DE1794028C3 - Verfahren zur Vernetzung von organischen Polymerisaten - Google Patents

Verfahren zur Vernetzung von organischen Polymerisaten

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vernetzung von organischen Polymerisaten durch Aufpfropfen von Alkoxysilanverbindungen und Aushärten in Gegenwart von Feuchtigkeit
Es ist aus den offengelegten Unterlagen der niederländischen Patentanmeldung 66 14 931 bekannt auf ungesättigte Polymerisate, insbesondere Elastomere mit Viskositäten von mindestens 5000 cP, wie Polybutadien, Polyisopren, Styrol-Butadien- oder Acrylnitril-Butadien-Copolymerisate und Äthylen-Propylennichtkonjugierte Dien-Terpolymerisate, hydrolysierbare Silanen mit wenigstens einem Wasserstoffatom, wie Trichlorsilan oder ein Alkoxysilan, in Gegenwart eines freie Radikale bildenden Katalysators aufzupfropfen, wobei Polymerisate gebildet werden, die in Gegenwart von Feuchtigkeit aushärten.
Dieses Verfahren ist jedoch einerseits auf ungesättigte Polymerisate und andererseits auf gesättigte Silane beschränkt. So können gesättigte Polyolefine nicht in dieser Weise zu durch Feuchtigkeit vernetzenden Pfropfpolymerisaten umgewandelt werden und ungesättigte Silane, wie Allyl- oder Vinyltrichlorsilan sind für dieses Verfahren als ungeeignet beschrieben. Nach dem bekannten Verfahren wird in flüssiger Phase gegebenenfalls unter Druck — umgesetzt Die Umsetzungstemperaturen liegen bei 20 bis 200° C; vorzugsweise aber unmittelbar unter der Zersetzungstemperatur des Katalysators.
Es wurde gefunden, daß eine Reihe von Polymerisaten, die sowohl ungesättigt wie gesättigt sein können, in Gegenwart von bestimmten ungesättigten Silanen und eines Silanol-Kondensations-Katalysators ohne Verwendung eines Lösungsmittels lediglich durch mechanisches Mischen zu Produkten umgewandelt werden können, die unter Feuchtigkeitseinfluß vernetzen. Hierbei muß kein freie Radikale bildender Katalysator
anwesend sein.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Vernetzung von organischen Polymerisaten durch Aufpfropfen von Alkoxysilanverbindungen und Aushärten in Gegenwart von Feuchtigkeit ist dadurch gekennzeichnet daß man Polyäthylen, Acrylatpolymerisate, Polyvinylchlorid oder ein Acryl-Butadien-Styrol-Mischpolymerisat in Gegenwart einer Alkoxysilanverbindung der Formel
RSiY3
in der R eine Vinylgruppe oder ^-Methacryloxypropylgruppe und Y eine Alkoxygruppe mit weniger als 6 Kohlenstoffatomen ist unter Bedingungen mechanischer Bearbeitung mischt unter denen freie Radikale im Polymerisat gebildet werden, und vor, während oder nach dem Mischen einen Silanol-Kondensationskatalysator zufügt
Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird das mechanische Bearbeiten in Gegenwart eines polymerisierbaren Monomers durchgeführt, wodurch der Vernetzungsgrad erhöht wird.
Als derartige Monomere sind Methylmethacrylat, Äthylacrylat oder Maleinsäureanhydrid bevorzugt
Erfindungsgemäß kann die Vernetzung anschließend bei Temperaturen erfolgen, die merklich niedriger als die bisher benötigten Temperaturen sind.
Erfindungsgemäß wird das organische Polymerisat der mechanischen Bearbeitung in einem solchen Ausmaß ausgesetzt daß aus freien Radikalen bestehenden Stellen in dem Polymerisatmolekül induziert werden. Die Ausbildung von freien Radikalen in organischen Polymerisaten durch mechanisch-chemische Prozesse, wie Vermählen, Zerdrücken, Extrudieren, Zerkleinern, Zerstoßen und Rühren mit einem schnelllaufenden Rührer, ist heutzutage eine an sich bekannte Wirkung, und man nimmt an, daß sie auf Grund eines partiellen Abbaues des Polymerisats durch Kettenaufspaltung zustande kommt Jede dieser Methoden kann beim Verfahren der vorliegenden Erfindung Anwendung finden. Vorzugsweise werden jedoch die aus den freien Radikalen bestehenden Molekülstellen durch Arbeitsvorgänge, wie das Durchkneten oder Vermählen, erzeugt durch welche das Polymerisat einem intensiven Durchkneten und einer starken Scherwirkung ausgesetzt wird.
