DE2046271B2 - Verfahren zur Herstellung von porösen, eine große innere Oberfläche von größer als 10 m hoch 2/g aufweisenden Feststoffen aus vernetzten Harnstoff-Formaldehyd-Polykondensationsprodukten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von porösen, eine große innere Oberfläche von größer als 10 m hoch 2/g aufweisenden Feststoffen aus vernetzten Harnstoff-Formaldehyd-Polykondensationsprodukten

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Description

destens 0,5 und höchstens 1,0 beträgt, und daß man die erhaltene Fällung abtrennt und trocknet. 20
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur zeichnet, daß man als Brönsted-Säure die Sulfamin- Herstellung von porösen, eine große innere Oberfläche säure oder ein wasserlösliches Ammoniumhydro- von größer als 10 m2/g aufweisenden Feststoffen aus gensulfat der Formel vernetzten Harnstoff - Formaldehyd - Polykondeusa-
rn jqu i@ . rgQ JJ10 *5 tionsprodukten, das dadurch gekennzeichnet ist, daß
3 man die wäßrige Lösung von Harnstoff und Formverwendet, worin R ein Wasserstoffatom oder aldehyd oder eines Vorkondensates aus Harnstoff einen die Wasserlöslichkeit nicht beeinträchtigen- und Formaldehyd durch Zusatz einer Brönsted-Säure, den organischen Rest, wie insbesondere einen die eine Dissoziationskonstante nicht kleiner als Alkyl-, Cycloalkyl-, Hydroxyalkyl-, Aralkyl- oder 30 1 ■ 1O-8 besitzt, auf einen pH-Wert 0 bis 4 bringt, so Arylrest, bedeutet. daß eine aus polymerem Kondensationsprodukt be-
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch stehende unlösliche und unschmelzbare Fällung gegekennzeichnet, daß man die wäßrige Lösung eines bildet wird, wobei das Molverhältnis Formaldehyd : Vorkondensates verwendet, das durch Vorkonden- Harnstoff spätestens im Moment der Fällung minsation der Reaktionskomponenten im pH-Bereich 35 destens 0,5 und höchstens 1,0, beträgt, und daß man 6 bis 9 und im Temperaturbereich 40 bis 1000C die erhaltene Fällung abtrennt und trocknet,
hergestellt wurde. Als Beispiele von Brönsted-Säuren mit einer Disso-
4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch ziationskonstante ^ 10~e seien genannt:
gekennzeichnet, daß man die wäßrige Lösung eines Ameisensäure, Essigsäure, Chloressigsäuren, Acryl-Vorkondensats verwendet, das durch Umsetzung 40 säure. Oxalsäure, Malonsäure, Maleinsäure, Weinder Reaktionskomponenten während einem so säure, Citronensäure, schweflige Säure, Salpetersäure, bemessenen Zeitintervall erhalten wurde, daß zwar Phosphorsäure, Schwefelsäure, Salzsäure. Die starken der größte Teil des Formaldehyds mit dem Harn- Säuren wie Salpetersäure, Schwefelsäure und Salzsäure stoff reagiert hat, jedoch die Wasservertriglichkeit können auch in Form ihrer Ammonium- oder Amindes Vorkondensats noch genügend groß ist, um 45 salze oder in Form von Gemischen dieser Salze mit seine homogene Vermischung mit einer wäßrigen den freien Säuren eingesetzt werden. Speziell gut Lösung der Brönsted-Säure zu ermöglich ίη. geeignet sind die Sulfaminsäure (Amidosulfosäure,
5. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 4, dadurch HjN-SO3H), ferner wasserlösliche Ammoniumhydrogekennzeichnet, daß man die Fällung in Gegen- gensulfate der allgemeinen Formel
wart einer oberflächenaktiven Substanz oder eines 50 rt) MU 1Θ rcri U1e T
Schutzkolloids durchführt. [R-NH3] -[SO4H] 1
