CN1674324A - 电极及其制备方法和电化学元件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种电极制造方法，其特征在于包括，切断在集电体上形成有活性物质含有层的电极板，得到该电极板一部分的电极素材的切断工程；和至少在电极素材的活性物质含有层的边缘部实施加热加压处理的加热加压处理工程。

Description

电极及其制备方法和电化学元件及其制备方法
技术领域
本发明涉及一次电池、二次电池(特别是锂离子二次电池)、电解电池、电容器(特别是电化学电容器)等电化学元件中使用的电极和电极的制备方法，以及电化学元件和电化学元件的制备方法。
背景技术
以双电荷层电容器为首的电化学电容器以及以锂离子二次电池为首的非水电解质二次电池，由于是可小型化和轻量化的电化学电容器，有望用于例如便携式设备(小型电子设备)等的电源或备用电源、电动汽车或混合式汽车的辅助电源，人们为了提高其性能进行着各种研究。
这种用于电化学元件上的电极是通过在集电体上形成包含电极活性材料的活性材料含有层而制造的。这种电极的组成材料及制备方法依电化学元件的种类而异，例如双电荷层电容器的电极板的制备方法是，首先在分散溶剂中混炼活性炭等电极活性材料、导电增强剂以及粘合剂等活性物质含有层的组成材料，之后再把它作为涂料涂覆在集电体表面，形成电极。其后把得到的电极板按规定尺寸切断制备电极(例如，参照日本特开2003-309046公报)。
此外，一般采用的方法是将活性物质含有层预先制成片状，再把它与集电体粘合制成电极板。这时制备电极板的方法是，首先混炼上述活性物质含有层的组成材料，经辊压制成片状，再将此片与集电体用电子传导粘接剂等粘接制成电极板(例如，参照日本特开2003-309046公报)。
这种电极的制备方法，由于预先制备已形成有活性物质含有层的电极板，能够从电极板连续地切出规定尺寸的电极，故使得有效地制造电极成为可能。
发明内容
但是，上述集电体上已形成有活性物质含有层的电极板在切断成规定尺寸制作电极时，活性物质含有层的切断部由于切断应力易产生缺口和剥落问题。由于活性物质含有层上存在缺陷和剥离，在活性物质含有层中难以构筑良好的电子传导通道，容易产生导电性降低的问题。此外，制备电化学元件时，主要由于活性物质含有层的边缘部与其他材料接触等时受到机械应力，以边缘部为起点的活性物质含有层的缺口和剥落将进一步发展，有时活性物质含有层甚至会充分脱落，成为引起电极之间短路的原因。
鉴于上述现有技术背景中的课题，本发明的目的是提供可充分防止活性物质含有层的缺口和剥落，并且可充分防止在电化学元件制备过程中活性物质含有层发生缺口和剥落的电极的制备方法和电极，以及使用该电极制备的电化学元件和电化学元件制备方法。
本发明人对为达到上述目的而进行的潜心研究，结果发现在切断电极板得到电极素材后，通过至少在电极素材的活性物质含有层的边缘部进行加热加压处理，即可达到上述目的，从而完成了本发明。
也就是说，本发明电极的制备方法的特征在于包括，切断集电体上已形成有活性物质含有层的电极板得到电极板一部分的电极素材的切断工程，至少在电极素材的活性物质含有层的边缘部进行加热加压处理的加热加压处理工程。
在这里，上述电极可以是仅在集电体的一面形成有活性物质含有层，也可以是集电体的两面都形成有活性物质含有层。另外，两面都是活性物质含有层的时候，最好在至少一面的活性物质含有层(哪一层发生缺口和剥落就选那一层)上进行加热加压处理。但是，为了充分防止电化学元件制备时发生活性物质含有层的缺口和剥落，优选在两面活性物质含有层都进行加热加压处理。
通过上述方法制备的电极，即使在按规定尺寸切断电极板时发生活性物质含有层的缺口和剥落，经过对活性物质含有层的至少在边缘部进行加热加压处理后，缺口和剥落再次接合从而得到修复。由此可得到充分抑制了活性物质含有层缺口和剥离的电极。此外，通过上述方法制备电极时，经过上述加热加压处理后，活性物质含有层的边缘部的密度增加，可大幅度增强边缘部的机械强度，因此得到的电极在电化学元件制备过程中可充分防止活性物质含有层发生缺口和剥落。
另外，上述加热加压处理工程中，优选在活性物质含有层的边缘部和被边缘部围住的中央部上进行加热加压处理。
由此，在能够充分得到上述良好效果的同时，还可以得到活性物质含有层的密度显著提高以及体积容量提高的效果。
而且，在上述加热加压过程中，优选使活性材料边缘部的最小膜厚度小于中央部的最大膜厚度的方式进行加热加压处理，当活性物质含有层的边缘部的减少部分的膜厚度记为D1，中央部的最大膜厚度记为D2时，更优选的是使得(D1/D2)值满足下式条件的方式进行加热加压处理：
              0.01≤(D1/D2)≤0.4
经加热加压处理后活性物质含有层的边缘部和中央部的膜厚度关系满足上述关系时，活性物质含有层的边缘部得到充分压缩，即使在切断电极板时发生活性物质含有层的缺口和剥落，也能充分修复这种缺口和剥落。此外，由于能显著提高活性物质含有层边缘部的机械强度，所得电极在电化学元件制备过程中的活性物质含有层的产生的缺口和剥落能够得到充分抑制。并且，在得到上述效果的同时，能得到足够的体积容量。
在这里，当(D1/D2)值不满0.01时，与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，具有修复活性物质含有层的缺口和剥落和提高活性物质含有层边缘部的机械强度的效果不充分的倾向。另一方面，当(D1/D2)值大于0.4时，与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，具有活性物质含有层的边缘部由于过渡压缩，制成电化学元件后电解质溶液难以浸透活性物质含有层，导致双电荷层界面大小缩小而不容易得到足够体积容量的倾向。
并且，本发明的制备方法中，优选使活性物质含有层的边缘部和中央部的膜厚度关系满足上述关系，同时使活性物质含有层的边缘部的形状成为向中央部外侧缩小的形状(以下根据场合称为“锥形”)的方式，进行加热加压处理。
一般来说，如果电极在活性物质含有层的边缘部存在直角或锐角，在电化学元件制备过程中，这些角容易与其他部件接触使应力集中在该角，在活性物质含有层上具有容易以这个角为起点发生缺口和剥落的倾向。与此相反，根据上述制备方法，通过将边缘部如上所述地压缩成锥形形状，活性物质含有层的边缘部不存在直角或锐角，在电化学元件制备过程中能够充分抑制活性物质含有层出现缺口和剥落。
另外，上述加热加压处理工程中，优选活性物质含有层中的溶剂含量在20质量％以下。
如果溶剂含量超过20质量％，与溶剂含量在20质量％以下时相比，在加热加压处理过程中，例如采用热压制机时活性物质含有层表面易粘着在热压机上，导致活性物质含有层易发生缺口和剥落。
而且，本发明的制备方法，优选在100～250℃温度条件下进行加热加压处理。
当温度不满100℃时，与加热加压处理温度落入上述范围时相比，存在难以充分修复活性物质含有层的缺口和剥落的倾向。而当温度超过250℃时，与加热加压处理温度落入上述范围时相比，存在活性物质含有层的粘合剂易分解和活性物质含有层机械强度下降的倾向。
而且，本发明的制备方法优选在0.098MPa以上的压力进行加热加压处理。
当加热加压处理的压力在0.098MPa以下时，与加热加压处理的压力在0.098MPa以上时相比，存在难以充分修复活性物质含有层的缺口和剥落的倾向。
而且，本发明的制备方法优选用热压机进行加热加压处理。
通过采用热压机可以简单容易地进行上述的加热加压处理。
