CN1780036A - 用于金属锂聚合物二次电池的阳极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于金属锂聚合物二次电池的阳极及其制备方法,该阳极包括阳极集电体,在阳极集电体表面形成有多个具有预定形状的凹进部分。多个凹进部分可通过物理或化学方法形成于阳极集电体表面上。在采用这种阳极的金属锂聚合物二次电池中,锂的氧化/还原和枝晶的形成仅发生于在对阳极集电体的表面构图而形成的凹进部分中。因而,可以防止因锂阳极厚度的变化而导致电池膨胀和收缩,并能提高电池的循环稳定性和使用寿命。
Description
技术领域
本发明涉及金属锂聚合物二次电池及其制备方法,更具体地说,本发明涉及用于金属锂聚合物二次电池的阳极及其制备方法,所述阳极包括已构图的阳极集电体。
本申请请求享有于2004年11月25向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2004-0097475号的优先权,其公开内容全部被引入本文作为参考。
背景技术
随着IT(信息技术)产业的发展,对尺寸小的、薄的和重量轻的电子设备的需求迅速增加。技术发展带来的显著变化之一是办公自动化领域,其中台式计算机被便携式笔记本电脑等尺寸小重量轻的设备迅速取代。此外,便携式电子设备如移动电话正不断地朝小型化同时还具有复杂且多样化的功能的方向发展。
因此,同样也需要有能为上述设备提供电源的高性能锂二次电池。目前,在小型IT设备中应用最广泛的锂二次电池之一是锂离子电池(LIB)。与常规的Pb蓄电池或Ni-Cd电池(battery)相比,LIB在尺寸和重量上更容易减小,并且具有更高的能量密度。
LIB使用碳基材料作为阳极,碳基材料在锂离子嵌入/脱出时具有与金属锂相似的化学势;使用过渡金属氧化物如电势比锂高3~4.5V的锂钴氧化物(LiCoO2)作为阴极;采用液态电解质/隔板体系作为电解质。
然而,常规的LIBs在有效防止液态电解质泄漏方面的构思是有限的,而且已经充分证明,由于材料的根本性限制其性能也是有限的。此外,LIBs的生产成本高,并且难于实现大容量。
人们已经开发出金属锂聚合物电池(LMPB),以解决常规LIB存在的问题并提供优异的性能。LMPB包括作为阳极的金属锂而不是碳基材料,还包括作为阴极的、容量比LIB中的阴极材料高的过渡金属氧化物。特别是采用聚合物电解质代替常规的液态电解质/隔板体系,因而LMPB具有比LIB更好的稳定性,而且可以具有各种各样的设计,并能够制造得比较大。
然而,即使LMPB在作为未来电源方面引人注目,但是其循环性能差且使用寿命短。充电时在锂阳极表面上生长的锂枝晶会导致短路,而且循环性能会因为不可逆反应的存在而退化。此外,放电时从阳极表面释放的锂簇或颗粒还会对稳定性造成不利影响。另外,由于锂枝晶的形成,锂阳极的厚度发生变化,从而导致原电池(cell)膨胀、收缩或变形,这也会对电池的稳定性和使用寿命造成不利的影响。
为了解决上述问题,有人曾通过对锂阳极的表面改性来防止锂枝晶的形成及锂阳极与电解质之间的直接接触进行过研究(例如,美国专利5314765和美国专利6432584 B1)。这些实例可使锂枝晶的形成略有减少。但是,只要形成锂枝晶的基本条件没有消除,就不能控制因阳极厚度变化引起原电池膨胀和收缩所导致的体积变形。特别是随着原电池容量和面积的增加这类问题将变得更加严重。
发明内容
本发明提供一种用于金属锂聚合物二次电池的阳极,因为这种阳极的厚度在充电和放电时不发生变化,其具有能够从根本上防止原电池体积变形的结构,并且能够提高原电池的循环稳定性和使用寿命。
本发明还提供一种制备金属锂聚合物二次电池的阳极的方法,因为这种阳极的厚度在充电和放电时不发生变化,其可以从根本上防止原电池的体积变形,并且可以借助于简单的工艺提高原电池的循环稳定性和使用寿命。
根据本发明的一方面,提供一种用于金属锂聚合物二次电池的阳极,其包括表面上形成有多个已构图的凹进部分(patterned recesses)的阳极集电体。
凹进部分可以具有各种形状,如多边形、圆形和椭圆形。阳极集电体可以由金属箔或金属基泡沫材料构成。
根据本发明的另一方面,提供一种制备金属锂聚合物二次电池的阳极的方法,该方法包括制备阳极集电体和在阳极集电体的表面形成多个凹进部分。
