DE1114814B - Verfahren zur Herstellung von neuen Steroidestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Steroidestern

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DE1114814B
DE1114814B DET17333A DET0017333A DE1114814B DE 1114814 B DE1114814 B DE 1114814B DE T17333 A DET17333 A DE T17333A DE T0017333 A DET0017333 A DE T0017333A DE 1114814 B DE1114814 B DE 1114814B
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hydrocortisone
bis
water
acid ester
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Dr Joachim Heider
Dr Dietrich Jerchel
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Boehringer Ingelheim Pharma GmbH and Co KG
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Dr Karl Thomae GmbH
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von neuen Steroidestern Es ist bekannt, daß die Corticosteroide, besonders das Hydrocortison und von ihm abgeleitete Derivate, neben ihrer mineralo- und glucocorticoiden Aktivität eine starke antiinflammatorische Wirkung zeigen. Aus diesem Grunde kommen Hydrocortison und verschiedene einfache Hydrocortison-21-ester, z. B. das Acetat, zur dermatologischen Anwendung.
  • Wir haben nunmehr gefunden, daß die entzündungshemmende Wirkung dieser Substanz eine weitere Steigerung erfährt, wenn sie als 21-Bis-Ester von Dicarbonsäuren vorliegen. Die erfindungsgemäß herstellbaren Verbindungen entsprechen mithin der allgemeinen Formel In dieser Formel bedeutet Y eine gesättigte oder ungesättigte Alkylenkette mit null bis sechs Gliedern, die gegebenenfalls verzweigt oder ringgeschlossen sein kann, oder einen gegebenenfalls substituierten Phenylenrest, R Wasserstoff' oder einen Acylrest, R, und R2 Wasserstoff' oder zusammen eine Doppelbindung Die beiden Steroidesterreste können entsprechend diesen Definitionen untereinander gleich oder verschieden sein.
  • Die Darstellung der erfindungsgemäß herstellbaren Ester erfolgt nach an sich bekannten Verfahren. Besonders bewährt hat sich die Umsetzung eines entsprechenden Steroidalkohols mit dem entsprechenden Dicarbonsäuredichlorid, wobei als Lösungsmittel Pyridin, Dioxan oder Dimethylformamid und Temperaturen zwischen -10 und -I-100'C bevorzugt werden.
  • Ein weiteres Verfahren besteht in der Umsetzung des entsprechenden Steroid-21-halogenids mit einem Salz der Dicarbonsäure in der Wärme.
  • Zum gleichen Resultat führt die Umsetzung eines Salzes eines Steroid-21-halbesters einer Dicarbonsäure mit einem Steroid-21-halogenid. Dieses Verfahren ist besonders geeignet, Ester mit untereinander verschiedenen Steroidresten darzustellen.
  • Auch die Umesterung einer mit einem Steroid und einem niederen Alkohol veresterten Dicarbonsäure mit einem 21-Steroidalkohol führt zu den gleichen Verbindungen.
  • Die im vorstehenden benutzte Bezeichnung »Steroid« gilt für die 21-Steroidalkohole der obigen allgemeinen Formel mit den dort gegebenen Definitionen für X, R, R, und R2.
  • Die Bezeichnung »Dicarbonsäure« gilt für Säuren der Formel Y = (CO O H)2 mit der oben gegebenen Definition für Y.
  • Die erfindungsgemäß herstellbaren neuen Ester besitzen wertvolle pharmazeutische Eigenschaften. Besonders zeichnen sie sich durch ihre antiphlogistische Wirksamkeit aus, die die des Hydrocortisonalkohols weit übertrifft. Sie haben sich bewährt in der Anwendung gegen Hautentzündungen.
  • Beispiele 1. Bis-[hydrocortison-21]-oxalsäureester 1 g Hydrocortison werden in 7 ml Dioxan unter Zusatz von 1,5 ml Pyridin gelöst, und es werden bei 0°C 0,19 g Oxalylchlorid zugegeben; die Reaktionsmischung wird 1 Tag im Eisbad und 2 Tage bei 25°C gerührt und dann auf Eis gegossen. Der sich abscheidende flockige Niederschlag wird aus Essigester umkristallisiert und ergibt 0,6 g Bis-[hydrocortison-21]-oxalsäureester. Fp. (Kofler, korr.) 258°C.
