DE1247329B - Verfahren zur Herstellung von alkaliloeslichen Kondensationsprodukten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von alkaliloeslichen Kondensationsprodukten

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DE1247329B
DE1247329B DEB78895A DEB0078895A DE1247329B DE 1247329 B DE1247329 B DE 1247329B DE B78895 A DEB78895 A DE B78895A DE B0078895 A DEB0078895 A DE B0078895A DE 1247329 B DE1247329 B DE 1247329B
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phenols
acid
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Dr Otto Hertel
Dr Walter Hensel
Dr Hans Burkhardt
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G16/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with monomers not provided for in the groups C08G4/00 - C08G14/00
    • C08G16/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with monomers not provided for in the groups C08G4/00 - C08G14/00 of aldehydes
    • C08G16/0212Condensation polymers of aldehydes or ketones with monomers not provided for in the groups C08G4/00 - C08G14/00 of aldehydes with acyclic or carbocyclic organic compounds
    • C08G16/0218Condensation polymers of aldehydes or ketones with monomers not provided for in the groups C08G4/00 - C08G14/00 of aldehydes with acyclic or carbocyclic organic compounds containing atoms other than carbon and hydrogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07GCOMPOUNDS OF UNKNOWN CONSTITUTION
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von alkalilöslichen Kondensationsprodukten Aus der deutschen Patentschrift 693 770 ist es bekannt, aromatische Hydroxysulfone mit Formaldehyd und aromatischen Hydroxycarbonsäuren oder Aryloxyfettsäuren zu alkalilöslichen Kondensationsprodukten umzusetzen, die in der Textil- und Lederindustrie verwendet werden können. Besonders empfohlen werden diese Produkte als Tanninersatz in der Färberei und Druckerei, z. B. nach den Angaben der deutschen Auslegeschrift 1 088 518 zur Herstellung von Gummidrucken mit basischen Farbstoffen. Ferner ist es aus der deutschen Auslegeschrift 1 124 959 bekannt, ähnliche Kondensationsprodukte herzustellen, die als'weitere Komponente Phenole enthalten. Auch diese Kondensationsprodukte finden mannigfaltige Verwendung, und zwar z. B. ebenfalls als Hilfsmittel beim Gummidruck mit basischen Farbstoffen, wie aus der deutschen Auslegeschrift 1 128 446 hervorgeht.
  • Die bekannten Kondensationsprodukte sind jedoch bei Temperaturen über 800 C nicht mehr geruchsbeständig, so daß sie für die modernen, auf Schnelligkeit abgestellten Methoden des Gummidrucks nur bedingt geeignet sind.
  • Es wurde nun' gefunden, daß man alkalilösliche Kondensationsprodukte aus Phenolen, Formaldehyd und Carbonsäuren, die den genannten Nachteil nicht haben, herstellen kann, wenn man Reaktionsprodukte, die durch Umsetzen von Phenolen oder Naphtholen mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen in alkalischem, saurem oder neutralem wäßrigem Mittel bei Temperaturen zwischen 300 C und der Siedehitze erhalten worden sind, im alkalischen, sauren oder neutralen wäßrigen Mittel in beliebiger Reihenfolge nacheinander oder gleichzeitig mit a) ungesättigten fünf- oder sechsgliedrigen heterocyclischen Verbindungen, die ein Sauerstoffatom als einziges Heteroatom im Heterocyclus enthalten und bis zu zwei an den Heterocyclus ankondensierte aromatische Ringe enthalten können, und b) einkernigen aromatischen Carbon- oder Sulfonsäuren, die Hydroxyl- oder Aminogruppen enthalten können, Aryloxyfettsäuren oder aliphatischen Polycarbonsäuren, die Hydroxylgruppen enthalten können und die vorzugsweise bis zu 10 Kohlenstoffatome enthalten, ebenfalls bei Temperaturen zwischen 300 C und der Siedehitze umsetzt und die erhaltenen Produkte dann gegebenenfalls in alkalischem, saurem oder neutralem wäßrigem Mittel mit c) Phenolen oder Naphtholen und d) Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Stoffen bei Temperaturen von. etwa 50 bis 1000 C nachkondensiert, wobei nicht mehr als 2 Mol der Phenole je Mol der Ausgangsphenole verwendet werden.