在此，对热压机没有特别限制，只要能对活性物质含有层的至少是边缘部或者是边缘部和中央部进行加热加压处理即可。但是，优选能实现活性物质含有层边缘部和中央部的膜厚度关系满足上述要求的热压机，更优选通过加热加压处理能实现活性物质含有层的边缘部的形状成为锥形的热压机。由此，上述本发明效果能够更充分地得到实现。
本发明还提供一种电极，该电极具有集电体和在该集电体上形成的活性物质含有层，该活性物质含有层具有中央部和设置在中央部周围的边缘部，其中至少在边缘部进行了加热加压处理，该活性物质含有层的边缘部的最小膜厚度小于中央部的最大膜厚度。
具有上述结构的电极，其活性物质含有层的边缘部的机械强度得到充分提高，在电化学元件制备过程中能充分抑制活性物质含有层发生缺口和剥落。
并且，在本发明的电极，活性物质含有层优选上述活性物质含有层的中央部和边缘部经过加热加压处理。
由此，在可以充分得到上述效果的同时，还可提高活性物质含有层的整体密度，并得到优良的体积容量。
此外，在本发明的电极，当活性物质含有层边缘部的减少部分的膜厚度记为D1，中央部的最大膜厚度记为D2时，优选(D1/D2)值满足下式条件：
                 0.01≤(D1/D2)≤0.4
在这里，与(D1/D2)值在上述范围内时相比，当(D1/D2)值不满0.01时有如下倾向：活性物质含有层的边缘部的机械强度不够强；电化学元件制备过程中抑制活性物质含有层的缺口和剥落发生的效果不充分。另一方面，与(D1/D2)值在上述范围内时相比，当(D1/D2)值超过0.4时有如下倾向：由于活性物质含有层压缩过度，制成电化学元件后电解质溶液难以浸透活性物质含有层，以及双电荷层界面大小缩小而得不到足够的体积容量。
而且，本发明的电极更优选活性物质含有层的边缘部的形状成向中央部外部缩小的形状(锥形)。
当将边缘部如上所述压缩成锥形时，活性物质含有层的边缘部的直角或锐角消去，能够在电化学元件制备过程中充分地抑制活性物质含有层的缺口和剥离的产生。
此外，本发明还提供电化学元件的制备方法，该电化学元件包括：彼此相对配置的第一电极和第二电极，置于第一电极和第二电极之间的隔膜，置于第一电极和第二电极之间的电解质，以密闭状态收容第一电极、第二电极、隔膜和电解质的外壳，该电化学元件制备方法特征在于包括，第一电极和第二电极之中的至少一个电极是用上述本发明的电极制造方法制备的工程。
根据上述制备方法，由于第一电极和第二电极之中的至少一个电极是用上述本发明的制备方法制备的，因此可以充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生。因此，可以使得电极间短路的发生得到充分抑制的电化学元件。
另外，为了进一步确实地得到上述效果，更优选第一电极和第二电极两个电极都用上述本发明的电极制备方法制备。
本发明进一步一种提供电化学元件，该元件包括：彼此相对的第一电极和第二电极，置于第一电极和第二电极之间的隔膜，置于第一电极和第二电极之间的电解质，以密闭状态收容第一电极、第二电极、隔膜和电解质的外壳，其特征在于，第一电极和第二电极之中的至少一个电极是上述本发明的电极。
因为使用上述本发明的电极作为所述电化学元件的第一电极和第二电极之中的至少一个电极，故可充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生，并充分抑制电极间短路的发生。
另外，为了更确实地得到上述效果，更优选第一电极和第二电极都是上述本发明的电极。
附图说明
图1是表示本发明电极优选实施方式的截面图；
图2是说明电极成型用涂布液调制工程的说明图；
图3是说明使用电极成型用涂布液的电极板成型工程说明图；
图4是说明使用电极成型用涂布液的电极板成型工程说明图；
图5是从电极板到形成电极为止的一系列工程图；
图6是对电极进行加热加压处理的一系列工程图；
图7是对电极进行加热加压处理的一系列工程图；
图8是说明电极加热加压处理工程的说明图；
图9是对电极进行加热加压处理的一系列工程图；
图10是对电极进行加热加压处理的一系列工程图；
图11是图10所示电极素材130侧面(切断面)的电子显微镜照片(放大倍数：250倍)；
图12是图10所示电极30侧面(切断面)的电子显微镜照片(放大倍数：250倍)；
图13是表示本发明电化学元件优选实施方式(双电荷层电容)的正面图；
图14是从阳极10的表面法线方向看到的图13所示电化学元件1内部的展开图；
图15是把图13所示电化学元件1沿图13的X1-X1线切断时的截面图；
图16是把图13所示电化学元件1沿图1的X2-X2线切断时表示要部的截面图；
图17是把图13所示电化学元件1沿图13的Y-Y线切断时表示要部的截面图；
图18是表示图13所示电化学元件1的外壳的组成材料之一的膜的一例基本构成的截面图；
图19是表示图13所示电化学元件1的外壳的组成材料之一的膜的另一例基本构成的截面图；
图20是表示本发明电化学元件另一优选实施方式的截面图。
具体实施方式
下面将参照附图详细说明实施本发明的优选实施方式。在以下说明中，对同一或者对应部分使用同一符号，省略重复说明。
(电极和电极的制备方法)
图1是表示本发明电极优选实施方式的截面图。
如图1所示，电极10包括：具有电子传导性的集电体16和形成在该集电体16上的电子传导性活性物质含有层18。
在此，对集电体16没有特别限制，只要是能够向活性物质含有层18充分进行电荷转移的良导体即可。可以使用公知的用于电化学元件用电极的集电体。例如，集电体16可使用铝等金属箔，作为金属箔，可以使用经过蚀刻法加工的或辊扎加工的，没有特别限定。
该集电体16的厚度，从电极的小型化和轻量化观点出发，优选15～50μm，更优选15～30μm。
活性物质含有层18形成在集电体16上面，是有助于电荷的蓄电和放电的层。该活性物质含有层18主要由电极活性材料、导电增强剂、粘合机剂构成。
电极活性物质根据电化学元件的种类而不同，例如但电化学元件为双电荷层电容器时，使用有助于电荷的蓄电和放电的电子传导性多孔粒子作为电极活性物质。作为多孔粒子，可以采用例如粒状或者纤维状的活化处理完毕的活性炭等。这些活性炭的具体例子，可以举出例如苯酚系活性炭，椰子壳活性炭等。
另外，在本发明中，电容器(capacitor)和电容器(condenser)具有相同的意思。
电化学元件是锂离子二次电池时，电极用作阳极和阴极时所用的电极活性材料不同。电极用作阳极时，可作为电极活性物质的有，例如能吸藏/放出(插入·脱出、或掺杂·脱杂)锂离子的石墨、难石墨化碳、易石墨化碳、低温度烧制碳等的碳材料，Al、Si、Sn等能和锂离子化合的金属，以SiO2、SnO2等氧化物为主体的非晶化合物、钛酸锂(Li3Ti5O12)等。
另外，电极用作阴极时，可作为电极活性物质的有，例如钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锂锰尖晶石(LiMn2O4)以及可用一般式LiNixMnyCozO2(x+y+z＝1)表示的复合金属氧化物、锂钒化合物、V2O5、橄榄石型LiMPO4(M表示Co、Ni、Mn或Fe)、钛酸锂(Li3Ti5O12)等。
导电增强剂根据需要加入。对该导电增强剂没有特别限定，只要时能够使集电体16和活性物质含有层18之间的电荷移动充分进行的电子传导性物质即可，例如，可以使用炭黑等。
上述炭黑可以是乙炔黑、ケツフエンブラツク、炉黑等，在本发明中优选使用乙炔黑。