  • [a]üa = -f-162° (Dimethylformamid). Analyse: Berechnet ... C 67,92, H 7,50; gefunden ... C 67,80, H 7,90.
  • z. Bis-[hydrocortison-21 ]-bernsteinsäureester Nach dem Lösen von 1 g Hydrocortison in einem Gemisch aus 6 ml Dioxan, 1,2 ml Dimethylformamid und 0,5 ml Pyridin werden 0,23 g Bernsteinsäuredichlorid bei -3'C eingetropft. Es tritt eine Verfärbung der Reaktionslösung auf, die 11 Stunden bei -4'C und 1 Stunde bei 25°C gehalten wird. Nach dem Einengen der Reaktionslösung im Vakuum verbleibt ein dunkler Rückstand, der in Methanol-Wasser =10 : 2 nach dem Kochen mit Aktivkohle umkristallisiert und nochmals aus Äthanol umkristallisiert wird. Es ergeben sich 0,5 g Bis-[hydrocortison-21]-bernsteinsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 132,5°C.
  • X12V, = -f-100° (Dimethylformamid). [ I' Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet . . . C 66,95, H 7,82; gefunden ... C 66,75, H 8,08.
  • 3. Bis-[hydrocortison-21]-glutarsäureester 1 g Hydrocortison werden in einem Gemisch aus 1,5m1 wasserfreiem Dimethylformamid und 3m1 absolutem Dioxan gelöst, auf -60C abgekühlt; 0,255g Glutarsäuredichlorid werden zugefügt und anschließend 0,6m1 Pyridin zugetropft. Nach einer Reaktionszeit von 7 Stunden bei -7 bis -f- 5'C und einer Stunde bei 25°C wird die Lösung im Vakuum vom Lösungsmittel befreit und das resultierende Öl in Wasser eingetropft, wobei sich nach längerem Stehen weiße Flocken abscheiden. Bei Umkristallisation aus Methanol-Wasser = 2 : 1 ergeben sich 0,835 g Bis-[hydrocortison-21]-glutarsäureester. Fp.(Kofler,korr.) 160,5°C. (Äthanol). Analyse (gerechnet mit 2 Mol Kristallwasser): Berechnet . . . C 66,0, H 8,01; gefunden ... C 66,30, H 7,96.
  • 4. Bis-[hydrocortison-21]-adipinsäureester Nach dem Auflösen von 1 g Hydrocortison in 10 ml wasserfreiem Pyridin wird auf 0° C abgekühlt, und es werden 0,255 g Adipinsäuredichlorid langsam zugetropft. Die Reaktionslösung erwärmt sich innerhalb 4 bis 5 Stunden auf 25° C, wobei der anfängliche Niederschlag in Lösung geht. Nach Eingießen der Lösung in 160 ml Wasser wird der weiße Niederschlag in Aceton gelöst, mit Äther ausgefällt und dann aus Essigester umkristallisiert.
  • Ausbeute von 0,825 g Bis-[hydrocortison-21]-adipinsäureester. Fp. (Kofler, korr.) +227'C.
  • [a]2'50 -[- 188' (Äthanol). Analyse: Berechnet ... C 69,04, H 7,97; gefunden ... C 68,90, H 8,09.
  • 5. Bis-[hydrocortison-21]-pimelinsäureester 1 g Hydrocortison, gelöst in 10 ml wasserfreiem Pyridin, und 3 g Pimelinsäuredichlorid werden bei 0° C zusammengegeben und wähernd 5 Stunden unter Rühren auf 25° C gebracht. Beim Eintropfen in 150 ml Wasser scheidet sich ein weißer Niederschlag ab, der aus 100%igem wäßrigem Methanol umkristallisiert wird. Es ergeben sich 0,97 g Bis-[hydrocortison-21]-pimelinsäureester vom Fp. (K o f 1 e r, korr.) 177,5' C. [a]üo = + 234° (Äthanol.
