CN1472253A - 光固化性·热固化性树脂组合物及其固化物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供可以通过碱性水溶液显影的光固化性·热固化性树脂组合物，特征在于，含有：(A)使得下述通式(1)表示的线形双酚型多官能环氧化合物(a)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、(B)使得下述通式(2)表示的线形多官能环氧化合物(a’)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、(C)光聚合引发剂、(D)环氧固化催化剂、(E)稀释剂以及(F)1分子中含有2个以上环氧基的环氧化合物。
Description
技术领域
本发明涉及光固化性·热固化性树脂组合物，更详细地讲涉及适用作TAB(Tape Automated Bonding，带式自动接合)、CSP(Chip SizePackage，芯片级封装)、TCP(Tape Carrier Package，卷带式封装)中的半导体带式载体和COF(Chip on Film，晶粒软膜结合)等软性印刷线路板的阻焊剂的光固化性·热固化性树脂组合物及其固化物。
背景技术
一般来说，作为印刷线路板的阻焊剂，从高精度、高密度的观点来看，现广泛使用通过紫外线照射后显影形成图像、再通过热及光照射进行最终固化(本固化)的液态显影型阻焊剂。特别是由于对环境问题的考虑，使用稀的碱性水溶液作为显影液的碱性显影型液态阻焊剂已成为主流。
作为这种碱性显影型阻焊剂，已提出了例如由酚醛型环氧化合物与不饱和一元羧酸的反应生成物和饱和或者不饱和多元酸酐加成的感光性树脂、光聚合引发剂、稀释剂以及环氧化合物组成的阻焊剂组合物(参照特开昭61-243869号公报)。
然而，这种组合物在带式载体和软性印刷线路板用途中，屈挠性差，并且固化后的翘曲量大，因此存在容易导致变形时产生裂缝和零件安装时可靠性差的问题。
与此相对，又提出了由双酚F(或者A)型多官能环氧化合物与不饱和一元羧酸的反应生成物和酸酐加成的感光性树脂组成的阻焊剂组合物(参照特开平5-32746号公报)。
的确，按照上述组合物可以改善耐屈挠性和固化后的翘曲量。但是，在带式载体和软性印刷线路板用途中，为了使得内部引线部位等处的变形为最小限度，与通常的印刷线路板不同，显影型时不附加物理的力进行显影处理。结果在上述组合物中容易发生显影不良，进而由于显影残渣导致电镀强度和零件接合强度降低，在连接可靠性方面发生问题。
另外，在传送带和软性印刷线路板用途中，由于在传送方法中采用轴至轴(辊至辊)的方式，可以连续处理电路板的一系列的制造工序。但是，采用这种方式，在干燥时溶剂不容易挥发，结果需要升高干燥温度并且延长干燥时间，引起显影性降低。
再者，在传送带和软性印刷线路板用途中，由于在传送方法中采用轴至轴(辊至辊)的方式，在活性能量线照射中多数使用非接触曝光方式。因此，在曝光时发生由于氧导致自由基反应受阻，特别是导致容易受到影响的阻焊剂表面的固化性降低的现象，结果由于该表面固化性的降低，导致耐电镀性和耐化学药品性降低，进而也成为在电镀处理后阻焊剂膜剥离不良的原因。
发明内容
因此本发明是为了解决现有技术所存在的上述问题而作出的，其主要目的在于提供屈挠性优良并且固化后的翘曲小，而且在显影性和光固化性、耐电镀性方面具有平衡的特性的可碱溶性光固化性·热固化性树脂组合物及其固化物。
本发明的另一个目的在于提供用于带式载体和软性印刷线路板的阻焊剂用途中合适的光固化性·热固化性树脂组合物及其固化物。
发明者们为了实现上述目的进行了专心研究，结果完成了以下所示内容作为要点构成的发明。
即，本发明提供可以通过碱性水溶液显影的光固化性·热固化性树脂组合物，特征在于，含有：(A)使得下述通式(1)表示的线形双酚型多官能环氧化合物(a)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、
(式中，R1、R2表示氢原子或者甲基，R3表示氢原子或者缩水甘油基，n表示1～50的值。)；
(B)使得下述通式(2)表示的线形多官能环氧化合物(a’)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、(式中，M表示下述通式(3)表示的基团，R4表示脂肪族或者芳香族多官能羧酸的残基，m表示1～50的值。)
(式中，R5、R6表示环己烷环、苯环或者这些环上连接的1至4个氢原子被溴原子取代的基团，R7、R8表示氢原子或者甲基，R9表示氢原子或者缩水甘油基，k表示0～25的值。)；
(C)光聚合引发剂、(D)环氧固化催化剂、(E)稀释剂以及(F)1分子中含有2个以上环氧基的环氧化合物。
另外，优选的方案是，提供可以通过碱性水溶液显影的光固化性热固化性树脂组合物，特征在于上述多官能环氧化合物(a’)是通过使得在双酚型2官能环氧化合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)加聚反应的生成物即线形环氧树脂的羟基与表卤代醇(b-3)反应得到的末端和侧链上含有环氧基的多官能环氧化合物。
再者，其他的方案是，提供通过活性能量线照射和/或加热使得上述光固化性·热固化性树脂组合物固化得到的固化物。
这样发现，本发明的光固化性·热固化性树脂组合物是，通过同时使用上述光固化性树脂(A)和上述光固化性树脂(B)，提供高感光度、显影性优良的组合物，而且赋予屈挠性优良、固化后的翘曲小并且低介电特性、密合性、耐无电解电镀性、电特性、柔韧性、耐吸湿性以及PCT(加压蒸煮器)耐性等特性优良的固化物，从而完成了本发明。
具体实施方式
本发明的光固化性·热固化性树脂组合物必须含有：通过使得下述通式(1)表示的双酚型多官能环氧化合物(a)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的含有羧基的光固化性树脂(A)、(式中，R1、R2表示氢原子或者甲基，R3表示氢原子或者缩水甘油基，n表示1～50的值。)、通过使得下述通式(2)表示的多官能环氧化合物(a’)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的含有羧基的光固化性树脂(B)、光聚合引发剂(C)、环氧固化催化剂(D)、稀释剂(E)以及1分子中含有2个以上环氧基的环氧化合物(F)，