对于粘合剂，只要是能够粘接上述电极活性物质和上述导电增强剂即可，没有特别限制，例如，可以举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、氟橡胶等。
上述氟橡胶的例子有偏氟乙烯-六氟丙烯系氟橡胶(VDF-HFP系氟橡胶)、偏氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-HFP-TFE系氟橡胶)、偏氟乙烯-五氟丙烯(VDF-PFP系氟橡胶)、偏氟乙烯-五氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFP-TFE系氟橡胶)、偏氟乙烯-全氟甲基乙烯基醚-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFMVE-TFE系氟橡胶)、偏氟乙烯-三氟氯乙烯(VDF-CTFE系氟橡胶)等，优选VDF、HFP和TFE之中至少共聚合其中两种的氟橡胶，由于具有提高密合性和耐化学性的倾向，更优选共聚合上述三种的VDF-HFP-TFE系氟橡胶。
包括这些各种成分的活性物质含有层18的厚度，从追求电极的小型化和轻量化的观点出发，优选50～200μm，更优选80～150μm。
另外，在电极10，活性物质含有层18由其边缘部18a和被边缘部18a围成的中央部18b构成，且边缘部18a和中央部18b经过加热加压处理。也就是说，活性物质含有层18整体经过加热加压处理。此外，活性物质含有层18的边缘部18a的膜厚度D1小于中央部18b的膜厚度D2，且活性物质含有层18的边缘部18a的形状是向中央部18b的外方向缩小的形状(锥形)。
由此，因电极10的活性物质含有层18的边缘部18a的机械强度得到大幅度提高，而且边缘部18a没有直角或者锐角存在，因此，在电化学元件制作过程中可充分抑制活性物质含有层18发生缺口和剥落。另外，由于在全部活性物质含有层18(边缘部18a以及中央部18b)上实施了加热加压处理，大幅度提高了活性物质含有层18的密度，可得到良好的体积容量。
另外，活性物质含有层18的边缘部18a的减少部分的膜厚度D1与中央部18b的膜厚度D2之比(D1/D2)的值优选满足下式条件：
           0.01≤(D1/D2)≤0.4
与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，当(D1/D2)值不满0.01时有如下倾向：修复活性物质含有层18的缺口和剥落的效果和提高活性物质含有层18的边缘部18a的机械强度的效果不充分。另一方面，与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，当(D1/D2)值大于0.4时则有如下倾向：活性物质含有层18的边缘部18a由于过渡压缩，制成电化学元件后电解质溶液难以浸透活性物质含有层18，因双电荷层界面尺寸缩小而得不到充分的体积容量。
并且，为了充分达到上述本发明的效果，边缘部18a的锥形的角度θ，优选是0.1～80°，更优选是1～45°。
而且，在活性物质含有层18，为了充分达到本发明的效果，其边缘部18a的幅宽W，优选10～1000μm，更优选20～100μm。
下面，对为了制造上述电极10的本发明电极的制备方法的优选实施方式一例进行说明。
图2是说明电极成型用涂布液调制工程的说明图。
首先，如图2所示，在投入搅拌子SB1的容器C1中投入活性物质P1，导电增强剂P2、粘合剂P3和能溶解或分散粘合剂P3的同时又能分散电极活性物质P1和导电增强剂P2的溶剂S，通过搅拌调制成电极成型用途布液。
另外，在作为电化学元件制作二次电池等场合，阴极和阳极的构成材料不同时，调制包含不同构成材料的两种电极成型用途布液。
而且，也可以不调制上述电极成型用途布液，例如，在电极活性物质P1上加入导电增强剂P2和粘合剂P3经过混炼调制混炼物，把该混炼物辊扎成片状也可以制作片状的活性物质含有层。此时，优选电极活性物质P1和导电增强剂P2分布均匀，且以大体上相同的强度与粘合剂P3缠在一起，为此需要进行充分的混炼，一般优选在纵横方向反复进行压延。在如此制备片状活性物质含有层时，例如可以使用导电粒子与集电体贴合而制作电极板。
接着，使用上述电极成型用涂布液，以及图3和图4所示的装置70和装置80制作电极板ES10。在此，图3和图4是分别说明电极板ES10成型工程的说明图。更详细地说，图3是说明在集电体上涂覆电极成型用涂布液后，进行干燥得到叠层体的工程的说明图；图4是说明上述叠层体通过滚压机压制得到电极板的工程说明图。
图3所示的装置70主要由第一滚71、第二滚72、第一滚71和第二滚72之间配置的干燥机73以及两个支持滚79构成。第一滚71由圆柱状的卷心74和带状的叠层体板75组成。此叠层体板75的一端与卷心74相连接，且叠层体板75卷绕在卷心74上。而且，叠层体板75具有在基板B1上层叠着片状的集电体160的构成。这里，作为集电体160，例如，可以使用金属箔。
另外，第二滚72包括与上述叠层体板75的另一端连接的圆柱状的卷心76。而且，第二滚72的卷心76连接有使该卷心76转动的卷心驱动用电动机(图中没有表示)，使涂覆电极成型用途布液L1后经过干燥机73进行干燥处理后的叠层体板77按规定速度卷绕。
首先，卷心驱动用电动机旋转，带动第二滚72的卷心76旋转，第一滚71的卷心74上卷绕的叠层体板75陆续从第一滚71上转出。接着，在转出来的叠层体板75的集电体160上涂覆电极成型用涂布液L1。由此，在集电体160上形成由电极成型用途布液L1构成的涂膜L2。接着，在涂膜L2形成后，叠层体板75随着卷心驱动用电动机的转动被导入干燥机73中。在干燥机73中，叠层体板75上的涂膜L2经干燥成为前躯体层78。该前驱体层78就是制作电极板时作为活性物质含有层180的前躯体的层78。另外，随着卷心驱动用电动机的转动，在叠层体板75上已形成有前驱体层78的叠层体板77被支持滚79带到卷心76并卷绕在卷心76上。
接着，利用上述叠层体板77和图4所示装置80制作电极板ES10。
图4所示装置80主要由第一滚81、第二滚82、第一滚81和第二滚82之间配置的滚压机83构成。第一滚81由圆柱状的卷心84和前述带状的叠层体板77构成。该叠层体板77的一端与卷心84连接，且叠层体板77卷绕在卷心84上。叠层体板77具有，在基板B1上层叠着集电体160的叠层体板75上，再层叠着前驱体层78的构成。
另外，第二滚82包括与上述叠层体板77的另一端连接的圆柱状的卷心86。而且，第二滚82的卷心86连接有使该卷心86转动的卷心驱动用电动机(图中没有表示)，使经滚压机83实施热处理和压制处理后的叠层体板87按规定速度卷绕。
首先，卷心驱动用电动机旋转，带动第二滚82的卷心86旋转，第一滚8 1的卷心84上卷绕的叠层体板77向第一滚81外部拉出。接着，叠层体板77随着卷心驱动用电动机的转动被导向滚压机83中。滚压机83配置有两个圆柱状的滚筒83A和83B。滚筒83A和83B配置成其中间能插入叠层体板77。
另外，滚筒83A和83B之间插入叠层体板77时的状态是：滚筒83A的侧面与叠层体板77的前躯体层78的外表面接触；滚筒83B的侧面与叠层体板77的基板B1的外表面(背面)接触；而且，被设定成在设定温度和设定的压力下能够挤压叠层体板77进行热处理。
并且，该圆柱状的滚筒83A和83B各自备有顺着叠层体板77的移动方向转动的转动结构。而且，该圆柱状滚筒83A和83B各自的底面长度都在叠层体板77的幅宽以上。