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekenn- worin R ein Wasserstoffatom oder einen die Wasserzeichnet, daß man die oberflächenaktive Substanz löslichkeit nicht beeinträchtigenden organischen Rest, oder das Schutzkolloid in einer Menge von 0,1 bis wie insbesondere einen Alkyl-, Cycloalkyl-, Hydroxy-10 Gewichtsprozent, vorzugsweise 0,5 bis 5 Ge- 55 alkyl-, Aralkyl- oder Arylrest bedeutet,
wichtsprozent, bezogen auf das Gewicht von Harn- Beispiele für solche gegebenenfalls substituierte stoff und Formaldehyd, einsetzt. Ammoniumhydrogensulfate der Formel (I) sind neben
7. Verfahren nach Ansprüchen 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß man als oberflächenaktive Substanz kationaktive quaternäre Ammonium- 60 basen, anionenaktive Fettalkoholsulfate oder -sulfonate, Alkylarylsulfonate oder nichtionogene Polyglykoläther von Fettalkoholen oder Alkyl-
phenolen einsetzt. HO - CH2CH2 - NH3® · HSO4
8. Verfahren nach Ansprüchen 4 oder 6, dadurch 65 ,,-gekennzeichnet, daß man als Schutzkolloide Na- ^
trium-Carboxymethylcellulose, Methyl-, Äthyl- > H
oder (5-Hydroxyäthylcellulose, Polyvinylalkohol \/
NH4® ■ HSO4 θ
CH3-NH3 8 1 · HS04 e
C2HS-NH3® · HSO4 9
und . wird. Man kann aber auch die beiden Lösungen rasch
'miteinander vermischen und zwecks- Nachreaktion bei erhöhter Temperatur sich selbst überlassen. -· "
-NH θ - HSO e ' ^s ^ ^ ^e n^ten Verwendungszwecke vorteü-
31 5 haft, jedoch nicht Bedingung, die Polymerfällung zu
neutralisieren. NaOH, KOH, Ca(OH)1 und Ammo-
Wo die Basizität der Aminkomponente zu groß ist, , niakwasser eignen sich hierzu. Waschen der Polymeren ist es zweckmäßig, etwas überschüssige Schwefelsäure Fällung ist meist nicht nötig. Die Trocknung wird am der Ammoniumsalzlösung zuzusetzen. Die Bildung besten in einem heißen Luftstrom ausgeführt werden, der unlöslichen Fällung aus polymeren! Formaldehyd- io Bei kurzen Kontaktzeiten können sehr hohe Trock-Harnstoff-Kondensationsprodukt kann in Gegenwart nungstemperaturen (bis zu 50O0C) angewendet werden, von oberflächenaktiven Substanzen oder von Schutz- Für manche Anwendungszwecke ist es vorteilhaft, das kolloiden vorgenommen werden. Sie bewirken in getrocknete Verfahrensprodukt zu zerkleinern. Stiftmanchen Fällen eine Erhöhung der spezifischen Ober- mühten, Hammermühlen, Schlagkreuzmühlen, Luftfläche. Die oberflächenaktive Substanz kann sowohl 15 Strahlmühlen und Kugelmühlen eignen sich hierzu, ionisch, oder nichtionisch sein. Als ionogene Vertreter Die Verfahrensprodukte bestehen nicht aus kugeldieser Stoffklasse seien z. B. genannt: kationaktive förmigen mehr oder minder agglomerierten Einzelquaternäre Ammoniumbasen oder anionaktive Fett- teilchen, sondern aus porösen, unregelmäßigen Gealkoholsulfate oder -sulfonate, Alkylarylsulfonate, bilden. Die Größe dieser Gebilde wird durch den me-Salze von Sulfobetnsteinsäureestern, Monoglycerid- 20 chanischen Zerkieinerungsvorgang bestimmt und untersulfate und als nichtionogene Vertreter zum Beispiel schreitet deshalb 1 Mikron nicht wesentlich. Die Polyglykoläther von Fettalkoholen oder Alkylphe- spezifische Oberfläche — der größte Teil hiervon ist nolen. Unter Schutzkolloiden werden in diesem Zu- die innere Oberfläche, die in Form von Poren, Furchen sammenhang wasserlösliche makromolekulare Stoffe und inneren Hohlräumen angeordnet ist — beträgt verstanden, die die Viskosität wäßriger Lösungen stark »5 bis zu 300 m*/g.
