KR20150133376A - 리튬 이차 전지용 전극, 이의 형성 방법 및 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 전극, 이의 형성 방법 및 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

리튬 이차 전지용 전극은 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체 및 상기 집전체의 표면을 덮도록 형성된 활물질층을 포함한다. 따라서, 상기 집전체 및 활물질층 사이의 접촉 면적이 증가함으로써 상기 활물질층의 용량 증가 및 충ㅇ방전 과정에서 발생하는 박리현상이 억제된다.

Description

리튬 이차 전지용 전극, 이의 형성 방법 및 리튬 이차 전지{ELECTRODE FOR A LITHIUM SECONDARY BATTERY, METHOD OF FORMING THE SAME AND LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 발명은 리튬 이차 전지용 전극, 상기 리튬 이차 전지용 전극의 형성 방법 및 리튬 이차 전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 충전 및 방전이 가능한 이차 전지를 이루는 리튬 이차 전지용 전극, 상기 전극의 형성 방법 및 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
리튬 이차 전지(Lithium secondary battery)는 전지 내에서 리튬 이온의 삽입 및 탈리에 의하여 충전과 방전이 이루어지는 이차 전지의 일종으로, 충전 시에는 양극(cathode)에서 음극(anode) 쪽으로 리튬 이온이 이동하여 음극의 활물질에 삽입되며, 반대로 방전 시에는 음극에 삽입된 리튬 이온이 양극 쪽으로 이동하여 양극의 활물질에 삽입된다. 이러한 리튬 이차 전지는 에너지 밀도가 높고, 기전력이 크며, 고용량을 발휘할 수 있는 장점을 가지고 있어, 휴대전화, 노트북 등의 전원으로 많이 이용된다.
상기 리튬 이차 전지는 통상 음극, 양극, 분리판 및 전해질로 구성된다. 음극과 양극은 상기와 같이 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 음극 활물질 및 양극 활물질을 포함한다. 분리판(separator)은 양극과 음극 사이에서 물리적인 전지 접촉을 방지한다. 대신 분리판을 통한 이온의 이동은 자유롭다. 전해액은 양극과 음극 사이에서 이온이 자유롭게 이동할 수 있는 통로 역할을 한다.
한편, 상기 음극을 구성하기 위한 탄소가 이용될 수 있다. 상기 탄소재료는 리튬의 층간 삽입/탈리 시에 부피 변화가 적고, 가역성이 뛰어나며, 가격이 상대적으로 저렴하여 리튬이온전지의 음극재료로 널리 사용되고 있다. 이러한 음극재료로 사용되는 탄소 재료는 그라파이트(graphite), 코크(coke), 파이버(fiber), 피치(pitch), 및 메조(meso) 탄소 등이 있다. 그러나, 상기 그라파이트는 단위질량당 충전용량에 이론적 한계(372 mAh g-1)가 있다. 따라서, 리튬이온전지의 에너지 밀도, 가역 용량 및 초기 충전효율과 같은 동작 특성을 크게 향상시킬 수 있는 새로운 음극 재료의 개발이 요구되고 있었다.
최근 상기한 문제점을 해결하기 위한 시도로 실리콘을 이용한 전극개발이 주목을 받고 있다. 실리콘은 그라파이트 전극 또는 다른 다양한 산화물, 질화물 재료 전극의 충전용량(charge capacity)보다 10배 이상 높은 이론적 단위질량당 충전용량(약 4,200 mAh g-1)을 가지기 때문에 리튬이온전지 분야에서 많은 관심을 가지고 있는 소재이다.
상기 실리콘을 음극 소재로 사용된 리튬 이차 전지의 충방전시, 리튬 이온이 실리콘과 반응하여 새로운 화합물을 만들어내는 alloying 반응을 하며, 역 방향으로는 반응이 발생하는 de-alloying 반응을 한다. 이는, 기존 음극 소재로 사용되는 탄소 계열의 전극을 포함하는 리튬 이차 전지의 경우 상기 전극의 층간 구조 사이에 리튬 이온의 삽입 탈리 반응과 다르다. 하지만 이러한 실리콘의 반응 때문에 실리콘 음극 소재는 리튬이온과의 반응 전후에 400% 이상의 큰 부피변화가 발생하여 실제 음극재료로의 적용에는 많은 제약이 따르게 된다. 즉, 상기 실리콘으로 이루어진 전극의 부피가 크게 팽창하게 되면 격자 사이에 강한 기계적인 힘이 가해지게 되고 이는 결정격자 사이의 결합 또는 구조를 파괴할 수 있으며, 이는 결론적으로 리튬이온전지의 안정성 및 용량을 저하시키게 된다.
본 발명의 일 목적은 개선된 용량 및 수명을 갖는 리튬 이차 전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 용량 및 수명을 갖는 리튬 이차 전지용 전극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극은 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체 및 상기 집전체의 표면을 덮도록 형성된 활물질층을 포함한다. 