(式中，M表示下述通式(3)表示的基团，R4表示脂肪族或者芳香族多官能羧酸的残基，m表示1～50的值。)
(式中，R5、R6表示环己烷环、苯环或者这些环上连接的1至4个氢原子被溴原子取代的基团，R7、R8表示氢原子或者甲基，R9表示氢原子或者缩水甘油基，k表示0～25的值。)。
另外，优选的方式是，使用上述多官能环氧化合物(a’)为通过使得在双酚型2官能环氧化合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)加聚反应的生成物即线形环氧化合物的羟基与表卤代醇(b-3)反应得到的末端和侧链上含有环氧基的多官能环氧化合物。
作为上述光固化性树脂(A)主骨架的通式(1)表示的双酚型多官能环氧化合物的n值在不足1的情况下，由于感光基密度变低，不能获得耐显影性和固化物的屈挠性，因此是不优选的，另一方面，在n值超过50的情况下，由于显影性降低，因此也是不优选的。
同样，作为光固化性树脂(B)主骨架的通式(2)表示的多官能环氧化合物的m值在不足1的情况下，由于感光基密度变低，不能获得耐显影性和固化物的屈挠性，因此是不优选的，另一方面，在m值超过50的情况下，由于显影性降低，因此也是不优选的。
再者，光固化性树脂(B)的构成要素k的值在超过25的情况下，由于得到的光固化性树脂(B)的分子量增大、显影性降低，因此是不优选的。
本发明的光固化性树脂(B)如上述通式(2)所示的那样，通过酯键保持规则的重复，另外由于作为构成要素的上述通式(3)是由密合性优良的环氧树脂衍生的结构，因此其固化物在相对于基材的密合性、耐无电解电镀性、电特性、柔韧性、耐吸湿性以及PCT耐性等方面变得优良。
再者，优选的方式是，使用通过使得在双酚型2官能环氧化合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)加聚反应的生成物即线形环氧化合物的羟基与表卤代醇(b-3)反应得到的末端和侧链上含有环氧基的多官能环氧化合物。这样，通过芳香环核加氢得到的环己烷环，用于印刷线路板制造中的紫外线的透光性良好，光固化性得到改善并且可以高感光度化，另外介电特性也得到改善。
本发明中的光固化性树脂(A)，可以通过使得上述通式(1)表示的双酚F型或者双酚A型2官能环氧化合物的羟基与表卤代醇反应而进行多官能化的双酚型多官能环氧化合物(a)和不饱和一元羧酸(b)的反应生成物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到。
上述双酚型多官能环氧化合物(a)，具体地讲是通过将固态的双酚F型或者双酚A型2官能环氧化合物溶解在溶剂中，并使之与表卤代醇和碱金属氢氧化物反应而进行多官能化的环氧化合物。
另外，用于本发明中的光固化性树脂(B)可以通过使得上述通式(2)表示的多官能环氧化合物(a’)和不饱和一元羧酸(b)的反应生成物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到。
另外，优选的方式是，使用上述多官能环氧化合物(a’)为通过使得在双酚A型或者双酚F型2官能环氧化合物、还有这些溴代环氧化合物中的任一种或者2种以上的混合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)加聚反应的生成物即线形环氧化合物的羟基与表卤代醇(b-3)反应得到的末端和侧链上含有环氧基的多官能环氧化合物。
上述多官能环氧化合物(a’)，具体地讲是以双酚A型或者双酚F型2官能环氧化合物、还有这些溴代环氧化合物中的任一种或者2种以上的混合物和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)为原料，使用后述的公知催化剂，通过互相聚合得到的末端环氧基的线形环氧化合物溶解在溶剂中，并使之与表卤代醇和碱金属氢氧化物反应而进行多官能化的环氧化合物。
优选的方式是，使用通过在这些双酚型2官能环氧化合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)，以替换作为上述多官能环氧化合物(a’)原料的双酚A型或者双酚F型2官能环氧化合物、还有这些溴代环氧化合物。这样，通过芳香环核加氢，用于印刷线路板制造中的紫外线的透光性提高，光固化性得到改善，另外介电特性也得到改善。
作为上述通过核加氢得到的2官能环氧化合物(b-1)，可列举出：例如新日本理化公司制造的商品名“リカレジンHBE”、东都化成公司制造的商品名“サント-トST-3000”、ジヤパンエポキシレジン公司制造的商品名“エピコ-トYX8000”、“エピコ-トYL6753”等。从电特性方面来看，特别优选通过使用铑和/或钌负载催化剂，在2官能芳香族环氧化合物上仅仅芳香环选择地核加氢而制造的ジヤパンエポキシレジン公司制造的商品名“エピコ-トYX8000”、“エピコ-トYL6753”。还有，可以使用四溴双酚A型环氧树脂即大日本油墨化学工业公司制造的商品名“エピクロン 152”、采用上述催化剂仅仅芳香环被选择性地核加氢的树脂等。
作为上述1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)，可列举出：例如，1，4-环己二羧酸、四氢邻苯二甲酸、六氢邻苯二甲酸、六氢间苯二甲酸、六氢对苯二甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、琥珀酸、己二酸、粘康酸、辛二酸、癸二酸、2-羟基-2-甲基琥珀酸和酞酐的加成物等，但是从紫外线的透过性、柔软性赋予方面来看，特别优选1，4-环己二羧酸、四氢邻苯二甲酸、六氢邻苯二甲酸、六氢间苯二甲酸、六氢对苯二甲酸、己二酸、粘康酸、辛二酸、癸二酸等脂肪族或者脂环式二羧酸化合物。这些可以单独或者混合2种以上使用。
作为用于这些1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)和上述2官能环氧化合物(b-1)的反应中的催化剂，可以单独或者混合使用环氧基和羧基定量反应的膦类、碱金属化合物、胺类。