  • Analyse Berechnet ... C 70,18, H 6,98; gefunden ... C 69,50, H 7,30.
  • 6. Bis-[hydrocortison-21]-korksäureester 1 g Hydrocortison, gelöst in einem Gemisch aus 8 ml Dimethylformamid und 2,5 ml wasserfreiem Pyridin, und 0,31 g Korksäuredichlorid werden bei - 5 ° C zusammengegeben, gerührt und während 20 Stunden langsam auf -f-10° C erwärmt und weitere 10 Stunden bei 25° C gehalten. Nach Abziehen des Lösungsmittels im Vakuum und Behandeln des Rückstandes mit Wasser und zweimal mit Äther ergibt sich ein weißer Niederschlag, der aus Äthanol umkristallisiert werden kann.
  • Ausbeute: 0,345 g Bis-[hydrocortison-21]-korksäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 220° C. (Äthanol). Analyse Berechnet ... C 69,58, H 8,18; gefunden ... C 69,25, H 8,30.
  • 7. Bis-[hydrocortison-21]-phthalsäureester Nach Umsetzen von 1 g Hydrocortison, gelöst in 10 ml Pyridin, mit 0,32 g Phthalsäuredichlorid während 5 Stunden bei 0° C und einer Stunde bei 40° C wird die Reaktionslösung in 200 ml Wasser eingetropft und der gut filtrierbare Niederschlag wie üblich mit 2n-Salzsäure, 2n-NAHC03-Lösung und Wasser gewaschen. Umkristallisation aus Aceton ergibt 0,77 g Bis-[hydrocortison-21 ]-phthalsäureester vom Fp. (K o f 1 e r, korr.) 193 bis 194° C. Äthanol). Analyse: Berechnet ... C 70,23, H 7,31; gefunden ... C 70,00, H 7,50.
  • B. Bis-[hydrocoitison-21]-isophthalsäureester 1 g Hydrocortison werden in 10 ml Pyridin gelöst und bei -5° C langsam 0,3 g Isophthalsäuredichlorid unter Rühren zugegeben. Die Reaktionslösung beläßt man 4 Stunden bei 0° C, weitere 4 Stunden bei 25° C und tropft sie langsam in 200 ml Eiswasser ein. Der sich ausscheidende weiße Niederschlag wird in Aceton umkristallisiert. Es ergeben sich 0,7 g Bis-[hydrocortison-21]-isophthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 238,5° C.
  • 42V = -I- 151,5° (Dimethylformamid). [ Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 67,46, H 7,47; gefunden ... C 67,40, H 7,40.
  • 9. Bis-[hydrocortison-21 ]-terephthalsäureester Nach dem Lösen von 1 g Hydrocortison in 10 ml Pyridin werden bei -5° C 0,3 g Terephthalsäuredichlorid zugetropft. Die Reaktionslösung wird 4 Stunden bei 0° C und 4 Stunden bei 25° C belassen und dann in 200 ml Eiswasser eingetropft. Der sich abscheidende weiße Niederschlag wird aus Äthanol umkristallisiert. Die sich ergebenden 0,35 g Bis-[hydrocortison-21 ]-terephthalsäureester haben einen Fp. (Kofler, korr.) von 203° C.
  • [a] p0 = + 150° (Dimethylformamid). Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 67,46, H 7,47; gefunden ... C 67,25, H 7,40.
  • 10. Bis-[hydrocortison-21 ]-endomethylentetrahydrophthalsäureester 1 g Hydrocortison werden mit einem Gemisch aus 10 ml Dioxan und 1 ml Pyridin und bei 0° C 0,33 g Endomethylentetrahydrophthalsäuredichlorid eingetropft. Es tritt eine Verfärbung auf. Nach 2tägigem Rühren bei 0° C und 1tägigem Rühren bei 25° C wird die Lösung in Eiswasser eingetropft. Umkristallisation des sich abscheidenden Niederschlages aus Äthanol ergibt 0,8 g Ester vom Fp. (Kofler, korr.) 184° C. [a]2. = -+- 69° (Dimethylformamid).