여기서, 상기 집전체는 베이스 몸체 및 상기 베이스 몸체의 상부에 형성되며 덴드라이트 형상을 갖는 덴드라이트부를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 집전체는 니켈, 구리, 백금, 금, 은, 팔라듐, 주석 또는 알루미늄을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 활물질층은 실리콘, 주석 또는 황을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법에 있어서, 형틀을 이용하는 전주 도금 공정을 통하여 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체를 형성하고, 상기 집전체의 표면을 덮도록 활물질층을 형성한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지는 양극 활물질을 포함하는 양극, 상기 양극과 마주보도록 배치되며, 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체 및 상기 집전체의 표면을 덮도록 형성된 활물질층을 포함하는 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 개재되며 전해질층을 포함한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극은 기존의 형태와는 다른 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체를 포함함으로써 상기 집전체 및 활물질층 사이의 접촉 면적이 증가한다. 따라서, 상기 활물질층의 용량 증가 및 충ㅇ방전 과정에서 발생하는 박리현상이 억제된다. 결과적으로 고효율, 고용량의 리튬이차전지가 구현될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극을 설명하기 위한 단면도이다.
도 2는 도1의 집전체를 설명하기 위한 사시도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극의 형성 방법을 설명하기 위한 순서도이다
도 4는 도 3의 집전체를 형성하기 위한 전주 도금 공정을 설명하기 위한 구성도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 첨부된 도면에 있어서, 대상물들의 크기와 양은 본 발명의 명확성을 기하기 위하여 실제보다 확대 또는 축소하여 도시한 것이다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "구비하다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 다른 특징들이나 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
한편, 다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
리튬 이차 전지용 전극
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극을 설명하기 위한 단면도이다. 도 2는 도1의 집전체를 설명하기 위한 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극(100)은 집전체(110) 및 활물질층(130)을 포함한다.
상기 집전체(110)는 3차원 수지상 구조를 가질 수 있다. 이로써 상기 집전체(110)는 상기 활물질층(130)과의 접촉 면적이 증대된다. 따라서, 상기 전극(100)이 리튬 이차 전지의 음극으로 이용될 경우, 활물질층(130)의 용량이 증대될 수 있으며, 나아가 충방전시 활물질층(130)의 박리가 억제될 수 있다.
상기 집전체(110)는 니켈, 구리, 백금, 금, 은, 팔라듐, 주석 또는 알루미늄을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 있어서, 상기 집전체(110)는 다양한 3차원 선형 구조를 가질 수 있다. 예를 들면, 상기 집전체(110)는 필라(pillar) 구조 형상(도2 참조), 홀(hole) 구조 형상, 선형(line) 구조 형상, 메탈폼(metal form) 구조 형상을 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 집전체(110)는 베이스 몸체(111) 및 상기 베이스 몸체(111)의 상부에 형성되며 덴드라이트 형상을 갖는 덴드라이트부(116)를 포함할 수 있다.
상기 활물질층(130)은 상기 접전체(110)를 표면을 덮도록 형성된다. 상기 활물질층(130)은 실리콘, 주석 또는 황 등을 포함할 수 있다.
상기 활물질층(130)이 실리콘으로 이루어질 경우, 상기 활물질층(130)은 실리콘 산화물 분말, 그라파이트 및 바인더로 이루어질 수 있다.
상기 실리콘 산화물 분말은 예를 들면 실리콘 모노 옥사이드(silicon mono-oxide)로 이루어질 수 있다. 한편, 상기 그라파이트는 결정질 구조를 갖는다. 예를 들면 상기 그라파이트는 육방정계(hexagonal) 결정 구조를 가진다. 상기 그라파이트가 상기 활물질층(130)에 포함됨에 따라 상기 리튬 이차 전지용 전극의 수명이 연장될 수 있으며, 또한 상기 활물질층(130)의 전기전도도를 개선할 수 있다. 상기 바인더는 상기 실리콘 산화물 분말 및 그라파이트를 상호 연결한다. 상기 바인더의 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride; PVDF)를 들 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 활물질층(130)는 실리콘 산화물로 이루어진 실리콘 산화물 박막 및 상기 실리콘 산화물 박막 상에 형성된 그라파이트 박막으로 이루어진 다층 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 리튬 이차전지용 전극(100)은 기존의 형태와는 다른 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체(110)를 포함함으로써 상기 집전체(110) 및 활물질층(130) 사이의 접촉 면적이 증가한다. 따라서, 상기 활물질층(130)의 용량 증가 및 충ㅇ방전 과정에서 발생하는 박리현상이 억제된다. 결과적으로 고효율, 고용량의 리튬이차전지가 구현될 수 있다.