  • Als Beispiele für Phenole und Naphthole, die in den Ausgangskondensaten enthalten sind und mit denen nachkondensiert wird, seien aufgeführt das Phenol selbst, Kresole, p-tertiär-Butylphenol, Brenzkatechin und seine Homologen, wie Methyl-, Athyl-, Propylbrenzkatechine und deren als Brenzöle bekannte technische Gemische, Octylphenole, Nonylphenole, 1,3- und 1,4-Dihydroxybenzol, Alkoxyphenole, wie 2-, 3- und 4-Methoxyphenol, 4,4'-Dihydroxydiphenylsulfon, 4-Hydroxydiphenylsulfon, Phenylhydroxynaphthylsulfon, 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, 2-Hydroxydiphenyl, 4-Hydroxydiphenyl, 4-Hydroxydiphenylmethan, a-Naphthol, ß-Naphthol, Isopropylß-naphthole, Phenolsulfonsäuren und Naphtholsulfonsäuren. Die Ausgangskondensate enthalten vorzugsweise solche Phenole oder Naphthole, die keine Sulfonsäuregruppen enthalten.
  • Der Formaldehyd kann entweder in freier Form, vorzugsweise als wäßrige Lösung, oder in Form von Formaldehyd abgebenden Verbindungen, wie Paraformaldehyd, Trioxymethylen oder Hexamethylentetramin, verwendet werden.
  • Heterocyclische Verbindungen der unter a) genannten Art sind z.B. Xanthon, Xanthydrol, Xanthen, Chromon, Flavon, Hydroxyflavone, Isoflavon, Pyron, 2,6-Dimethylpyron, Cumarin, Cumaron, Furan, Diphenylenoxyd, Brenzschleimsäure, Furfurol und o;-Furfurylalkohol.
  • Ausgangsverbindungen der Gruppe b) sind vorzugsweise einkernige aromatische Carbonsäuren, die Hydroxyl- oder Aminogruppen enthalten können, z. B. Benzoesäure, Phthalsäure, Salicylsäure, o-Kresotinsäure, Gallussäure und Aminobenzoesäure, aliphatische Polycarbonsäuren, die Hydroxylgruppen enthalten können, z. B. Malonsäure, Bernsteinsäure, Adipinsäure, Weinsäure, Äpfelsäure und Citronensäure. Auch Aryloxyfettsäuren, wie Phenoxyessigsäure und Kresoxyessigsäure können verwendet werden. Als Beispiele für einkernige aromatische Sulfonsäuren mit Aminogruppen seien die Sulfanilsäure und die Metanilsäure genannt.
  • Bei der Herstellung der Ausgangskondensate kann das Mengenverhältnis der Ausgangsstoffe in weiten Grenzen variiert werden. Sehr bewährt hat es sich, auf 1 Mol der Phenole oder Naphthole 1 bis 8 Mol, vorzugsweise 1 bis 6 Mol, Formaldehyd oder die äquivalente Menge einer Formaldehyd abgebenden Verbindung zu verwenden. Die alkalische Reaktion des Umsetzungsgemisches kann durch eine Vielzahl alkalisch reagierender Stoffe hervorgerufen werden, z. B. durch Alkalimetallhydroxyde, wie Natrium- und Kaliumhydroxyd, durch Ammoniak oder durch primäre, sekundäre oder tertiäre Amine, z. B.
  • Äthylamin, Diäthylamin, Triäthylamin, Diäthanolamin und Triäthanolamin. Die Umsetzungen in saurem Mittel werden vorzugsweise mit Mineralsäure, z. B. Salz-. oder Schwefelsäure, durchgeführt. Auch mittelstarke anorganischeSäuren,wiePhosphorsäure, saure Salze, wie Natriumhydrogensulfat und organische Säuren, besonders aliphatische Carbonsäuren, die frei von Hydroxylgruppen sind, wie Ameisensäure, Essigsäure, Oxalsäure und Trichloressigsäure, kommen dafür in Betracht. Vorzugsweise führt man die Reaktion bei einem pH-Wert zwischen 4 und 8 durch.