  • Analyse: Berechnet ... C 70,31,H 7,64; gefunden ... C 69,8, H 7,94.
  • 11. Bis-[hydrocortison-21 ]-tetrahydrophthalsäureester 2 g Hydrocortison, gelöst in einem Gemisch aus 9 ml Dioxan, 2,5m1 Dimethylformamid und 1,7m1 Pyridin, sowie 0,6g Tetrahydrophthalsäuredichlorid werden zusammengegeben; diese Mischung wird 6 Stunden bei 0° C über Nacht bei Zimmertemperatur und 6 Stunden bei 40° C gehalten. Beim Eingießen der Reaktionslösung in 120 ml 3o/oige Salzsäure bildet sich ein weißer flockiger Niederschlag, der mit Bicarbonatlösung und Wasser gewaschen wird.
  • Umkristallisation aus Methanol-Wasser = 10: 1 ergibt 0,6 g Bis-[hydrocortison-21]-tetrahydrophthalsäureester vom Fp. (K o f 1 e r, korr.) 176,5 bis 179,5'C.
  • [,x12"1. =144,6°(Äthanol-Dimethylformamid=1:1). Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser) Berechnet ... C 68,38, H 7,82; gefunden ... C 68,15, H 7,98.
  • 12. Bis-[hydrocortison-21]-hexahydrophthalsäureester 2 g Hydrocortison werden in einer Mischung von 10m1 Pyridin, 5 ml Dioxan und 1,5m1 Dimethylformamid gelöst; bei 0° C werden 0,6g Hexahydrophthalsäuredichlorid zugetropft. Der sich sofort bildende weiße Niederschlag löst sich im Laufe einer halben Stunde unter Gelbfärbung auf. Die Reaktion läuft 4 Stunden bei 5'C und weitere 6 Stunden bei 50° C. Nach Eingießen der Reaktionslösung in 180 ml 4o/oige Salzsäure-Aceton-Lösung und anschließende Zugabe von 250 ml Wasser bei 30° C bildet sich ein leicht gelber Niederschlag. Die Umkristallisation aus viel siedendem Aceton ergibt 1,35 g Bis-[hydrocortison-21]-hexahydrophthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 179,5 bis 181,5° C.
  • [oc]'a = 164° (Äthanol).
  • Analyse (gerechnet mit 1/z Mol Wasser): Berechnet ... C 69,91, H 7,75; gefunden ... C 69,25, H 7,80. 13. Bis-[cortison-21 ]-phthalsäureester 1 g Cortison, gelöst in 10 ml Pyridin, und 0,28 g Phthalsäuredichlorid werden bei 0° C zusammengegeben, über Nacht bei Zimmertemperatur stehengelassen und 6 Stunden auf 40° C erwärmt. Das Eingießen der rotgelben Reaktionslösung in 160 ml 2o/oiger Salzsäure ergibt einen leicht gefärbten, flockigen Niederschlag, der mit 2o/oiger Natriumbicarbonatlösung und Wasser gewaschen wird. Das Rohprodukt wird in viel Aceton mit Kohle gekocht und anschließend durch wenig Wasserzusatz zum Auskristallisieren gebracht. Ausbeute: 0,94 g Bis-[cortison-21]-phthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 183 bis 185° C.
  • 1x121. = 200,5'(Äthanol-Dimethylformamid = 1 : 1) [ Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser) Berechnet ... C 69,11, H 6,96; gefunden ... C 69,20, H 7,32.
  • 14. Bis-[cortison-21]-tetrahydrophthalsäureester 1 g Cortison, gelöst in einer Mischung aus 7 ml Dioxan, 1,5 ml Dimethylformamid und 1,3 ml Pyridin, und 0,28 g Tetrahyrdophthalsäuredichlorid werden unter Eiskühlung zusammengegeben, 3 bis 4 Stunden bei 0° C belassen und dann unter langsamem Erwärmen 4 Stunden auf 50° C erhitzt. Nach Eingießen der hellgelben Reaktionslösung in 80 ml 3o/oige HCl bildet sich ein gelbes Rohprodukt, das nach Waschen mit Natriumbicarbonat und Wasser in Aceton gelöst wird und durch Zugeben von wenig Wasser auskristallisiert. 0,4 g Bis-[cortison-21]-tetrahydrophthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 189 bis 191,5° C.