作为这些催化剂的具体例子，可列举出：三丁基膦、三苯基膦等三烷基或者三芳基膦或者它们与氧化物的盐类等膦类；钠、锂、钾等碱金属的氢氧化物、卤化物、醇化物、酰胺等；三乙醇胺、N，N-二甲基哌嗪、三乙胺、三正丙基胺、六亚甲基四胺、吡啶、溴化四甲基铵等脂肪族或者芳香族伯、仲、叔、季胺类等，这些可以单独或者混合2种以上使用。
这些催化剂的使用量，相对于1摩尔(1当量)2官能环氧化合物(b-1)的环氧基，优选为0.1～25摩尔％的比例，更优选为0.5～20摩尔％的比例，较优选为1～15摩尔％的比例。其理由是，在催化剂的使用量少于0.1摩尔％比例的情况下，反应花费时间而不经济，另一方面，在超过25摩尔％的情况下，由于反应快而难以控制，因此是不优选的。
这些加聚反应，优选在惰性气体气流中或者空气中、在上述催化剂的共存下、在约50～200℃的温度范围内进行，更优选为约80℃～150℃。反应温度在低于50℃的情况下，由于反应难以进行，因此是不优选的。另一方面，在超过200℃的情况下，由于生成物的羟基与环氧基进行副反应，容易发生凝胶化，因此是不优选的。反应时间可以根据原料的反应性、反应温度适当选择，但是适宜为约5～72小时。
再者，作为上述表卤代醇(b-3)，可以使用例如表氯醇、表溴醇、表碘醇、β-甲基表氯醇、β-甲基表溴醇、β-甲基表碘醇等。
在上述通式(2)表示的线形多官能环氧化合物的合成中，表卤代醇(b-3)的使用量，相对于1当量上述末端环氧基的线形环氧化合物的醇性羟基，可以使用0.1倍当量以上。但是，以相对于1当量羟基超过15倍当量的量使用，由于体积效率变差，因此是不优选的。
作为用于这些反应中的溶剂，可列举出：二甲亚砜、N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺等非质子性极性溶剂；甲苯、二甲苯等芳香族烃类等公知惯用的溶剂。该溶剂的使用量，相对于通过上述2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)反应得到的末端环氧基的线形环氧化合物，优选为5～300质量％的比例。溶剂的使用量如果不足5质量％，则醇性羟基与表卤代醇的反应变慢，另一方面如果超过300质量％，则体积效率变差，因此是不优选的。
另外，作为碱金属氢氧化物，可以使用苛性钠、苛性钾、氢氧化锂、氢氧化钙等，特别优选的是苛性钠。该碱金属氢氧化物的使用量，相对于上述末端环氧基的线形环氧化合物中环氧化的醇性羟基1摩尔，优选为0.5～2摩尔。
上述表卤代醇(b-3)的加成反应温度优选为20～100℃。如果加成反应的温度不足20℃，则反应变慢，需要长时间的反应，另一方面如果反应温度超过100℃，则大多发生副反应，因此是不优选的。
另外，对于上述末端环氧基的线形环氧化合物的醇性羟基的表卤代醇(b-3)的加成反应，也可以在二甲亚砜或者季铵盐或者1，3-二甲基-2-咪唑啉和碱金属氢氧化物的共存下，通过调整该碱金属氢氧化物的量进行。这时，作为溶剂也可以混合使用甲醇和乙醇等醇类；甲苯、二甲苯等芳香族烃类；甲基异丁基酮、甲基乙基酮等酮类；四氢呋喃等环状醚化合物等。
作为上述季铵盐的具体例子，可列举出：氯化四甲基铵、溴化四甲基铵、氯化三甲基铵等。其使用量相对于作为原料使用的末端环氧基的线形环氧树脂的环氧化的羟基1摩尔，优选为0.3～45摩尔％的比例。上述使用量在不足0.3摩尔％的情况下，表卤代醇(b-3)的加成反应变慢，需要长时间的反应，因此是不优选的。另一方面，如果超过45摩尔％，增量的效果几乎没有，同时成本变高，也是不优选的。
作为与这样得到的多官能环氧化合物(a)或者(a’)反应的不饱和一元羧酸(b)的代表例子，可列举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、肉桂酸、巴豆酸、山梨酸、α-氰基肉桂酸、β-硬脂基丙烯酸等，除此之外还有(甲基)丙烯酸羟乙酯、(甲基)丙烯酸羟丙酯、(甲基)丙烯酸羟丁酯、三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、苯基缩水甘油基(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸己内酯加成物等含有羟基的丙烯酸酯的不饱和二元酸酐加成物等。在不饱和一元羧酸(b)中特别优选的是丙烯酸以及甲基丙烯酸。这些不饱和一元羧酸可以单独或者混合2种以上使用。还有，这里所述的“(甲基)丙烯酸酯”是总称丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯的用语，对于其他类似的表示也是同样的。
作为上述饱和和/不饱和多元酸酐(c)，可列举出：甲基四氢酞酸酐、四氢酞酸酐、六氢酞酸酐、甲基六氢酞酸酐、ナジツク酸酐、3，6-桥亚甲基四氢酞酸酐、甲基桥亚甲基四氢酞酸酐、四溴酞酸酐等脂环式二元酸酐；琥珀酸酐、马来酸酐、衣康酸酐、辛烯琥珀酸酐、五十二碳烯琥珀酸酐、酞酸酐、1，2，4-苯三酸酐等脂肪族或者芳香族二元酸酐，或者联苯基四羧酸二酐、二苯基醚四羧酸二酐、丁烷四羧酸二酐、环戊烷四羧酸二酐、1，2，4，5-苯四酸酐、二苯甲酮四羧酸二酐等脂肪族或者芳香族四元酸二酐，可以使用这些中的1种或者2种以上。在这些当中，特别优选脂环式二元酸酐。
这些饱和和/或不饱和多元酸酐(c)的使用量，最好是使得得到的光固化性树脂(A)和(B)的酸值为50～200mg KOH/g、优选为50～120mgKOH/g范围内的加成量。光固化性树脂的酸值低于50mg KOH/g时，相对于碱性水溶液的溶解性变差，形成的涂层的显影变得困难。另一方面，如果高于200mg KOH/g，则不取决于曝光条件，乃至曝光部位的表面也会被显影，因此是不优选的。
本发明的光固化性树脂可以同时使用上述光固化性树脂(A)和上述光固化性树脂(B)。混合比率没有限定，但是从显影性和光固化性平衡的观点来看，相对于100质量份光固化性树脂(A)优选同时使用10～500质量份光固化性树脂(B)。