  • Man kann dem Reaktionsgemisch auch organische Lösungsmittel zusetzen, die mit Wasser mischbar sind, beispielsweise Methanol, Äthanol, Aceton, Tetrahydrofuran, Glykol und Polyglykole. Man kann aber auch in Abwesenheit solcher Lösungsmittel arbeiten. Die Umsetzung wird bei Temperaturen zwischen 300 C und Siedehitze, vorzugsweise zwischen 50 und 1000 C, durchgeführt; sie nimmt unter diesen Umständen im allgemeinen 2 bis 8 Stunden in Anspruch.
  • Die erhaltenen Reaktionsprodukte werden in einer oder in mehreren Stufen mit den Ausgangsstoffen der Gruppen a) und b) umgesetzt. Die Reihenfolge dieser Umsetzungen kann man nach Belieben wählen. Man kann also entweder die Reaktionsprodukte gleichzeitig in einer Arbeitsstufe mit den Komponenten a) und b) reagieren lassen; man kann sie aber auch zunächst mit einer der Komponenten a) und b) und danach mit der anderen Komponente umsetzen. Produkte mit besonders guten Eigenschaften erhält man, wenn man auf 1 Mol des umgesetzten Phenols 0,1 bis 3, vorzugsweise 0,1 bis 2, Mol der Komponente a) und 0,1 bis 3, vorzugsweise 0,5 bis 2, Mol der Komponente b) verwendet. Die Umsetzung wird vorzug weise in einem pH-Bereich zwischen 4 und 8 durchgeführt. Es ist besonders vorteilhaft, bei ungefähr demselben pH-Wert zu arbeiten wie bei der Herstellung der Ausgangskondensate. Im allgemeinen sind dazu keine zusätzlichen Maßnahmen erforderlich, da die Menge des bei der ersten Verfahrensstufe zugesetzten alkalisch oder sauer reagierenden Stoffes meistens ausreicht, um die weitere Umsetzung unter den bevorzugten Bedingungen zu ermöglichen.
  • Die Komponenten a) reagieren im allgemeinen leichter als die Komponenten b); daher genügen für die Umsetzung mit a) häufig niedrigere Temperaturen und kürzere Reaktionszeiten als für die Umsetzung mit b). In vielen Fällen haben sich folgende Arbeitsbedingungen bewährt: Umsetzung mit a) bei ungefähr 40 bis 600 C in 1 bis 4 Stunden. Umsetzung mit b) bei ungefähr 70 bis 1000 C in 5 bis 10 Stunden. Bei gleichzeitiger Umsetzung mit a) und b) wählt man die für b) erforderlichen Bedingungen.
  • Die Umsetzungsprodukte werden dann vorzugsweise noch mit c) Phenolen oder Naphtholen der obengenannten Art und mit d) Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen nachkondensiert. In vielen Fällen hat es sich besonders bewährt, die Komponenten c) und d) dem Reaktionsgemisch nicht als solche zuzugeben, sondern in Form vorgebildet er öliger Kondensate, die aus den Komponenten in an sich bekannter Weise in saurem oder alkalischem Medium erhältlich sind. Von den Phenolen oder Naphtholen c) dürfen nicht mehr als 2 Mol, bezogen auf 1 Mol der Ausgangsphenole eingesetzt werden. Vorzugsweise führt man die Nachkondensation mit 0,5 bis 1,5 Mol der Komponente c) und 0,5 bis 1,5 Mol der Komponente d) oder entsprechenden Mengen der auf c) und d) erhältlichen Kondensate durch. Besonders gute Ergebnisse erzielt man bei einem Molverhältnis Ausgangsphenol: c) wie 1 : 1. Das Reaktionsmittel kann dabei alkalisch, sauer oder neutral sein. Besonders günstige Ergebnisse erzielt man bei einem pH-Wert zwischen 4 und 8. Der Einfachheit halber führt man die Nachkondensation vorzugsweise bei ungefähr demselben pH-Wert durch wie die vorhergehenden Verfahrensstufen.
