DE1173076B - Verfahren zur Ausscheidung und Wieder-gewinnung von Kobalt aus bei der Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden Produkten - Google Patents

Verfahren zur Ausscheidung und Wieder-gewinnung von Kobalt aus bei der Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden Produkten

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DE1173076B
DE1173076B DEM42360A DEM0042360A DE1173076B DE 1173076 B DE1173076 B DE 1173076B DE M42360 A DEM42360 A DE M42360A DE M0042360 A DEM0042360 A DE M0042360A DE 1173076 B DE1173076 B DE 1173076B
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cobalt
synthesis
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Gedeon Almasy
Ferenc Gersey
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Magyar Asvanyolaj es Foldgaz Kiserleti Intezet
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/49Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reaction with carbon monoxide
    • C07C45/50Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reaction with carbon monoxide by oxo-reactions

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Description

  • Verfahren zur Ausscheidung und Wiedergewinnung von Kobalt aus bei der Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden Produkten Es sind verschiedene organische Synthesen bekannt, die mit Kohlenoxyd in Gegenwart von metallischem Kobalt oder einer Kobaltverbindung als Katalysator ausgeführt werden. So z. B. die sogenannte Oxosynthese: die Synthese der homologen Alkohole: die unmittelbare Alkoholsynthese: Bei all diesen Synthesen wird die Reaktion durch mit Kohlenoxyd gebildete komplexe Verbindungen des Kobalts, die Kobaltcarbonyle, katalysiert, die entweder aus dem in den Synthesereaktor als Metall oder in Form einer Verbindung eingeführten Kobalt während der Hauptreaktion entstehen oder schon als Carbonyle in den Reaktor eingetragen werden.
  • Diese Kobaltcarbonyle sind in organsichen Flüssigkeiten, also in Kohlenwasserstoffen, Aldehyden, Alkoholen leicht löslich und treten daher aus dem Reaktor mit den Produkten der Synthese in glöstem Zustande aus. Demzufolge muß man einerseits fortlaufend für den Ersatz des entweichenden Kobalts sorgen, andererseits aus den Reaktionsprodukten den in Form von verschiedenen Kobaltcarbonylen und sonstigen Kobaltverbindungen gelösten Kobalt entfernen, da es sonst die weitere Verarbeitung der Reaktionsprodukte, insbesondere die Absonderung der wertvollen Anteile stark stören würde.
  • Die bekannten Verfahren zur Befreiung der Syntheseprodukte von Kobalt sind mit dem Nachteil behaftet, daß die im Produkt gelösten Kobaltverbindungen durch einen chemischen Vorgang umgesetzt werden, wobei auch die wertvollen Hauptprodukte eine Umwandlung erleiden und dadurch ihre Ausbeute verringert wird.
  • Es wurde bereits vorgeschlagen, das wertvolle Produkt durch vorsichtige Destillation aus dem Reaktionsgemisch auszutreiben und die Zersetzung des als Destillationsrückstand zurückbleibenden Co2[CO]8 durch Anwendung von Kohlenoxyddruck zu verhindern. Da aber die Kobaltverbindungen zum Teil flüchtig sind, ist dieses Verfahren nur für leicht flüchtige Syntheseprodukte anwendbar.
  • Bei einem in der deutschen Patentschrift 876 995 beschriebenen Verfahren zur synthetischen Herstellung von sauerstoffhaltigen organischen Verbindungen wird das den Umsetzungsraum verlassende Gasgemisch und gegebenenfalls auch die aus dem flüssigen Syntheseprodukt durch Entspannung gewonnenen Gase von Verbindungen der als Katalysatoren verwendeten Metalle befreit. Laut einem kurzen Hinweis in der Patentschrift soll auch das flüssige Produkt nach der Entspannung desselben von dem darin noch gelösten Anteil an Metallcarbonylen durch Ausgasen, zweckmäßig mit einem Kohlenoxyd-Wasserstoff-Gemisch befreit werden können.
  • Bei einem derartigen Ausgasen des entspannten flüssigen Produktes einer kobaltkatalysierten Synthese lassen sich aber lediglich die flüchtigen Kobaltcarbonyle entfernen, während die unflüchtigen Carbonyle und die schwer definierbaren Kobaltkomplexe, die den größten Teil der im Produkt gelösten Kobaltverbindungen bilden, im flüssigen Produkt zurückbleiben.