作为上述光聚合引发剂(C)，可列举出：例如苯偶姻、苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚、苯偶姻异丙醚等苯偶姻和苯偶姻烷基醚类；苯乙酮、2，2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2，2-二乙氧基-2-苯基苯乙酮、1，1-二氯苯乙酮等苯乙酮类；2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代丙酮-1、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁-1-酮、N，N-二甲基氨基苯乙酮等氨基苯乙酮类；2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、1-氯蒽醌等蒽醌类；2，4-二甲基噻吨酮、2，4-二乙基噻吨酮、2-氯噻吨酮、2，4-二异丙基噻吨酮等噻吨酮类；苯乙酮二甲基缩酮、苄基二甲基缩酮等缩酮类；二苯甲酮、4，4’-双二乙基氨基二苯甲酮等二苯甲酮类或者占吨酮类；2，4，6-三甲基苯甲酰基二苯基膦氧化物等。这些公知惯用的光聚合引发剂可以单独或者作为2种以上的混合物使用，另外还可以加入N，N-二甲基氨基安息香酸乙酯、N，N-二甲基氨基安息香酸异戊酯、4-二甲基氨基苯甲酸戊酯、三乙胺、三乙醇胺等叔胺类等光引发助剂。另外为了促进光反应，也可以添加可见光区域中吸收的某种CGI-784(Ciba Specialty Chemicals公司制造)等茂基钛(チタノセン)化合物等。特别优选的光聚合引发剂是2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代丙酮-1、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁-1-酮等，但是不特别受到这些所限制，只要是在紫外光或者可见光区域中吸收光并使得(甲基)丙烯酰基等不饱和基团自由基聚合的物质即可，不管是光聚合引发剂还是光引发助剂，均可以单独或者多个同时使用。
上述光聚合引发剂(C)的使用量(在使用光引发助剂的情况下是指这些的总量)，适宜的是相对于上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)合计100质量份(作为固体含量，以下同样)为0.1～25质量份、优选0.5～20质量份的比例。在光聚合引发剂(C)的混合量低于上述范围的情况下，即使进行活性能量线的照射也不会固化或者需要增加照射时间，难以获得合适的涂层物性。另一方面，即使添加比上述范围量多的光聚合引发剂，光固化性也没有变化，经济上是不优选的。
上述环氧固化催化剂(D)的例子有，咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、4-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑等咪唑衍生物；双氰胺、苄基二甲基胺、4-(二甲基氨基)-N，N-二甲基苄基胺、4-甲氧基-N，N-二甲基苄基胺、4-甲基-N，N-二甲基苄基胺等胺化合物，己二酸二酰肼、癸二酸二酰肼等有机酸酰肼化合物；三苯基膦等磷化合物等，另外作为市场上出售的有例如四国化成工业公司制造的2MZ-A、2MZ-OK、2PHZ、2P4BHZ、2P4MHZ(全都为咪唑类化合物的商品名)、サンアプロ公司制造的U-CAT3502T、U-CAT3502N(全都为二甲基胺的嵌段异氰酸酯化合物的商品名)、DBU、DBN、U-CATSA102、U-CAT5002(全都为二环式脒化合物及其盐)等。这些没有特别地限定，只要是环氧树脂的固化催化剂或者促进环氧基和羧基反应的催化剂即可，可以单独或者混合2种以上使用。另外，也可以使用作为密合性赋予剂作用的胍胺、乙酰基胍胺、苯并胍胺、蜜胺、2，4-二氨基-6-甲基丙烯酰氧基乙基-S-三嗪、2-乙烯基-4，6-二氨基-S-三嗪·异氰脲酸加成物、2，4-二氨基-6-甲基丙烯酰氧基乙基-S-三嗪·异氰脲酸加成物等S-三嗪衍生物，优选的是将这些密合性赋予剂作用的化合物与上述环氧固化催化剂同时使用。
上述环氧固化催化剂(D)的混合量按照通常量的比例就足够，例如相对于上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)合计100质量份，为1～20质量份、优选0.5～15.0质量份的比例。
其次，作为上述稀释剂(E)，可以使用光聚合性乙烯系单体和/或有机溶剂。
光聚合性乙烯系单体的代表性例子有，2-羟乙基丙烯酸酯、2-羟丙基丙烯酸酯等羟烷基丙烯酸酯类；乙二醇、二乙二醇、聚乙二醇、丙二醇等二醇的单或二丙烯酸酯类；N，N-二甲基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N，N-二甲氨基丙基丙烯酰胺等丙烯酰胺类；N，N-二甲氨基乙基丙烯酸酯、N，N-二甲氨基丙基丙烯酸酯等氨基烷基丙烯酸酯类；己二醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇、二季戊四醇、三羟乙基异氰脲酸酯等多元醇或者它们的环氧乙烷加成物或者环氧丙烷加成物等多元丙烯酸酯类；苯氧基丙烯酸酯、双酚A二丙烯酸酯以及这些酚类的环氧乙烷加成物或者环氧丙烷加成物等丙烯酸酯类；甘油二缩水甘油基醚、甘油三缩水甘油基醚、三羟甲基丙烷三缩水甘油基醚、三缩水甘油基异氰脲酸酯等缩水甘油基醚的丙烯酸酯类；以及蜜胺丙烯酸酯、和/或对应于上述丙烯酸酯的各种甲基丙烯酸酯类等。
作为上述有机溶剂，可列举出：甲基乙基酮、环己酮等酮类；甲苯、二甲苯、四甲基苯等芳香族烃类；溶纤剂、甲基溶纤剂、丁基溶纤剂、卡必醇、甲基卡必醇、丁基卡必醇、丙二醇一甲基醚、二丙二醇一甲基醚、二丙二醇二乙基醚、三乙二醇一乙基醚等二醇醚类；醋酸乙酯、醋酸丁酯以及上述二醇醚类的醋酸酯化物等酯类；乙醇、丙醇、乙二醇、丙二醇等醇类；辛烷、癸烷等脂肪族烃类；石油醚、石脑油、加氢石脑油、溶剂石脑油等石油系溶剂等，优选的是与上述光固化性树脂(A)和(B)的相容性良好并且不溶解粉末环氧化合物的溶剂。