  • IXI2P + 166' (Dimethylformamid-Äthanol =1:1). 1 Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 68,93, H 7,18; gefunden ... C 68,60, H 7,68.
  • 15. Bis-[cortison-21]-hexahydrophthalsäureester 1 g Cortison, gelöst in einem Gemisch aus 6 ml Dioxan, 3 m1 Pyridin und 1 ml Dimethylformamid, und 0,29 g Hexahydrophthalsäuredichlorid werden bei 0° C zusammengegeben und unter Rühren 3 Stunden bei 5° C und 61/z Stunden bei 45° C belassen. Nach Versetzen der Reaktionslösung mit 80 ml 4o/oiger salzsaurer Acetonlösung und Zugabe von etwa 70 ml Wasser scheidet sich ein weißer flockiger Niederschlag ab, der nach Umkristallisation aus Äthanol 0,77 g Bis-[cortison-21]-hexahydrophthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 231 bis 233,5° C ergibt.
  • [1x]2 4=-I-191 ° (Dimethylformamid-Äthanol=l : l). Analyse Berechnet ... C 70,07, H 7,53; gefunden ... C 69,75, H 7,75.
  • 16. Bis-[prednisolon-21]-hexahydrophthalsäureester 1 g Prednisolon wird in 6 ml Pyridin gelöst und bei Zimmertemperatur mit einer Lösung von 0,23 g Hexahydrophthalsäuredichlorid in 1 ml Dioxan versetzt; anschließend wird 6 Stunden auf 45° C erhitzt. Nach Eingießen der Reaktionslösung in ein Gemisch; bestehend aus 36 ml Aceton, 6,1 ml konzentrierter H Cl und 6,1 ml Wasser, versetzt man die Lösung mit einer größeren Menge Wasser. Dabei fällt ein grauweißer Niederschlag ab. Nach Umkristallisation aus Äthanol ergeben sich 0,53 g Bis- [prednisoIon-21]-hexahydrophthalsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 251°C.
  • IX]21#- =-I-124° (Dimethylformamid-Äthanol =1:1). [ 11 Analyse: -Berechnet ... C 70,07, H 7,53; gefunden ... C 70,10, H 8,10.
  • 17. Bis-[prednisolon-21 ]-phthalsäureester Nach Versetzen von 1 g Prednisolon, gelöst in 6 ml Pyridin, mit 0,22 ml Phthalsäuredichlorid, gelöst in 1 ml Dioxan bei Zimmertemperatur, wird 5 Stunden auf 45° C erhitzt. Die Reaktionslösung wird anschließend in ein Gemisch aus 36 ml Aceton, 6,1 ml konzentrierter H Cl und 6,1 ml Wasser geschüttet und der Ester durch Zutropfen von einer weiteren Menge Wasser ausgefällt. Der entstehende weiße Niederschlag kann aus Äthanol umkristallisiert werden. Es bilden sich 0,64 g (Bis-(prednisolon-21]-phthalsäureester Fp. (Kofler, korr.) 215°C.
  • oXI,1.=+147,5'(Dimethylformamid-Äthanol=1:1). [ Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 69,10, H 6,96; gefunden ... C 69,10, H 6,92.
  • 18. Bis-[prednisolon-21 ]-tetrahydrophthalsäureester Zu 1 g Prednisolon, gelöst in 6 ml Pyridin, gibt man tropfenweise 0,3m1 Tetrahydrophthalsäuredichlorid, gelöst in 0,5m1 Dioxan. Nach 5stündigem Erhitzen auf 45° C gießt man die Reaktionslösung in eine Mischung aus 18 ml Aceton, 7 ml konzentrierter Salzsäure und 7 ml Wasser. Das anfallende gelbliche Rohprodukt wird aus Äthanol-Wasser = 1 : 3 umkristallisiert und ergibt 0,75 g Bis-[prednisolon-21]-tetrahydrophthalsäureester vom Schmelzpunkt (Kofler, korr.) 205° C.