叠层体板77上的前躯体层78根据需要在滚压机83上实施加热和加压处理，成为活性物质含有层180。并且，叠层体板77上形成有活性物质含有层180的叠层体板87，随着卷心驱动用电动机的转动卷绕在卷心86上。
并且，根据需要切断该叠层体板87得到电极板ES10。
其次，按照作为构成电化学元件的电极而使用所需要的规定尺寸，将得到的电极板ES10切断(切断工程)。
在这里，切断电极板的切断方法，可以采用切断和冲裁等方法。
图5(a)～(c)是由电极板ES10形成电极素材100的一系列工程图。
首先，准备图5(a)所示的电极板ES10。其次，如图5(b)所示，根据要制作的电化学元件的尺寸，对准备好的电极板ES10进行冲裁。由此，电极板ES10上的集电体160被切断成集电体162，活性物质含有层180被切断成活性物质含有层182，得到如图5(c)所示的由集电体162和活性物质含有层182组成的电极素材100。
在这里，根据用电极板ES10制作电极素材100时的冲裁方向的不同，在活性物质含有层182上发生缺口和剥落的难易性也有不同。也就是说：从电极板ES10的活性物质含有层180侧用切断刀进行冲裁时，因活性物质含有层180是在集电体160粘着方向施加应力，因此有比较难以发生缺口和剥落的倾向；相反，从电极体160侧用切断刀进行冲裁时，因活性物质含有层180是在从集电体160离开方向施加应力，因此有比较容易发生缺口和剥落的倾向。
因此，为了修复活性物质含有层182上发生的缺口和剥落，对电极素材100的活性物质含有层182的至少边缘部实施加热加压处理(加热加压处理工程)。在这里，对于上述电极素材100的加热加压处理，用图6(a)～(c)具体说明。
图6(a)～(c)对电极素材100进行加热加压处理的一系列工程图。图如6(a)所示，在构成热压机的一对加热部件的板状金属模具101和板状金属模具102之间配置电极素材100。在这里，金属模具101的接触电极素材100的面(加热面)和金属模具102的接触电极素材100的面(加热面)，均设置成电极素材100尺寸以上的尺寸。而且，接触电极素材100的活性物质含有层182的金属模具101具有凹部，该凹部由平面101b和向101b倾斜且由平面101b延伸的倾斜面101a构成。并且，平面101b与活性物质含有层182的中央部182b接触，倾斜面101a与活性物质含有层182的边缘部182a接触。
并且，如图6(b)所示，用加热的金属模具101和金属模具102挟住电极素材100，向活性物质含有层182的厚度方向施加压力，对电极素材100实施加压处理。通过这种方法，对活性物质含有层182的边缘部182a和182b实施加热加压处理。
通过上述方法，电极素材100上的集电体162变成集电体16，活性物质含有层182变成活性物质含有层18，形成如图6(c)所示的电极10。该电极10由集电体16和整体(边缘部18a和中央部18b)都实施过加热加压处理的活性物质含有层18构成。
该电极10上的活性物质含有层18的特征在于：边缘部18a的减少部分的膜厚度D1比中央部18b的最大膜厚度D2小，并且，边缘部18a的形状是向活性物质含有层18的中央部18b的外方向缩小的形状(锥形)。
通过实施上述加热加压处理使边缘部18a的形状变成上述的锥形，在切断电极板ES10得到电极素材100时，即使在电极素材100的活性物质含有层182的切断部发生缺口和剥落，也能充分修复该缺口和剥落，可得到充分防止活性物质含有层18的缺口和剥落的电极10。而且，大幅度提高了活性物质含有层18的边缘部18a的机械强度，并在电化学元件制造过程中能够更充分地抑制了活性物质含有层18发生缺口和剥落。特别是，通过在上述加热加压处理中将边缘部18a压缩成锥形，消灭了活性物质含有层18边缘部18a的直角或锐角，在电化学元件制造过程中能够更充分地抑制活性物质含有层18发生缺口和剥落。
并且，通过上述加热加压处理，在活性物质含有层182的边缘部182a和中央部182b实施加热加压处理后，可充分提高活性物质含有层18的密度，增加电极10的体积容量。
而且，上述加热加压处理，优选在活性物质含有层18的边缘部18a的减少部分的膜厚度D1与中央部18a的膜厚度D2之比(D1/D2)的值满足下式的条件下进行：
            0.01≤(D1/D2)≤0.4
与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，当(D1/D2)值不满0.01时，修复活性物质含有层18的缺口和剥落的效果和提高活性物质含有层18的边缘部18a机械强度的效果有不充分的倾向。另一方面，与(D1/D2)值落入上述范围以内时相比，当(D1/D2)值大于0.4时，活性物质含有层18的边缘部18a由于过渡压缩，制成电化学元件后电解质溶液难以浸透活性物质18含有层，有因双电荷层界面尺寸缩小而得不到充分的体积容量的倾向。
并且，为了充分达到上述本发明的效果，边缘部18a的锥形的角度θ，优选是0.1～80°，更优选是1～45°。
而且，为了充分达到本发明的效果，边缘部18a的幅宽W，优选10～1000μm，更优选20～100μm。
并且，作为实施上述加热加压时的条件，优选温度是100～250℃，更优选150～210℃。与加热加压处理的温度值落入上述范围以内时相比，当温度达不到上述的下限值时，有难以修复活性物质含有层18的缺口和剥落的倾向。另一方面，与加热加压处理的温度值落入上述范围以内时相比，当温度超过上述的上限值时，活性物质含有层18的粘合剂易分解，有降低活性物质含有层18的机械强度的倾向。
此外，进行加热加压处理的压力，优选0.098MPa以上，更优选0.098～98MPa。与加热加压处理的压力落入上述范围内时相比，当加热加压处理的压力达不到上述的下限值时，存在难以充分修复活性物质含有层18的缺口和剥落的倾向。
并且，为了充分达到上述本发明的效果，进行加热加压处理的时间优选1～600秒，更优选5～90秒。
并且，上述加热加压处理时的活性物质含有层182中的溶剂含量，优选20质量％以下，更优选5质量％以下。与溶剂质量含量落入上述范围内时相比，当溶剂质量含量超过上述的上限值时，加热加压处理过程中活性物质含有层182表面易粘着在金属膜具101上，存在活性物质含有层18易发生缺口和剥落的倾向。
另外，在使用如图3所示装置70制作叠层体板77的工程中，可通过在干燥机73中除去溶剂来达到上述范围的溶剂含量。而且，根据需要，也可以在上述加热加压处理实施前进行进一步的干燥处理来降低溶剂含量。
以上对本发明的电极和电极制备方法的最佳实施方式进行了说明，但本发明不限于上述实施形式。
例如，为了在电极10上形成外部输出端，可根据需要准备可作为外部输出端的导杆，并可对该导杆和电极10进行电连接。另外，为了得到预先设有外部输出端的电极10，也可以准备形成有缘部(集电体160表面露出在该缘部)的电极板ES10，以包含该缘部作为导杆的方式，冲裁电极板ES10，制成电极素材100。对该电极素材100进行加热加压处理，可得到实现导杆预先一体化状态的电极10。此时，上述缘部可在将电极成型用涂布液L1涂覆叠层体板75的集电体160时，通过调节使电极成型用涂布液L1仅涂覆于集电体160的中央部而形成。