上述的稀释剂(E)可以单独或者以2种以上的混合物形式使用，使用量的合适范围，在使用光聚合性乙烯系单体的情况下，相对于光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)合计100质量份，最好为10～60质量份、优选15～50质量份的比例，在比此多量使用的情况下，指触干燥性变差，因此是不优选的。另一方面，有机溶剂的使用量并不限定于特定的比例，但是适合的是，相对于光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)合计100质量份，为30～300质量份的范围，可以根据所选择的涂敷方法适当设定。
上述稀释剂(E)的使用目的是，在光聚合性乙烯系单体的情况下，可以稀释感光性成分使之成为容易涂敷的状态，同时增强光聚合性。另一方面，是由于在使用有机溶剂的情况下可以溶解并稀释感光性成分，由此形成液态进行涂敷，接着通过干燥进行造膜，从而可以接触曝光。因此，根据所使用的稀释剂，可以采用使得光掩模和涂层密合的接触方式或者非接触方式中的任一种曝光方式。
作为上述1分子中含有2个以上环氧基的环氧化合物(F)，具体地讲可列举ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-ト828、エピコ-ト834、エピコ-ト1001、エピコ-ト1004、大日本油墨化学工业公司制造的エピクロン840、エピクロン850、エピクロン1050、エピクロン2055、东都化成公司制造的エポト-トYD-011、YD-013、YD-127、YD-128、Dow Chemical公司制造的D.E.R.317、D.E.R.331、D.E.R.661、D.E.R.664、Ciba Specialty Chemicals公司的アラルダイド6071、アラルダイド6084、アラルダイドGY250、アラルダイドGY260、住友化学工业公司制造的スミ-エポキシESA-011、ESA-014、ELA-115、ELA-128、旭化成工业公司制造的A.E.R.330、A.E.R.331、A.E.R.661、A.E.R.664等(全都为商品名)的双酚A型环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-トYL903、大日本油墨化学工业公司制造的エピクロン152、エピクロン165、东都化成公司制造的エポト-トYDB-400、YDB-500、Dow Chemical公司制造的D.E.R.542、Ciba Specialty Chemicals公司的アラルダイド 8011、住友化学工业公司制造的スミ-エポキシESB-400、ESB-700、旭化成工业公司制造的A.E.R.711、A.E.R.714等(全都为商品名)的溴化环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-ト152、エピコ-ト154、DowChemical公司制造的D.E.N.431、D.E.N.438、大日本油墨化学工业公司制造的エピクロンN-730、エピクロンN-770、エピクロンN-865、东都化成公司制造的エポト-トYDCN-701、YDCN-704、CibaSpecialty Chemicals公司的アラルダイド ECN1235、アラルダイドECN1273、アラルダイドECN1299、アラルダイド XPY307、日本化药公司制造的EPPN-201、EOCN-1025、EOCN-1020、EOCN-104S、RE-306、住友化学工业公司制造的スミ-エポキシESCN-195X、ESCN-220、旭化成工业公司制造的A.E.R.ECN-235、ECN-229等(全都为商品名)的酚醛型环氧树脂；大日本油墨化学工业公司制造的エピクロン830、ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-ト807、东都化成公司制造的エポト-トYDF-170、YDF-175、YDF-2004、Ciba SpecialtyChemicals公司制造的アラルダイドXPY306等(全都为商品名)的双酚F型环氧树脂；东都化成公司制造的サント-トST-3000、新日本理化公司制造的リカレジンHBE、ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-トYX8000等(全都为商品名)的加氢双酚A型环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-ト604、东都化成公司制造的エポト-トYH-434、Ciba Specialty Chemicals公司制造的アラルダイド MY720、住友化学工业公司制造的スミ-エポキシELM-120等(全都为商品名)的缩水甘油胺型环氧树脂；Ciba Specialty Chemicals公司制造的アラルダイド CY-350(商品名)等乙内酰脲型环氧树脂；ダイセル化学工业公司制造的セロキサイド 2021、Ciba SpecialtyChemicals公司制造的アラルダイドCY-175、CY-179等(全都为商品名)等脂环式环氧树脂ジヤパンエポキシレジン公司制造的YL-933、Dow Chemical公司制造的T.E.N.、EPPN-501、EPPN-502等(全都为商品名)的三羟基甲苯型环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的YL-6056、YX-4000、YL-6121(全都为商品名)等的双二甲苯酚型或者联苯酚型环氧树脂或者这些的混合物；日本化药公司制造的EBPS-200、旭电化工业公司制造的EPX-30、大日本油墨化学工业公司制造的EXA-1514(商品名)等双酚S型环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-ト157S(商品名)等双酚A酚醛型环氧树脂；ジヤパンエポキシレジン公司制造的エピコ-トYL-931、CibaSpecialty Chemicals公司制造的アラルダイド 163等(全都为商品名)的四苯酚基乙烷型环氧树脂；Ciba Specialty Chemicals公司制造的アラルダイドPT180、日产化学工业公司制造的TEPIC等(全都为商品名)的杂环式环氧树脂；日本油脂公司制造的ブレンマ-DGT等二缩水甘油基邻苯二甲酸酯树脂；东都化成公司制造的ZX-1063等四缩水甘油基二甲苯酚乙烷树脂；新日铁化学公司制造的ESN-190、ESN-360、大日本油墨化学工业公司制造的HP-4032、EXA-4750、EXA-4700等含有萘基的环氧树脂，大日本油墨化学工业公司制造的HP-7200、HP-7200H等含有二环戊二烯骨架的环氧树脂；日本油脂公司制造的CP-50S、CP-50M等缩水甘油基甲基丙烯酸酯共聚型的环氧树脂；还有环己基马来酰亚胺和缩水甘油基甲基丙烯酸酯共聚的环氧树脂等，但是并不局限于这些。这些环氧树脂可以单独或者混合2种以上使用。这些当中，特别优选联苯酚型或者双二甲苯酚型环氧树脂或者这些的混合物。