  • [x]## _ + 92° (Äthanol).
  • Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 68,79, H 7,39; gefunden ... C 68,90, H 7,59.
  • 19. Bis-[hydrocortison-21]-diphensäureester Zu einer Lösung von 1 g Hydrocortison in 10 ml Pyridin wird eine Lösung von 0,4 g Diphensäuredichlorid in 1 ml Dioxan zugetropft und das Gemisch 15 Stunden bei 50° C gehalten. Nach Eingießen der Reaktionslösung in eine Mischung, bestehend aus der sechsfachen Menge Aceton und der berechneten Menge konzentrierter Salzsäure, wird durch Zusatz von Wasser bis zur beginnenden Trübung die Substanz als Rohprodukt ausgeschieden. Nach zweimaliger Umkristallisation aus Aceton und Kochen mit Aktivkohle erhält man 0,9 g Bis-(hydrocortison-21)-diphensäureester vom Fp. (Kofler, korr.) l45° C.
  • [a]°V = + 118° (Äthanol).
  • Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 70,83, H 6,90; gefunden ... C 70,80, H 6,62.
  • 20. Bis-[prednison-21 ]-hexahydrophthalsäureester 1 g Prednison, gelöst in 6 ml Pyridin, und 0,23 m1 Hexahydrophthalsäuredichlorid, gelöst in 0,5 ml Dioxan, werden zusammengegeben und 30 Stunden bei 45° C gehalten. Das Rohprodukt wird durch Eingießen der Reaktionslösung in eine Mischung, bestehend aus 36 ml Aceton, 7 ml konzentrierter H Cl und 7 ml Wasser, als brauner Niederschlag erhalten. Nach mehrmaligem Umkristallisieren aus Äthanol erhält man 0,6 g Bis-[prednison-21]-hexahydrophthalsäureester vom Fp. (Kof1er, korr.) 214° C.
  • [x]'. = + 110° (Äthanol).
  • Analyse (gerechnet mit 1 Mol Kristallwasser): Berechnet ... C 68,94, H 7,18; gefunden ... C 69,15, H 7,36.
  • Nach der gleichen Methode wird Bis-[hydrocortison-21 ]-d-camphersäureester vom Fp. (K o f I e r, korr.) 143 bis 148' C hergestellt.
  • [x] 2o = + 120° (Äthanol).
  • 21. Bis-[hydrocortison-21]-phthalsäureester 100 mg 21-Jodhydrocortison, gelöst in 15 ml Pyridin, werden mit 40 mg Di-Silberphthalat versetzt und 5 Stunden unter Rühren bei 50°C gehalten. Unter guter Kühlung fügt man 18,5m1 38°/oige Salzsäure zur Neutralisation zu und bringt die Substanz durch Zusatz von Wasser zur Abscheidung. Umkristallisation in Äthanol-Wasser ergibt 28 mg = 31 °% Bis-(hydrocortison-21]-phthalsäureester vom B'p. 187° C.
  • Mischschmelzpunkt und Dünnschichtchromatagramm bestätigen die Identität mit der gemäß Beispiel ? hergestellten Verbindung.
  • 22. [Hydrocortison-21]-[cortison-21]-phthalsäureester 0,283 g Cortison-21-phthalsäurehalbester-Silbersalz, in 10 ml Aceton + 3 ml Pyridin verteilt, und 0,22 g 21-Jodhydrocortison in 2 ml Aceton werden zusammengegeben und 6 Stunden am Rückfluß erhitzt. Die gelbbraune Reaktionslösung wird mit 5 ml 75°/jger Schwefelsäure angesäuert und in150m1Wasser gegossen. Den anfallenden leicht braungefärbten Niederschlag behandelt man mit konzentrierter heißer Natriumthiosulfatlösung zur Entfernung von im Niederschlag eingeschlossenem Silberjodid. Waschen mit Wasser und Umkristallisieren aus Essigester ergibt 0,187 g [Hydrocortison-21 ]-[cortison-21 ]-phthalsäureestervom Schmelzpunkt (Kofler, korr.) 173 bis 174° C.