리튬 이차 전지용 전극의 형성 방법
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극의 형성 방법을 설명하기 위한 순서도이다. 도 4는 도 3의 집전체를 형성하기 위한 전주 도금 공정을 설명하기 위한 구성도이다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 전극의 형성 방법에 있어서, 형틀을 이용하는 전주 도금 공정을 통하여 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체를 형성한다(S110).
상기 전주 도금 공정에 따르면, 상기 형틀(10)은 마이크로 또는 나노 사이즈의 패턴을 가질 수 있다. 상기 형틀(10) 및 금속 플레이트(20)에 전원을 각각 인가하고 상기 금속 플레이트(20)로부터 발생된 금속 이온이 상기 형틀(10)에 금속으로 석출될 수 있다. 상기 석출된 금속으로 이루어진 부분을 상기 형틀로부터 분리함으로써 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체가 형성된다. 상기 형틀(10)의 형상에 따라 다양한 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체가 형성될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 있어서, 상기 집전체는 다양한 3차원 수지상 구조를 가질 수 있다. 예를 들면, 상기 집전체는 필라(pillar) 구조 형상, 홀(hole) 구조 형상, 선형(line) 구조 형상, 메탈폼(metal form) 구조 형상을 가질 수 있다.
이어서, 상기 집전체의 표면을 덮도록 활물질층이 형성된다(S130). 상기 활물질층은 예를 들면, 실리콘, 주석 또는 황을 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 활물질층은 실리콘 산화물 분말, 그라파이트 및 바인더로 이루어질 수 있다. 즉, 상기 실리콘 산화물 분말은 실리콘 나노 옥사이드를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 전주 도금 공정을 통하여 3차원 수지상 구조의 집전체가 형성될 수 있다. 따라서, 형틀의 형상에 따라 다양한 형상을 갖는 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체가 용이하게 형성될 수 있다.
리튬 이차 전지
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지는 양극, 음극 및 전해질층을 포함한다.
상기 양극은 리튬 이온을 삽입 및 탈리할 수 있는 양극 활물질을 포함한다. 이러한 양극 활물질은 LiCoO2, LiMnO2, LiNiO2, LiCrO2, LiMn2O4 등과 같은 전지반응에 사용되는 리튬을 함유하고 있는 전이금속 산화물(lithiated cathode)이 될 수 있다. 또한 양극부에 포함되는 양극 활물질은 환경 친화적이고, 코발트(Co)와 같은 희귀 금속을 사용하지 않고, 대신에 매장량이 풍부한 철을 함유하여 원료의 가격도 매우 저렴하고, 전지 용량에도 크게 기여하는 장점이 있는 리튬 철인산화물(Lithium Iron Phosphate, LiFePO4)이 될 수 있다.
상기 음극은 상기 양극과 마주보도록 배치된다. 상기 음극은 집전체 및 활물질층를 포함한다.
상기 집전체는 3차원 수지상 구조를 가질 수 있다. 이로써 상기 집전체는 상기 활물질층과의 접촉 면적이 증대된다. 따라서, 상기 전극이 리튬 이차 전지의 전극으로 이용될 경우, 활물질층의 용량이 증대될 수 있으며, 나아가 충방전시 활물질층의 박리가 억제될 수 있다. 상기 집전체는 니켈, 구리, 백금, 금, 은, 팔라듐, 주석 또는 알루미늄을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 집전체는 베이스 몸체 및 상기 베이스 몸체의 상부에 형성되며 덴드라이트 형상을 갖는 덴드라이트부를 포함할 수 있다.
상기 활물질층은 상기 접전체를 표면을 덮도록 형성된다. 상기 활물질층은 실리콘, 주석 또는 황 등을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 활물질체는 실리콘 산화물로 이루어진 실리콘 산화물 박막 및 상기 실리콘 산화물 박막 상에 형성된 그라파이트 박막으로 이루어진 다층 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 리튬 이차전지용 전극은 기존의 형태와는 다른 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체를 포함함으로써 상기 집전체 및 활물질층 사이의 접촉 면적이 증가한다. 따라서, 상기 활물질층의 용량 증가 및 충ㅇ방전 과정에서 발생하는 박리현상이 억제된다. 결과적으로 고효율, 고용량의 리튬이차전지가 구현될 수 있다.