Der Grad, bis zu dem die mechanische Bearbeitung des organischen Polymerisats getrieben wird, hängt von gewissen Faktoren ab, wie dem Polymerisattyp, dem Molekulargewicht des Polymerisats und der Anzahl der
so Molekülstellen, die aus freien Radikalen bestehen, die man zu erzeugen wünscht
Die Dauer des mechanischen Bearbeitungsvorganges hängt von dem Polymerisat selbst und der Art der verwendeten apparativen Ausrüstung ab. So ist beispielsweise eine Behandlung in einem Gummi- oder Kunststoff-Mastikator oder in einer Knetvorrichtung für gewöhnlich ergiebiger als eine Behandlung auf einem Zweiwalzenmahlwerk oder Mischer. Daher kann die Erzeugung der gewünschten, aus den freien Radikalen bestehenden Molekülstellen in Abhängigkeit von diesen Variablen Bearbeitungszeiten erfordern, die Minuten bis zu Stunden betragen können. .
Die mechanische Bearbeitung des organischen Polymerisats kann ohne Zuführung von Wärmeenergie erfolgen, wenngleich es als vorteilhaft angesehen wird, daß während des Bearbeitungsprozeses normalerweise Wärme erzeugt wird. Je nach der Natur des Polymerisats kann jedoch in gewissen Fällen ein
zusätzlicher Wärnieaufwand benötigt werden, z. B. zu dem Zweck, das Polymerisat für die Scherbehandlung besser zugänglich zu machen.
Von besonderer Bedeutung ist das erfindungsgemäße Verfahren für die Vernetzung von gesättigten Polymerisaten, nämlich Polyäthylen und Polyvinylchlorid. Die Polymerisate können in der Polymerisatkette olefinischungesättigte Stellen enthalten, doch ist die Anwesenheit einer solchen Ungesättigtheit nicht von wesentlicher Bedeutung.
Als hydrolisierbare Reste der Alkoxysilanverbindung sind Alkoxygnippeu mit weniger als 6 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy-, Äthoxy-, Propoxy- und Butoxyreste deshalb geeignet, weil die Hydrolyse solcher Gruppen zur Bildung von weniger schädlichen und weniger korrosiven Nebenprodukten fahrt, als es bei der Hydrolyse von beispielsweise Halogenatomen oder Acyloxygruppen der Fall ist
Im Hinblick auf ihre leichte technische Zugänglichkeit sind als die besonders bevorzugten Organosiliciumverbindungen das Vinyi-triäthoxysilan und das /-Methacryloxypropyl-trimethoxysilan zu nennen.
Die Menge der Organosiliciumverbindung hängt im allgemeinen von dem Grad der Vernetzung, die man in dem organischen Polymerisat zu erzielen wünscht, ab. Es werden bis zu 20 Gewichtsprozent der Organosiliciumverbindung, bezogen auf das Gewicht des organischen Polymerisats, verwendet Für gewöhnlich sind jedoch 0,5 bis 5 Gewichtsprozent ausreichend.