  • Die Versuche des Erfinders führten zu der überraschenden Erkenntnis, daß sich Kobalt aus bei der synthetischen Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden flüssigen Produkten mit einem CO und H2 enthaltenden Gasgemisch praktisch restlos austreiben läßt, wenn man die Austreibung bei einer Temperatur zwischen 140 und 240"C unter einem H2-Partialdruck von mindestens 10 at und einem CO-Partialdruck, der genügend hoch ist, um die Kobaltverbindungen bei der verwendeten Temperatur vor der Zersetzung in metallisches Kobalt zu bewahren, durchführt. Es wurde nämlich gefunden, daß sich die in den Syntheseprodukten gelösten Kobaltverbindungen unter solchen Umständen ähnlich wie eine bei 80"C siedende Flüssigkeit verhalten. Tatsächlich wird der Kobaltgehalt des Syntheseproduktes verflüchtigt und praktisch restlos durch die aus dem flüssigen Syntheseprodukt austretenden Gase mitgenommen.
  • Die Befreiung von Kobalt geht also unter ähnlichen Bedingungen wie die Synthesereaktion selbst vonstatten, so daß die Möglichkeit der Entstehung ungewünschter Nebenreaktionen auf ein Minimum vermindert wird.
  • Die Austreibung des Kobalts läßt sich in irgendeinem druckfesten und zur Sicherstellung der erforderlichen Temperatur geeigneten Gefäß ausführen.
  • Zweckmäßig wird ein ähnliches Gefäß wie die in der Hochdrucktechnologie allgemein üblichen Reaktoren verwendet.
  • Das durchzublasende Gasgemisch kann als Verunreinigung geringere Mengen Inertgase wie N2, CH4, CO2 enthalten. Durch diese wird das Verfahren nur insofern beeinflußt, daß der Gesamtdruck zwecks Sicherung der erforderlichen Co- und H2-Partialdrücke erhöht werden muß. Als sehr geeignet erwies sich das bekannterweise erzeugte Wassergas (CO: H2 = 1 :1) oder das bekannteSynthesegas (CO: H2 = 1: 2); verwendbar sind aber auch an CO reiche Gasgemische.
  • Das Durchblasen des Gasgemisches durch das Syntheseprodukt wird so lange fortgesetzt, bis der Kobaltgehalt des letzteren den gewünschten niedrigen Wert erreicht. Die hierzu erforderliche Zeit hängt von der Temperatur und der in der Zeiteinheit durchgeblasenen Gasmenge ab.
  • Aus den Austrittsgasen kann das in Form von gasförmigen Kobaltverbindungen enthaltene Kobalt auf bekannte Art abgeschieden und das so von Kobalt befreite Gasgemisch in den zum Entkobaltieren des Syntheseproduktes benutzten Reaktor zurückgeführt werden.
  • Werden aber Syntheseprodukte nach der Erfindung entkobaltiert, die zwischen 80 und 250"C siedende Komponenten enthalten, so lassen sich die Kobaltverbindungen aus den Austrittsgasen im Sinne eines weiteren Merkmals der Erfindung in einfachster Weise und unter Vermeidung von chemischen Vorgängen, in Form einer Flüssigkeit abscheiden, die reicher an Kobalt ist als das zu entkobaltierende Syntheseprodukt und daher ohne weiteres als Katalysatorlösung in die Synthese zurückgeführt werden kann. Die Abscheidung der kobalthaltigen Flüssigkeit erfolgt erfi nd ungsgemäß durch Abkühlung der Austrittsgase auf eine Temperatur zwischen 0 und 60"C unter einem H2-Partialdruck von zumindest 10 at, vorzugsweise zwischen 30 und 400 at, und einem CO-Partialdruck von zumindest 5 at, vorzugsweise zwischen 30 und 400 at.