erhöhen. Typische Vertreter dieser Verbindungsklasse Auf Grund dieser Struktur und der Größe der
sind das Natriumsalz der Carboxymethylcellulose, inneren Oberfläche eignen sich diese Polymeren als Methyl- Äthyl- und /3-HydroxyäthyIcellulose, Poly- Adsorptionsmittel, beispielsweise für die Abwasservinylalkohol, wasserlösliche Polymere und Copoly- reinigung. Sie eignen sich weiterhin als Weißpigmente. mere der Acryl- oder der Methacrylsäure. Die Kon- 30 In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Teile zentrationen, in denen oberflächenaktive Substanzen Gewichtsteile und Prozente Gewichtsprozente, und/oder Schutzkolloide ihre beste Wirkung entfalten, . -I1
hängen von ihrer chemischen Struktur und von ihrem Beispiel
Molekulargewicht ab. Sie sind im allgemeinen in 500 Teile 30 %ige wäßrige Formaldehydlösung wer-
Mengen zwischen 0,1 und 10 Gewichtsprozent, vor- 35 den mit verdünnter Natronlauge auf pH = 7 eingezugsweise zwischen 0,5 und 5 Gewichtsprozent, be- stellt und auf 500C erwärmt. Man gibt 300 Teile Harnzogen auf das Gewicht von Harnstoff und Formalde- stoff zu und kondensiert 3 Stunden bei pH = 7 und hyd, wirksam. 500C.
Es sind viele Ausführungsformen des erfindungsge- Die erhaltene Lösung des Vorkondensates wird
mäßen Verfahrens operativ: Zweckmäßigerweise wird 40 unter Rühren rasch in eine auf 70aC erwärmte Lösung eine wäßrige Lösung, die Harnstoff und Formaldehyd folgender Zusammensetzung eingetropft: im erforderlichen Molverhältnis oder ein Vorkonden- ^ Teile Sulfaminsäure '
sat der beiden Komponenten enthält, mit der wäßrigen 50 Teile wäßri 30 %i' e Formaldehydlösung,
Saurelösung bei Temperaturen zwischen der Raum- 1?05 Tejk deionisiertes Wasser.
temperatur und 100 C vermischt. Die wäßrige Losung 45
des Vorkondensats stellt man in der Regel im pH-Be- Während des Eintropfens der Lösung des Vorkon-
reich zwischen 6 und 9 und im Temperaturbereich densates bildet sich eine Polymerfällung. Am Ende des zwischen 40 und 1000C her. Die Reaktionszeit soll Eintropfens beträgt der pH-Wert 1,5. Man läßt zweckmäßig so lange sein, daß der größte Teil des 6 Stunden bei 7O0C unter Rühren nachreagieren, neu-Formaldehyds (ungefähr 90%) Gelegenheit hat, mit 50 tralisiert mit einer 10°/oigen wäßrigen Na2CO3-Lösung dem Harnstoff zu reagieren, jedoch nicht so lange, im Rührkolben, zentrifugiert ab, wäscht mit Wasser, daß die Wassertcleranz des Vorkondensats so klein trocknet 24 Stunden bei 80° C und vermahlt während wird, daß dessen homogene Vermischung mit der 2 Stunden in der Steinzeug-Kugelmühle. Saurelösung nicht mehr möglich ist. Relativ hohe Man erhält 353 Teile (entsprechend einer Ausbeute
Temperaturen und relativ tiefe pH-Werte führen in 55 von 1,17 kg pro 1 kg eingesetztem Harnstoff) eines kürzerer Zeit zu dem gewünschten Polykondensalions- weißen frei fließenden Pulvers mit einer spezifischen grad. Man kann gewünschtenfalls zunächst ein Vor- Oberfläche von 118 m2/g. kondensat aus Harnstoff und weniger als der total i
eingesetzten Menge CH2O herstellen und die restliche j Beispiele2bis6
Menge Formaldehyd erst bei der anschließenden Fäl- 60
lung zusetzen. Man geht sonst genau gleich vor wie im Beispiel 1,
Die oberflächenaktive Substanz und/oder das jedoch wird die Lösung des Vorkondensates in eine Schutzkolloid können sich in einer der beiden oder ; wäßrige Lösung eingetropft, die zusätzlich zu 16 Teilen in beiden wäßrigen Lösungen befinden. Säureempfind- i Sulfaminsäure, 50 Teilen wäßrigem 30%igem CH2O liehe Substanzen wird man besser der Harnstoff- £5 und 1705 Teilen deionisiertem Wasser noch je 9 Teile Formaldehydlösung zusetzen. Die Vermischung der der in der nachfolgenden Tabelle 1 angegebenen beiden Lösungen kann in der Weise erfolgen, daß eine oberflächenaktiven Substanzen oder Schutzkolloide der Lösungen in die andere unter Rühren eingetropft enthält.