另外，在本发明电极的制备方法中，作为上述进行加热加压处理时的金属模具的形状，并不限定在上述金属模具101的形状，只要对活性物质含有层182的至少在边缘部182a能实施加热加压处理的形状就可以。也就是说，如图7(a)～(c)和图8所示，可以使用仅对活性物质含有层182的边缘部182a实施加热加压处理的四角环状的金属模具103进行加热加压处理。即使使用这种金属模具103，由于能在活性物质含有层18的边缘部实施加热加压处理，在切断电极板ES10得到电极素材100时，即便电极素材100的活性物质含有层182的切断部存在缺口和剥落，该缺口和剥落也能得到充分修复，得到活性物质含有层18没有缺口和剥落的电极10。另外，由于充分提高了活性物质含有层18的边缘部18a的机械强度，在电化学元件制造过程中，能充分抑制活性物质含有层18发生缺口和剥落。特别是，通过将边缘部18a压缩成锥形，活性物质含有层18的边缘部18a不存在直角或锐角，在电化学元件制造过程中，能更加充分地抑制活性物质含有层18发生缺口和剥落。
另外，如上所述，对活性物质含有层18边缘部18a实施加热加压处理时，没有必要一定对全部边缘部同时进行加热加压处理，可以分别对边缘部的每一边进行加热加压处理。此时，可以使用例如市售的脉冲热合机等进行加热加压处理。这时进行加热加压处理的时间，优选1秒以上，更优选5～90秒。
另外，进行上述加热加压处理时的金属模具的形状，没有必要象上述金属模具101那样接触活性物质含有层182的边缘部182a部分呈倾斜面。也就是说，如图9(a)～(c)所示，可以使用金属模具104进行加热加压处理。此时，与活性物质含有层182的边缘部182a接触的平面104a，平行于与活性物质含有层182的中央部182b接触的水平面104b。即使使用这种金属模具104，也能充分修复活性物质含有层182上的缺口和剥落，并且，在电化学元件制造过程中，能充分抑制活性物质含有层18发生缺口和剥落。而且，由于对活性物质含有层18整体实施加热加压处理，能提高活性物质含有层18的密度，也能提高体积容量。
另外，在本发明的制造方法中，还包括制造集电体的两面都形成有活性物质含有层的结构作为电极的形式。
此时，例如，用图3和图4说明的方法，在集电体的一面形成活性物质含有层之后，用相同的方法在集电体的另一面形成活性物质含有层，获得集电体的两面都形成活性物质含有层的电极板。并且，按规定尺寸切断该电极板制得电极素材130。
图10(a)～(c)是对在集电体172的一面形成有活性物质含有层182，另一面形成有活性物质含有层282的电极素材130实施加热加压处理的一系列工程图。
如图10(a)所示，金属模具101的形状与图6(a)的金属模具101相同，具有由平面101b，以及向平面101b倾斜且从101b平面延伸出来的倾斜面101a形成的凹部。另外，金属模具105的形状也与金属模具101相同，具有由平面105b，以及向平面105b倾斜且从105b平面延伸出来的倾斜面105a形成的凹部。并且，平面101b与活性物质含有层182的中央部182b接触，倾斜面101a与活性物质含有层182的边缘部182a接触，平面105b与活性物质含有层282的中央部282b接触，倾斜面105a与活性物质含有层282的边缘部282a接触。
另外，如图10(b)所示，通过用加热的金属模具101和金属模具105挟住电极素材130来压制电极素材130，对活性物质含有层182和活性物质含有层282整体实施加热加压处理。
通过上述方法，如图10(c)所示，形成由集电体17、整体都实施过加热加压处理的活性物质含有层18、整体都实施过加热加压处理的活性物质含有层28构成的电极30。该电极30上的活性物质含有层18的特征在于：活性物质含有层18的边缘部18a的最小膜厚度比中央部18b的最大膜厚度小，并且，边缘部18a的形状是向活性物质含有层18的中央部的外方向缩小的形状。另外，活性物质含有层28的特征在于：活性物质含有层28的边缘部28a的最小膜厚度比中央部28b的最大膜厚度小，并且，边缘部28a的形状是向活性物质含有层28的中央部的外方向缩小的形状。另外，当电化学元件是锂离子二次电池时，选择活性物质含有层18和活性物质含有层28之中的一个，制作阳极用电极活性物质含有层，而另外一个制作阴极用电极活性物质含有层。
如此，即使是集电体的两面都形成有活性物质含有层，通过加热加压处理使边缘部18a和边缘部28a变成上述形状，得到的电极30的活性物质含有层18和活性物质含有层28充分抑制了缺口和剥落的发生。而且，充分提高了活性物质含有层18的边缘部18a和活性物质含有层28的边缘部28a的机械强度，在电化学元件制造过程中，可充分抑制活性物质含有层18和活性物质含有层28发生缺口和剥落。特别是，边缘部18a和边缘部28a被压缩成锥形，活性物质含有层18的边缘部18a和活性物质含有层28的边缘部28a不存在直角或锐角，在电化学元件制造过程中，可更加充分地抑制活性物质含有层18和活性物质含有层28发生缺口和剥落。
而且，通过上述的加热加压处理，对活性物质含有层18和活性物质含有层28的整体实施了加热加压处理，故能够提高活性物质含有层18和活性物质含有层28的密度，同时能够提高体积容量。
在这里，图11是图10(a)所示进行加热加压处理之前电极素材130的侧面(切断面)的电子显微镜照片(放大倍数：250倍)；图12是图10(c)所示进行加热加压处理之后电极30的侧面(切断面)的电子显微镜照片(放大倍数：250倍)。另外，这种电极素材130和电极30是从图下方用切断刀进行下刀而冲裁的。如图11和12所示，对于加热加压处理之前的电极素材130，可以看到活性物质含有层的剥落(图11的区域R1)和活性物质含有层表面的毛边(图11的区域R2)；而对于加热加压处理后的电极30，看不到活性物质含有层的缺口、剥落和毛边(图12的区域R3)。另外，对于图12所示的电极30，已确认活性物质含有层的边缘部是经过压制的，且边缘部的膜厚度小于中央部的膜厚度(图12的区域R3)。
另外，进一步，可以使用滚压机进行上述加热加压处理。此时，例如：通过在滚筒表面配置如图6～10所示的金属膜具实施加热加压处理，可以制造如图6～10所示的电极。
另外，本发明的电极不限于图1所示的电极，例如，也可以是根据上述本发明的制造方法制造的电极，即图7的(c)、图9的(c)、图10的(c)所示的电极。
(电化学元件和电化学元件的制备方法)
图13是表示本发明电化学元件优选实施方式(双电荷层电容器)的正面图。根据本发明电化学元件的制备方法的优选实施方式制备了该图13的电化学元件1。
并且，图14是从阳极10的表面的法线方向看到的图13所示电化学元件1内部的展开图。更进一步，图15是把图13所示电化学元件1沿图13的X1-X1线切断时的截面图。另外，图16是把图13所示电化学元件1沿图1的X2-X2线切断时表示要部的截面图。更进一步，图17是把图13所示电化学元件1沿图13的X-Y线切断时表示要部的截面图。
如图13～图17所示，双电荷层电容器1主要由以下部件构成：阳极10、阴极20、阳极10和阴极20之间配置的两个电极30、在这4个电极的各个之间配置的隔膜40、电解质溶液45、以密闭状态收容这些部件的外壳50。
另外，在双电荷层电容器1的集电体(阳极集电体)16上设有阳极用导杆12，此导杆的一端与该集电体16电连接，同时，另一端向外壳50外部突出。并且，在集电体(阴极集电体)26上设有阴极用导杆22，此导杆的一端与该集电体26电连接，同时，另一端向外壳50外部突出。另外，为了便于说明，说明双电荷层电容器1时使用的“阳极”和“阴极”，以双电荷层电容器1放电时的极性为基准决定。
此外，双电荷层电容器1包括以下说明的结构。下面基于图13～图19详细说明本实施形式的各个构成要素。