  • Die Nachkondensation wird bei ungefähr 50 bis 1000 C, vorzugsweise bei ungefähr 70 bis 800 C, durchgeführt. Sie nimmt unter diesen Umständen im allgemeinen 1 bis 6 Stunden, im bevorzugten Temperaturbereich 2 bis 3 Stunden, in Anspruch.
  • Die nach dem Verfahren der Erfindung herstellbaren Verfahrensprodukte lösen sich in wäßrigen Alkalien, jedoch nicht in neutralem Wasser und in Säuren, so daß sie aus saurem oder neutralem wäßrigem Mittel leicht abgetrennt werden können. Zur weiteren Aufarbeitung wäscht man sie zweckmäßigerweise einige Male mit Wasser und trocknet sie sodann im Vakuum bei etwa 600 C. Für viele Zwecke genügt es aber auch, das Umsetzungsgemisch auf einfachere Weise in seiner Gesamtheit oder nach Abtrennung der Hauptmenge an wäßriger Phase zu trocknen, beispielsweise in einer Trockenpfanne, auf einer Walze oder in einem Sprühtrockner. Die auf diese Weise erhältlichen Harze lösen sich nicht nur in Alkalien und sonstigen basischen Mitteln, sondern auch in vielen organischen Lösungsmitteln, darunter Äthanol, Aceton und einem Gemisch aus Äthanol und itthylglykol. Je nach ihrer Zusammensetzung haben sie im allgemeinen eine Säurezahl zwischen 5 und 20. Die teils farblosen, teils schwach gefärbten und vor allem geruchlosen Verfahrensprodukte sind bis 1300 C geruchstabil; sie können unter anderem in der Lack-, Textil- und Papierindustrie, z. B. als Dispergiermittel, verwendet werden. Die mit Phenolen bzw. Naphtholen und Formaldehyd nachbehandelten Produkte haben ein besonders ausgeprägtes Dispergiervermögen.
  • Eine besonders wichtige Anwendung finden die Produkte als Verlackungsmittel für basische Farbstoffe. Farblacke, z.B. mit Auraminfarbstoffen, Rhodaminfarbstoffen, Viktoriafarbstoffen, Methylviolett, Kristallviolett und Malachitgrün, sind wasserunlöslich, jedoch trotz ihres Salzcharakters hervorragend organophil, so daß man sie zum Einfärben von organischen Massen verwenden kann, z. B. zur Herstellung von Durchschlagpapierwachsen, Lithographenmass en, Kugelschreiberpasten u. dgl. Hervorzuheben ist hierbei die Mitverwendung der Verfahrensprodukte als Verlackungskomponente beim Gummidruck (Flexographie). Die mit den Verfahrensprodukten erzielbaren Lacke sowie deren Folgeerzeugnisse, wie Drucke und Färbungen, zeigen hervorragende Eigenschaften.
  • Die in den Beispielen genannten Teile und Prozente sind Gewichtseinheiten.
  • Beispiel 1 37,5 Teile p-tertiär-Butylphenol, 0,5 Teile 50°/oige Natronlauge und 25 Teile 330/oigen Formaldehyd erwärmt man zwei Stunden auf 600 C.
  • Danach setzt man 35 Teile Salicylsäure und 4,9 Teile Xanthon hinzu und erhitzt das gesamte Reaktionsgemisch sechs Stunden auf 1000 C.
  • Das Produkt wird zur Trockene eingedampft und pulverisiert.
  • Man erhält 77 Teile eines gelblichen Pulvers, das in Äthanol, Aceton und einem Gemisch aus Äthanol und Äthylglykol gut löslich ist.
  • Auf folgende Weise erhält man aus dem Verfahrensprodukt eine Flexodruckfarbe: 30 Teile eines Styrol-Maleinsäureester-Mischpolymerisats werden in 90 Teilen Äthyanol und 10 Teilen Äthylglykol gelöst und 7 Teile Auramin FA (C.I. 41000) und 14 Teile obigen Kondensationsproduktes zugesetzt. Eine mit dieser Flexodruckfarbe auf einer Rotationslackiermaschine lackierte Aluminiumfolie hatte nach der Prüfmethode gemäß DIN 16 524 die Wasserechtheit 4.