Ausbeuten und ^Eigenschaften der als Endprodukte erhaltenen frei fließenden Pulver sind in der untenstehenden Tabelle 1 vermerkt
Tabelle
Nr.
Oberflächenaktive Substanz oder Schutzkolloid
Ausbeute
TeUe
kg pro 1 kg Harnstoff
Spezifische Oberfläche
2
3
4
5 6
9,0
9,0
9,0
9,0
9,0
Na-Laurylsulfat
C17H38CO; NH(CH^N(CH5,),,
Netzmittel von Beispiel 3
quaterniert mit Dimethylsulfat
Na-Carboxymethylcellulose
Polyvinylalkohol
313
331
327
347
337
1,04
1,115
1,09
1,155
1,12
284
244
285
258
302
Beispiel?
Eine Vorkondensatlösung, die nach den Angaben des Beispiels 2 hergestellt wird, wird bei 70° C in eine Lösung von 25 Teilen Schwefelsäure in 1425 Teilen Wasser unter Rühren eingetropft. Es bildet sich sofort eine Fällung. Wenn alles Vorkondensat eingetragen ist, beträgt der pH-Wert 1,2. Nach 6stündiger Nachreaktion bei 700C wird auf Raumtemperatur abgekühlt, neutral gestellt, abfiltriert, 24 Stunden bei 1200C im Luftstrom getrocknet und in einer hochtourigen Stiftmühle vermählen.
Man erhält 352 Teile (entsprechend einer Ausbeute von 1,17 kg pro 1 kg eingesetztem Harnstoff) eines weißen frei fließenden Pulvers mit folgenden Eigenschaften :
Spezifische Oberfläche 252Hi1Yg
Schüttgewicht 273 g/Liter
Flüchtige Anteile 6,9 %.
Beispiele
Man stellt eine Lösung folgender Zusammensetzung her:
Deionisiertes H2O 1700 Teile
Na-Laurylsulfat 11,76 Teile
Formaldehyd 30% 560 Teile
Harnstoff 420 Teile
Man stellt das pH mit wäßriger Natronlauge auf 7 ein und kondensiert während 3 Stunden bei pH 7 und 700C.
30
35 Zu der erhaltenen Vorkondensatlösung wird eine Lösung von 88,5 Teilen Oxalsäuredihydrat in 160 Teilen Wasser unter Rühren zugetropft. Es bildet sich eine Polymerfällung. Die Nachreaktion und Aufarbeitung erfolgt genau gleich wie im Beispiel 7.
Man erhält 418 Teile (entsprechend einer Ausbeute von 0,99 kg pro 1 kg eingesetztem Harnstoff) eines weißen frei fließenden Pulvers mit folgenden Eigenschaften :
Spezifische Oberfläche 177 ma/g
Schüttgewicht 198 g/Liter
Flüchtige Anteile 1,5 %
Beispiele 9 bis 16
Die folgende Versuchsreihe zeigt den Einfluß des Molverhältnisses CH4O: Harnstoff im gemäß der Erfindung operativen Bereich auf die spezifische Oberfläche der Endprodukte: Die Ansätze für die Vorkondensatlösungen, deren Zusammensetzung aus der folgenden Tabelle 2 ersichtlich ist, werden jeweils während 3 Stunden bei 7O0C und pH = 7 kondensiert. Jede Vorkondensatlösung wird mit einer Lösung von 14,55 Teilen Sulfaminsäure in 283,5 Teilen Wasser rasch bei 50° C vermischt. Die Temperatur steigt hierbei auf 65 bis 7O0C. Man beläßt das Reaktionsgemisch 3 Stunden bei dieser Temperatur, rührt es in Wasser auf, neutralisiert auf pH = 7,5 mit 10%iger wäßriger Sodalösung, filtriert ab, trocknet bei 1200C und vermahlt auf einer Stiftmühle (3 Passagen). Die Ansätze, Ausbeuten und Eigenschaften der Endprodukte sind in der folgenden Tabelle 2 angegeben:
Tabelle
9 10 11 Beisp
12
el Nr.