  • Das so erhaltene Kondensat läßt sich auch nach Speicherung ohne weiteres als Katalysatorlösung in die Synthese zurückführen, denn die darin enthaltenen Verbindungen sind gegen Kobaltcarbonyle kaum reaktionsfähig. Die nach der Abkühlung in gasförmigem Zustand verbliebenen Anteile der Austrittsgase können als ein nunmehr kobaltarmes Gemisch von CO und H2 in den Entkobaltierungsreaktor zurückgeführt werden.
  • Um als Kondensat der Austrittsgase des Entkobaltierungsreaktors eine Katalysatorlösung zu gewinnen, die in gesteigertem Maße reicher an Kobalt ist als das Syntheseprodukt, können die aus dem Entkobaltierungsreaktor austretenden Gase, bevor sie abgekühlt werden, mit einem zurückgeführten Anteil des durch die Abkühlung abgeschiedenen Kondensats in Gegenstromkontakt gebracht und dadurch an Kobalt angereichert werden. Dieser Gegenstromkontakt wird zweckmäßig in einer Verlängerung des Entkobaltierungsreaktors bewirkt, und der zurückgeführte Anteil des Kondensats kann 10 bis 900/o, zweckmäßig 20 bis 75 O/o, der durch Abkühlung auf 0 bis 60"C abscheidbaren Gesamtmenge betragen.
  • Einige Ausführungsbeispiele der Erfindung werden an Hand der Zeichnungen näher erläutert.
  • F i g. 1 zeigt eine Ausführung der Entkobaltierungseinrichtung, die sowohl kontinuierlich als auch absatzweise betrieben werden kann. Der Entkobaltierungsreaktor 2, der gegebenenfalls eine Füllung aus festen Stücken oder zwecks besserer Gasverteilung die üblichen Böden enthält, wird bei periodischem Betrieb mit dem kobalthaltigen Reaktionsprodukt der Synthese gefüllt, dann das System durch ein das durchzublasene Gasgemisch lieferndes Gebläse P1 unter den gewünschten Druck gebracht und auf die gewünschte Temperatur geheizt. Bei dem hierauf mittels des Gebläses P2 in Gang gesetzten Gaskreislauf werden die aus dem Reaktor 2 oben austretenden Gase im Kühler 13 abgekühlt und in dem unter Druck stehenden Abscheider 14 von der kondensierten kobalthaltigen Flüssigkeit getrennt. Die Flüssigkeit wird im Abscheider 14 gesammelt und das kobaltarm gewordene Gasgemisch in den Bodenteil des Reaktors 2 zurückgeführt. Der Kreislauf wird so lange fortgesetzt, bis der Kobaltgehalt des Syntheseproduktes im Reaktor 2 den gewünschten niedrigen Wert erreicht hat, was an durch Ventil 3 entnommenen Proben festgestellt werden kann. Nach Abstellung des Gaskreislaufes wird das entkobaltierte Produkt durch Ventil 4 und das Kobaltcarbonyl enthaltende Kondensat durch Ventil 15 abgelassen.
  • Bei kontinuierlichem Betrieb wird das zu entkobaltierende Syntheseprodukt kontinuierlich durch Ventil 1 in den Reaktor 2 geleitet und das entkobaltierte Produkt kontinuierlich durch Ventil 4 abgeführt.
  • Auch von der im Abscheider 14 angesammelten kobalthaltigen Lösung kann man ohne Unterlaß durch Ventil 15 ablassen.
  • F i g. 2 zeigt eine Ausführung der Verbindung des in F i g. 1 dargestellten Kobaltkreislaufes mit der Einrichtung für die Synthese für den Fall, wo die in kontinuierlichem Betrieb auszuführende Synthese und die Entkobaltierung des Syntheseproduktes voneinander abgesonderte Gaskreisläufe erheischen.