可通过物理方法或化学方法形成凹进部分。采用物理方法形成凹进部分时,可以利用上面形成有多个已构图的凸出部分的布图框架(patterningframe)压制阳极集电体。采用化学方法形成凹进部分时,可以用蚀刻剂蚀刻阳极集电体的部分表面。
在采用本发明一实施方式的阳极的金属锂聚合物二次电池中,锂的氧化/还原和枝晶的形成仅发生在通过对阳极集电体构图而形成的凹进部分中。因而,可以防止因锂阳极厚度的变化而导致原电池的膨胀和收缩,并能提高原电池的循环稳定性和使用寿命。
附图说明
通过参照附图对本发明的示例性实施方式进行详细描述,本发明的上述及其它特征和优点将更加清晰。附图中:
图1A为本发明一示例性实施方式的金属锂聚合物二次电池的阳极的平面图;
图1B为沿图1A中Ib-Ib’线剖切的截面图;
图2A是采用本发明一实施方式的阳极集电体作为阳极的金属锂聚合物二次电池之原电池在锂通过充电和放电循环填充于凹进部分时的平面图;
图2B为沿图2A中IIb-IIb’线剖切的截面图;
图3为根据本发明一实施方式制备金属锂聚合物二次电池阳极的方法的截面图;
图4A至图4C依次为根据本发明另一实施方式制备金属锂聚合物二次电池阳极的方法的截面图;
图5中曲线示出了采用本发明实施方式的阳极和常规阳极的金属锂聚合物二次电池的循环性能;
图6为采用本发明实施方式的阳极和常规阳极的金属锂聚合物二次电池的原电池厚度与所进行的循环数的关系曲线图。
具体实施方式
图1A是本发明一示例性实施方式的金属锂聚合物二次电池的阳极的平面图,图1B是沿图1A中Ib-Ib’线剖切的截面图。
参照图1A和图1B,金属锂聚合物二次电池的阳极包括具有已构图的表面的阳极集电体10,在该表面上形成有多个具有预定形状的凹进部分12。凹进部分12可以利用各种方法通过对阳极集电体10的表面构图而形成。尽管图1A和1B示出了圆形的凹进部分12,但是对凹进部分12的形状没有具体的限制,例如,其可以为诸如长方形、三角型等多边形,也可以为椭圆形。
阳极集电体10可以由金属箔或金属基泡沫材料构成。阳极集电体10可以由Cu或Ni构成。阳极集电体10的厚度T可以为约100nm至500μm,优选为约1至200μm。
凹进部分12的直径D可以为约1μm至3cm,优选为100μm至2cm。凹进部分的高度H可以为约0.1至300μm,优选为约0.5至150μm。
当凹进部分12的形状为长方形时,其侧边的长度可以为约1μm至3cm,优选为100μm至2cm。
图2A是采用图1A和图1B所示阳极集电体10作为阳极的金属锂聚合物二次电池在锂14通过充电和放电循环填充于凹进部分12时的平面图,图2B是沿图2A中IIb-IIb’线剖切的截面图。
参照图2A和2B,在阳极集电体10上未沉积薄膜。相反,锂14却被填充在通过表面构图而形成于阳极集电体10的表面上的凹进部分12中。因而,即使反复地进行充电和放电,锂14的氧化/还原和锂枝晶的生长都仅在阳极集电体10的凹进部分12的高度H内发生。结果,阳极厚度没有增加,而且聚合物电解质或隔板也未因阳极而穿孔或受到挤压,因而电池的整体厚度和体积不变。而且,即使阳极表面形状经常改变,由于锂14与电解质薄膜不直接接触,界面电阻也不会增加。因此,可以防止电池短路并可显著地提高循环稳定性。
图3为根据本发明一实施方式制备金属锂聚合物二次电池阳极的方法的截面图。在本实施方式中,采用物理方法在阳极集电体10上形成凹进部分12。
参照图3,首先制备由金属如Cu或Ni构成的阳极集电体10。阳极集电体10可以由金属箔或金属基泡沫材料构成。
然后,制备具有多个凸出部分22的布图框架20,所述凸出部分22具有预定的形状。
接着,用布图框架20压制阳极集电体10。结果,在阳极集电体10的表面上形成多个与凸出部分22相对应的凹进部分12。
图4A至图4C依次是根据本发明另一实施方式制备金属锂聚合物二次电池阳极的方法的截面图。在本发明的该实施方式中,通过化学方法将凹进部分12形成于阳极集电体10上。
参照图4A,按与图3中相同的方式制备阳极集电体10。
参照图4B,在阳极集电体10的表面上形成部分暴露阳极集电体10的表面的掩模图案32。掩模图案32可以由聚合物薄膜构成。例如,掩模图案32可以由高密度聚乙烯或聚酰亚胺衍生物构成。
参照图4C,利用掩模图案32作为蚀刻掩模,蚀刻阳极集电体10的暴露表面,以形成凹进部分12。