Durch das Zufügen eines Silanol-Kondensationskataiysators vor, während oder nach der mechanischen Bearbeitung des Polymerisats wird die Vernetzungsreaktion gefördert Derartige Katalysatoren sind dem Fachmann an sich bekannt, und hierzu gehören beispielsweise die Metallsalze von Carbonsäuren, wie Dibutylzinndilaurat, Stannoacetat, Stannooctoat, Bleinaphthenat, Zinkoctoat, Eisen-2-äthylhexoat und Kobaltnaphthenat, ferner organische Metallverbindungen, wie die Titanester und -chelate, z. B. Tetrabutyititanat, Tetranonyltitanat und Bis-(acetylacetonyl)-diisopropyltitanat, organische Basen, wie Äthylamin, Hexylamin, Dibutylamin und Piperidin, und Säuren, wie Mineralsäuren und organische Fettsäuren. Die bevorzugt in Frage kommenden Katalysatoren sind die Alkylzinnsalze von Carbonsäuren, z.B. das Dibutylzinndilaurat, Dibutylzinndioctoat und Dibutylzinndiacetat
Am zweckmäßigsten wird der Silanol-Kondensationskatalysator während des Bearbeitungsvorgangs zugesetzt oder in situ während der Hydrolyse der Alkoxysilanverbindung erzeugt
Im Anschluß an die mechanische Bearbeitung des organischen Polymerisats in Gegenwart der Organosiliciumverbindung und gegebenenfalls des polymerisierbaren Monomeren wird das entstandene Produkt der Feuchtigkeit ausgesetzt, um die Vernetzung der Polymerisatmoleküle herbeizuführen. In gewissen Fällen kann die in der Atmosphäre vorhandene Feuchtigkeit ausreichen, um zu ermöglichen, daß die Vernetzung bis zu dem gewünschten Grad eintritt Im allgemeinen ist es jedoch empfehlenswerter, in einer künstlich angefeuchteten Umgebung zu arbeiten, die eine hohe relative Feuchtigkeit aufweist
Wenn auch die Vernetzung bei normalen Zimmertemperaturen, d. h. bei etwa 25° C, erfolgt, so kann doch die Geschwindigkeit, mit der sie eintritt gewünschtenfalls durch Hitzeanwendung erhöht werden.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann beispielsweise das Silan dem Polymerisat zusammen mit den anderen Ingredienzien, wie Füllstoffen, Plastifizierungsmitteln, Pigmenten und Stabilisierungsmittel!!, zugegeben werden, die normalerweise gerade vor der letzten Verarbeitungsoperation einverleibt werden. Im AnschluS an die Zugabe des Silans zum Polymerisat kann dann der gewünschte mechanische Abbau des organischen Polymerisats bewirkt werden, und zwar während irgendeiner der nachfolgenden Verarbeitungsvorgänge, z. B. während der Misch-, Extrudier- oder
ίο Formgebungs-Stufe. Eine noch empfehlenswertere Methode besteht jedoch darin, die mechanische Bearbeitung des organischen Polymerisats in Gegenwart des Silans kurze Zeit vor den normalen Verarbeitungsgängen, wie dem Mischen oder Extrudieren, durchzuführen. Nach der mechanischen Bearbeitung kann das Produkt in Form eines vernetzbaren organischen Polymerisats gelagert werden, bis es zur Formgebung und nachfolgenden Vernetzung durch Feuchtigkeitseinwirkung benötigt wird.
Muß das vernetzbare, organische Polymerisat eine beträchtlich lange Zeit gelagert werden, ehe seine Weiterverarbeitung erfolgt, so kann eine vorzeitige Vernetzung des Polymerisats dadurch verhindert werden, daß man das Polymerisat unter trockenen Bedingungen lagert und man die Einarbeitung des Silanol-Kondensationskatalysators hinausschiebt'
Die folgenden Beispiele, in denen die angegebenen Teile Gewichtsteile bedeuten, erläutern die Erfindung.
Beispiel 1
100 Teile Polyäthylen das kein Antioxydationsmittel enthält wurden in einen Innenmischer mit zwei ineinandergreifenden Zähnen besetzten Rotoren, an die die Beschickung durch einen Stempel gedrückt wird (Baker Perkins-Mastikator Typ 3), gefüllt Dann wurden 5 Teile Vinyl-triäthoxysilan zugesetzt und die beiden Komponenten 40 Minuten miteinander vermischt und durchgeknetet Im Anschluß hieran wurde 1 Teil Dibutylzinndiacetat zugegeben und die Mischung weitere 5 Minuten durchgeknetet Das fertige Produkt wurde dann gesammelt und zu Platten von 1,55 mm Dicke verpreflt
Der Vernetzungsgrad des Polyäthylens wurde durch Messen des in Xylol unlöslich gewordenen Polyäthylenanteils bestimmt Hierbei wurden 0,75 g des Polyäthylens in 250 ecm Xylol 24 Stunden unter Rückfluß erhitzt und danach die nicht in Lösung gegangene Menge Polyäthylen zurückgewogen. Diese Menge des unlöslichen Teiles in Gewichtsprozent der ursprünglichen Menge ausgedrückt wird als prozentuale Unlöslichkeit bezeichnet
Die eine der beiden hergestellten Platten hatte eine prozentuale Unlöslichkeit unmittelbar nach der Hersteilung von 20%. Die andere Platte wurde zwei Monate bei einer relativen Feuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 220C gelagert Danach betrug die prozentuale Unlöslichkeit 40%.
Wurde der Versuch unter Verwendung einer gleichen Menge Dibutylzinndilaurat an Stelle des Dibutylzinndiacetats wiederholt so betrug die prozentuale Unlöslichkeit des frisch hergestellten Polyäthylens 3% und nach zweimonatiger Lagerung bei einer relativen Feuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 22° C, 48%.