  • In den Synthesereaktor 10 wird der flüssige Rohstoff durch Pumpe P4, das für die Synthese erforderliche Gasgemisch durch Gebläse Pl, das zurückgeführte Gasgemisch durch Gebläse P6 und das Kobaltcarbonyl enthaltende Kondensat aus dem Abscheider 14 durch Pumpe P8 eingeliefert. Aus dem SynthesereaktorlO gelangt das Gemisch der Endgase und des Reaktionsproduktes in einen Abscheider 11, aus dem das in den Synthesereaktor zurückzuführende Gasgemisch durch das Gebläse P6 abgezogen wird, während das kobalthaltige flüssige Produkt in den oberen Teil des Entkobaltierungsreaktors 2 überfließt, den das zur Entkobaltierung verwendete Gasgemisch von CO und 112, durch das Gebläse P2 im Kreislauf gehalten, in Gegenstrom zu der Flüssigkeit von unter nach oben durchsetzt und die flüchtigen Kobaltverbindungen mit sich reißt. Das entkobaltierte Syntheseprodukt wird aus dem Reaktor 2 unten abgeführt. Das oben austretende kobalthaltige Gas wird im Kühler 13 abgekühlt und das hier ausgeschiedene kobalthaltige Kondensat im Abscheiderl4 von dem nunmehr kobaltarmen Gas getrennt. Das Gas wird durch das Gebläse P2 in den Entkobaltierungsreaktor 2 zurückgeführt, und die im Kreislauf entstehenden Verluste an Entkobaltierungsgas werden durch Gebläse Pl ersetzt. Das kobalthaltige Kondensat wird als Katalysatorlösung dem Synthesereaktor 10 zugeführt, und zwar teils unmittelbar durch Pumpe P8, teils über einen Sammelbehälter 16 durch Pumpe P. Der Sammelbehälter dient zur Gewährleistung einer gleichmäßigen Versorgung des Synthesereaktors mit Katalysatorlösung, indem überschüssige Mengen darin gespeichert werden, um, sobald im Synthesereaktor aus irgendwelchem Grunde ein Mangel an Katalysator entsteht, die fehlende Menge dem Sammelbehälter entnehmen zu können.
  • In Fällen, wo Synthese und Entkobaltierung mit einem Gasgemisch von gleicher Zusammensetzung durchführbar sind, kann die an Hand der F i g. 2 soeben beschriebene Einrichtung gemäß F i g. 3 vereinfacht werden. Hier verrichtet das Gebläse Pj allein die Aufgabe der in F i g. 2 mit Pl und P5 bezeichneten beiden Gebläse, und die Verteilung der durch Gebläse Pl gelieferten Frischgase sowie der aus dem Abscheider 14 durch Gebläse P2 zurückgeführten entkobaltierten Gase zwischen dem Synthesereaktor 10 und dem Entkobaltierungsreaktor 2 wird durch das Ventil 12 geregelt. Hier entfallen auch Abscheider 11 und Gebläse Pa der F i g. 2, denn einerseits braucht man die an der Synthese nicht teilnehmenden Gase von der dem Entkobaltierungsreaktor 2 zugeführten Flüssigkeit nicht zu trennen, andererseits kann man dieselben Gase zusammen mit den Entkobaltierungsgasen rezirkulieren.
  • Beispiel 1 In einer Einrichtung gemäß F i g. 3 wurde mit einem zwischen 190 und 220°C siedenden, 20°/o Olefine enthaltenden Erdölkrackprodukt und einem Gasgemisch von der Zusammensetzung CO : H2 = 2:1 eine unmittelbare Alkoholsynthese bei 210°C und 300 at Druck im Reaktor 10 durchgeführt.
  • In den SynthesereaktorlO von 12,6 1 Rauminhalt wurden je Stunde 1000 g flüssiger Rohstoff, in dem vorher 5 g Kobaltstearat je Kilogramm Rohstoff als Ersatz für Kobaltverluste gelöst wurde, durch Pumpe P4 eingeführt, und aus dem durch Gebläse P2 in Kreislauf gehaltenen Gasgemisch wurde 1 Nm3/Std. nach dem Synthesereaktor hin abgezweigt.
  • Aus dem Reaktor 10 trat 1050 g/Std. Syntheseprodukt folgender Zusammensetzung aus: C12-Aldehyd ........ ......... 1,20/o Cl3-Alkohol ........................ 27,30/o Hochsiedende Nebenprodukte.. . 3,4% Kohlenwasserstoffe ..... . 67,8% Kobalt (in Lösung) .......... . 0,30% Dieses Produkt wurde in einen 3,2 m langen Entkobaltierungsreaktor 2 geschickt, der einen Durchmesser von 65 mm hatte und zehn Böden mit Schaumglocken enthielt. Die Entkobaltierung wurde bei 200°C und unter 300 at Druck mit demselben Gasgemisch wie die Synthese durchgeführt. Je Stunde wurden 6 Nm3 Gasgemisch über Regelungsventil 12 durch den Entkobaltierungsreaktor 2 geblasen. Das aus dem unteren Ende des letzteren austretende Produkt enthielt weniger als 0,036/0 Kobalt.