首先说明外壳50。外壳50包括彼此相对配置的第一薄膜(film)51和第二薄膜52。在此，如图14所示，本实施形式的第一薄膜51与第二薄膜52相连接。也就是说，按照如图14所示的折弯线X3-X3弯折一片复合包装薄膜构成的矩形薄膜，重叠相对应的一组矩形薄膜的缘部(即图中第一薄膜51的缘部51B和第二薄膜52的缘部52B)后，通过粘接剂或热密封(heat seal)形成本实施形式的外壳50。
另外，第一薄膜51和第二薄膜52分别是指，按照上述方式弯折一片矩形薄膜时形成的彼此相对的该薄膜部分。在这里，本说明书所说的“密封部”是指，采用热密封(热融着)或者粘接剂的方式粘接作为外壳50的材料的两片第一薄膜51和第二薄膜52时的粘接面(以下称各薄膜的内侧面)的缘部区域，或者是，粘接第一薄膜51和第二薄膜52后的第一薄膜51和第二薄膜52各自的缘部。
由此，没有必要为了在弯折线X3-X3部分粘接第一薄膜51和第二薄膜52而设置密封部，可进一步减少外壳50的密封部。其结果，能进一步提高以双电荷层电容器1应设置空间的体积为基准的体积能量密度。
在这里，“体积能量密度”本来的定义是指，与包括双电荷层电容器(电化学元件)的容器的全部体积相对应的全部输出能量的比例。而“以应设置空间的体积为基准的体积能量密度”是指，与以双电荷层电容器(电化学元件)的最大纵向、最大横向、最大厚度为基准求得的表观体积相对应的双电荷层电容器(电化学元件)的全部输入能量的比例。实际上，将双电荷层电容器(电化学元件)搭载在小型电子设备时，从充分减少死空间(dead space)的状态下有效利用小型电子设备内的有限空间的观点来看，重要的是在提高上述本来的体积能量密度的同时，提高“以应设置空间的体积为基准的体积能量密度”。
在这里，第一薄膜51与第二薄膜52具有挠性。
而且，在本实施形式中，如图13和图14所示，阳极集电体16上连接的阳极用导杆12、以及阴极集电体26上连接的阴极用导杆22，它们各自的一端配置成，从将上述第一薄膜51的缘部51B与第二薄膜52的缘部52B密封部接合的密封部向外部突出。
另外，如上所述，构成第一薄膜51与第二薄膜52的薄膜是具有挠性的薄膜。薄膜质轻、易薄膜化，因此能使双电荷层电容器1自身的形状成薄膜状。因此，可容易提高原来的体积能量密度的同时，也可容易地提高以双电荷层电容器1应设置空间的体积为基准的体积能量密度。
该薄膜只要具有挠性即可，没有特别限制，但是从确保外壳的足够的机械强度和轻量性，同时防止从外壳外部向内部的空气和水分的侵入，以及有效地防止电解质成分从外壳内部向外部的扩散效果的观点来看，优选采用至少具有接触电解质溶液的合成树脂制的最内部层和配置在最内部层上方的金属层的“复合包装薄膜”。
可作为第一薄膜51与第二薄膜52使用的复合包装薄膜，可以举例如图18和图19表示的结构的复合包装薄膜。图18表示的复合包装薄膜53，具有在内面F50a上与电解质溶解接触的合成树脂制最内部层50a和配置在最内部层50a的另一面(外侧面)的金属层50c。另外，图19表示的复合包装薄膜54，具有在图1所示复合包装薄膜53金属层50c的外侧面上再配置有合成树脂制的最外部层50b的结构。
可作为第一薄膜51与第二薄膜52使用的复合包装薄膜，没有特别限定，只要包括以上述最内部层为首的一个以上的合成树脂层，以及如金属箔等金属层的两个以上的层的复合包装材料即可。但是，为了更确实地得到与上述同样的效果，像图18所示的复合包装薄膜54一样，更优选3层以上的结构，即：最内部层、在离最内部层最远的外壳50的外表面侧配置的合成树脂制的最外部层、最内部层与最外部层之间配置的至少一个金属层。
最内部层时具有挠性的层，对其构成材料没有特别限制，只要是可实现上述的挠性，而且对所使用的电解质溶液具有化学稳定性(不发生化学反应、溶解、膨胀)，以及对氧气和水(空气中的水分)具有化学稳定性的合成树脂就可以，更优选的是对氧气、水(空气中的水分)、电解质溶液成分的透过性小的材料。例如，可以举出：聚乙烯、聚丙烯、聚乙烯酸改性物(ポリエチレン酸变成物)、聚丙烯酸改性物(ポリプロピレン酸变成物)、聚乙烯离聚物、聚丙稀离聚物等热塑树脂。
另外，如上述如图19所示复合包装薄膜54所示，在最内部层50a之外进一步设置最外部层50b等那样的合成树脂层时，该合成树脂层可以使用与上述最内部层同样的构成材料。而且，该合成树脂层，例如，可以使用由聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰胺(尼龙)等工程塑料构成的层。
另外，对外壳50的所有密封部的密封方法，没有特别限制，但是从生产性的观点优选热合法(heat seal)。
金属层优选是对氧气、水(空气中的水分)、和电解质溶液具有耐腐蚀性的金属材料构成的层。例如，可以使用由铝、铝合金、钛、铬等构成的金属箔。
下面用图16～图17说明由阳极10、阴极20、两个电极30、隔膜40和电解质溶液45构成的叠层体A1。
叠层体A1的阳极10和阴极20使用图1所示结构的本发明的电极10。并且，两个电极30使用图10(c)所示结构的本发明的电极30。
上述电极之间配置的隔膜40，只要由绝缘多孔体形成即可，没有特别限制，可以使用公知的双电荷层电容器中使用的隔膜。例如，绝缘多孔体可以举出：由聚乙烯、聚丙烯或聚烯烃构成的膜薄叠层体；上述树脂混合物的延伸膜；选自纤维素、聚酯以及聚酯之中的至少一种材料形成的纤维无纺布。
电解质溶液45包含在阳极10、阴极20、两个电极30、以及隔膜40的内部。另外，电解质溶液45还填充在外壳50的内部空间。
对该电解质溶液45没有特别限制，可使用公知的双电荷层电容器中使用的电解质溶液(电解质水溶液、使用有机溶剂的电解质溶液)。但是，由于电解质水溶液的电化学分解电压低，限制了电容器的耐用电压，因此优选使用有机溶剂的电解质溶液(非水电解质溶液)。
而且，对电解质溶液的种类也没有特别限制，但是在选择电解质溶液时一般要考虑溶质的溶解度、解离度、液体的粘度，优选选择高导电率和高电位窗(分解开始电压高)的电解质溶液。例如，可以使用将四乙基胺四氟硼酸盐等那样的季铵盐溶于碳酸异丙烯酯、碳酸二亚乙基酯、乙睛等有机溶媒中的溶液。另外，此时需要严格控制混入水分。
在这里，本发明的“电解质溶液”除了液体状态以外，也可以是添加凝胶剂的凝胶体电解质。
而且，如图13和图14所示，在与由第一薄膜51的缘部51B和第二薄膜52的缘部52B构成的封入袋的密封部接触的阳极用导杆12的部分，覆盖有为了防止金属层阳极用导杆12与构成各个薄膜的复合包装薄膜中的金属层接触的绝缘体14。而且，在与由第一薄膜51的缘部51B和第二薄膜52的缘部52B构成的封入袋的密封部接触的阴极用导杆22部分，覆盖有为了防止阴极用导杆22与构成各个薄膜的复合包装薄膜中的金属层接触的绝缘体24。
对这种绝缘体14和绝缘体24的构成没有特别限制，例如，可分别用合成树脂形成。另外，如果能够充分防止阳极用导杆12和阴极用导杆22各自与复合包装薄膜中的金属层接触，可以不配置这些绝缘体14和绝缘体24。
具有以上说明构成的电化学元件(双电荷层电容器1)，作为阳极10、阴极20、两个电极30，通过使用上述本发明的电极，可充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生，并充分抑制发生电极间的短路。
接下来说明上述双电荷层电容器1的制备方法的优选实施方式。