  • Beispiel 2 Man arbeitet nach der Vorschrift des Beispiels 1, nur setzt man statt der 0,5 Teile 500/oiger Natronlauge 5 Teile konzentrierte Salzsäure ein. Die Aufarbeitung und anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1.
  • Die Ausbeute beträgt 76 Teile; Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 3 Man arbeitet unter den gleichen Bedingungen und mit den gleichen Mengen wie im Beispiel 1. An Stelle von Xanthon setzt man jedoch 4,6 Teile Xanthen ein.
  • Die Aufarbeitung und anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1.
  • Die Ausbeute beträgt 76 Teile; Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 4 Man arbeitet unter den gleichen Bedingungen und mit den gleichen Mengen wie im Beispiel 1, setzt jedoch statt des Xanthons 5,6 Teile Flavon ein. Man arbeitet das Endprodukt durch Sprühtrocknung auf.
  • Die anwendungstechnische Prüfung erfolgt wie im Beispiel 1, nur wird das Mischpolymerisat durch 30 Teile Schellack ersetzt.
  • Die Ausbeute beträgt 78 Teile; Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 5 Man arbeitet unter den gleichen Bedingungen und mit den gleichen Mengen wie im Beispiel 1. Statt der 4,9 Teile Xanthon setzt man aber 3,7 Teile Cumarin ein.
  • Die Aufarbeitung und anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Die Ausbeute beträgt 80 Teile; Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 6 62,5 Teile Dihydroxydiphenylsulfon, 10 Teile 500/obige Natronlauge, 50 Teile Wasser und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erhitzt man auf 1000 C und hält diese Temperatur 2 Stunden.
  • Danach läßt man die Mischung auf 800 C abkühlen, setzt 35 Teile Salicylsäure und 4,9 Teile Xanthon hinzu underhitzt 6 Stunden auf 1000 C.
  • Das Produkt wird zur Trockene eingedampft und in einer Kugelmühle gemahlen. Das gelbliche Pulver löst sich gut in einem Äthanol-Äthylglykol-Gemisch.
  • Die anwendungstechnische Prüfung erfolgt wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Die Ausbeute Beträgt 102 Teile; Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 7 54 Teile p-Kresol, 2 Teile 500/oige Kalilauge und 50 Teile 300/oiger wäßriger Formaldehyd werden 2 Stunden auf 600 C erwärmt.
  • Danach setzt man 68 Teile Anthranilsäure und 7 Teile Furan hinzu und hält das Reaktionsgemisch 6 Stunden bei 1000 C. Das Produkt wird in einer dampfbeheizten Trockenpfanne eingedampft. Man erhält 127 Teile eines schwach gelbstichigen Pulvers, das sich sehr gut in wäßrigen Alkalien und gut in Aceton und Äthanol löst.
  • Anwendungstechnisch wurde das Produkt wie im Beispiel 1 angegeben geprüft.
  • Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 8 27 Teile p-Kresol, 27 Teile o-Kresol, 2 Teile 500/oige Kalilauge und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Danach setzt man 73 Teile Adipinsäure und 12 Teile Cumaron hinzu und erhitzt das Reaktionsgemisch 6 Stunden auf 1000 C. Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 beschrieben.
  • Die Ausbeute beträgt 134 Teile; Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 9 62 Teile 4-Methoxyphenol, 4 Teile 250/oiges Ammoniak und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Hierauf fügt man 76 Teile Phenoxyessigsäure und 22 Teile Flavon hinzu und erhitzt das Reaktionsgemisch 6 Stunden auf 1000 C. Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Die Ausbeute beträgt 151 Teile; Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 10 55 Teile technisches Brenzöl, 4 Teile 250/obiges Ammoniak und 50 Teile wäßriger 300/obiger Formaldehyd werden 2 Stunden auf 600 C erwärmt.
  • Hierauf fügt man 85 Teile Gallussäure und 15 Teile Cumarin hinzu und hält das Reaktionsgemisch 6 Stunden bei 1000 C. Das Produkt wird in einer dampfbeheizten Trockenpfanne eingedampft. Man erhält 153 Teile eines grauen Pulvers, das sich sehr gut in wäßrigen Alkalien und gut in Aceton und Äthanol löst.
  • Anwendungstechnisch wird das Produkt wie im Beispiel 1 angegeben geprüft.
  • Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 11 103 Teile Octylphenol, 4 Teile Tnmethylamin und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Danach setzt man 61 Teile Benzoesäure und 10 Teile Furfurol hinzu und erhitzt das Reaktionsgemisch 6 Stunden auf 1000 C. Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 beschrieben.
  • Die Ausbeute beträgt 166 Teile; Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 12 110 Teile Nonylphenol, 4 Teile o-Phosphorsäure und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Danach fügt man 75 Teile Weinsäure und 18 Teile Xanthen hinzu und erhitzt das Reaktionsgemisch 6 Stunden auf 1000 C. Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Die Ausbeute beträgt 192 Teile; Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 13 47 Teile Phenol, 2 Teile 500/oige Natronlauge, 50 Teile 30öligen wäßrigen Formaldehyd und 60 TeileMethylalkohol erhitztman4Stunden auf 600 C.
  • Hierauf setzt man 86 Teile Sufanilsäure und 10 Teile a-Furfurylalkohol zu und erhitzt die Mischung 6 Stunden unter Rückfluß. Das Produkt wird in einer dampfbeheizten Trockenpfanne vorsichtig eingedampft. Man erhält 141 Teile eines braunstichigen Pulvers, das sich gut in wäßrigen Alkalien, Äthanol, Aceton und einem Äthanol-Äthyglykol-Gemisch löst.
  • -Die anwendungstechnische Prüfung erfolgt wie im Beispiel 1 beschrieben.
  • Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 14 72 Teile ß-Naphthol, 2 Teile 500/oige Natronlauge, 60 Teile Äthylalkohol und 50 Teile wäßriger 300/oiger Formaldehyd werden 4 Stunden auf 600 C erwärmt.
  • Danach setzt man 67 Teile Äpfelsäure und 20 Teile Xanthen hinzu und hält das Reaktionsgemisch 5 Stunden auf 500 C. Nun werden 63 Teile eines öligen Umsetzungsproduktes - aus einer Mischung aus 37,5 Teilen 4-tertiär-Butylphenol, 0,5 Teilen 500/oiger Natronlauge und 25 Teilen 300/oigem wäßrigem Formaldehyd, die man 2 Stunden bei 600 C reagieren läßt - zugesetzt und das Gemisch 4 Stunden unter Rückfiuß erhitzt.
  • Das Produkt wird in einer dampfbeheizten Trokkenpfanne vorsichtig eingedampft. Man erhält 186 Teile eines schwach braunstichigen Pulvers, das sich gut in wäßrigen Alkalien, Aceton, Äthanol und einem Åthanol-Åthylglykol-Gemisch löst.
  • Anwendungstechnisch wird das Produkt wie im Beispiel 1 angegeben geprüft.
  • Wasserechtheit: 4.
  • Beispiel 15 62 Teile 4-Methoxy-phenol, 4 Teile konzentrierte Salzsäure und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Hierauf setzt man 68 Teile Anthranilsäure und 18 Teile Xanthen zu und erwärmt das Reaktionsgemisch unter Rühren 5 Stunden auf 700 C.
  • Sodann werden 52,5 Teile eines öligen Umsetzungsproduktes, das durch Erhitzen einer Mischung aus 27 Teilen p-Kresol, 0,5 Teilen 500/oiger Natronlauge und 25 Teilen 300/oigem wäßrigem Formaldehyd in 2 Stunden bei 600 C hergestellt worden ist, zugesetzt und das Gemisch 4 Stunden auf 1000 C erhitzt.
  • Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 beschrieben.
  • Man erhält 176 Teile eines schwach braunstichigen Pulvers, das sich in wäßrigen Alkalien, Aceton und Äthanol gut löst.
  • Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 16 55 Teile eines technischen Brenzöls, 4 Teile Trichloressigsäure und 50 Teile 300/oiger wäßriger Formaldehyd werden 2 Stunden auf 600 C erwärmt.
  • Danach setzt man 85 Teile Gallussäure und 12 Teile Cumaron hinzu und erhitzt das gesamte Reaktionsgemisch 5 Stunden auf 700 C.