  • Die aus dem Entkobaltierungsreaktor oben austretenden kobalthaltigen Gase wurden im Kühler 13 auf 15°C abgekühlt, und das ausscheidende, Kobaltcarbonyle enthaltende Kondensat wurde im Abscheiderl4 von dem abgekühlten, nunmehr kobaltarmen Gasgemisch getrennt. Die Gase wurden durch Gebläse P2 in die Synthese und über Ventil 12 in den Entkobaltierungsreaktor zurückgeführt, und die bei der Synthese verbrauchte Gasmenge wurde durch Gebläse P1 ersetzt. Durch letzteres wurden je Stunde 0,3 Nm3 eines 40% CO und 600/o H2 enthaltenden Gasgemisches eingeführt.
  • Das Kobaltcarbonyle enthaltende Kondensat, dessen Gehalt an gelöstem Kobalt 2,2 0/o betrug, wurde durch Pumpe P8 in solchen Mengen dem Synthesereaktor zugeführt, daß der Kobaltgehalt des Reaktionsgemisches, auf die Gesamtflüssigkeit berechnet, 0,3% betrug.
  • Zufolge der bei der Entkobaltierung gegebenenfalls vorkommenden Schwankungen kann der Kobaltgehalt des im Abscheider 14 gesammelten Kondensats schwanken, wodurch eine gleichmäßige Zuführung des Kondensats den gleichmäßigen Verlauf der Synthese stören würde. Aus diesem Grunde wurde die Synthese anfangs lediglich mit Kobaltstearat bewirkt und das hierbei entstandene kobalthaltige Kondensat im Behälter 16 gespeichert. Aus letzterem konnte dann, sobald sich eine Abnahme des Kobaltgehalts im entstehenden Kondensat zeigte, die zur Bewahrung eines gleichmäßigen Kobaltinhalts im Synthesereaktor erforderliche Kobaltmenge durch Pumpe P9 aus dem Behälter 16 ersetzt werden, und man konnte auch einer Zunahme des Kobaltinhalts im Synthesereaktor infolge überschüssiger Zuführung von Kobaltstearat mit dem Rohstoff vorbeugen, indem man einen Teil des Kondensats vom Abscheider 14 in den Behälter 16 abließ. Auf diese Art konnte im Reaktor 10 ein zur Gewinnung eines Produktes von ganz gleichmäßiger Zusammensetzung erforderlicher gleichmäßiger Kobaltinhalt leicht bewahrt werden.
  • F i g. 4 und 5 zeigen je ein Ausführungsbeispiel für die Anreicherung des im Kühler 13 abzuscheidenden Kondensats an Kobalt, um mit dem als Katalysatorlösung in die Synthese zurückgeführten Kondensat möglichst wenig Inertstoffe einzubringen.
  • Gemäß F i g. 4 wird bei periodischem Betrieb der Entkobaltierungsreaktor 2 durch Ventil 1 mit kobalthaltigem Syntheseprodukt angefüllt, das System durch Gebläse P1 mit einem Gasgemisch CO+H2 unter den erforderlichen Druck gebracht, und nach Erreichung der erforderlichen Temperatur wird der Gaskreislauf mittels des Gebläses P2 in Gang gesetzt. Das durch den Entkobaltierungsreaktor durchgeblasene Gasgemisch reißt die flüchtigen Kobaltcarbonyle mit sich und zieht durch die Anreicherungszone 17 hindurch in Gegenstrom zu dem im Vorkühler 18 durch mäßige Abkühlung der Gase entstandenen und in die Zone 17 abrieselnden Kondensat. Die Menge dieses Kondensats wird durch Einstellung der Temperatur des Vorkühlers 18 so geregelt, daß der Kobaltgehalt des im Kühler 13 entstehenden Kondensats den gewünschten Wert erreichen soll. Dank dem Gegenstromkontakt treten die Gase aus Zone 17 mit erhöhtem Kobaltgehalt aus, um im Kühler 13 auf eine Temperatur zwischen 0 und 60 C abgekühlt zu werden. Das hierbei abgeschiedene Kondensat von hohem Kobaltgehalt wird im Abscheider 14 gesammelt und das nunmehr kobaltarm gewordene Gasgemisch durch das Gebläse P2 in den Entkobaltierungsreaktor 2 zurückgeliefert.