  • [x]°.= +184°(Äthanol-Dimethylformamid=1:1). 23. Bis-[prednisolon-21]-adipinsäureester 1 g Prednisolon, gelöst in 3 ml Pyridin, und 0,28 g Adipinsäuredichlorid, gelöst in Dioxan, werden unter Rühren zusammengegeben und 5 Stunden bei 45° C gehalten. Nach Eingießen der farblosen Reaktionslösung in ein Gemisch aus Aceton, Wasser und konzentrierter Salzsäure bilden sich zwei Schichten, aus denen durch Zugabe von wenig Wasser der Ester auskristallisiert.Durch Behandeln mit Natriumbiearbonatlösung, Wasser, 2n-Salzsäure und Wasser wird die Substanz rein erhalten. Wenn nötig, kann aus Äthanol umkristallisiert werden.
  • Ausbeute: 0,5 g Bis-[prednisolon-21]-adipinsäureester vom Fp. (Kofler, korr.) 234° C.
  • ai20. = + 168' (Dimethylformamid-Aceton =1:1). l 24. Bis-[prednisolon-21]-terephthalsäureester 1 g Prednisolon wird analog der Darstellung von Bis-[prednisolon-21]-adipinsäureester mit 0,31 g Terephthalsäuredichlorid umgesetzt und auskristallisieren gelassen. Nach der angegebenen Reinigung mit Bicarbonat, Salzsäure und Wasser und eventuellem Umkristallisieren erhält man 0,45 g Bis-[prednisolon-21 ]-terephthalsäureester vom Fp. (K o f 1 e r, korr.) 219° C.
  • [a]'wo = -I- 39° (Dimethylformarnid).

Claims (3)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von neuen Steroidestern der allgemeinen Formel I in der R Wasserstoff oder einen niederen Acylrest, R1 und R2 Wasserstoff oder zusammen eine Doppelbindung, Y eine gesättigte oder ungesättigte Alkylenkette mit null bis sechs Gliedern, die gegebenenfalls verzweigt oder ringgeschlossen sein kann, oder einen gegebenenfalls substituierten Phenylenrest bedeutet und in der die beiden Steroidreste gleich oder verschieden sein können, dadurch gekennzeichnet, daß man nach an sich bekannten Methoden 21-Hydroxysteroide der allgemeinen Formel II in der die Symbole R, R1, R2 und X die oben gegebene Bedeutung haben und Z eine Hydroxylgruppe bedeutet, mit Dicarbonsäuren Y(C O O H)2, in denen Y die angegebene Bedeutung hat, verestert, oder daß man 21-Halogensteroide der allgemeinen Formel II, in der die Symbole R, R1, R2 und X die oben gegebene Bedeutung haben und Z ein Halogen bedeutet, mit Salzen einer Dicarbonsäure Y(COOH)2, in denen Y die angegebene Bedeutung hat, umsetzt oder daß man das Salz eines Monoesters aus einer Dicarbonsäure Y(COOH)2 und einem 21-Hydroxysteroid der Formel 11 mit einem 21-Halogensteroid der Formel II (Z = Halogen), wobei die Symbole R, R1, R2 und X die oben gegebene Bedeutung haben, umsetzt oder daß man niedere Alkylester einer Dicarbonsäure Y(COOH)2 mit 21-Hydroxysteroiden der Formel ff, in der die Symbole R, R1, R2 und X die oben angegebene Bedeutung haben und Z eine Hydroxylgruppe deutet, umestert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die 21-Hydroxysteroide mit Säurehalogeniden der Formel Y (C O Hal)2 bei Temperaturen zwischen -10 und -r100° C umsetzt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel Pyridin, Dioxan oder Dimethylformamid verwendet.
DET17333A 1959-10-14 1959-10-14 Verfahren zur Herstellung von neuen Steroidestern Pending DE1114814B (de)

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