Beispiel 2
100 Teile eines Polyacrylate und 20 Teile /-Methacryloxypropyl-trimethoxysilan wurden in einem Baker
Perkins-Mastikaior Typ 3 vermischt und 20 Minuten lang durchgeknetet Das erhaltene Produkt wurde granuliert, 50 g der Granalien wurden mit 1,0 ecm Dibutylzinndiacetat vermischt, und das Produkt wurde zu einer Platte von 1,59 mm Dicke heiß verpreßt
Die prozentuale Unlöslichkeit wurde in der Weise bestimmt, daß man 1 g des Produktes 24 Stunden in 30 ecm Benzol tauchte. Nach diesem Test betrug die prozentuale Unlöslichkeit des frisch hergestellten Produktes NuIL Nach eintägiger Behandlung in einem Dampfautoklav bei 1000C hatte sich die prozentuale UnlösJichkeit auf 26% erhöht
Beispiel 3
100 Teile Polyvinylchlorid, 4,6 Teile ^-Methacryloxypropyl-trimethoxysilan und 41,5 Teile Methylmethacryiat wurden in einem Baker Perkins-Mastikator Typ 3 15 Minuten lang miteinander vermischt und unter Kühlen durchgeknetet Das Produkt wurde danach granuliert, und 50 g der Granalien wurden mit 1,5 ecm Dibutylzinndiacetat vermischt,.und das Produkt wurde zu einer Platte von 1,59 mm Dicke heiß verpreßt .·
Die prozentuale Unlöslichkeit wurde in der Weise ermittelt daß man 1 g des Produktes 24 Stunden in 30 ecm Tetrahydrofuran tauchte und den unlöslichen Anteil bestimmte. Nach einer 9tägigen Lagerung bei einer relativen Feuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 22° C wies das Produkt bei diesem Test eine prozentuale Unlöslichkeit von 30% auf. Wurde die Lagerdauer um einen Tag bei einet relativen Luftfeuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 700C verlängert so hatte sich die prozentuale Unlöslichkeit des Produkts auf 40% erhöht
Beispiel 4
100 Teile eines Acrylnitril-Butadien-Styrol-Mischpolymerisats in Granalienform, 10 Teile ^-Methacryloxypropyltrimethoxysilan und 10 Teile Methylmethacrylat, wurden miteinander vermischt und in einem Baker Perkins-Mastikator Typ 3 13 Minuten lang unter Kühlung durchgeknetet und das Produkt wurde danach granuliert %
50 g des granulierten Produktes wurden mit 1,5 ecm Dibutylzinndiacetat vermischt und das Gemisch wurde zu 1,59 mm dicken Platten heiß verpreßt Die prozentuale Unlöslichkeit wurde in der Weise bestimmt daß man 1 g des plattenförmigen Produktes 24 Stunden lang bei Zimmertemperatur in 30 ecm Methyläthylketon tauchte. .
War die Platte 3 Tage bei einer relativen Feuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 22° C gelagert worden, so wurde ein Unlöslichkeitswert von 38% gemessen. Wurde die Lagerung bei einer relativen Feuchtigkeit von 100% und einer Temperatur von 700C um 24 Stunden verlängert so hatte sich der Wert für die Unlöslichkeit auf 47% erhöht

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Vernetzung von organischen Polymerisaten durch Aufpfropfen von Alkoxysilanverbindungen and Aushärten in Gegenwart von Feuchtigkeit, dadurch gekennzeichnet, daß man Polyäthylen, Acrylatpolymerisate, Polyvinylchlorid oder ein Acrylnitril-Butadien-Styrol-Mischpolymerisat in Gegenwart von bis zu 20 Gew.-% einer Alkoxysilanverbindung der Formel
RSiY3
in der R eine Vinylgruppe oder ^-Methacryloxypropylgrupp'e und Y eine Alkoxygruppe mit weniger als 6 Kohlenstoffatomen ist, unter Bedingungen mechanischer Bearbeitung mischt, unter denen freie Radikale im Polymerisat gebildet werden, und vor, während oder nach dem Mischen einen Silanol-Kondensationskatalysator zufügt -
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das mechanische Bearbeiten in Gegenwart eines polymerisierbaren Monomers durchführt
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das mechanische Bearbeiten in Gegenwart von Methylmethacrylat Äthylacrylat oder Maleinsäureanhydrid durchführt
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