  • Die Zusammensetzung des Kreislaufgases kann durch Einbringen von Frischgas durch das Gebläse 1>, und/oder durch Abblasen durch Ventil 9 geregelt werden. Der Gaskreislauf wird so lange fortgesetzt, bis eine über Ventil 3 entnommene Flüssigkeitsprobe den gewünschten geringen Kobaltgehalt zeigt. Sodann wird das entkobaltierte Endprodukt über Ventil 4 abgelassen.
  • Gemäß F i g. 5 wird das aus der Anreicherungszone 17 austretende Gasgemisch unmittelbar in den Kühler 13 geschickt, um dort sogleich auf 0 bis 60°C abgekühlt zu werden, und der in die Zone 17 zurückführende Anteil des im Behälter 14 gesammelten Kondensats wird über Ventil 19 in derart geregelten Mengen zurückgeführt, daß das über Ventil 15 abgezogene Kondensat den gewünschten verhältnismäßig hohen Kobaltgehalt zeigt.
  • Beide beschriebenen Ausführungen der Anreicherung des Kondensats an Kobalt lassen sich auch kontinuierlich bewirken, indem man das zu entkobaltierende Syntheseprodukt kontinuierlich durch Ventil 1 einführt und durch Ventil 4 abzieht und das kobaltreiche Kondensat ebenfalls kontinuierlich über Ventil 15 entnimmt. In diesem Falle empfiehlt es sich, auch den Entkobaltierungsreaktor 2 mit festen Füllstücken oder mit Böden zu versehen.
  • Die Entkobaltierung gemäß den F i g. 4 und 5 läßt sich in ähnlicher Weise, wie oben an Hand der F i g. 2 und 3 beschrieben, mit der Synthese verbinden.
  • Beispiel 2 Zwischen 90 und 100°C siedendes Krackbenzin mit 200/o Olefingehalt wurde einer unmittlbaren Alkoholsynthese unterworfen und das Syntheseprodukt gemäß F i g. 4 kontinuierlich entkobaltiert.
  • Die Synthese wurde in drei nacheinandergeschalteten Reaktoren bei 210°C und 300 at Druck mit einem Gasgemisch CO:H2 2:1 durchgeführt. Als Katalysator wurde das Kondensat aus Abscheider 14, eine Kobaltkomplexlösung in Benzin mit 2,5 0/o Kobaltgehalt, verwendet. Zur Ersetzung der Kobaltverluste wurde im Rohstoff Kobaltstearat in einem Verhältnis gelöst, das einem Kobaltgehalt von 0,03 Gewichtsprozent entspricht.
  • Den Reaktoren, deren Gesamtrauminhalt 45 1 betrug, wurden je Stunde 4 kg Rohstoff, 0,85 kg zurückgeführte Kobaltlösung und 1,3 Nm3 Gasgemisch zugeführt.
  • Das Produkt der Synthesereaktoren betrug 5,05 kg/Std. und hatte eine Zusammensetzung wie folgt: Gewichtsprozent C8-Alkohol ..................... 16,5 C8-Aldehyd ..................... 1,6 Kohlenwasserstoffe .............. 78,4 Hochsiedende Nebenprodukte ..... 2,5 Kobaltverbindungen ............. 1,0 Dieses Produkt, das einen Kobaltgehalt von 0,41 0/0 zeigte, wurde bei 2003C durch Ventil 1 einem Entkobaltierungs- und Kobaltanreicherungsreaktor zugeführt, dessen untere 5 m hohe Entkobaltierungszone 2 zwanzig und seine obere 1,8 m hohe Anreicherungszone 17 sechs Böden mit Schaumglocken enthielt. Durch diesen Reaktor 2, 17 wurde je Stunde 8 Nm3 Gasgemisch CO:H2 2:1 unter einem Gesamtdruck von 300 at durchgejagt. Im Vorkühler 18 wurden die Gase dermaßen gekühlt, daß das dabei entstandene Kondensat 2,55 kg/Std. betrug. Dieses Kondensat wurde bei der Kondensierungstemperatur auf den obersten Boden der Anreicherungszone 17 zurückgeleitet, während die entweichenden Gase im Kühler 13 auf 20 C abgekühlt wurden. Im Abscheider 14 wurde ein Kondensat von 2,5 0/o Kobaltgehalt erhalten, das 0,85 kg/Std. betrug und als Katalysator durch Ventil 15 den Synthesereaktoren zugeführt wurde. Die auch im Kühler 13 nicht kondensierten Gase wurden durch Gebläse P2 in den Entkobaltierungsreaktor 2 zurückgeleitet.