上述多官能的环氧化合物(F)，通过热固化，使得阻焊剂所需要的密合性、耐热性提高。其混合量，相对于上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)合计100质量份为10质量份以上、100质量份以下则足够，优选为25～60质量份的比例。多官能的环氧化合物(F)的混合量在不足10质量份的情况下，固化膜的吸湿性变高并且PCT耐性容易降低，另外焊剂耐热性和耐无电解电镀性也容易降低。另一方面，如果超过100质量份，则涂层的显影性和固化膜的耐无电解电镀性变差，另外PCT耐性也变差。
在本发明的光固化性·热固化性树脂组合物中，为了赋予柔韧性和强韧性，可以混合环氧化的聚丁二烯(G)。作为该环氧化的聚丁二烯(G)，有例如ダイセル化学工业公司制造的エ-ポリ-ドPB3600、PB4700等，其混合量优选是，上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)的合计每100质量份，为5～50质量份。
另外，为了赋予柔韧性和低翘曲，可以混合平均粒径为1～15μm的球状尿烷颗粒(H)。该球状尿烷颗粒(H)的混合量优选是，上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)的合计每100质量份，为0～100质量份。
在本发明的光固化性·热固化性树脂组合物中，根据需要还可以将硫酸钡、钛酸钡、氧化硅粉、微粉状氧化硅、无定形二氧化硅、结晶性二氧化硅、熔融二氧化硅、球状二氧化硅、滑石、粘土、碳酸镁、碳酸钙、氧化铝、氢氧化铝、云母等公知惯用的无机填料单独或者组合2种以上混合。这些填料是为了抑制涂层的固化收缩并提高密合性、硬度等特性而使用的。无机填料的混合量合适的是，上述光固化性树脂(A)和光固化性树脂(B)的合计每100质量份，为0～300质量份、优选20～200质量份。
本发明的光固化性·热固化性树脂组合物，根据需要还可以混合酞菁蓝、酞菁绿、碘绿、二重氮黄、结晶紫、氧化钛、碳黑、萘黑等公知惯用的着色剂、氢醌、氢醌一甲酯、叔丁基儿茶酚、1，2，3-苯三酚、吩噻嗪等公知惯用的热聚合抑制剂、微粉二氧化硅、有机膨润土、蒙脱土等公知惯用的增粘剂、硅氧烷类、氟类、高分子类等消泡剂和/或均化剂、咪唑类、噻唑类、三唑类等硅烷偶合剂等公知惯用的添加剂类。
具有上述组成的本发明的光固化性·热固化性树脂组合物，根据需要稀释并调整至适合涂敷方法的粘度，例如在形成电路的印刷线路板上通过丝网印刷法、幕涂法、喷涂法、辊涂法等方法涂敷，再通过在例如约60～100℃的温度下使得组合物中含有的有机溶剂挥发干燥，可以形成涂层。
或者如下所述将上述组合物干膜化并在形成电路的印刷电路板上层压，可以形成光固化性·热固化性树脂组合物的涂层。
在干膜化的时候，使用上述有机溶剂将本发明的光固化性·热固化性树脂组合物稀释至合适的粘度，通过在支持体膜上涂膜等进行涂敷·干燥，可以制作干膜。作为涂敷的膜厚，干燥后通常为15～80μm，优选20～60μm。
作为在支持体上涂敷上述组合物的方法，可以采用刮涂、刮刀式涂布法、模具式涂布、凹版涂布、辊涂、喷涂等进行。另外，作为支持体膜，可以使用例如聚对苯二甲酸乙二酯膜等聚酯膜、聚酰胺-酰亚胺膜、聚丙烯膜、聚苯乙烯膜等膜。
在支持体上涂敷上述组合物之后，通常在50～130℃的温度下干燥1～30分钟可以得到膜。另外，为了防止膜的表面上吸附粉尘，希望在膜的表面上层压可以剥离的覆盖膜。
作为可以剥离的覆盖膜，可以使用例如聚乙烯膜、聚四氟乙烯膜、聚丙烯膜、表面处理过的纸等，在剥离覆盖膜的时候，膜与覆盖膜的粘结力比膜与支持体的粘结力要小。
然后，使用通过形成规定图案的光掩模由活性能量线有选择地曝光上述任一种方法制作的涂层，使用稀碱性水溶液显影未曝光部分，从而可以形成抗蚀图案，另外通过在活性能量线照射后加热固化或者在加热固化后使用活性能量线照射、或者仅仅加热固化使之最终固化(本固化)，可以形成在低介电特性、密合性、耐无电解电镀性、电特性、柔韧性、耐吸湿性方面优良的固化膜(阻焊剂膜)。
还有，作为上述碱性水溶液，可以使用氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸钠、碳酸钾、磷酸钠、硅酸钠、氨、胺类等碱性水溶液。
另外，作为用于光固化的照射光源，合适的是低压水银灯、中压水银灯、高压水银灯、超高压水银灯、氙灯或者金属卤化物灯等。另外，激光线等也可以作为活性能量线利用。
实施例
下面利用实施例以及比较例对本发明进行具体地说明，但显然本发明并不限于下述实施例。另外，下面出现的“份”以及“％”，没有特别的说明则全部以质量为基准。光固化性树脂(A)的合成例
将380份双酚F型环氧树脂(环氧当量950g/当量，软化点85℃，平均聚合度n＝6.2)和925份表氯醇溶解在462.5份二甲亚砜中，然后在70℃搅拌下用100分钟添加60.9份(1.5摩尔)纯度98.5％的氢氧化钠。添加后再在70℃下反应3小时。反应结束后，加入250份水进行水洗。油水分离后，从油层中在减压下蒸馏回收大部分二甲亚砜以及过剩的未反应表氯醇，将含有残留副产物盐和二甲亚砜的反应生成物溶解在750份甲基异丁基酮中，再加入10份30％氢氧化钠水溶液，在70℃下反应1小时。反应结束后，用200份水进行2次水洗。油水分离后，从油层中蒸馏回收甲基异丁基酮，得到环氧当量为310g/当量、软化点为69℃的环氧树脂(a)。得到的环氧树脂(a)，如果由环氧当量计算，则上述起始物质双酚F型环氧树脂中6.2个醇性羟基有约5个被环氧化。将310份该环氧树脂(a)以及282份卡必醇醋酸酯装入带有搅拌机和回流冷凝器的四口烧瓶中，在90℃下加热并搅拌，溶解。得到的溶液一次冷却至60℃，加入72份丙烯酸、0.5份甲基氢醌、2份三苯基膦，加热至100℃，反应约60小时，得到酸值为0.2mgKOH/g的反应物。向其中加入140份四氢邻苯二甲酸酐，加热至90℃，进行反应直至固体成分的酸值变为100mgKOH/g，得到含有65％光固化性树脂(A)的溶液。以下称该溶液为清漆A。光固化性树脂(B)的合成例