Claims (6)

  1. 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체; 및
    상기 집전체의 표면을 덮도록 형성된 활물질층을 포함하는 리튬 이차 전지용 전극.
  2. 제1항에 있어서, 상기 집전체는
    베이스 몸체; 및
    상기 베이스 몸체의 상부에 형성되며 덴드라이트 형상을 갖는 덴드라이트부를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 전극.
  3. 제1항에 있어서, 상기 집전체는 니켈, 구리, 백금, 금, 은, 팔라듐, 주석 및 알루미늄이 이루는 금속군으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 전극.
  4. 제1항에 있어서, 상기 활물질층은 실리콘, 주석 또는 황을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 전극.
  5. 형틀을 이용하는 전주 도금 공정을 통하여 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체를 형성하는 단계; 및
    상기 집전체의 표면을 덮도록 활물질층을 형성하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  6. 양극 활물질을 포함하는 양극;
    상기 양극과 마주보도록 배치되며, 3차원 수지상 구조를 갖는 집전체 및 상기 집전체의 표면을 덮도록 형성된 활물질층을 포함하는 음극; 및
    상기 양극 및 음극 사이에 개재되며 전해질층을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
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KR1020140059878A KR20150133376A (ko) 2014-05-19 2014-05-19 리튬 이차 전지용 전극, 이의 형성 방법 및 리튬 이차 전지

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2019504444A (ja) * 2015-12-16 2019-02-14 ネーデルランドセ・オルガニサティ・フォール・トゥーヘパスト−ナトゥールウェテンスハッペライク・オンデルズーク・テーエヌオー 基板上の導電性ピラー化構造を含むリチウムバッテリー電流コレクタ
US10847845B2 (en) 2016-09-01 2020-11-24 Samsung Electronics Co., Ltd. Three dimensional all-solid-state lithium ion battery and method of fabricating the same

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