首先，根据上述本发明的电极制备方法，制备电极10、电极20、和两个电极30。接着，在这些各电极之间配置隔膜40后，用热压机等对整体进行压制，得到如图16所示的各层紧密粘着状态的一体化的叠层体A1。此时，根据本发明的电极制备方法制备的电极10、电极20、和两个电极30，能充分防止缺口和剥落的发生，并且提高边缘部的机械强度，因此，在叠层体A1的制备过程中充分抑制了活性物质含有层的缺口和剥落的发生。在这里，电极10作为阳极、电极20作为阴极使用。以下，电极10和电极20分别称作阳极10和阴极20。
接着，如前面参照图14所做的说明，将一片薄膜弯折，对第一薄膜51的密封部51B(缘部51B)和第二薄膜的密封部52B(缘部52B)，例如用密封机，根据所需的密封幅宽在规定加热条件下进行密封。这时，为了确保把叠层体A1导入到外壳50时的开口部，设置一部分不进行加热密封。这样可以得到具有开口部的外壳50。
而且，在具有开口部的外壳50的内部，插入阳极用导杆12与阴极用导杆22之间已经电连接的叠层体A1。然后注入电解质溶液45。接着，在阳极用导杆12与阴极用导杆22的一部分分别插入外壳50内的状态下，用密封机密封外壳50的开口部。通过这个操作完成外壳50和双电荷层电容器1的制备。这时，根据本发明的电极制备方法制备的阳极10、阴极20、以及两个电极30，由于充分抑制了缺口和剥落，并提高了边缘部的机械强度，即使在外壳50内部插入叠层体A1时，也能充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生。通过这些，可得到充分抑制发生电极间短路的双电荷层电容器1。
以上详细说明了本发明的电化学元件和电化学元件的制备方法的优选实施方式，但本发明不限于上述的实施方式。
例如，上述对实施方式的说明主要说明了将本发明用于双电荷层电容器时的优选结构，但是，本发明的电化学元件不限于双电荷层电容器，例如，也可以用于伪电容器、氧化还原电容器等电化学元件。
另外，上述对实施方式的说明中，电极包括阳极10、阴极20、以及两个电极30，对于本发明的电化学元件，只要至少要包括作为第一电极的阳极10和作为第二电极的阴极20就可以。
而且，上述对实施方式的说明主要说明了将本发明用于电化学电容器(特别是双电荷层电容器)时的优选结构，但是，本发明的电化学元件不限于此，也可以用于锂离子二次电池等二次电池上。此时，作为第一电极(阳极)的活性物质含有层，含有能够用于锂离子二次电池等二次电池的阳极的电极活性材料。另外，作为第二电极(阴极)的活性物质含有层，含有能够用于锂离子二次电池等二次电池的阴极的电极活性材料。
另外，本发明中的外壳，除上述的由复合包装薄膜制作之外，也可以是由金属部件形成的罐状外包装壳(金属制外壳)。由此，可适用于对外壳要求比复合包装薄膜制造的外壳更高的机械强度的场合等。
图20是作为本发明的实施方式的电化学元件的硬币型电化学元件1A(双电荷层电容器)。
这种电化学元件1A主要由以下部分构成：阳极10、阴极20、阳极10与阴极20之间配置的两个电极30、这些4个电极的相邻电极之间配置的隔膜40、电解质溶液45、以密闭状态收容这些部件的外壳50A(金属制罐状的外包装壳)。
另外，图20所示的电化学元件1A，除外壳50A(金属制罐状外包装壳)之外，具有与用图13～图19说明的双电荷层电容器相同的结构。
外壳50A(金属制罐状外包装壳)是通过上下挟住由阳极10、阴极20、阳极10与阴极20之间配置的两个电极30、这些4个电极的相邻电极之间配置的隔膜40构成的叠层体A1进行密闭的容器，包括上盖(金属制部件的一方)56和下盖(金属制部件的另一方)57，以及上盖56和下盖57之间起电绝缘作用的的密封垫60。上盖56和下盖57从上下方向挟住叠层体A1，包围该叠层体A1。
下盖57由铝等金属箔制成。此下盖57包括：下端密闭上端开放的圆筒状的圆筒部57a、该圆筒部57a的上端向外突出的圆环状的锷部57b(端部)。下盖57的圆筒部57a的底部与集电体(阴极集电体)26相连接。
上盖56由铝等金属箔制成，包括：掩盖下盖57的开口部的同时与集电体(阳极集电体)16相连接的板状中央部56a、沿着该中央部56a的边缘设置的、将下盖的锷部57b从上下方挟住并铆合的铆合部(端部)56b。
详细地说，上盖56的铆合部56b，一边它与下盖57的锷部57b之间配置绝缘性密封垫60，一边它沿着下盖57的锷部57b的如图上所示向外侧延伸，且能够在锷部57b的外侧端向下方折弯，更进一步，沿着锷部57b的下面向内侧延伸。并且，此铆合部56b，一边它与锷部57b之间配置密封垫60，一边它从上下方挟住锷部57b，对锷部57b铆合。就这样，叠层体A1被密闭在由上盖56和下盖57形成的外包装壳的内部。
另外，上盖56的中央部56a与叠层体A1的阳极10电连接，上盖53起电化学元件1A的阳极的作用。另外，下盖57的圆筒部57a的底部与叠层体A1的阴极20电连接，下盖57起电化学元件1A的阴极的作用。密封垫60在上盖56和下盖57之间起电绝缘作用。
另外，特别的是，在本实施方式中，上盖56的铆合部56b和下盖57的锷部57b通过密封垫60接合。
这种密封垫60，可利用金属粘接性树脂。例如，优选酸改性聚丙烯、酸改性聚乙烯等树脂。这种加热后与金属粘接的树脂作为密封垫60时，在插入密封垫60后对上盖56的铆合部56b和下盖57的锷部57b实施铆合，之后，在密封垫60的外部加热，这样，密封垫60容易地将上盖56和下盖57接合。另外，密封垫60，也可以用环氧树脂等粘接剂同时进行铆合和粘接。
另外，在上述实施方式中，使用了经加热粘接金属的密封垫60，通过铆合之后再进行热处理达到接合之目的，但是也可以在锷部57b的上下面涂覆具有粘接性的电绝缘性树脂作为密封垫，再配置上盖进行铆合。
拥有这种结构的电化学元件(双电荷层电容器1A)，它的阳极10、阴极20、以及2个电极30都使用了上述本发明的电极，因此能充分抑制活性物质含有层发生缺口和剥落，并充分抑制电极间发生短路。
下面，基于实施例和比较例更具体地说明本发明，但本发明不限于以下的实施例。
(实施例1)
首先，在行星式搅拌机中投入活化处理过的活性炭(商品名：RP-20、クラレ化学公司制)90质量份和导电增强剂乙炔黑(1质量份)混合15分钟。将得到的混合物和氟橡胶粘合剂(商品名：VITON-GF、杜邦公司制)9质量份投入到MIBK150质量份中，用行星式搅拌机混炼45分钟。得到的混炼物中再投入MIBK150质量份稀释，用行星式搅拌机搅拌60分钟调制电极成型用涂布液。
通过挤出层压(extrusion lamination)法，在铝箔集电体(厚度：20μm)的两面均匀涂覆上述电极成型用涂布液，在160℃干燥1.5小时除去MIBK之后，让它通过一对具有平坦侧面的滚筒之间进行压制，制成在铝箔集电体的一面具有活性物质含有层(厚度：135μm)的电极板。此时，滚筒的压力条件为线压1000kgf/cm。
将所得电极板冲裁成50mm×50mm，对冲裁后的电极用具有与图6所示同样的金属模具101和102的热压机(金属模具101锥度θ＝1.1°、边缘部的幅宽W＝500μm)，在190℃温度和0.49MPa压力条件下实施加热加压处理60秒钟，得到实施例1的电极。另外，该电极活性物质含有层的中央部的最大膜厚度D2是130μm，边缘部的减少部分的模厚度D1是10μm，(D1/D2)值为0.08。
(比较例1)
与实施例1相同，制作电极板之后，将得到的电极板冲裁成50mm×50mm，得到了比较例1的电极。
(剥落和缺口的特性评价试验)
分别制作100片实施例1以及比较例1的电极，用电子显微镜照片确认活性物质含有层有无缺口和剥落。在有脱落隐患的电极表面观察到横向的缺口和破裂时作为不良，求得实施例1以及比较例1的不良率(％)，其结果如表1所示。