在装备有气体导入管、搅拌装置、冷却管和温度计的烧瓶中装入172份1，4-环己二羧酸和880份环氧当量为176g/当量的加氢双酚A二缩水甘油基醚(ジヤパンエポキシレジン公司制造的“YX8000”)，在氮气气氛中，在100℃下搅拌。然后添加0.65份三苯基膦，烧瓶内的温度升温至150℃，保持温度为150℃，同时反应约90分钟，得到环氧当量为438g/当量的线性环氧化合物。
接着，将烧瓶内的温度冷却至70℃以下，加入780份表氯醇、635份二甲亚砜，搅拌下升温至70℃并保持。然后，在用90分钟分批添加150份纯度96％的氢氧化钠之后，再反应3小时。反应结束后，在120℃、50mmHg的减压下蒸馏过剩的表氯醇以及大部分二甲亚砜，将含有副产物盐和二甲亚砜的反应生成物溶解在甲基异丁基酮中进行水洗。然后，从油层中蒸馏回收甲基异丁基酮，得到环氧当量为247g/当量的多官能环氧化合物(a’)。
其次，将494份多官能环氧化合物(a’)放入备有搅拌装置、冷却管和温度计的烧瓶中，加入400份卡必醇醋酸酯，加热溶解，并加入0.46份甲基氢醌和1.38份三苯基膦，加热至95～105℃，缓慢滴下350份丙烯酸，并反应20小时。将该反应生成物冷却至80～90℃，加入300份四氢邻苯二甲酸酐，并反应8小时。反应通过电位差滴定进行反应液的酸值、整个酸值测定，并跟踪得到的加成率，以反应率为95％以上为终点。
这样得到的含有羧基的光固化性树脂(B)溶液，固体成分的酸值为89.2mgKOH/g。以下该光固化性树脂(B)溶液称为清漆B。实施例1～3以及比较例1～2
使用上述合成例得到的各种清漆，采用3台辊式捏合机将表1中所示的混合成分混炼，得到光固化性·热固化性树脂组合物。各组合物的特性值显示在表2中。
表1
| 组成(质量份) | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 比较例1 | 比较例2 |
| 清漆A | 80.0 | 50.0 | 20.0 | - | 100.0 |
| 清漆B | 20.0 | 50.0 | 80.0 | 100.0 | - |
| イルガキュア369*1) | 5.0 | 5.0 | 5.0 | 5.0 | 5.0 |
| 蜜胺 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.0 |
| DPHA*2) | 20.0 | 20.0 | 20.0 | 20.0 | 20.0 |
| エピコ-ト1001*3) | 25.0 | 25.0 | 25.0 | 25.0 | 25.0 |
| エピコ-ト828*4) | 20.0 | 20.0 | 20.0 | 20.0 | 20.0 |
| 硫酸钡 | 40.0 | 40.0 | 40.0 | 40.0 | 40.0 |
| 酞菁蓝 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 |
| 卡必醇醋酸酯 | 5.0 | 5.0 | 5.0 | 5.0 | 5.0 |
| 备注 | *1)：Ciba Specialty Chemicals公司制造的光聚合引发剂，2-苄基-2-二甲氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁-1-酮*2)：二季戊四醇六丙烯酸酯*3)*4)：ジヤパンエポキシレジン公司制造的双酚A型环氧树脂 | ||||
表2
| 特性 | 实施例 | 比较例 | ||||
| 1 | 2 | 3 | 1 | 2 | ||
| 显影性 | 30分钟 | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ |
| 40分钟 | ○ | ○ | ○ | ○ | × | |
| 50分钟 | ○ | ○ | ○ | ○ | × | |
| 60分钟 | × | × | ○ | ○ | × | |
| 感光度(段) | 100mJ/cm2 | 2 | 2 | 4 | 5 | 0 |
| 200mJ/cm2 | 4 | 5 | 6 | 8 | 2 | |
| 300mJ/cm2 | 6 | 6 | 7 | 9 | 4 | |
| 400mJ/cm2 | 7 | 7 | 8 | 10 | 4 | |
| 500mJ/cm2 | 7 | 8 | 10 | 12 | 5 | |
| 拉伸模量(GPa) | 2.5 | 2.8 | 2.7 | 2.6 | 2.3 | |
| 伸长率(％) | 4.6 | 5.0 | 4.7 | 4.1 | 3.8 | |
| 无电解镀金耐性 | ○ | ○ | ○ | ○ | △ | |
| PCT耐性 | ○ | ○ | ○ | ○ | △ | |
| 耐酸性 | ○ | ○ | ○ | ○ | △ | |
| 耐碱性 | ○ | ○ | ○ | ○ | △ | |
| 密合性 | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | |
| 耐弯折性 | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | |
| 翘曲 | ○ | ○ | ○ | △ | ○ | |
另外，上述表2中的性能试验方法如下文所述。(1)显影性
采用丝网印刷将上述各实施例和比较例的光固化性·热固化性树脂组合物全面涂敷在形成图案的铜箔基板上，在80℃下干燥30分钟、40分钟、50分钟和60分钟，冷却至室温后，在喷压为0.2MPa的条件下使用30℃的1％Na2CO3水溶液显影60秒钟，目测确认有无干燥涂层的显影残留。判定基准如下所示。