如果阳极集电体10由Cu构成,则可以使用酸性或碱性材料作为蚀刻剂。例如,可以使用NH4Cl、H2SO4、HCl或FeCl2作为蚀刻剂。
如果阳极集电体10由Ni构成,则酸性材料是有效的蚀刻剂。例如,可以使用HNO3、H2SO4、H3PO4或HF作为蚀刻剂。
现将参照下面的实例更详细地说明本发明。下面的实例仅用于说明,而不是对本发明范围的限制。
实例1
利用超声波焊接机将Ni抽头端子焊接在厚度为50μm、尺寸为2cm×2cm的Cu集电体上。用布图框架压制该Cu集电体,以在Cu集电体表面形成直径为3mm的圆形凹进部分。所得凹进部分的高度为35μm。
实例2
按与实例1相同的方式制备阳极集电体,只是在Cu集电体上形成2.5mm×2.5mm的长方形凹进部分。
实例3
制备单元电池(unit cell),其包括于实例1和2中制备的阳极集电体作为阳极。阴极板是利用80wt%的Li-Mn-Ni氧化物、12wt%的导电剂和8wt%的粘结剂的混合物制备的,并且使用隔板/液态电解质体系作为电解质。
对比例
在与实例1和2相同的条件下制备单元电池,只是采用通过在15μm厚的Cu集电体上沉积10μm厚的Li层而制备的Li阳极。
对在实例1和2以及对比例中制备的单元电池的充电和放电循环性能进行评价。充放电特性是这样研究的:先以1mA(C/5速度)的电流对该原电池充电至4.8V,然后使其放电至3.0V。通过进行50次循环对循环稳定性进行研究。
图5中曲线示出了实例1和2以及对比例的单元电池的循环性能。从图5可以看出,随着循环的进行,采用实例1和2的阳极的单元电池比对比例的单元电池能更有效地保持放电容量。
图6是实例1和2以及对比例的单元电池的该原电池厚度与所进行的循环数的关系曲线图。参照图6,与对比例的单元电池相比,采用实例1和2的阳极的单元电池具有几乎不变的原电池厚度,这表明,因Li阳极厚度的变化而导致的该原电池体积的变化的问题得到了改善。
本发明实施方式的金属锂聚合物二次电池的阳极包括上面形成多个可以具有不同尺寸和形状的凹进部分的阳极集电体。换言之,这种用于金属锂聚合物二次电池的阳极包括已构图的阳极集电体,而不是锂阳极。在采用本发明实施方式的阳极的金属锂聚合物二次电池中,锂的氧化/还原和枝晶的形成仅发生于通过阳极集电体构图的表面而形成的凹进部分中。因而,可以防止锂阳极厚度的变化所导致的原电池的膨胀和收缩。所以,生长的枝晶不能穿透聚合物电解质或隔板,而且不会发生短路或电极表面从阳极上剥离。此外,即使电极表面的形状经常发生变化,界面电阻也不会增加,因为锂不直接接触电解质薄膜。于是,可提高电池的循环稳定性和使用寿命。
本发明实施方式的金属锂聚合物二次电池的阳极可应用于各种电池,例如,超薄和厚的电池以及小的单元电池和大的叠层/盘绕型电池(woundcell)。此外,根据本发明实施方式的制备金属锂聚合物二次电池阳极的方法简单,并且容易实施,因而无需对常规方法进行明显改变,即可很方便地采用本发明的方法。
尽管已参照示例性实施方式对本发明进行了具体说明,但是本领域的技术人员应当理解,在不超出权利要求所限定的本发明的构思和保护范围的前提下,可以在形式和内容上对其作出多种改变。
Claims (10)
1.一种用于金属锂聚合物二次电池的阳极,其包括阳极集电体,在该阳极集电体的表面上形成有多个具有预定形状的凹进部分。
2.根据权利要求1所述的阳极,其中,所述凹进部分具有多边形、圆形或椭圆形的形状。
3.根据权利要求1所述的阳极,其中,所述阳极集电体由金属箔或金属基泡沫材料构成。
4.根据权利要求3所述的阳极,其中,所述阳极集电体由Cu或Ni构成。
5.一种制备用于金属锂聚合物二次电池的阳极的方法,包括:
制备阳极集电体;及
在该阳极集电体的表面形成多个凹进部分。
6.根据权利要求5所述的方法,其中,所述阳极集电体由金属箔或金属基泡沫材料构成。
7.根据权利要求5所述的方法,其中,所述凹进部分通过物理方法形成。
8.根据权利要求7所述的方法,其中,利用具有多个凸出部分的布图框架压制所述阳极集电体,以形成所述凹进部分。
9.根据权利要求5所述的方法,其中,所述凹进部分通过化学方法形成。
10.根据权利要求9所述的方法,其中,利用蚀刻剂蚀刻所述阳极集电体的部分表面,以形成所述凹进部分。
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