JP7113226B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
前記負極は、負極集電体を備え、
前記負極集電体は、
前記電極群の前記巻回の外方向に向いた第1表面と、前記電極群の前記巻回の内方向に向いた第2表面とを有する層と、
前記第1表面から突出する複数の第1凸部と、
前記第2表面から突出する複数の第2凸部と、を備え、
前記第1表面および前記第2表面には、充電によりリチウム金属が析出し、
前記複数の第2凸部の第2平均高さは、前記複数の第1凸部の第1平均高さより高い。
本開示の実施形態は、リチウム金属を負極活物質として用いるとともに巻回式電極群を備えるリチウム二次電池に関する。より詳細には、本開示の実施形態は、巻回式電極群における負極集電体の改良に関する。リチウム二次電池では、充電時、負極にリチウム金属がデンドライト状に析出する場合がある。さらには、デンドライトの生成に伴って負極の比表面積が増大して、副反応が増加する場合がある。そのため、放電容量およびサイクル特性が低下し易い。これに関して、特許文献1には、負極のリチウム金属析出面の十点平均粗さ(Rz)を10μm以下にすることにより、デンドライトの生成が抑制され、高い充放電効率が得られることが教示されている。
負極は、負極集電体を備える。負極集電体は、層を備える。この層は、第1表面と、第1表面とは反対側の第2表面と、を有する。負極集電体は、第1表面から突出する複数の第1凸部と、第2表面から突出する複数の第2凸部と、を更に備えている。第1表面および第2表面は、それぞれ、巻回式電極群において、負極集電体の外側の表面および内側の表面である。リチウム二次電池では、第1表面および第2表面には、充電によりリチウム金属が析出する。より具体的には、非水電解質に含まれるリチウムイオンが、充電により、負極集電体上で電子を受け取ってリチウム金属になり、負極集電体の表面に析出する。負極集電体の表面に析出したリチウム金属は、放電により非水電解質中にリチウムイオンとして溶解する。なお、非水電解質に含まれるリチウムイオンは、非水電解質に添加したリチウム塩に由来するものであってもよく、充電により正極活物質から供給されるものであってもよく、これらの双方であってもよい。
以下に、リチウム二次電池の構成についてより具体的に説明する。
リチウム二次電池は、巻回式電極群と、非水電解質とを備える。巻回式電極群は、正極と、負極と、これらの電極の間に介在するセパレータとを巻回することにより形成される。
正極11は、例えば、正極集電体30と、正極集電体30上に形成された正極合材層31とを備える。正極合材層31は、正極集電体30の双方の表面に形成されていてもよい。正極合材層31は、正極集電体30の一方の表面に形成されていてもよい。例えば、正極リード19を接続する領域、および/または負極12と対向しない領域では、正極集電体30の一方の表面のみに正極合材層31を形成してもよい。例えば、巻回の最内周およびその近傍に位置する領域、および/または巻回の最外周およびその近傍に位置する領域などには、負極12と対向しない領域が存在することがあるため、このような領域では正極集電体30の一方の表面のみに正極合材層31を形成してもよく、双方の表面に正極合材層31を形成しなくてもよい。
セパレータ13には、イオン透過性および絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートとしては、例えば、微多孔フィルム、織布、不織布が挙げられる。セパレータの材質は、特に限定されないが、高分子材料であってもよい。高分子材料としては、オレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、セルロース等が挙げられる。オレフィン樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびエチレンとプロピレンとの共重合体等が挙げられる。セパレータ13は、必要に応じて、添加剤を含んでもよい。添加剤としては、無機フィラー等が挙げられる。
非水電解質としては、リチウムイオン伝導性を有するものが使用される。このような非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解したリチウムイオンおよびアニオンとを含んでいる。非水電解質は、液状であってもよいし、ゲル状であってもよい。液状の非水電解質は、リチウム塩を非水溶媒に溶解させることにより調製される。リチウム塩が非水溶媒中に溶解することにより、リチウムイオンおよびアニオンが生成されるが、非水電解質には、解離していないリチウム塩が含まれていてもよい。リチウム塩としては、リチウムイオンとアニオンとの塩が使用される。
図示例では、円筒形のリチウム二次電池について説明したが、この場合に限らず、本実施形態は、巻回式電極群の巻回軸方向の端面の形状が楕円形状または長円形である巻回式電極群を備えるリチウム二次電池にも適用できる。また、リチウム二次電池の電極群および非水電解質以外の構成については、公知のものを特に制限なく利用できる。
以下、本開示に係るリチウム二次電池を実施例および比較例に基づいて具体的に説明する。本開示は以下の実施例に限定されるものではない。
(1)正極の作製
正極活物質と、導電材としてのアセチレンブラックと、結着材としてのポリフッ化ビニリデンとを、95:2.5:2.5の質量比で混合した。混合物に、分散媒としてのN-メチル-2-ピロリドンを適量加えて撹拌することにより、正極合材スラリーを調製した。正極活物質としては、Ni、CoおよびAlを含むリチウム含有遷移金属酸化物を用いた。
双方の表面に図1に示すような複数の凸部133を備える負極集電体134を作製した。より具体的には、金属箔132として厚み10μmの電解銅箔を用い、金属箔132の一方の表面には、厚み50μmのポリエチレン製の粘着テープを、他方の表面には、厚み35μmのポリエチレン製の粘着テープを、それぞれ貼り付けることにより、各表面にライン状の凸部133を複数本形成した。金属箔132の一方の表面に形成された複数の凸部133の平均高さは、50μmであり、他方の表面に形成された複数の凸部133の平均高さは、35μmである。得られたものを、所定の電極サイズに切断して、図1に示すような双方の表面に図1に示すようなライン状の凸部133を3本ずつ備える負極集電体134を形成した。負極集電体134には、ニッケル製の負極リードの一端部を溶接により取り付けた。
エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとを、3:7の容積比で混合した。得られた混合溶媒に、LiPF6を1モル/Lの濃度となるように溶解させるとともに、LiBF2(C2O4)2を0.1モル/Lの濃度となるように溶解させた。このようにして、液状の非水電解質を調製した。
不活性ガス雰囲気中で、上記(1)で得られた正極と、上記(2)で得られた負極集電体134と、これらの間に、セパレータとしてのポリエチレン製の微多孔フィルムを介在させた状態で積層した。より具体的には、正極、セパレータ、負極集電体134、セパレータの順に積層した。得られた積層体を、渦巻状に巻回することにより電極群を作製した。このとき、負極集電体134の平均高さが35μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが50μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ35μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ50μmの複数の第2凸部が設けられている。電極群を、Al層を備えるラミネートシートで形成される袋状の外装体に収容し、外装体に非水電解質を注入した後、外装体を封止した。このようにしてリチウム二次電池を作製した。
負極集電体134を作製する際に、厚み35μmの粘着テープに代えて厚み60μmのポリエチレン製の粘着テープを用いた。巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが50μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが60μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ50μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ60μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極集電体134を作製する際に、厚み35μmの粘着テープに代えて厚み75μmのポリエチレン製の粘着テープを用いた。巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが50μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが75μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ50μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ75μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極集電体134を作製する際に、厚み50μmの粘着テープに代えて厚み30μmのポリエチレン製の粘着テープを用いた。巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが30μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが35μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ30μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ35μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極集電体134を作製する際に、電解銅箔の双方の表面に厚み35μmの粘着テープを用いて複数の凸部133を形成した。これ以外は、実施例1と同様に巻回式電極群およびリチウム二次電池を作製した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ35μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ35μmの複数の第2凸部が設けられている。
負極集電体134を作製する際に、電解銅箔の双方の表面に厚み50μmの粘着テープを用いて複数の凸部133を形成した。これ以外は、実施例1と同様に巻回式電極群およびリチウム二次電池を作製した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ50μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ50μmの複数の第2凸部が設けられている。
巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが50μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが35μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ50μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ35μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
実施例2と同様の負極集電体134を用いた。巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが60μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが50μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ60μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ50μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
実施例3と同様の負極集電体134を用いた。巻回式電極群を作製する際に、負極集電体134の平均高さが75μmの複数の凸部が外側となり、平均高さが50μmの複数の凸部が内側となるように、積層体を巻回した。得られた巻回式電極群では、負極集電体134の外側の第1表面には第1平均高さ75μmの複数の第1凸部が設けられ、内側の第2表面には第2平均高さ50μmの複数の第2凸部が設けられている。これら以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
