen mit einem Inertgas auf.
In diesen Reaktor werfen eingeführt 150 ml TlCl4 und 37 g Magneslumäthylat, das In der bekannten Weise aus Äthylalkohol und Magnesiumdrehspänen gewonnen wirf, wobei der Alkoholüberschuß durch azeotroplsche Destillation mit Benzol beseitigt wird.
Das Ganze wirf auf 130"C erhitzt und anschließend eine Stunde lang auf dieser Temperatur gehalten. Der Festkörper wirf auf der gesinterten Platte gefiltert, dann wird er Im selben Behälter mit Heptan gewaschen, bis jegiiche Spur von Chiorid In dem Waschlösungsmittel verschwunden ist. Anschließend wirf unter Vakuum getrocknet, bis die Gewichtskonstante erreicht 1st.
Man erhält einen katalytlschen Festkörper, dessen Analyse folgende Resultate aufwies:
Mg 13%
TI 22»
Cl 53%
b - Darstellung der Dispersion
In einen 1-Liter-Glaskolben werfen nacheinander eingeführt:
19,3 g aktivierter Festkörper
0,3501 trockenes Heptan
88 mM Al (nC4H,),.
Dieses katalytlsche System wirf zur Polymerisation von 20 ml eines Alphaoleflnschnltts mit einem Siedepunkt zwischen 170° C und 213° C verwendet. Man erhält eine fein verteilte Suspension mit 50 g/l aktiviertem Festkörper. Das Atomverhältnis Al/Tl = 1 und das Verhältnis Alphaolefln/Tl liegt nahe bei 1.
c — Hochdruckpolymeiisatlon von Äthylen
Das Äthylen wird In einem kontinuierlichen Reaktor vom Typ eines bewegten Autoklaven unter den In dernachstehenden Tabelle angegebenen Reaktionsbedingungen polymerisiert. Das Äthylen enthalt Wasserstoff In einer Menge von volumenmäßig 0,30% des Äthylens, um die Molekülmasse des Polymers zu regulieren.
Die verschiedenen katalytischer! Suspensionen werden gewonnen durch Verdünnung einer Fraktion der Suspension 1 In einem gesättigten Kohlenwasserstoff, der die gewünschte Menge Alkylalumlnlum enthält, um das Endverhältnis Al/Ti zu bekommen, das in der beiliegenden Tabelle angegeben 1st
Beispiel 2
a - Darstellung des aktivierten Festkörpers
Nach der Darstellungsart von Beispiel 1 wird ein aktivierter Festkörper aus einem Mlschathylat aus Aluminium und Magnesium gewonnen, dessen Analyse folgende Resultate aufweist:
Tl 3 %
Al 9,5%
Mg 3,4«
Cl 60 %
20
b - Darstellung der Suspension
Nach der Darstellungsart von Beispiel 1 wird eine katalytlsche Suspension mit folgendem Inhalt bereitet:
9 g aktivierter Festkörper
3 1 Heptan
S ml AlBu,
10 ml des Alphaoleflnschnltts Ci2
30
c - Hochdruckpolynierisatlon
Die Suspension wird fur einen Polymerisationsversuch unter hohem Druck nach den in der Tabelle angegebenen Bedingungen verwendet.
35
Beispiele 3-5
Nach der Darstellungsart von Beispiel 1 wird ein aktivierter Festkörper aus einem Mlschathylat aus Aluminium und Magnesium bereitet, dessen Analyse folgende Ergebnisse zeigt:
40
Tl 2,1*
Al 6,8%
Mg 16,7%
Cl 56 %
45
Nach der Darstellungsart von Beispiel 1 wird eine katalytlsche Suspension hergestellt. Diese wird bei der Hochdruckpolymerisation gemäß den Bedingungen der heiligenden Tabelle verwendet.
Beispiele 6
50
Gemäß der Darstellungsart von Beispiel 1 wird ein aktivierter Festkörper aus Magnesiumäthylat bereitet, dessen Analyse folgende Ergebnisse aufweist:
TI 8,2% Mg 28,4% Cl 62,3%.
Nach der Darstellungsart von Beispiel 1 wird eine katalytlsche Suspension bereitet; diese wird bei der Hoch-, druckpolymerlsatlon gemäß den Bedingungen der belügenden Tabelle verwendet.
Zur Darlegung des technischen Fortschritts wurden Vergleichsversuche durchgeführt, wekhe nachstehend beschrieben sind.
60
Vergleichsversuche A, B, C
Eine katalytlsche Suspension wurde nach Beispiel 1 hergestellt und gemäß der belllegenden Tabelle verarbeitet, wobei nicht nur die Durchlaufzelt variiert wurde, sondern auch ein anderes Verhältnis von Al zu Titan angewendet wurde. Wie aus der Tabelle ersichtlich, waren die Werte von MwIMn des so erhaltenen Polymer!- sats sehr schlecht, weil zu hoch.
Verglelchsversuch D
Das hierbei verwendete katalytlsche System ist ein TiCl3-IAlCl., welches ein kristallisiertes Produkt darstellt und durch Reduktion von TiCU mit Aluminium erhalten wurde. Das System wurde mit AlEt2Cl aktiviert und s mit Dodecen vorpolymeristert. Die Polymerisationsbedingungen und das sehr schlechte Ergebnis hinsichtlich des Verhältnisses von MwIMn sind der Tabelle zu entnehmen.
In dieser Tabelle sind aufgeführt:
- die Konversion In Polymer bei jedem Versuch
ίο — die spezifische Masse (In g/ccm) des gewonnenen Polyäthylens
- das Verhältnis MwIMn der gewlchtsmaßlg mittleren MolekQlmasse (Mw) zur zahlenmäBlg mittleren Molekülmasse (Mn) bei dem gewonnenen Polyäthylen.
Tabelle
Versuch
Nr.
Aktivator AXJTi
Atom/
Atom
Konzentr. Polimerisationsbedtngungen
Druck Tempe- Durchlauf- Konversion bar ratur zeit %
"C see
Spez. 3
Masse 3,5
g/ccm 3
0,961 4,4
0,937 4,5
0,960 5
0,967 11,5
0,962 14
0,961 11
0,960 15
0,959
0,958
0,957
AlBu3
AlBu3
AlBu3
AIiBu3
AIiBu3
AIiBu3
4
4
3
3
3
3
Vergleichsversuche
A AlBu3 17,5
B AlEt3 17,5
C AlEt2Cl 17,5
D AlEt2Q 3,5
4
2
2
2
2
4
2
2
2
1600 ICOO 1600 1600 1600 1600
1600 1600 1600 1600
220 240 240 240 240 240
240 240 240 260
13 20 20 25 19 19
15 20 17 21
Um die Abhängigkeit des Afw/Afn-Wertes "vom Wasserstoffgehalt darzustellen, wurden Versuche einerseits nach der FR-PS 20 21 952 und andererseits nach dem erflndungsgemäßen Verfahren, durchgeführt, wobei alle Versuche bei sonst gleichen Bedingungen bei einer Temperatur von 220° C durchgeführt wurden. Lediglich bei den Versuchen mit 0% Wasserstoff wurde eine Temperatur von 240° C angewendet.
Die Ergebnisse sind In der nachfolgenden Gegenüberstellung aufgelistet, die für sich selbst spricht.
Werte von Mw/Mn bei 0 0,3
Nach FR-PS 9 20 21952
Nach der 5
Erfindung
2,2