13
14 15 16
Ansatz:
Deionisiertes Wasser
Na-Dodecylbenzolsulfonat
Formaldehydlösung 30 %ig
Harnstoff
275,5
4,5
150
180
0,5
106
0,59
31,7
205
2,70
280
4,8
198
180
0,66
146
0,81
90
203
2,0
283,5
4,95
225
180
0,75
170
0,95
92,4
205
4,6
283,5
5,04
240
180
0,8
175
0,97
153
215
2,8
287
5,2
270
180
0,9
192
1,07
138
247
3,2
290
5,4
290
180
1,0
208
1,15
171
253
3,3
293
5,6
330
180
1,1
210
1,17
151
291
3,5
296
5,76
360
180
1,2
211
1,17
78,5
267
4,3
Molverhältnis CH2O/Harnstoff
Ausbeute Teile
kg pro 1 kg Harnstoff ..
Spezifische Oberfläche (ma/g)
Schüttgewicht (g/Liter)
Flüchtige Anteile imEndprodukt (%)
Beispiele 17 bis
Die nachfolgende Versuchsreihe zeigt den Einfluß der Konzentration der Polymerbildner während der Fällung auf die Eigenschaften der porösen Harnstoff-Formaldehyd-Polymeren: Die Ansätze für die Vorkondensatlösungen, deren Zusammensetzung aus der folgenden Tabelle ersichtlich ist, werden jeweils während 3 Stunden 70°C und pH = 7 kondensiert.
Jede einzelne Vorkondensatlösung vermischt man bei 50°C mit einer Lösung von 16 Teilen Sulfaminsäure in 100 Teilen H2O. Die Nachreaktion und Aufarbeitung des Reaktionsgemisches erfolgt genau gleich wie für die Beispiele 9 bis 16 beschrieben. Das Material wird jedoch nur 1 mal in der Stiftmühle vermählen. Die Ansätze, Ausbeuten und Eigenschaften der Endprodukte sind in der folgenden Tabelle 3 angegeben:
Tabelle 3
17 Beispi
18
ElNr. 19 20
1325
9,0
500
300
575
9,0
500
300
200
9,0
500
300
9,0
500
300
20 30 40 50
361 348 361 352
1,20 1,16 1,20 1,17
107,4 103,2 161,5 161,5
284 283 250 223
4,5 4,2 6.5 5,9
Ansatz:
Deionisiertes Wasser
Na-Dodecylbenzolsulfonat
Formaldehydlösung/30%ig
Harnstoff
Konzentration (%)
Ausbeute Teile
kg/kg Harnstoff
Spezifische Oberfläche (m*/g)
Schüttgewicht (g/Liter)
Flüchtige Anteile im Endprodukt ( %)

Claims (1)

wasserlöslichePolymere oder Copolymere _ , -.». 4er Aciyi-odto Methacrylsäure verwendet Patentansprüche: 9 Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß man die Fällung durch Ver-
1. Verfahren zur Herstellung von porösen, eine S mischen der wäßrigen Lösung des Vorkondensats große innere Oberfläche von größer als 10 m*/g mit einer wäßrigen Lösung der Brönsted-Säure im aufweisenden Feststoffen aus vernetzten Harnstoff- Temperaturbereich 20 bis 1000C, vorzugsweise Formaldehyd-Polykondensationsprodukten, da- etwa30 bis 70°C, durchführt.
durch gekennzeichnet, daß man die 10. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 9, dadurch
wäßrige Lösung von Harnstoff und Formaldehyd io gekennzeichnet, daß die erhaltene Fällung neutrali-
oder eines Vorkondensats aus Harnstoff und siert, abgetrennt, entwässert und schließlich ge-
Formaldehyd durch Zusatz einer Brönsted-Säure, mahlen wird.
die eine Dissoziationskonstante nicht kleiner als 11. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 10, da-
1 · 10~* besitzt, auf einen pH-Wert 0 bis 4 bringt, durch gekennzeichnet, daß man das trockene PoIy-
so daß eine aus polymerem Kondensationsprodukt 15 kondensationsprodukt mittels einer hochtourigen
bestehende unlösliche und unschmelzbareFällung ge- Stiftmühle mahlt
bildet wird, wobei das Molverhältnis Formaldehyd:
Harnstoff spätestens im Moment der Fällung min-
DE2046271A 1969-09-18 1970-09-18 Verfahren zur Herstellung von porösen, eine große innere Oberfläche von größer als 10 m hoch 2/g aufweisenden Feststoffen aus vernetzten Harnstoff-Formaldehyd-Polykondensationsprodukten Expired DE2046271C3 (de)

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