  • Nun werden 37,5 Teile 4-tertiär-Butylphenol und 25 Teile 300/oiger wäßriger Formaldehyd zugegeben und das Gemisch in 1 Stunde auf 1000 C erhitzt; diese Temperatur hält man 4 Stunden. Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Man erhält 185 Teile eines braunen Pulvers, das sich gut in wäßrigen Alkalien, Aceton und einem Gemisch aus Äthylglykol und Äthanol löst.
  • Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 17 72 Teile a-Naphthol, 5 Teile Oxalsäure und 50 Teile 300/oigen wäßrigen Formaldehyd erwärmt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Hierauf fügt man 61 Teile Benzoesäure und 22 Teile Flavon hinzu und erhitzt das Reaktionsgemisch 5 Stunden auf 700 C.
  • Nun werden 127,5 Teile eines sirupartigen Umsetzungsproduktes, das durch zweistündiges Erhitzen einer Mischung aus 62,5 Teilen 4,4'-Dihydroxydiphenylsulfon, 10 Teilen 500/oiger Natronlauge und 55 Teilen 300/oigem wäßrigem Formaldehyd auf 800 C hergestellt worden ist, zugesetzt und das Gemisch 4 Stunden auf 1000 C erhitzt Die Aufarbeitung und die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 angegeben.
  • Man erhält 217 Teile eines braunstichigen Pulvers, das sich in Aceton und Äthanol gut löst.
  • Wasserechtheit: 3 bis 4.
  • Beispiel 18 103 Teile Octylphenol, 4 Teile Ameisensäure und 50 Teile 30'/obigen wäßrigen Formaldehyd erhitzt man 2 Stunden auf 600 C.
  • Danach fügt man 59 Teile Bernsteinsäure und 15 Teile Cumarin hinzu und erwärmt das Reaktionsgemisch 5 Stunden auf 700 C.
  • Sodann setzt man 62,5 Teile 4,4'-Dihydroxydiphenylsulfon und 8 Teile Paraformaldehyd zu und erhitzt das Reaktionsgemisch 4 Stunden auf 1000 C.
  • Die Aufarbeitung sowie die anwendungstechnische Prüfung erfolgen wie im Beispiel 1 beschrieben.
  • Man erhält ein schwach gelbstichiges Pulver, das sich gut in wäßrigen Alkalien, Aceton, Äthanol sowie einem Äthylglykol-Äthanol-Gemisch löst.
  • Die Ausbeute beträgt 232 Teile; Wasserechtheit: 3 bis 4.

Claims (2)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von alkalil8slichen Kondensationsprodukten aus Phenolen, Formaldehyd und Carbonsäuren, d a d u r c h gekennzeichnet, daß man Reaktionsprodukte, die durch Umsetzen von Phenolen oder Naphtholen mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen in alkalischem, saurem oder neutralem wäßrigem Mittel bei Temperaturen zwischen 300 C und der Siedehitze erhalten worden sind, im alkalischen, sauren oder neutralen wäßrigen Mittel in beliebiger Reihenfolge nacheinander oder gleichzeitig mit a) ungesättigten, fünf- oder sechsgliedrigen, heterocyclischen Verbindungen, die ein Sauerstoffatom als einziges Heteroatom im heterocyclisdhen Ring enthalten und einen oder zwei an den heterocyclischen Ring ankondensierte Benzolringe epthalten können, und b) einkernigen aromatischen Carbon- oder Sulfonsäuren, die Hydroxyl- oder Aminogruppen enthalten können, Aryloxyfettsäuren oder aliphatischen Polycarbonsäuren, die Hydroxylgruppen enthalten können, und die vorzugsweise bis zu 10 Kohlenstoffatome enthalten, ebenfalls bei Temperaturen zwischen 300 C und der Siedehitze umsetzt und die erhaltenen Produkte gegebenenfalls in alkalischem, saurem oder neutralem wäßrigem Mittel mit c) Phenolen oder Naphtholen und d) Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen bei Temperaturen von etwa 50 bis 1000 C nachkondensiert, wobei nicht mehr als 2 Mol der Phenole je Mol der Ausgangsphenole verwendet werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Nachkondensation mit vorgebildeten öligen Kondensaten aus Phenolen oder Naphtholen mit Formaldehyd durchführt,
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