○：完全显影。
△：一部分涂层残留。
×：涂层全部残留。(2)感光度
采用丝网印刷将上述各实施例和比较例的光固化性·热固化性树脂组合物全面涂敷在铜箔基板上，在80℃下干燥30分钟，冷却至室温后，使用阶式板在曝光量为100/200/300/400和500mJ/cm2的条件下进行曝光，在喷压为0.2Mpa的条件下使用30℃的1％Na2CO3水溶液显影60秒钟，进行残存段数的评价。(3)拉伸模量、(4)伸长率(拉伸破坏伸长)
通过拉伸—压缩试验机(株式会社岛津制作所制造)测定按照下述方法制作的评价样品的拉伸模量、伸长率(拉伸破坏伸长)。
采用丝网印刷法将上述各实施例和比较例的光固化性·热固化性树脂组合物涂敷在预先进行水洗并干燥的特氟隆板上，采用热风循环式干燥炉在80℃下干燥30分钟。将其冷却至室温后，在曝光量为100mJ/cm2的条件下曝光，采用热风循环式干燥炉在150℃下热固化60分钟。将其冷却至室温后，从聚四氟乙烯板上剥下固化涂层，制得评价样品。
采用丝网印刷法将上述各实施例和比较例的光固化性·热固化性树脂组合物涂敷在具有规定布线图案的铜箔基板上，采用热风循环式干燥炉在80℃下干燥30分钟。将其冷却至室温后，在曝光量为300mJ/cm2的条件下曝光，采用热风循环式干燥炉在150℃下热固化60分钟，然后冷却至室温，制作试验板。针对试验板进行无电解镀金耐性、PCT耐性、耐酸性、耐碱性、密合性的试验。试验方法以及评价方法如下所述。(5)无电解镀金耐性
使用市场上出售的无电解镀镍液和无电解镀金液将上述试验板进行无电解镀金。
针对该电镀后的试验板，使用玻璃纸粘结带进行剥落试验，针对抗蚀剂层的剥离进行评价。
○：未发现有变化
△：仅有少许剥离的变化
×：抗蚀剂层全部剥离(6)PCT耐性
将上述得到的试验板冷却至室温后，使用PCT装置(TABAI ESPECHAST SYSTEM TPC-412MD)，在121℃、2大气压的条件下处理168小时，评价固化膜的状态。判定基准如下所述。
○：没有剥离、变色然后溶解。
△：出现剥离、变色然后溶解的之一。
×：发现多数剥离、变色然后溶解。(7)耐酸性试验
将上述得到的试验板浸渍在20℃、10容量％的硫酸水溶液中30分钟后取出，综合判定评价涂层的状态和密合性。判定基准如下所述。
○：未发现有变化
△：仅有少许变化
×：涂层上有气泡或者溶胀脱落(8)耐碱性试验
将上述得到的试验板浸渍在20℃、10质量％的氢氧化钠水溶液中30分钟后取出，综合判定评价涂层的状态和密合性。判定基准如下所述。
○：未发现有变化
△：仅有少许变化
×：涂层上有气泡或者溶胀脱落(9)密合性
按照JIS D 0202的试验方法，在上述试验板上形成交叉网纹，接着目测判定使用玻璃纸粘结带剥离测试后的剥离状态，判定基准如下。
○：未发现有剥离
△：仅有少许剥离
×：完全剥离
采用丝网印刷法将上述各实施例和比较例的光固化性·热固化性树脂组合物涂敷在聚酰亚胺薄膜(东レ·デュポン公司制造的カプトン200H)上，采用热风循环式干燥炉在80℃下干燥30分钟。将其冷却至室温后，在曝光量为300mJ/cm2的条件下曝光，采用热风循环式干燥炉在150℃下热固化60分钟，然后冷却至室温，制作试验样品。使用该样品进行耐弯折性以及翘曲的试验。(10)耐弯折性
将上述样品裁剪成宽1cm、长10cm，在涂层面的外侧进行180℃的弯折，观察有无裂缝。
○：未发现产生裂缝
×：发现产生裂缝(11)翘曲
将上述制作的样品裁剪成5cm的正方形，将样品放置在水平的地方，使用游标卡尺测定翘曲量。
○：翘曲量不足1mm
△：翘曲量在1mm以上但不足3mm
×：翘曲量在3mm以上
从表2中所示的结果可明显看出，由本发明的光固化性·热固化性树脂组合物得到的固化物，具有优良的介电特性并且在吸水率、密合性、电绝缘电阻、硬度、耐化学药品性、PCT耐性等方面优良的特性。与此相对，比较例2中单独由含有芳香族环的感光性树脂(A)的光固化性·热固化性树脂组合物得到的固化物，显影性、感光度、PCT耐性等较差。另外，比较例1中单独由含有环己烷环的感光性树脂(B)的光固化性·热固化性树脂组合物得到的固化物，伸长率、翘曲性能较差。
如上所述，通过使用本发明中的光固化性·热固化性树脂组合物，可以形成显影性、光固化性等操作性优良，用于TAB、CSP、TCP中的半导体传送带和COF等软性印刷线路板中所需要的无电解镀金耐性、PCT耐性、屈挠性优良并且翘曲小的固化物(涂层)，并且可以提供可靠性高的软性印刷线路板。
Claims (3)
1.可以通过碱性水溶液显影的光固化性·热固化性树脂组合物，特征在于，含有：
(A)使得下述通式(1)表示的双酚型多官能环氧化合物(a)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、
式中，R1、R2表示氢原子或者甲基，R3表示氢原子或者缩水甘油基，n表示1～50的值；
(B)使得下述通式(2)表示的线形多官能环氧化合物(a’)和不饱和一元羧酸(b)的反应物与饱和和/或不饱和多元酸酐(c)反应得到的光固化性树脂、
式中，M表示下述通式(3)表示的基团，R4表示脂肪族或者芳香族多官能羧酸的残基，m表示1～50的值，
式中，R5、R6表示环己烷环、苯环或者这些环上连接的1至4个氢原子被溴原子取代的基团，R7、R8表示氢原子或者甲基，R9表示氢原子或者缩水甘油基，k表示0～25的值；
(C)光聚合引发剂、(D)环氧固化催化剂、(E)稀释剂以及(F)1分子中含有2个以上环氧基的环氧化合物。
2.如权利要求1所述的光固化性·热固化性组合物，特征在于上述多官能环氧化合物(a’)是通过使得在双酚型2官能环氧化合物中添加0.1～100％核氢得到的2官能环氧化合物(b-1)和1分子中含有至少2个羧基的化合物(b-2)加聚反应的生成物即线形环氧树脂的羟基与表卤代醇(b-3)反应得到的末端和侧链上含有环氧基的多官能环氧化合物。
3.通过活性能量线照射和/或加热使得如权利要求1或2所述的光固化性·热固化性树脂组合物固化得到的固化物。
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