実施例および比較例で得られたリチウム二次電池について、下記の手順で充放電試験を行い、負極膨張率を評価した。まず、25℃の恒温槽内において、リチウム二次電池の充電を、以下の条件で行った後、20分間休止して、以下の条件で放電を行った。
電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたり10mAの電流で、電池電圧が4.3Vになるまで定電流充電を行い、その後、4.3Vの電圧で電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたりの電流値が1mAになるまで定電圧充電を行った。
電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたり10mAの電流で電池電圧が2.5Vになるまで定電流放電を行った。上記充電および放電を1サイクルとし、2サイクル目の充電を行った後、電池を解体し、負極を取り出した。負極を、ジメチルカーボネートを用いて洗浄し、乾燥した後、負極の厚みを測定した。負極の厚みは、ピーコックデジタルシックネスゲージG2-205Mを用い、負極内の任意の5点について計測し、平均化することにより求めた。充放電前の負極の集電体の厚みを100%とし、この集電体の厚みに対する2サイクル目の負極の厚みの比率(%)を、負極膨張率とした。
11 正極
12 負極
13 セパレータ
14 電極群
15 ケース本体
16 封口体
17、18 絶縁板
19 正極リード
20 負極リード
21 段部
22 フィルタ
23 下弁体
24 絶縁部材
25 上弁体
26 キャップ
27 ガスケット
30 正極集電体
31 正極合材層
32,132 金属箔
132a 帯状の領域
33a 第1凸部
33b 第2凸部
133 凸部
34,134 負極集電体
35 空間
S1 第1表面
S2 第2表面
LD1 第1長さ方向
LD2 第2長さ方向
LD3 第3長さ方向
WD1 第1幅方向
Claims (12)
- 正極と、負極と、前記正極および前記負極の間に介在するセパレータとが巻回された電極群、およびリチウムイオン伝導性の非水電解質を備え、
前記負極は、負極集電体を備え、
前記負極集電体は、
前記電極群の前記巻回の外方向に向いた第1表面と、前記電極群の前記巻回の内方向に向いた第2表面とを有する層と、
前記第1表面から突出する複数の第1凸部と、
前記第2表面から突出する複数の第2凸部と、を備え、
前記第1表面および前記第2表面には、充電によりリチウム金属が析出し、
前記複数の第2凸部の第2平均高さは、前記複数の第1凸部の第1平均高さより高い、リチウム二次電池。 - 前記第2平均高さと前記第1平均高さとの差が、前記第1平均高さの3%以上、50%以下である、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記層は、銅箔または銅合金箔を備える、請求項1または2に記載のリチウム二次電池。
- 前記複数の第1凸部および前記複数の第2凸部は、それぞれ、前記セパレータと接触し、
前記充電により、前記リチウム金属が、前記負極集電体と前記セパレータとの間の空間に析出する、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の材質は、前記層の材質と異なり、
前記複数の第2凸部の材質は、前記層の前記材質と異なる請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記第1凸部および前記第2凸部は、樹脂材料で構成されている請求項1~5のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記層、前記複数の第1凸部および前記複数の第2凸部は、同じ材料で、一体に構成されている、請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記複数の第1凸部の前記第1表面への投影形状は、それぞれ、短冊形状またはライン状であり、
前記複数の第2凸部の前記第2表面への投影形状は、それぞれ、短冊形状またはライン状であり、
前記第1表面において、前記複数の第1凸部のうち、隣接する2つの第1凸部間の離間距離の最小値が、前記隣接する2つの第1凸部の最大幅よりも大きく、
前記第2表面において、前記複数の第2凸部のうち、隣接する2つの第2凸部間の離間距離の最小値が、前記隣接する2つの第2凸部の最大幅よりも大きい、請求項1~7のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の前記第1表面への投影面積の合計の、前記第1表面の面積に占める割合は、0.2%以上、70%以下であり、
前記複数の第2凸部の前記第2表面への投影面積の合計の、前記第2表面の面積に占める割合は、0.2%以上、70%以下である、請求項1~8のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記第2平均高さは、15μm以上、120μm以下である、請求項1~9のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記層の前記第1表面および前記第2表面のそれぞれにおいて、前記電極群の巻回軸に対して垂直な方向を長さ方向とし、前記巻回軸に対して平行な方向を幅方向とするとき、
前記第1表面において、前記長さ方向および前記幅方向の少なくとも一方に沿って前記第1凸部が形成されていない少なくとも1つの帯状の第1領域が設けられており、
前記第2表面において、前記長さ方向および前記幅方向の少なくとも一方に沿って前記第2凸部が形成されていない少なくとも1つの帯状の第2領域が設けられている、請求項1~10のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記非水電解質は、リチウムイオンとアニオンとを含み、
前記アニオンは、PF6 -、イミド類のアニオン、およびオキサレート錯体のアニオンからなる群より選択される少なくとも一種を含む、請求項1~11のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
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