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur kontinuierlichen Polymerisation und Copolymerisation von Äthylen bei einem Druck von über 1000 bar und bei einer Temperatur von 220 bis 240° C in Gegenwart von Katalysatoren aus (a) einer s aluminiumorganischen Verbindung und (b) einem festen Umsetzungsprodukt aus Titantetrachlorid und einem Reduktionsmittel In einem Atomverhältnis von Al in (a) zu Tl In (b) von 2-4, dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerisation bei Durchlaufzelten von 40-65 see mit einem Katalysator aus (a) Aluminiumtributyl oder AluminlumtrHsobutyl und (b) einem Umsetzungsprodukt aus Magnesium- oder Magneslumalumlnlumäthylat und Titanteirachlorid durchgeführt wird.
DE19732350795 1972-10-13 1973-10-10 Verfahren zur kontinuierlichen Polymerisation und Copolymerisation von Äthylen Expired DE2350795C2 (de)

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GB (1) GB1441117A (de)
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NL (1) NL7314062A (de)

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JPS5722925B2 (de) 1982-05-15
FR2202899A1 (de) 1974-05-10
BE805758A (fr) 1974-02-01
NL7314062A (de) 1974-04-16
FR2202899B1 (de) 1977-01-14
JPS4997089A (de) 1974-09-13
DE2350795A1 (de) 1974-04-25
CA1020699A (en) 1977-11-08
BR7307996D0 (pt) 1974-07-25
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