[表观密度的测定]
从每100cm2活性物质含有层的质量和厚度计算出，实施例1以及比较例1的电极的活性物质含有层的表观密度(g/cm2)，其结果如表1所示。
表1
    不良率(％)     表观密度(g/cm2)
    实施例1     5     0.70
    比较例1     20     0.69
(实施例2)
从实施例1得到的电极中选择活性物质含有层上没有观察到缺口和剥落的电极，准备作为阳极和阴极的两个电极。
接下来，在该阳极和阴极的没有形成活性物质含有层的集电体一侧的外缘部，设置铝箔导杆部(幅2mm、长10mm)。另外，彼此相对配置阳极和阴极，在它们之间配置用再生纤维素无纺布制作的隔膜(52mm×52mm、厚度：50mm、商品名：TF4050、日本高度纸工业公司制)，形成以阳极、隔膜、阴极依次接触并层叠的叠层体。
接着，在挠性复合包装薄膜制成的外壳中放入上述叠层体，将已热压接有密封剂的密封部进行热密封。作为挠性复合包装薄膜，使用由接触电解质的合成树脂制的最内部层(改性聚丙烯层)、铝箔金属层、聚酰胺层依次层叠的叠层体。另外，重叠2片该复合包装薄膜，对其缘部进行热密封。
上述外壳内注入电解质溶液(1.2mol/L的硼氟化三乙基甲基胺的碳酸异丙烯酯溶液)之后，进行真空密封，得到实施例2的电化学电容器(双电荷层电容器)。
(比较例2)
从比较例1得到的电极中选择活性物质含有层上没有观察到缺口和剥落的电极，准备作为阳极和阴极的两个电极。
除了使用该阳极和阴极之外其他与实施例2相同，得到比较例2的电化学电容器(双电荷层电容器)。
[短路发生率的测定]
分别制作10个实施例2以及比较例2的电化学电容器的叠层体，测定浸入电解液之前的叠层体的电阻抗。此时，显示10MΩ以上的阻抗值的叠层体定为良品，其他定为不良品(短路样品)。基于该结果，根据以下关系式计算得出短路发生率[％]。
短路发生率[％]＝(短路样品数/总样品数)×100
[体积容量的测定]
使实施例2以及比较例2的电化学电容器以额定电流放电，从其测定结果计算电池的放电容量，从其放电容量和电极的体积计算出体积容量。其结果如表2所示。
表2
    短路发生率(％) 体积容量(F/cm2)
    实施例2     0     17.8
    比较例2     10     17.6
从以上结果可知并确认了以下实事：根据本发明的制备方法制造的实施例1的电极，与现有制造方法制造的比较例1的电极相比，充分降低了活性物质含有层的缺口和剥落，且表观密度得到了显著的提高。另外还确认了下面实事：使用实施例1的电极的实施例2的电化学电容器(双电荷层电容器)，与使用比较例1的电极的比较例2的电化学电容器(双电荷层电容器)相比，充分减少了短路发生率。由此，可以认为，相对于比较例1的电极，实施例1的电极在电化学元件制造过程中可以更充分地抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生。并且，还确认了下面实事：实施例1的电极与比较例2的电极相比，提高了电极的体积容量。
正如以上说明，本发明充分防止了活性物质含有层的缺口和剥落的发生，且提供了在电化学元件制造过程中可充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生的电极的制备方法，以及在电化学元件制造过程中可充分抑制活性物质含有层的缺口和剥落的发生的电极。另外，本发明充分抑制了活性物质含有层的缺口和剥落的发生，且提供了可充分抑制电极间发生短路的电化学元件的制备方法，以及可充分抑制电极间发生短路的电化学元件。

Claims (15)

1.一种电极制备方法，其特征在于，包括：
切断在集电体上形成有活性物质含有层的电极板，得到所述电极板一部分的电极素材的切断工程；
至少对所述电极素材的活性物质含有层的边缘部实施加热加压处理的加热加压处理工程。
2.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，
在所述加热加压处理工程中，对所述活性物质含有层的前述边缘部以及被所述边缘部包围的中央部实施所述加热加压处理。
3.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，
在所述加热加压处理工程中，以所述活性物质含有层的所述边缘部的最小膜厚度成为比所述中央部的最大膜厚度小的方式，进行所述加热加压处理。
4.如权利要求3所述的电极的制备方法，其特征在于，
在所述加热加压处理工程中，当所述活性物质含有层的所述边缘部的减少部分的膜厚度记为D1，所述中央部的最大膜厚度记为D2时，以(D1/D2)的值满足下式条件的方式，进行所述加热加压处理：
           0.01≤(D1/D2)≤0.4。
5.如权利要求3所述的电极的制备方法，其特征在于，
在所述加热加压处理工程中，以所述活性物质含有层的所述边缘部的形状成为向着所述中央部的外方向缩小的形状的方式，进行所述加热加压处理。
6.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，
所述加热加压处理工程中，所述活性物质含有层的溶剂含量在20质量％以下。
7.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，
所述加热加压处理在100～250℃的温度条件下进行。
8.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，所述加热加压处理在0.098MPa以上的压力条件下进行。
9.如权利要求1所述的电极的制备方法，其特征在于，使用热压机进行所述加热加压处理。
10.一种电极，其特征在于，包括：
集电体、在该集电体上形成的活性物质含有层，
所述活性物质包括层包括中央部和设置在该中央部周围的边缘层，至少在所述边缘部实施过加热加压处理；且，
所述活性物质含有层的所述边缘部的最小膜厚度比所述中央部的最大膜厚度小。
11.如权利要求10所述的电极，其特征在于，
所述活性含有层的所述中央部以及所述边缘部实施过加热加压处理。
12.如权利要求10所述的电极，其特征在于，
所述活性物质含有层的所述边缘部的减少部分的膜厚度计为D1，所述中央部的最大膜厚度记为D2时，(D1/D2)的值满足下式条件：
            0.01≤(D1/D2)≤0.4。
13.如权利要求10所述的电极，其特征在于，
所述活性物质含有层的所述边缘部的形状是向着所述中央部的外方向缩小的形状。
14.一种电化学元件制备方法，其特征在于，
该电化学元件包括：彼此相对配置的第一电极以及第二电极；所述第一电极和所述第二电极之间配置的隔膜；所述第一电极和所述第二电极之间配置的电解质；以密闭状态收容所述第一电极、所述第二电极、所述隔膜、以及所述电解质的外壳，
该制备方法包括：
通过权利要求1～9的任意一项所述的电极的制备方法，制备所述第一电极和所述第二电极之中的至少一个电极的制造工程。
15.一种电化学元件，其特征在于，包括：
彼此相对配置的第一电极以及第二电极；
所述第一电极和所述第二电极之间配置的隔膜；
所述第一电极和所述第二电极之间配置的电解质；
以密闭状态收容所述第一电极、所述第二电极、所述隔膜、以及所述电解质的外壳，
所述第一电极和所述第二电极之中的至少一个电极，是权利要求10所述的电极。
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