  • Das vom Entkobaltierungsreaktor 2 durch Ventil 4 abgezogene entkobaltierte Endprodukt betrug 4,2kg/ Std. und hatte eine Zusammensetzung wie folgt: Gewichtsprozent C8-Alkohol ..................... 20,0 C8-Aldehyd ..................... 1,9 Hochsiedende Nebenprodukte ..... 3,1 Kohlenwasserstoffe .............. 75,0 Dieses Endprodukt hatte einen Kobaltgehalt von 0,03 Gewichtsprozent.
  • Beispiel 3 Nach der gemäß Beispiel 2 durchgeführten unmittelbaren Alkoholsynthese wurde die Entkobaltierung des Syntheseproduktes gemäß F i g. 5 bewirkt.
  • Die Entkobaltierungszone 2 hatte die gleiche Ausführung wie beim Beispiel 2 und wurde mit gleichen Mengen des gleichen Gasgemisches unter gleichem Druck durchgespült. Die Anreicherungszone 17 war bei gleichem Durchmesser 3 m lang und enthielt zehn Böden mit Schaumglocken.
  • Im Kühler 13 konnte man je Stunde 3,4 kg Benzin mit 2,5 01o Kobaltgehalt kondensieren. Von dem im Abscheider 14 gesammelten Kondensat wurden 0,85 kg/Std. durch Ventil 15 entnommen und als Katalysator dem Ausgangsstoff (Krackbenzin) zugesetzt, während das übrige Kondensat durch Ventil 19 auf den obersten Boden der Anreicherungszone zurückgeleitet wurde.
  • Menge und Zusammensetzung des über Ventil 4 entnommenen entkobaltierten Endprodukts wie beim Beispiel 2.

Claims (2)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Ausscheidung und Wiedergewinnung von Kobalt aus bei der synthetischen Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden flüssigen Produkten, wobei der gelöste Kobaltgehalt mit einem CO und H2 enthaltenden Gasgemisch ausgetrieben wird, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß man die Austreibung bei einer Temperatur zwischen 140 und 2400 C unter einem HrPartialdruck von mindestens 10 at und einem CO-Partialdruck, der genügend hoch ist, um die Kobaltverbindungen bei der verwendeten Temperatur vor der Zersetzung in metallisches Kobalt zu bewahren, durchführt.
  2. 2. Verfahren zur Wiedergewinnung des nach Anspruch 1 ausgetriebenen Kobaltgehalts, dadurch gekennzeichnet, daß man die austretenden kobalthaltigen Spülgase auf eine Temperatur zwischen 0 und 60"C abkühlt und das so erhaltene Kondensat als Katalysatorlösung in die Synthese zurückführt.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 876 995.
DEM42360A 1958-08-22 1959-08-05 Verfahren zur Ausscheidung und Wieder-gewinnung von Kobalt aus bei der Herstellung von Alkoholen und Aldehyden anfallenden Produkten Pending DE1173076B (de)

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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE876995C (de) * 1942-08-12 1953-05-18 Chemische Verwertungsgesellsch Verfahren zur Herstellung von sauerstoffhaltigen organischen Verbindungen

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DE876995C (de) * 1942-08-12 1953-05-18 Chemische Verwertungsgesellsch Verfahren zur Herstellung von sauerstoffhaltigen organischen Verbindungen

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